湖相沉積物中有機類脂化合物與古環(huán)境重建

鐘艷霞 賀 婧

（寧夏大學 資源環(huán)境學院，寧夏 銀川750021）

提取高分辨率的替代性指標來獲得古環(huán)境記錄是研究全球變化歷史的有效途徑.為了獲取過去各類環(huán)境變化的信息，地球表層各種不同類型的地質檔案，如石筍、冰芯、樹輪、黃土、深海沉積物、湖相沉積等都展開了豐富多彩的、多指標的研究和分析[1－5].其中湖相是氣候、環(huán)境變化靈敏的指示器，是一種具有高分辨率的自然檔案，被認為是過去環(huán)境變化的信息庫，明確了地理區(qū)域的湖相沉積物，可以很好地記錄過去氣候、植被、人類活動的變化[6].提取湖相沉積中的多種環(huán)境信息，輔以精確的定年，可以捕獲過去氣候變化在十年、百年、千年等多種時間尺度上的變化規(guī)律，為古氣候的重建提供依據(jù).湖相沉積物中多指標的分析已經(jīng)在全球展開，但是分子級水平的指標仍然相對缺乏，這就導致了對于湖相中有機物質來源的解釋仍存在一定的分歧；對湖相周圍生態(tài)環(huán)境的演替研究不夠深入，湖相沉積物中有機類脂化合物正是這樣一個強有力的分子級指標，充分利用湖相沉積物中有機類脂化合物的組成、豐度、單體同位素等指標，可以使湖相研究的精度和準確性大幅度提高.結合目前國外和國內的研究進展，充分利用國內各類優(yōu)勢，通過對各國乃至全球不同區(qū)域湖相沉積中所記載的主要氣候變化信息進行時間和空間上的對比研究，不僅可以了解過去全球重大氣候變化事件，同時分析其主要的驅動因子，為預測未來環(huán)境、氣候變化奠定基礎.

1 湖相沉積物中有機類脂化合物的特性

湖相沉積物中可用于古環(huán)境重建的指標很多，目前常用的有有機物質的含量、碳酸鹽含量、孢粉、微體生物化石、粒度、碳氧同位素等[7－8].這其中對于湖相有機物質的含量，以及有機物質中碳同位素的變化研究，早在1975年Stuiver就研究了12個湖相沉積剖面中的有機碳同位素值，探討了影響δ13CTOC值變化的一些因素及其與末次冰期以來氣候變化的關系[9]，盡管由于缺乏各湖有機質來源的證據(jù)，沒有對環(huán)境變化進行深入的討論，但是他引起了人們對湖相沉積物中δ13CTOC記錄環(huán)境意義研究工作的重視.隨著研究手段的不斷深入，研究精度的不斷提高，對于在湖相中利用總有機碳δ13C值來分析過去氣候的變化和有機物質來源的生物類型就顯得較為薄弱了，這是因為對湖相沉積物中有機物質進行總量和δ13CTOC分析，分析的結果由于歧義較多往往不能清晰地指示有機物的來源.

研究需要精度更高的指標來進行分析和解釋，在泥炭和海洋沉積物中大量使用的單體有機類脂化合物的許多研究成果[10－11]，對于湖相沉積物的研究起到了一些很好的借鑒作用.湖相沉積物中單體有機類脂化合物穩(wěn)定同位素研究的引入使古環(huán)境重建更為清晰，分析的精度和準確性大幅度地提高.

湖相沉積物中有機類脂化合物是一類高分辨率的分子級水平的替代性指標，是生物標志化合物中的一類.生物標志化合物是一類特殊的有機分子，該有機分子主要來自生物體，生物標志化合物的組成同原始生物的種屬以及區(qū)域氣候、環(huán)境變化密切相關，生物體死亡埋藏后經(jīng)過一系列的地質變化，包括氧化、還原、芳構化、異構化、裂解、縮合等，其生化組分中非穩(wěn)定的成分被氧化分解掉，穩(wěn)定的組傷則形成具有一定結構的有機分子化合物.這類化合物種類眾多，分子結構精細，包含著豐富的與古氣候、古環(huán)境相關的信息.比起傳統(tǒng)微觀化石，生物標志化合物能夠提供分子級水平上的物質來源信息，這樣對古環(huán)境重建實現(xiàn)的精度更高，生物標志化合物的研究主要涵蓋了4種生物化學組分:蛋白質（包括核酸）、碳水化合物（包括幾丁質）、類脂化合物和木質素[12].其中蛋白質雖然保存的環(huán)境信息較為全面，但是在地質體中不易保存和提取，類脂化合物雖然載有的環(huán)境信息相對缺乏一些，但是在環(huán)境中性質相對穩(wěn)定，易于保存和提取古環(huán)境信息，所以是一個較為理想的分子級水平的代用指標.隨著科技的不斷發(fā)展，各類新技術的引入使分子有機地球化學發(fā)展到能夠對復雜混合物中的每個單體化合物的穩(wěn)定同位素進行研究，這使得對湖相沉積物中有機類脂化合物的組成、豐度、單體同位素的研究成為了可能，尤其是對一些特征性有機類脂化合物而言研究的結果對環(huán)境的指示意義更強.

2 國內外研究進展

國外的研究早在20世紀60年代Eglinton和Hamilton（1963）就對生物標志化合物中有機類脂的單體化合物進行了研究，進入80年代后，許多的科學家在生物體內單體有機類脂化合物方面做了大量的工作，尤其對C3、C4、CAM植物的δ13C值及其影響因素進行了研究[13]，對湖相中藻類、細菌、微生物產生的δ13C值進行了分析[14].其中80年代中期至90年代初期對海洋中長鏈不飽和酮U37K的研究十分熱烈[15].90年代后機理研究和實例研究并重，這其中機理研究較為突出的是大氣CO2分壓的變化對生態(tài)系統(tǒng)演替的影響，Street－Perrott在東非肯尼亞山的研究認為大氣CO2分壓較低是影響熱帶山地森林分布的主控因素[16]，但其后不久Huang對中美洲兩個湖相沉積樣品的研究表明，在缺乏適宜的溫度和濕度條件下，單獨的低的大氣二氧化碳分壓不足以驅動C4植物的擴張，也就是不足以發(fā)生生態(tài)系統(tǒng)的演替[17]，研究結果體現(xiàn)了區(qū)域氣候條件的決定性.在對實例研究方面較為突出的是80年代中后期對日本琵琶湖的系統(tǒng)研究，以及90年代后期Huang、Ficken等對東非肯尼亞山地的幾個湖相所進行的連續(xù)研究[18－19]，時間跨度從末次冰期到全新世，并采用了多種單體有機類脂化合物指標（烷烴、醇、脂肪酸等）.同時，F(xiàn)icken通過對東非肯尼亞幾個湖相中水生植物類脂物質的分析，給出了非挺水水生大型植物（沉水和有葉的漂浮植物）相對挺水水生植物和陸生植物對湖相沉積物輸入的公式[20].隨著研究手段的不斷深入全球其他地區(qū)也相繼開展了這一指標的研究[21－23].另外Huang通過研究繪制了C4植物從非洲西北部輸入到大西洋東北部沉積物的輸入圖，表明陸生高等植物（C4草原）單體有機類脂化合物可在大氣運動及不同風模式條件下實現(xiàn)遠程運輸[24]，這對于分析湖相沉積中有機物質的來源又提供了一個必要考慮的因素，使研究的機理更加深入.由于單體有機類脂化合物來源的多解性，現(xiàn)在國外的很多研究在做湖相沉積剖面研究分析的同時，對于現(xiàn)生陸生植被、湖相水體中的藻類、細菌等生物進行現(xiàn)代研究和培養(yǎng)試驗，這對于一些特征性強的單體有機類脂化合物能夠充分給出其生態(tài)意義.各類研究的結果對古環(huán)境的重建取得了豐碩的成果，對一些區(qū)域成功的進行了生態(tài)演替的恢復和重建，分析了變化的主要驅動因子，從而指示了古環(huán)境、古氣候的變化歷程.

國內對單體有機化合物的研究最初是在石油領域，對于油頁巖、泥炭等進行了這方面的研究，對于湖相沉積物的研究與有機碳有關的最早是對總有機碳的含量（TOC）研究，后來發(fā)展到總有機碳的δ13C值的研究，根據(jù)δ13C值的高低來判斷有機物質的來源，在進一步指示環(huán)境變化，一般認為C3植物的δ13C值為－21‰至－33‰，平均為－27‰；C4植物的δ13C值為－10‰至－21‰，平均為－14‰；CAM植物居于其中，再根據(jù)總有機碳的δ13C值來判斷湖相沉積物中有機物質的來源，是來自C3，C4還是CAM，但是這樣的分析結果歧義非常大，因為很多湖相中的藻類、細菌、真菌等生物所產生的有機物對湖相的貢獻不能忽略，但是以前依據(jù)總有機碳分析物質來源的研究并沒有把它們考慮進去，這就給研究的精度和準確性帶來了一定的問題.石油領域的單體有機化合物研究的介入，可以彌補這方面的不足，張干等對江蘇固城湖沉積物的單體有機化合物做過系統(tǒng)的研究[25－26]，之后許多的學者針對不同的區(qū)域也都開始了相應的研究和應用[27－28].但整體來說研究所覆蓋的區(qū)域還很小，尤其對于西北干旱半干旱區(qū)的湖相用這一指標研究的就更少，有些地區(qū)甚至沒有，在國內的研究中值得引起關注的是孫青對內蒙、新疆和青海的9個硫酸鹽型鹽湖中的長鏈烯酮進行了研究，在9個樣品中只有干鹽湖羅布泊沒有檢測出長鏈烯酮，其他8個湖相均有檢出.他通過對湖相沉積中表層（0～10cm）樣品進行的分子化合物同位素分析，用長鏈烯酮的含量與溫度進行相關分析，發(fā)現(xiàn)長鏈不飽和烯酮的含量與湖相年平均溫度相關最好[29].隨后Chu等人對中國50個湖相中的長鏈不飽和烯酮進行了分析并探討了其機理[30]，這為湖相中長鏈不飽和烯酮的研究奠定了基礎.總的來說，目前我國將有機類脂化合物用于湖相研究還很有限.

3 湖相中有機類脂化合物在古環(huán)境重建中的運用

湖相沉積物中有機類脂化合物的類型多樣，一般根據(jù)化合物類型分為烷烴、芳烴、酸、醇、酮和酯等.還可以根據(jù)化合物鍵合的強弱，分為鍵合態(tài)和強鍵合態(tài).其中使用比較多的是第一類分類方法，國內外目前研究較為充分、解釋歧異較少的有正構烷烴、脂肪酸、脂肪醇和長鏈不飽和酮.這一指標在古環(huán)境重建中應用的主要思路是:1）首先分析確定沉積物中有機類脂化合物的組成和不同組分的豐度；2）再結合單體有機類脂化合物同位素值，來分析判斷湖相沉積物中有機物質的主要來源；3）從而確定湖相區(qū)域以及湖相水體中當時的植被和生物類型；4）根據(jù)植被和生物的類型分析當時的降水和溫度條件；還可以根據(jù)植被的類型特征對當時大氣CO2的濃度進行分析，不同時段和不同區(qū)域的研究結果，可以重建區(qū)域乃至全球湖相演替的過程以及古氣候、古環(huán)境變化的歷程，同時分析給出環(huán)境變遷的主要驅動因子.

3.1 烴類

烴類化合物是類脂化合物單體研究中運用最為廣泛，研究手段最為成熟的一類.單體烴類化合物的研究一般包括正構烷烴、異構烷烴、烯烴、環(huán)烷烴等.正構烷烴是目前研究中應用最多的一種，一般認為大于C25的正構烷烴是高等植物葉子蠟質的表現(xiàn)特征，水生植物的正構烷烴是中等碳鏈長度的，認為高等植物正構烷烴主要的碳數(shù)是在22～33之間的高分子量（長鏈）正構烷烴，具有明顯的奇偶優(yōu)勢，其中又以nC27、nC29、nC31含量最高（為主峰），一般nC27為主峰認為是木本植物的貢獻，nC31為主峰認為是草本的貢獻，湖相內部水生植物的正構烷烴的碳鏈長度相對較短.Ficken等對非洲東部肯尼亞山的湖相中水生植物類脂物質的分析中，提出非挺水（沉水和有葉的漂浮植物）物種顯示出對于中等碳鏈長度的C23和C25正構烷烴豐度的加強，相反，挺水水生植物正構烷烴的分布與陸生植物的分布相似，特別是由長鏈的同系物（＞C29）占主導.段毅在沉積物的單體異構和環(huán)烷烴碳同位素研究中指出撫順油頁巖中異構和環(huán)烷烴主要來自自養(yǎng)光合藻類、化學自養(yǎng)細菌（δ13C值為－33.4‰～－39.0‰）和甲烷自養(yǎng)細菌（δ13C值為－38.4‰～－46.3‰），只有高碳數(shù)的2－甲基－異構烷烴δ13C值反映了高等植物的成因[31].烯烴中主要指類異戊二烯化合物，Huang等在肯尼亞湖相沉積物的研究中，用生物培養(yǎng)的方法，分析了沉積物中各類單體有機物質，其中提到類異戊二烯分為有環(huán)和無環(huán)兩類，并且發(fā)現(xiàn)在不同時期這兩類類異戊二烯的優(yōu)勢程度不同，在末次盛冰期無環(huán)類異戊二烯占優(yōu)勢；在無環(huán)類異戊二烯中還有姥烷和植烷，一般認為姥烷（Pr）和植烷（Ph）來自植物的葉綠素.根據(jù)Pr／Ph可以分析湖相沉積環(huán)境中的氧化還原狀況，Pr／Ph小于1表示湖相沉積環(huán)境總體上屬于還原環(huán)境，較大時是氧化環(huán)境.根據(jù)湖相沉積環(huán)境的氧化、還原狀況可以間接確定湖相的水深.還有一些烴類，如甾烷、藿烷，對于藿烷現(xiàn)在的研究結果顯示其主要來自細菌的產生，當δ13C值很低時認為來自甲烷自養(yǎng)細菌.

3.2 脂肪酸

脂肪酸是生物細胞膜的重要組成部分，包括藻類、原生動物、部分高等植物、細菌等在內的生物體在較低的環(huán)境溫度下，傾向于合成更多的不飽和脂肪酸，以維持其體內細胞的流動性，Kawamura.K等在日本琵琶湖的研究中發(fā)現(xiàn)，不飽和脂肪酸與飽和脂肪酸的含量比C18∶2／C18∶0可以作為反映古環(huán)境變化的指標，較高的C18∶2／C18∶0比值對應于較低的環(huán)境溫度[32].脂肪酸的組成中對于藻類和細菌的脂肪酸一般是小于C18的且具有偶奇優(yōu)勢，對于高等植物一般在C20到C34的范圍內，也具有偶奇優(yōu)勢，這一研究結果在江西固城湖的研究中也有應用.

3.3 長鏈不飽和酮Uk37

在古氣候古環(huán)境研究方面，最具有代表性的工作是長鏈不飽和酮古溫度指標的建立與應用.長鏈不飽和酮（Long－chain Alkenones）是一系列碳數(shù)范圍為C37至C39的含2～4個雙鍵的不飽和甲基或乙基酮，最早在1978年由Boon等在深海鉆探計劃（Leg40，DSDP）所采取的大西洋WalvisRidge的中新世至晚更新世沉積物中被檢出，此后在所有現(xiàn)代大洋沉積物中均有發(fā)現(xiàn).隨后研究表明，屬于金藻門（Prymnesiophyceae）的超微單細胞遠洋顆石藻類（Coccolithophorid Algae）——赫胥黎顆石藻（Emiliania Huxleyi）是現(xiàn)代沉積物中該類化合物的主要來源，且其不飽和程度嚴格受生物化學合成作用的制約.后來在日本海溝與中美洲海溝沉積物中長鏈不飽和酮化合物的分布型式有著明顯的不同，并提出可能與兩地不同的氣候環(huán)境有關，其后在實驗室藻類培養(yǎng)試驗表明培養(yǎng)的E.Hexuleyi體內的長鏈不飽和酮的不飽和度（[C37∶2]＋[C37∶3]＋[C37∶4]）或簡化為與藻類培養(yǎng)溫度間的定量的試驗關系式，其線性范圍為水溫4℃～25℃.因此在海洋沉積物中，根據(jù)沉積物中碳數(shù)為37的長鏈不飽和酮的含量可以通過公式計算海水表層溫度（SST），計算的結果與深海氧同位素的結果吻合的很好，因此一直被認為是一個很好的代用指標，對于陸生湖相，國內外都有人從事這方面的研究，主要是用來恢復古溫度.但是目前的研究顯示湖相中長鏈不飽和烯酮的來源是否與海洋中相同還存在爭議，因此公式計算過程中系數(shù)的確定還沒有到達海洋研究那樣的精度.

3.4 正構烷醇

飽和正構烷醇是來自中性類脂部分，現(xiàn)在研究認為來自維管植物的正構烷醇是C26－ol到C30－ol且具有偶碳優(yōu)勢，但是有些細菌也產生這些類型的正構烷醇，使用時要特別注意，浮游植物的是C16－ol到C17－ol，浮游植物和大型水生植物在內的混合源C22－ol到C25－ol，都具有偶碳優(yōu)勢.低分子量占主導的正構烷醇C16－ol、C22－ol主要歸因于藻類和光合作用細菌來源的貢獻，一些淡水藻類和藍細菌顯示正構烷醇碳鏈長度占主導的是在C22－ol到C26－ol范圍內.植醇是葉綠素a和b在成巖作用中產生的，因此，它是所有光合自養(yǎng)真核細菌和一些光合自養(yǎng)細菌的標志.

4 目前國內研究中存在的問題與發(fā)展前景

4.1 存在的問題

綜上所述，湖相沉積物中有機類脂化合物的研究為古環(huán)境和古氣候變遷過程提供了重要的信息線索，同時使研究的精度大幅度地提高，但是由于我國湖相中此類指標的應用起步較晚，目前還存在著一些問題.

首先是對于現(xiàn)代植被中有機類脂化合物研究的缺乏.根據(jù)現(xiàn)代不同植被中有機類脂化合物單體同位素的研究結果，分析沉積物中檢測出的有機類脂化合物的來源，是這一指標應用的重要基礎，但是目前我國在這一方面的研究卻是十分缺乏的，近期王志遠、王國安、饒志國等對不同區(qū)域的現(xiàn)代植物體和不同植被類型表土中有機類脂化合物進行了分析研究[34－35]，通過現(xiàn)代不同植被類型下土壤的研究發(fā)現(xiàn)，傳統(tǒng)認為的木本植物正構烷烴的主峰為C27或C29，草本植物的主峰主要為C31的結論，與現(xiàn)代不同植被類型下表土的研究結果存在一定的差異（圖1、表2），一些現(xiàn)代表土的研究認為與傳統(tǒng)是一致的，但是東部地區(qū)不同植被類型下表土中正構烷烴的分布卻存在一定的差異（表2），同時對于現(xiàn)代植被的研究也存在差異，歐洲現(xiàn)代松科植被正構烷烴的研究，松科雖為木本植物，但是正構烷烴的主峰卻是C31[36]，但是對以我國隴西黃土高原松科植被的研究卻發(fā)現(xiàn)松科正構烷烴的分布并非為C31主峰（圖1）[37]，這樣的研究結果說明，對于利用正構烷烴的分布模式來恢復植被類型需要更加的慎重，需在大量開展現(xiàn)代植被研究的基礎上再進行古環(huán)境研究.

其次對于湖相水體中特有藻類、細菌、水生生物體內的單體有機類脂物質的研究很缺乏，對于對比性培養(yǎng)試驗的研究幾乎空白.這就使對古環(huán)境重建中的分析缺失了重要的理論依據(jù)，致使沉積物中檢測出的許多特殊類脂化合物無法準確判斷其氣候、環(huán)境的指示意義.

第三、研究區(qū)域的缺乏.我國湖相眾多，東西部湖相特色各異，目前只有東部少量湖相開展過此類物質的研究[25－26]，對于西部內陸諸多對古環(huán)境重建具有重要指示意義的湖相并沒有系統(tǒng)地開展這一指標的應用.中國西部地區(qū)具有特殊的地理環(huán)境特征，對于古氣候、古環(huán)境的研究充當著重要的角色，而且目前很多西部湖相已經(jīng)開展大量的研究工作[38－39]，這可以給有機類脂化合物的研究提供充足的研究基礎.

第四，對于已經(jīng)開展的少量湖相來說，研究尺度較為單一，研究內容不夠深入，沒有開展十年、百年和千年等各種尺度類型的研究.研究內容還僅是停留在生物源和沉積環(huán)境的判識階段，針對古氣候變化的機理、碳循環(huán)等的研究很少特別是對于國外已是研究熱點的單體碳、氫同位素在我國仍是相對缺乏.

表2 不同地區(qū)現(xiàn)代表土中部分生物有機分子參數(shù)

圖1 隴西黃土高原現(xiàn)代松科植物正構烷烴分布模式[37]

第五、研究手段的不成熟.對于湖相沉積物中有機類脂化合物的提取和測量由于其含量的有限性，要求試驗的精度和準確性要很高，由于我國此項指標研究的起步較晚，很多實驗室檢測數(shù)據(jù)的精度和準確性都有待于進一步考證.

4.2 發(fā)展前景

針對目前我國湖相沉積物中有機類脂化合物研究存在的問題，面對各類地質檔案研究的不斷深入，隨著國外分析手段精度不斷提高的要求，結合目前古環(huán)境、古氣候重建的研究熱點，突出我國特有的地理區(qū)位優(yōu)勢，分子級水平的有機類脂化合物的分析就顯得優(yōu)勢十分強烈.尤其是面對我國湖相沉積物中此類指標研究的缺乏，其發(fā)展的前景極為廣闊.另外，國外合作的加強和大量高科技儀器的引入，為這一指標的測試分析提供了可能，通過對國外各類先進測量手段的不斷學習，會使試驗的精度和準確性不斷地提高，逐步滿足與國際接軌的要求.第三，在國家發(fā)展戰(zhàn)略上，我國鼓勵西部大開發(fā)，大力搞好西部生態(tài)環(huán)境建設，湖相沉積物中有機類脂化合物指標特有的一個強大功能就是對古植被的重建，用這一指標大力開展西部湖相的研究，準確地搞好西部地區(qū)古植被的重建，可以為國家的宏觀戰(zhàn)略提供指導性的幫助.

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