熱障涂層失效的無損檢測與評價(jià)研究進(jìn)展

趙 揚(yáng)，馬志遠(yuǎn)，陳建偉，林 莉，馬 健，趙 鵬

(1.山東省科學(xué)院激光研究所，山東濟(jì)南 250014；2.大連理工大學(xué)無損檢測研究所，遼寧大連 116024)

航空發(fā)動(dòng)機(jī)熱端部件服役環(huán)境惡劣，為了滿足其對材料更苛刻的性能要求，目前先進(jìn)航空發(fā)動(dòng)機(jī)熱端部件無一例外地采用熱障涂層(thermal barrier coating，簡稱TBC)以提高高溫部件的使用溫度，延長部件服役壽命，提高發(fā)動(dòng)機(jī)效率。TBC技術(shù)已經(jīng)成為先進(jìn)航空發(fā)動(dòng)機(jī)研制中的一項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)[1]。實(shí)際應(yīng)用中的TBC大多采用雙層結(jié)構(gòu)，表層是以ZrO2為主的陶瓷層(top ceramic coating，簡稱TCC)，起隔熱作用；陶瓷層與高溫合金基體之間為McrAlY黏結(jié)層(bond coating，簡稱BC)，起改善基體與陶瓷涂層物理相容性的作用，見圖1。目前TBC在應(yīng)用過程中，其系統(tǒng)內(nèi)的TCC與BC之間的界面開裂和TCC的剝落失效是限制TBC長時(shí)間使用的瓶頸。更為嚴(yán)重的是服役過程中TBC的過早剝落失效會將合金基體暴露在高溫燃?xì)庵?，這可能引起災(zāi)難性的后果。因此，建立對TBC失效檢測和物理性能綜合評價(jià)及分析的方法是TBC科學(xué)研究和推廣應(yīng)用中急需解決的關(guān)鍵問題[2]。

TBC自身具有較復(fù)雜的結(jié)構(gòu)且服役的環(huán)境極為苛刻，使得研究人員迄今為止仍尚未完全認(rèn)清其失效的因素(包括高溫氧化、應(yīng)力場、相變及熱物理性能不匹配等多種因素均能導(dǎo)致涂層失效)[3]。因此，目前仍難以將各種因素都全面考慮來建立TBC的檢測方法或是壽命預(yù)測模型，但如果能對這些因素的影響進(jìn)行測量(如應(yīng)力集中檢測)，對危險(xiǎn)破壞形式(如TCC的開裂與剝落)的破壞準(zhǔn)則進(jìn)行表征，甚至對TBC失效的全過程進(jìn)行實(shí)時(shí)檢測、原位檢測，則能為TBC失效機(jī)理的理解以及壽命預(yù)測的建立提供依據(jù)和指導(dǎo)[2，4]。

圖1 渦輪葉片表面熱障涂層的橫截面顯微結(jié)構(gòu)Fig.1 Micro structure of TBC cross section

目前，對引起雙層結(jié)構(gòu)TBC失效的主要因素，美國國家航天局(NASA)的研究人員認(rèn)為有以下幾方面。一是在服役過程中BC表面會形成以Al2O3為主的熱生長氧化物(thermally growth oxide，簡稱TGO)。由于TGO的生長、TCC的相變等產(chǎn)生的應(yīng)力變化和組成結(jié)構(gòu)變化等因素，引起裂紋擴(kuò)展，造成界面處TCC的剝落[4]。有研究指出，TGO厚度超過極限厚度8～10 μm，TCC就開始脫落[5-6]。二是由于TBC各層材料熱不匹配性，服役過程中TBC往復(fù)加熱冷卻過程中涂層中會產(chǎn)生殘余應(yīng)力，且應(yīng)力分布常常是不均勻的，因而引起TCC內(nèi)部局部應(yīng)力集中，形成熱疲勞損傷，進(jìn)而導(dǎo)致TCC的剝離[4,7]。因此，實(shí)現(xiàn)TGO厚度和TCC熱疲勞損傷的檢測與評價(jià)對于安全使用具有重要的實(shí)際意義，尤其是無損檢測技術(shù)，準(zhǔn)確表征和評價(jià)涂層的各種性能對涂層的發(fā)展和應(yīng)用來說都具有非常重要的意義。

基于無損檢測具有的“非破壞性”及易于實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化、標(biāo)準(zhǔn)化的優(yōu)點(diǎn)，越來越多的研究人員在TBC質(zhì)量的無損檢測與評價(jià)方面展開研究工作，并取得了一些有價(jià)值的研究結(jié)果。本文對國內(nèi)外已經(jīng)取得的研究成果進(jìn)行簡要回顧，對當(dāng)前TBC無損檢測研究進(jìn)展進(jìn)行綜述分析，提出本研究團(tuán)隊(duì)對TBC無損檢測研究未來發(fā)展方向的展望。

1 TBC無損檢測技術(shù)與方法研究

1.1 TCC無損檢測研究

從TBC無損檢測研究過程來看，TBC早期的質(zhì)量無損檢測與性能表征研究主要集中于TCC的厚度、彈性模量及孔隙率測量，以分析它們對TBC結(jié)合質(zhì)量的影響[8-9]。

CRUTZEN等在利用垂直及斜入射方式結(jié)合傳遞函數(shù)法(檢測頻率為15 MHz)表征等離子噴涂的ZrO2-Y2O3涂層(厚度為210～250 μm)彈性模量的研究中，發(fā)現(xiàn)TBC的彈性模量33 GPa比致密的ZrO2塊體材料的241 GPa低很多，其主要原因是涂層中存在大量的孔隙及微裂紋[10]。LESCRIBAA等在利用超聲聲壓反射系數(shù)幅度譜(檢測頻率為10 MHz)表征等離子噴涂ZrO2-7%Y2O3涂層(厚度為130～350 μm)的研究中發(fā)現(xiàn)，2種等離子噴涂ZrO2-7%Y2O3A和B涂層的聲速遠(yuǎn)低于同材質(zhì)的致密塊體的聲速，而衰減系數(shù)分別為45 dB/cm和12 dB/cm[11]，遠(yuǎn)高于ZrO2-Y2O3體材料在10 MHz下的衰減系數(shù)(4 dB/cm)[12]，見表1，同時(shí)指出這是由于等離子噴涂涂層中的層片狀結(jié)構(gòu)、大量的微裂紋和孔隙所導(dǎo)致的。

表1 等離子噴涂涂層與體材料物理參數(shù)的對比Tab.1 Comparison of physical parameters of bulk materials and its coating prepared by plasma spray technique

圖2 等離子噴涂與EBPVD法制備的TBC隨機(jī)孔隙模型模擬結(jié)果與SEM結(jié)果Fig.2 Random pore mode and SEM of TBC prepared by plasma spray and EBPVD technique

ROGE等采用渦流檢測技術(shù)(檢測頻率為1～6 MHz)測量了等離子噴涂的ZrO2-7% Y2O3的厚度(254～530 μm)，在此基礎(chǔ)上利用超聲檢測技術(shù)(檢測頻率為25 MHz)表征了其內(nèi)部的孔隙率[13]。研究人員利用超聲頻譜分析技術(shù)與小波模極大值法(檢測頻率為10 MHz)對等離子噴涂的ZrO2-7% Y2O3涂層(厚度范圍為254～530 μm)以及經(jīng)強(qiáng)流脈沖離子束表面改性的TBC厚度進(jìn)行了表征，并結(jié)合數(shù)值擬合技術(shù)獲得了涂層的衰減系數(shù)[14-15]。ZHAO等研究了等離子噴涂及電子束物理氣相沉積(EBPVD)法制備的ZrO2-7% Y2O3涂層厚度、密度和非均勻性的無損檢測方法[16-21]。隨后引入隨機(jī)介質(zhì)模型，建立了適用于描述等離子噴涂及EBPVD法制備的TBC二維模型，見圖2[22]，結(jié)合有限差分法模擬了超聲波在TBC中的傳播。研究結(jié)果表明，2種制備工藝得到的涂層均呈現(xiàn)一定的非均勻性，這種非均勻性對高頻超聲波TBC內(nèi)部傳播時(shí)的衰減機(jī)制影響較大并會產(chǎn)生頻散等現(xiàn)象，使得基于理想介質(zhì)假設(shè)的聲學(xué)模型難以用于TBC的無損檢測與表征，為此創(chuàng)建了非均勻涂層的超聲檢測模型及方法。

圖3 用于TGO檢測的EIS系統(tǒng)示意圖Fig.3 Diagram of EIS used to inspect TGO

圖4 不同失效時(shí)間下的TGO厚度與微波相位差之間的關(guān)系Fig.4 Relation of TGO thickness and microwave phase difference for the various exposure time

1.2 TGO與熱疲勞損傷無損檢測研究

隨著對TBC失效因素的進(jìn)一步認(rèn)識，近年來TBC質(zhì)量無損檢測與壽命評價(jià)逐漸集中于TGO和熱疲勞損傷表征研究。目前，國內(nèi)外對于TGO的無損檢測主要使用的是EIS(electrochemical impedance spectroscopy)法(見圖3)。OGAWA等利用該方法在實(shí)驗(yàn)室中對等離子噴涂制備的TBC在熱循環(huán)以及靜態(tài)氧化過程中TGO成分及厚度變化進(jìn)行了定量分析[23]；BYEON等采用相同的方法對比研究了等離子噴涂及EBPVD法制備的TBC中TGO檢測模型及檢測結(jié)果[24]；研究人員成功地利用該方法實(shí)現(xiàn)了TGO厚度和成分的檢測[25-26]。

最近，日本東北大學(xué)OGAWA小組開始嘗試?yán)?00 GHz級微波對1.5～6.8 μm的TGO厚度進(jìn)行無損表征研究，發(fā)現(xiàn)在失效時(shí)間低于100 h范圍內(nèi)微波在TBC系統(tǒng)中傳播時(shí)的相位差與TGO厚度呈現(xiàn)正比變化趨勢，超過上述失效時(shí)間，則出現(xiàn)反比變化趨勢，認(rèn)為是孔隙多樣性的影響，目前該研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步的研究工作與結(jié)果分析仍在進(jìn)行中[27]。不同失效時(shí)間下的TGO厚度與微波相位差之間的關(guān)系見圖4。

殘余應(yīng)力分布是評定熱障涂層質(zhì)量的一個(gè)重要指標(biāo)，也是表征熱疲勞損傷的主要參數(shù)。對于TCC殘余應(yīng)力的無損檢測研究，主要使用的是激光Raman光譜技術(shù)、X射線衍射技術(shù)以及Cr3+壓電光譜技術(shù)[28]。其中，激光Raman光譜技術(shù)由于具有非接觸、空間分辨率高、光譜范圍大且頻移不受激光光源頻率限制、隨聚焦變化可對微量試樣進(jìn)行不同深度的測試等優(yōu)點(diǎn)而成為近年來TCC殘余應(yīng)力表征的研究熱點(diǎn)。當(dāng)物體存在應(yīng)力時(shí)，某些對應(yīng)力敏感的譜帶會產(chǎn)生移動(dòng)和變形，其中拉曼峰頻率偏移的改變與所受應(yīng)力成正比(見圖5)。哈佛大學(xué)的ANDI等以及東京大學(xué)的TANAKA等均采用Raman光譜技術(shù)測量了等離子噴涂TBC中不同熱疲勞程度下的殘余應(yīng)力[29-30]。

圖5 激光Ramam光譜檢測系統(tǒng)示意圖Fig.5 Diagram of laser Ramam spectroscopy

圖6 聲發(fā)射信號時(shí)間-空間分布情況Fig.6 Time-position of acoustic emission signal caused

湘潭大學(xué)的研究人員利用聲發(fā)射技術(shù)對TCC的裂紋檢測進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)聲發(fā)射信號的振幅、事件數(shù)等基本參數(shù)能夠?qū)CC表面及內(nèi)部裂紋的形成、演化進(jìn)行定性分析與表征(見圖6)[31]。此外，意大利國家研究委員會的MARINETTI利用紅外熱成像技術(shù)對TCC厚度和黏結(jié)質(zhì)量進(jìn)行了檢測研究[32]。

2 TBC無損檢測研究的方向

目前，檢測及預(yù)測TBC失效的位置及時(shí)間仍是航天航空制造領(lǐng)域和國防領(lǐng)域中的瓶頸問題。國際上在TBC的無損檢測方面給予了高度的重視：一方面對已經(jīng)成熟的TBC無損檢測技術(shù)實(shí)用化，形成無損檢測設(shè)備；另一方面繼續(xù)加大對TBC無損檢測新技術(shù)、新方法研發(fā)的投入。

對于TBC無損檢測設(shè)備研究方面，美國TWI公司研制的ThermaScope型紅外熱成像檢測系統(tǒng)已經(jīng)成為NASA及海空軍主要無損檢測設(shè)備，該系統(tǒng)能夠?qū)崿F(xiàn)涂層厚度檢測、涂層質(zhì)量控制和涂層缺陷檢測等功能，見圖7。2004年，首都師范大學(xué)建立了中國首家紅外熱波無損檢測實(shí)驗(yàn)室，并采用該系統(tǒng)進(jìn)行了TBC厚度的檢測研究[32]。

圖7 ThermaScope無損檢測系統(tǒng)Fig.7 ThermaScope nondestructive testing system

對于TBC無損檢測研究方向，目前主要集中在實(shí)現(xiàn)TGO厚度和TCC損傷位置、損傷程度的在役原位檢測[33-34]。近年來，超聲檢測技術(shù)在TBC的無損檢測與性能表征研究領(lǐng)域中發(fā)展較快，引起了國內(nèi)外研究人員的關(guān)注，一些重要的研究結(jié)果為解決上述問題提供了思路。一方面，加拿大國家研究委員會航空研究中心利用水浸脈沖回波技術(shù)對氧化前后TBC試樣進(jìn)行了測試，發(fā)現(xiàn)可以利用2個(gè)試樣的回波信號進(jìn)行TGO存在與否的定性區(qū)分，但也同時(shí)指出水浸的檢測方式限制了該方法在TBC實(shí)際檢測中的應(yīng)用[23]。西弗吉尼亞大學(xué)采用了相同的方法對氧化程度不同的TBC試樣進(jìn)行了檢測回波分析[24]。研究人員利用該技術(shù)并結(jié)合頻譜分析技術(shù)對TGO的存在與否進(jìn)行了檢測[25]。然而，在上述研究中由于受檢測頻率和耦合劑的限制，僅能對TGO進(jìn)行定性分析，無法對小于10 μm的薄層進(jìn)行原位檢測。

激光超聲技術(shù)可以激發(fā)高頻率、短脈沖的超聲波，且具有遠(yuǎn)距離、非接觸式且不受被檢材料幾何形狀影響的特點(diǎn)。美國西北大學(xué)利用該技術(shù)對納米級類金剛石薄膜的厚度和彈性模量進(jìn)行了測量[38]，說明該技術(shù)適用于測量厚度較小的涂層。加拿大國家研究委員會工業(yè)材料研究所利用同樣的方法對等離子噴涂的WC-Co涂層進(jìn)行了厚度、密度和彈性模量的檢測[39]，測量誤差小于10%，預(yù)示著激光超聲技術(shù)能夠用于含有一定孔隙、微裂紋且具有一定表面粗糙和界面起伏的涂層結(jié)構(gòu)的測量，這些研究結(jié)果為該技術(shù)應(yīng)用于TGO厚度的實(shí)時(shí)檢測提供了可能。等離子噴涂的WC-Co涂層的激光超聲檢測結(jié)果見圖8。

激光超聲技術(shù)是目前發(fā)展較快，具有廣闊應(yīng)用前景的測試技術(shù)。當(dāng)下研究的熱點(diǎn)集中于試圖將激光超聲應(yīng)用于高精度測量的研究[40]，如檢測固體中數(shù)十微米量級的缺陷、微裂紋等。此外，與掃描顯微鏡、電子探針相結(jié)合，還可開展納米尺度的材料物性研究[41]，如測量復(fù)合材料、納米材料的聲學(xué)和力學(xué)性能，以及復(fù)合涂層表面的性能。本研究團(tuán)隊(duì)借助激光超聲技術(shù)具有的非接觸式、可激勵(lì)高頻聲波的特點(diǎn)，提出利用該技術(shù)來研究檢測TGO和TBC疲勞損傷的方法、機(jī)理以及檢測系統(tǒng)的研究，以期實(shí)現(xiàn)TGO厚度和TCC損傷位置、損傷程度的在役原位檢測，目前正處于研究之中。

圖8 等離子噴涂的WC-Co涂層的激光超聲檢測結(jié)果Fig.8 Laser ultrasonic testing results of WC-Co coating prepared by plasma spray technique

3 結(jié)論與展望

TBC系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)復(fù)雜、服役環(huán)境惡劣，使得熱障涂層的失效機(jī)理非常復(fù)雜，造成壽命預(yù)測成為制約TBC研究與應(yīng)用的瓶頸問題。TBC失效的無損評價(jià)能夠?yàn)槠鋲勖A(yù)測提供直接的參考和依據(jù)。因此，大力發(fā)展新的TBC無損檢測技術(shù)，實(shí)現(xiàn)TBC破壞過程的實(shí)時(shí)、原位檢測，對熱障涂層的應(yīng)力應(yīng)變場、界面結(jié)合性能、裂紋形成與擴(kuò)展的時(shí)間、位置以及破壞的程度進(jìn)行準(zhǔn)確的評估與預(yù)測，仍是未來無損檢測研究人員亟需解決的問題與研究熱點(diǎn)。

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