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    鐵電材料Pb(Zr1-xTix)O3 的電熱效應(yīng)

    2013-11-01 07:17:58封文江尹小荷孟萍萍何江海王傳銀
    關(guān)鍵詞:鐵電熱效應(yīng)電熱

    封文江,尹小荷,張 思,孟萍萍,朱 影,何江海,王傳銀

    (1.沈陽師范大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,沈陽 110034;2.沈陽師范大學(xué) 實驗中心,沈陽 110034)

    0 引 言

    鋯鈦酸鉛(Pb(Zr1-xTix)O3,PZT)是由Jaffe發(fā)現(xiàn)的具有鐵電效應(yīng)的固溶體材料(x=0.53時壓電常數(shù)d33為600×1012C/N)[1]。PZT是PbTiO3和PbZrO3的二元連續(xù)固溶體,呈鈣鈦礦結(jié)構(gòu),x<0.53時為四方鐵電相,0.53<x<0.95為三角鐵電相。Mischenko等[2]在900kV/cm的高電場下,研究了350nm厚的鐵電PbZrO3∶PbTiO3薄膜的電熱性質(zhì),獲得最大溫度改變量ΔT=12K,電熱系數(shù)為1.4×10-3C/(K·m2)。Kanno等研究了c軸取向的 PbZr0.52Ti0.48O3/MgO 薄膜的熱力學(xué)特征量[3]。Roytburd等采用極化強度測量,研究了PbZr0.2Ti0.8O3/LaAlO3的內(nèi)應(yīng)力[4]。擇優(yōu)取向富鋯PZT薄膜的電熱效應(yīng)優(yōu)于多晶富鋯PZT薄膜,且前者的電熱溫變最大值ΔT=29K,而后者僅為ΔT=12K。Fatuzzo和Merz研究認(rèn)為,電熱效應(yīng)只發(fā)生在居里點以上[5]。Mitsui等認(rèn)為,電熱效應(yīng)只發(fā)生在居里溫度以下,在該溫度以下,材料的自發(fā)極化隨溫度的變化而變化[6]。Jona等認(rèn)為,電熱效應(yīng)可以產(chǎn)生居里溫度以上或者以下,且在居里溫度以上的電熱效應(yīng)較大[7]。Thache[8]研究了PZT體系的反鐵電陶瓷Pb(Zr0.445Sn0.445Ti0.09)的電熱效應(yīng),在8kV/cm的電場強度下,體系的最大電熱溫變?yōu)?.1K。Olsen[9]發(fā)現(xiàn) Pb0.99Nb0.02[(Zr0.73Sn0.27)0.93Ti0.07]在2kV/cm 的電場強度下獲得電熱溫變?yōu)?K。Tuttle[10]等研究了反鐵電陶瓷Pb(Zr0.75Sn0.20Ti0.05)的電熱效應(yīng),在30kV/cm 電場強度下,該體相材料的電熱溫變最大值達2.6K。

    以前的工作研究了PbTiO3多晶及薄膜材料強電場下的電熱效應(yīng)[11]。在本項工作中,應(yīng)用基于Landau-Devonshire相變理論和相關(guān)參數(shù),研究了(Pb(Zr1-xTix)O3當(dāng)x=0.5、0.6、0.7、0.8、0.9時的電熱效應(yīng),得到極化強度與溫度、電場強度的關(guān)系曲線,電熵、熵變、比熱容與溫度的關(guān)系曲線。外加強電場使PZT一級相變轉(zhuǎn)變?yōu)槎壪嘧?,且相變溫度逐漸升高。隨著Ti含量的增加,熵變的最大值在逐步增加。

    1 理論模型與計算參數(shù)

    對于PZT,利用Landau-Devonshire理論,考慮單疇無約束的自由能密度為

    其中:G0(T)為順電態(tài)的能量;T為溫度;P為極化強度;E為電場強度;a1、a11、a111為鐵電材料的剛性系數(shù)。系數(shù)a:

    其中,TC為居里溫度。由于為居里常數(shù),ε0為真空介電常數(shù)。

    當(dāng)E=0時,從熱力學(xué)平條衡條件得鐵電相變過程中自發(fā)極化強度為

    理論計算用到的PZT的各種參數(shù)見表1。

    表1 PZT的居里溫度、居里常數(shù)及介電剛度系數(shù)[12-15]

    2 結(jié)果與討論

    圖1a~圖1e分別是PZT體材料當(dāng)x=0.5、0.6、0.7、0.8、0.9時的極化強度與溫度、電場強度的關(guān)系曲線。對應(yīng)的電場強度為0、10、50、100、150MV/m。可以看出,當(dāng)外加電場為零時,在TC=665、691、713、729、740K時隨著溫度的升高發(fā)生從鐵電到順電的一級結(jié)構(gòu)相變??梢姡S著Ti的增加,居里溫度逐漸增大,且一級結(jié)構(gòu)相變也逐漸變?yōu)檫B續(xù)的二級相變。這與Mischenko等人的研究結(jié)果一致[2]。圖1插圖為x=0.5、0.6、0.7、0.8、0.9時T=515、540、563、580、590K下極化強度與電場的關(guān)系曲線。由圖可知,PZT(x=0.5)在515K時矯頑場為2.5MV m-1,PZT(x=0.6)540K時矯頑場為9.0MVm-1,PZT(x=0.7)563K矯頑場為22MVm-1,PZT(x=0.8)在580K時矯頑場為33MVm-1,PZT(x=0.9)590K矯頑場為41MVm-1。一般來說,只有當(dāng)外加電場高于矯頑場時,電滯行為才能被消除,相變行為才是可逆的。

    圖1 PZT(x=0.5,0.6,0.7,0.8,0.9)的極化強度和溫度關(guān)系曲線

    圖2a~圖2e分別為不同電場下PZT(x=0.5,0.6,0.7,0.8,0.9)電熵與溫度的關(guān)系曲線。此時電場強度分別為0、10、50、100、150MV/m。顯然,不斷增強的電場破壞了一級鐵電?順電結(jié)構(gòu)相變。如圖1與圖2所示,10MV/m的電場足以使其變?yōu)槎壪嘧?。?dāng)電場為零時,x=0.5、0.6、0.7、0.8、0.9PZT在T0=665、691、713、729、740K發(fā)生鐵電到順電的結(jié)構(gòu)相變。

    圖2 不同的電場強度下PZT(x=0.5,0.6,0.7,0.8,0.9)的電熵與溫度的關(guān)系曲線

    圖3a~圖3e是x=0.5、0.6、0.7、0.8、0.9時PZT的等溫熵變與溫度的關(guān)系曲線。隨著電場強度強度的增強,熵變逐漸增大。PZT的最大熵變分別為28(對應(yīng)溫度849K)、42(對應(yīng)溫度733K)、60.1(對應(yīng)溫度685K)、75.6(對應(yīng)溫度687K)、87.5(對應(yīng)溫度698K)kJ·m-3K-1??梢钥闯觯S著Ti含量的增加,熵變的最大值在逐步增加。由此可見,富鋯PZT塊體的最大電熱溫變出現(xiàn)材料的居里點以上,即當(dāng)材料由鐵電相向順電相轉(zhuǎn)變之上的200K具有最大的電熱效應(yīng)。

    圖3 不同的電場強度下PZT(x=0.5,0.6,0.7,0.8,0.9)的電熵變與溫度的關(guān)系曲線

    圖4a~圖4e是x=0.5、0.6、0.7、0.8、0.9時PZT塊在電場強度50~150MV/m,DE=20MV/m的比熱容與溫度的關(guān)系曲線。由圖1與2可知,在強電場下一級鐵電相變變?yōu)槎壪嘧?,這就導(dǎo)致了比熱容的改變量減小,與電極化強度變化一致(見圖1a~圖1e)。并且,隨著電場強度的增強,相變溫度變高。

    圖4 不同電場強度下PZT(x=0.5,0.6,0.7,0.8,0.9)的比熱容與溫度的關(guān)系曲線

    3 結(jié) 論

    通過Landau-Devonshire的熱動力學(xué)模型,計算了當(dāng)x=0.5、0.6、0.7、0.8、0.9,PbZr1-xTixO3在鐵電相變附件的電熱效應(yīng)。結(jié)果顯示,PZT(x=0.5,0.6,0.7,0.8,0.9)的居里溫度分別為665、691、713、729、740K。并且出現(xiàn)了一級鐵電?順電轉(zhuǎn)變。強的電場使得PZT塊體材料的一級相變逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)槎夁B續(xù)相變,且相變在更高的溫度發(fā)生。隨著電場的增強,PZT比熱容減小,最大電熵變值增強。Ti含量的增加導(dǎo)致電熵變的最大值增大。由此可見,富鋯PZT的最大電熱溫變出現(xiàn)居里溫度以上,即居里溫度以上200K左右具有最大的電熱效應(yīng)。

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