臺(tái)州市路橋農(nóng)業(yè)土壤中重金屬的污染分析

劉紅，賈英，方明，江敏孜，王學(xué)彤

（1.上海市化工環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)站，上海 200050；2.上海大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，上海 200444）

重金屬作為非生物降解型污染物，在自然環(huán)境中具有潛在的生態(tài)危害［1］.隨著工業(yè)化及城市化的發(fā)展，以化工、電子加工、金屬冶煉為主的人類生產(chǎn)活動(dòng)成為環(huán)境中重金屬的主要來(lái)源.人類活動(dòng)產(chǎn)生的重金屬通過(guò)污水排放、干濕沉降等途徑進(jìn)入土壤，使得土壤承載了90%以上重金屬的環(huán)境負(fù)荷.

我國(guó)有大量關(guān)于土壤中重金屬的研究，如吳新民等對(duì)南京不同功能區(qū)土壤中重金屬污染特征的研究，發(fā)現(xiàn)城市中心區(qū)的重金屬表現(xiàn)出較明顯的表聚性［2］；蔡立梅等對(duì)東莞市農(nóng)業(yè)土壤重金屬的空間分布及來(lái)源進(jìn)行分析，表明東莞土壤重金屬積聚趨勢(shì)明顯［3］；章明奎等對(duì)浙東海積土壤重金屬來(lái)源進(jìn)行分析，表明Cd、Cu、Zn、Hg和Pb為主要污染元素，來(lái)源于人為污染［4］；胡克林等對(duì)北京市大興區(qū)土壤中重金屬的空間分布特征的研究，表明重金屬主要來(lái)源于污灌［5］；羅勇等研究了廣東清遠(yuǎn)地區(qū)重金屬的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，結(jié)果表明電子垃圾焚燒會(huì)造成當(dāng)?shù)赝寥乐兄亟饘俚奈廴荆?］.

臺(tái)州市位于浙江省中部沿海，陸域面積9411km2，人口560萬(wàn).路橋坐落于臺(tái)州的南部，當(dāng)?shù)馗鞣N加工業(yè)發(fā)達(dá)，其中電子廢物處理歷史久、規(guī)模大、處理品種多.這些加工活動(dòng)會(huì)使多環(huán)芳烴、多氯聯(lián)苯、二噁英／呋喃和重金屬等有毒污染物進(jìn)入環(huán)境，危害生態(tài)環(huán)境和人體健康［7-9］.目前，有關(guān)路橋土壤中重金屬污染的研究還少見報(bào)道.本文通過(guò)采集路橋區(qū)土壤樣品，對(duì)其中重金屬的污染水平、來(lái)源進(jìn)行探討，并做出生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，為當(dāng)?shù)丨h(huán)境保護(hù)提供重要的科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

2010年7月采集了路橋區(qū)38個(gè)農(nóng)業(yè)表層土壤樣品 （0～10cm），采樣點(diǎn)分布如圖1（P295）所示.農(nóng)業(yè)土壤既受到人類灌溉、施肥活動(dòng)的影響，又可能受到大氣沉降的影響，污染帶有點(diǎn)源和面源結(jié)合的特征，具有一定復(fù)雜性.為使樣品具有代表性，本次采樣采用網(wǎng)格法布局，每個(gè)樣品在100m×100m的采樣范圍內(nèi)，取表層土3-5份樣品經(jīng)過(guò)均勻混合而成.將采集的樣品用聚乙烯塑料袋密封后立刻送到實(shí)驗(yàn)室，在室溫條件下風(fēng)干，磨碎并過(guò)1mm的篩子，裝入經(jīng)過(guò)鉻酸洗液清洗過(guò)的棕色廣口瓶中，避光低溫保存.

1.2 樣品處理與分析

參照美國(guó)EPA的方法對(duì)樣品進(jìn)行消解［10］和儀器分析［11］.準(zhǔn)確稱取0.2500g（精確至0.0001g）土壤樣品于微波消解罐，分別加入4mL硝酸、5mL氫氟酸和2mL高氯酸，放入微波消解儀，先在50℃預(yù)消解30min，然后按設(shè)定的消解程序進(jìn)行消解.消解結(jié)束后，將溫度降至40℃以下后取出，放在電加熱板上于180℃趕酸約1h.趕酸后，依據(jù)少量多次原則，用超純水清洗消解罐，將樣品轉(zhuǎn)移至樣品瓶?jī)?nèi)，定容至20mL.

土壤樣品中Cu、Pb、Ni、Ag、As、Cd、Zn、Sn、Sb和 Hg用ICP-AES測(cè)定.所用儀器為PE7000DV型電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀.儀器參數(shù)：霧化氣15L·min-1；載氣0.8L·min-1；輔助氣0.2L·min-1；功率1300W；聚流速1.5mL·min-1.采用標(biāo)準(zhǔn)曲線法定量.

在重金屬的分析過(guò)程中采用土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行過(guò)程質(zhì)量控制，10種元素的測(cè)定值均在國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)參比物質(zhì)的允許誤差范圍之內(nèi).元素檢出限介于0.01～0.17mg·kg-1，加標(biāo)回收率為73.1%～108.0%，平行樣品精密度為0.45%～5.34%.

1.3 評(píng)價(jià)方法

1.3.1 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法能夠全面、綜合地反映受多種重金屬污染的土壤污染狀況，得到廣泛的使用［3，12-13］，其計(jì)算公式為：

式中：Ci為土壤中污染物實(shí)測(cè)值；Si為土壤中污染物標(biāo)準(zhǔn)值；（Ci／Si）max為土壤中污染指數(shù)最大值；（Ci／Si）ave為土壤中污染指數(shù)平均值.本研究以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》GB15618-1995二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值為基準(zhǔn)，按照公式（1）計(jì)算路橋土壤10種重金屬的綜合污染指數(shù).表1為重金屬綜合污染指數(shù)與污染程度的關(guān)系.

表1 土壤質(zhì)量等級(jí)劃分Table 1 Classification of soil quality

1.3.2 地積累指數(shù)法

Muller提出的地積累指數(shù)法利用一種重金屬的總含量與其地球化學(xué)背景值的關(guān)系，能夠定量研究重金屬的污染程度［14］，能夠直觀反應(yīng)外源重金屬在土壤、沉積物中的富集程度，目前被廣泛使用［15-18］，計(jì)算方法如下：

式中：Ci為土壤中某一重金屬的實(shí)測(cè)含量，Bi為該重金屬的參比值，1.5為考慮到造巖運(yùn)動(dòng)可能引起的背景值變動(dòng)系數(shù).參比值的選擇對(duì)地積累指數(shù)法的評(píng)價(jià)結(jié)果影響較大，本文采用浙江省土壤背景值的幾何均值作為參比值.

根據(jù)公式（2）計(jì)算路橋土壤中重金屬的地積累指數(shù)，結(jié)果分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)如下：Igeo＜0時(shí)，等級(jí)為0，為無(wú)污染；0-1等級(jí)為1，為輕度污染；1-2等級(jí)為2，為中等污染；2-3等級(jí)為3，為中-強(qiáng)污染；3-4等級(jí)為4，為強(qiáng)污染；＞4時(shí)等級(jí)為5-6，為強(qiáng)-極嚴(yán)重污染.

1.3.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法

Hakanson提出的潛在生態(tài)危害指數(shù)法［19］.同時(shí)考慮了土壤中金屬濃度、金屬污染物的種類、金屬毒性水平和水體對(duì)金屬污染的敏感性四個(gè)影響因素.目前有較多的學(xué)者采用該方法進(jìn)行土壤中重金屬的生態(tài)危害評(píng)價(jià)［20-22］.潛在生態(tài)危害指數(shù)RI的計(jì)算方法如下：

本文結(jié)合其他研究［23］，將Ni也做了風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).參比值的選擇是評(píng)價(jià)重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的關(guān)鍵，不同的參比值會(huì)造成結(jié)果差異，本文參考荷蘭土壤目標(biāo)值作為參比值，評(píng)價(jià)路橋土壤中重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù).根據(jù)公式（3）計(jì)算土壤中重金屬的生態(tài)危害指數(shù)，結(jié)合評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行危害程度分析，如表2所示.

表2 生態(tài)危害指數(shù)與危害程度分級(jí)Table 2 Classification of ecological risk index and the degree of harm

1.4 數(shù)據(jù)分析與整理

用SPSS 13、Surfer 8.0、origin 8.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析和整理.采用SPSS的主因子分析法做來(lái)源分析，Surfer的等高線功能繪制濃度分布，origin的作圖分析金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平.

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤中重金屬的分布

表3（P297）為路橋區(qū)土壤中重金屬的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，與《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》GB15618-1995二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)相比［25］，路橋區(qū)表層土壤中重金屬Cd超標(biāo)最嚴(yán)重，超標(biāo)率為89.5%，其次是Hg和As，超標(biāo)率分別為57.9%和39.5%，Pb沒(méi)有超標(biāo).荷蘭制定了規(guī)范的土壤中重金屬的風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值［26］，本文引用荷蘭土壤標(biāo)準(zhǔn)中有關(guān)重金屬控制水平的目標(biāo)值和限值進(jìn)行對(duì)比.與荷蘭土壤中重金屬目標(biāo)值相比，臺(tái)州土壤中所有重金屬都超標(biāo)，其中Sb超標(biāo)最嚴(yán)重，超標(biāo)率為92.1%，其次是Cd和Hg，超標(biāo)率均為86.8%，Cu和Zn超標(biāo)也較高，超標(biāo)率分別為81.6%和71.1%，Pb、Ni和As超標(biāo)率都在40%以內(nèi).當(dāng)與荷蘭土壤中重金屬限值相比，As、Cu、Zn和Sb分別有18.4%、15.8% 、13.2%和2.6%的超標(biāo)率.以上結(jié)果表明，臺(tái)州土壤已經(jīng)受到普遍的人類活動(dòng)干擾，其中As、Cu和Zn對(duì)環(huán)境可能造成影響.

從表3中10種重金屬的變異系數(shù)可知，Cu、Zn、As、Sb和Sn的值大于1，表明受到較強(qiáng)的人類活動(dòng)干擾，其他5種金屬的變異系數(shù)較小，受人類干擾較輕.

表3 路橋區(qū)表層土壤中重金屬的含量、標(biāo)準(zhǔn)值、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)值Table 3 Concentration，standard value and ecological risk indices of heavy metals in soil of Luqiao

本研究以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》GB15618-1995二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值作為基準(zhǔn)，按照公式（1）計(jì)算10種重金屬的內(nèi)梅羅綜合指數(shù)，圖2為根據(jù)計(jì)算結(jié)果制作的路橋土壤污染情況等高線圖.路橋土壤只有2個(gè)采樣點(diǎn)的P綜＜1，表明受重金屬污染較輕，其他采樣點(diǎn)的P綜＞1，表明已經(jīng)受到重金屬輕度污染以上.其中31.6%的采樣點(diǎn)受到重金屬輕度污染，26.3%的采樣點(diǎn)受重金屬中度污染，36.8%的采樣點(diǎn)受到重金屬嚴(yán)重污染，點(diǎn)7、22和32污染最嚴(yán)重，P綜達(dá)到5以上.路橋地區(qū)63.2%的土壤受到重金屬中度污染以上，因此，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)再次表明路橋地區(qū)土壤已經(jīng)廣泛受到重金屬的污染.

圖2 路橋土壤污染質(zhì)量等高線Fig.2 Contour map of soil pollution quality in Luqiao，Zhejiang

2.2 重金屬的來(lái)源分析

土壤中重金屬來(lái)源有地球化學(xué)成因、工業(yè)生產(chǎn)造成的大氣和廢水排放污染、交通燃煤排放污染.為了分析路橋土壤中重金屬的來(lái)源，采用因子分析法進(jìn)行源解析.表4是路橋土壤中10種重金屬因子載荷.4個(gè)因子的累計(jì)方差為86.2%，第1和第2因子分別解釋了總方差的33.5%和26.9%，第3和第4因子分別解釋了總方差的17.2%和8.6%.Cu、Pb、Sn和Sb在第1因子上具有較高的載荷，研究表明，Cu主要來(lái)源于電子、冶金及工業(yè)廢料，Pb是機(jī)動(dòng)車污染源的標(biāo)識(shí)元素［27］，Sn和Sb及其化合物主要來(lái)源于各類制造業(yè)污水的排放［28-30］.因此，因子1代表了工業(yè)污染.Ag、As和Zn在第2因子上具有較高的載荷.3種金屬都是土壤中重要的重金屬元素，含量及空間分布受成土母質(zhì)及人類活動(dòng)的影響［31］，As主要存在于農(nóng)藥和工農(nóng)業(yè)廢水中［32］，Zn的含量較高，且變異系數(shù)大，受工業(yè)污染較嚴(yán)重，因此，因子2代表了工業(yè)和農(nóng)業(yè)復(fù)合污染影響.Ni和Cd在因子3上具有較高的載荷，兩種金屬的變異系數(shù)都小于1，Cd一般可作為使用農(nóng)藥和化肥等農(nóng)業(yè)活動(dòng)的標(biāo)識(shí)元素［33-34］，因此，因子3代表農(nóng)業(yè)污染.Hg在因子4的載荷高，環(huán)境中的Hg主要來(lái)源于化石燃料煤和石油產(chǎn)品的燃燒［35］，這些Hg主要從污染源釋放于大氣，然后沉降下來(lái)，路橋土壤各點(diǎn)之間Hg的變異系數(shù)較小，表明Hg主要來(lái)源于大氣沉降.

表4 路橋區(qū)土壤主成分分析Table 4 Principal component analysis of soil in Luqiao，Zhejiang

2.3 重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)毒性分析

本研究選用全國(guó)土壤環(huán)境背景值調(diào)查中浙江省土壤背景值的幾何均值作為參比值［36］，根據(jù)計(jì)算路橋土壤中10種重金屬的地積累指數(shù)如表3所示.由表可知，Cd、Hg、Sb的Igeo均大于0，污染最普遍.Cd平均Igeo為4.5，有78.9%的采樣點(diǎn)為強(qiáng)污染以上；其次是Hg，平均Igeo為2.4，65.8%的采樣點(diǎn)處于中-強(qiáng)污染；Ag、Cu、Zn和Sb的污染也較嚴(yán)重，平均Igeo分別為1.6、1.9、1.2和1.3，均為中等污染，44.7%的點(diǎn) Ag介于中-強(qiáng)污染；36.8%的點(diǎn)Cu介于中-強(qiáng)污染；15.8%的點(diǎn)Zn介于中-強(qiáng)污染；只有2個(gè)點(diǎn)的Sb Igeo大于2，但有1個(gè)點(diǎn)達(dá)到極嚴(yán)重污染.As、Pb和Sn的污染較輕，平均Igeo均小于1，屬輕度污染，只有少數(shù)點(diǎn)為中等污染.Ni的平均Igeo為0以下，基本對(duì)環(huán)境沒(méi)有污染.

綜合分析上述重金屬的地積累指數(shù)分級(jí)，路橋土壤中10種重金屬的污染程度由強(qiáng)至弱依次為：Cd＞Hg＞Cu＞Ag＞Sb＞Zn＞As＞Pb≈Sn＞Ni.

通過(guò)計(jì)算路橋土壤中7種金屬的潛在生態(tài)危害系數(shù)（Ei）和潛在生態(tài)危害綜合指數(shù)（RI），結(jié)果見圖3和圖4.由圖3評(píng)價(jià)結(jié)果可知，路橋土壤中7種重金屬生態(tài)危害系數(shù)均值為190.9，63.2%的點(diǎn)為中等生態(tài)危害，7.9%的點(diǎn)為強(qiáng)生態(tài)危害（點(diǎn)11、22和32），這與內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法得到的結(jié)果較為一致.3個(gè)生態(tài)危害較高的采樣點(diǎn)（點(diǎn)11、22和32的RI分別為：308.1，346.8和388.0）位于鄉(xiāng)鎮(zhèn)附近，這些地區(qū)以電子廢物處理為主的小型加工活動(dòng)較多，使得高毒性重金屬直接或者間接地進(jìn)入土壤.

圖3 路橋土壤重金屬生態(tài)危害指數(shù)RI—中等生態(tài)危害 ……強(qiáng)生態(tài)危害Fig.3 Ecological risk index（RI）of metals in Luqiao soil

圖4 路橋Cd和Hg生態(tài)危害指數(shù)Ei—中等生態(tài)危害 ……強(qiáng)生態(tài)危害 -·-·-很強(qiáng)生態(tài)危害Fig.4 Ecological risk index（Ei）of Cd and Hg

路橋土壤中Hg的生態(tài)危害最大，潛在生態(tài)危害系數(shù)平均值為85.1，為強(qiáng)生態(tài)危害.由圖4可知，10.5%的點(diǎn)（點(diǎn)11、13、32、37）會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生很強(qiáng)的生態(tài)危害，有39.5%的點(diǎn)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生強(qiáng)的生態(tài)危害，有13.2%的點(diǎn)（點(diǎn)2、5、7、10、29）對(duì)環(huán)境產(chǎn)生輕微的生態(tài)危害.

Cd的生態(tài)危害也較大，潛在生態(tài)危害系數(shù)平均值為70.2，為中等生態(tài)危害，其中，有5.3%的點(diǎn)（點(diǎn)22、32）會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生很強(qiáng)的生態(tài)危害，有28.9%的點(diǎn)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生強(qiáng)的生態(tài)危害，有15.8% 的點(diǎn)（點(diǎn)1、5、8、10、13、21）對(duì)環(huán)境產(chǎn)生輕微的生態(tài)危害.

綜合路橋土壤38個(gè)采樣點(diǎn)金屬平均Ei值，可知各金屬對(duì)路橋生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)影響程度從高到低依次為Hg＞Cd＞Cu＞As＞Ni＞Pb＞Zn.Hg和Cd對(duì)路橋的生態(tài)影響應(yīng)該受到重視.

3 結(jié)論

1）與國(guó)內(nèi)研究相比，臺(tái)州土壤中重金屬污染已經(jīng)處于中等水平，對(duì)照荷蘭土壤標(biāo)準(zhǔn)限值和國(guó)家土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，臺(tái)州土壤已經(jīng)受到普遍的人類活動(dòng)干擾，其中As、Cu和Zn對(duì)環(huán)境可能造成影響.

2）來(lái)源分析表明，當(dāng)?shù)氐闹亟饘僦饕獊?lái)源于人類的工業(yè)和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng).

3）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明，Hg、Cd和Cu是主要的生態(tài)危害因子，應(yīng)該受到重視.

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