PM2.5團(tuán)聚測量技術(shù)及其研究進(jìn)展

劉含笑，姚宇平，酈建國，郭 峰，余順利，陳招妹

（菲達(dá)環(huán)保科技股份有限公司，浙江 311800）

我國2011年修訂的國家標(biāo)準(zhǔn)《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（GB 13223－2011），提高了對(duì)燃煤電廠煙塵排放的要求，煙塵排放限值降低至30 mg／m3，對(duì)重點(diǎn)地區(qū)降低至20mg／m3。2012年的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095－2012）增設(shè)了PM2.5濃度限值，并給出了監(jiān)測實(shí)施的時(shí)間表。目前燃煤電站控制煙塵排放的主流裝置是干式電除塵器，以質(zhì)量計(jì)的除塵效率可以達(dá)到99.5%以上，但對(duì)超細(xì)顆粒物的捕獲率相對(duì)較低，以顆粒數(shù)計(jì)仍有占飛灰總數(shù)90%以上的超細(xì)顆粒物進(jìn)入大氣中。在傳統(tǒng)的電除塵器之前增設(shè)超細(xì)顆粒團(tuán)聚裝置是降低火電廠PM2.5排放的有效措施［1－5］。超細(xì)顆粒的團(tuán)聚的研究和應(yīng)用都離不開對(duì)超細(xì)顆粒物團(tuán)聚的測量，主要是根據(jù)顆粒物的物理性質(zhì)、質(zhì)量或數(shù)量等參數(shù)，通過相應(yīng)的儀器設(shè)備進(jìn)行，根據(jù)測量原理的不同大致分為粒徑切割法和光學(xué)圖像分析法兩類。

1 粒徑切割法

粒徑切割方法主要是通過切割器（一般是過濾方式）將煤灰顆粒按粒徑大小分級(jí)收集，然后直接沉重或者間接得到每級(jí)顆粒的質(zhì)量或者數(shù)量濃度分布，目前使用最多的粒徑切割法測量儀器主要是ELPI和Anderson。

1.1 電子低壓撞擊儀測量技術(shù)

電子低壓撞擊儀（ELPI，Electrical Low Pressure Impactor），是現(xiàn)有測量可吸入顆粒物較為準(zhǔn)確和精密的儀器之一，它能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)可吸入顆粒物的自動(dòng)采樣，并在線測量可吸入顆粒物的數(shù)量濃度和粒徑分布，該儀器集在線監(jiān)測和采集樣品與一身，功能強(qiáng)大。

采用ELPI測定超細(xì)顆粒物的粒徑分布，含有顆物的氣流首先通過一個(gè)PM10的預(yù)切割器，把大于10μm的顆粒過濾掉；氣流中余下的小于10 μm的顆粒物在通過電暈放電器荷電，然后隨氣流從上而下通過撞擊器。ELPI工作原理示意圖如圖1所示。

氣流進(jìn)入撞擊器后其中的顆粒物根據(jù)慣性由大到小依次分離，最后從下面的導(dǎo)流管排出撞擊器。撞擊器分為12級(jí)，因此顆粒的大小也被分成12級(jí)；每級(jí)撞擊器均對(duì)應(yīng)有一個(gè)靜電計(jì)和電流放大器，可以測量捕集到該級(jí)撞擊板上的顆粒物所帶電流值，并根據(jù)電流值自動(dòng)計(jì)算出該級(jí)顆粒物濃度。ELPI的反應(yīng)較快，響應(yīng)時(shí)間小于5s，故支持在線測量。由于ELPI非常精密，因此采用ELPI測定微顆粒對(duì)測定條件和參數(shù)的確定有很嚴(yán)格要求，如表1所示。

圖1 ELPI的結(jié)構(gòu)和工作原理

表1 ELPI的運(yùn)行參數(shù)和工作環(huán)境

ELPI被廣泛地應(yīng)用在超細(xì)顆粒物的研究中，并取得很好的效果。例如：龍正偉等在國內(nèi)最早利用ELPI對(duì)顆粒物的分級(jí)荷電量進(jìn)行了測量，得到了三種飛灰在自然荷電與強(qiáng)制荷電兩種工況下的分級(jí)荷電量［6］。以后，趙兵等結(jié)合掃描電鏡技術(shù)，采用了ELPI對(duì)顆粒物的聲波團(tuán)聚特性進(jìn)行了研究，利用電鏡掃描分別觀測了有聲波場和無聲波場下團(tuán)聚室排出的顆粒物放［7］。陳厚濤等用ELPI技術(shù)對(duì)清除燃煤飛灰超細(xì)顆粒物聲波團(tuán)聚的方法進(jìn)行了研究，分析了聲波強(qiáng)度對(duì)PM2.5分級(jí)清除效率的影響，結(jié)果表明聲場強(qiáng)度的增加有利于顆粒的聲波團(tuán)聚清除，并通過參數(shù)組合和團(tuán)聚室結(jié)構(gòu)的優(yōu)化，得到清除燃煤飛灰超細(xì)顆粒物聲波團(tuán)聚最佳的能效比［8］。顏金培等在利用蒸汽相變脫除燃煤可吸入顆粒物的研究工作中，用ELPI對(duì)凝結(jié)洗滌脫除前后的顆粒數(shù)量濃度和粒徑分布進(jìn)行了實(shí)時(shí)測量，利用測定結(jié)果分析了蒸汽相變對(duì)脫除超細(xì)顆粒物效果的影響［9］。張利琴等在對(duì)燃煤煙氣再循環(huán)富氧燃燒的污染物排放特性的研究工作中，利用ELPI測量了富氧燃燒情況下顆粒物排放特性［10］。屈成銳等在O2／CO2氣氛燃燒溫度對(duì)燃煤PM2.5形成的影響進(jìn)行了研究，利用ELPI測量技術(shù)研究了O2／CO2氣氛下燃燒溫度對(duì)PM2.5的影響［11］。

1.2 Andersen測量技術(shù)

Andersen顆粒采樣器利用空氣動(dòng)力學(xué)原理，根據(jù)顆粒物的物理形態(tài)（即大小、形狀、密度等）對(duì)顆粒物的粒徑進(jìn)行分級(jí)。通常，Andersen顆粒采樣器由采樣頭、預(yù)切割器、撞擊器、過濾設(shè)備、帶有抽氣泵的控制器以及溫度、壓力之類的傳感器組成，如圖2和圖3所示。

撞擊器是Andersen的核心部分，它的主要功能是對(duì)顆粒物行分級(jí)和采集。Andersen顆粒采樣器的撞擊器一共分為8級(jí)，每一級(jí)包括一個(gè)帶孔的底座（用于顆粒分級(jí)）、一個(gè)壓片（壓住采樣膜）、一個(gè)墊圈（將每一級(jí)隔開），以及一張帶有開孔的采樣膜。并按照撞擊器的設(shè)計(jì)形狀，單數(shù)級(jí)裝寬邊膜，雙數(shù)級(jí)裝窄邊膜，最后一級(jí)F級(jí)裝實(shí)心全膜，用來過濾細(xì)粒子和凝結(jié)型顆粒物。

采用Andersen顆粒采樣器對(duì)顆粒物粒徑分級(jí)，夾帶顆粒物的氣體經(jīng)過一級(jí)孔板加速后，其中的最大粒徑的顆粒物由于慣性作用被分離出來直接撞向?yàn)V膜，余下的顆粒繼續(xù)被氣體夾帶進(jìn)入下一級(jí)孔板，通過同樣辦法把其中最大粒徑的顆粒物分離。經(jīng)過多級(jí)孔板后，進(jìn)入Andersen顆粒采樣器氣流中的顆粒物，就由大到小分別滯留在各級(jí)濾膜上，對(duì)這些顆粒物量的測定就可以得到氣流中顆粒的粒徑分布。

Andersen顆粒采樣器被廣泛地應(yīng)用在超細(xì)顆粒物的研究中，并取得很好的效果。例如呂建燚等在分析不同條件對(duì)煤粉燃燒后PM10、PM2.5和PM1排放影響時(shí)，利用8級(jí)Andersen粒子撞擊器分離并收集不同條件下煤粉燃燒后的顆粒物，比較并分析了不同條件對(duì)燃燒后PM10、PM2.5和PM1排放的影響。結(jié)果表明：煤粉中添加CaO后，對(duì)顆粒物的凝并和團(tuán)聚起到了一定的作用，降低了可吸入顆粒物的排放量［12］。張小峰等在燃燒中鉛元素排放特性的研究中，按照美國EPA標(biāo)準(zhǔn)方法采用Andersen撞擊器對(duì)顆粒物進(jìn)行等動(dòng)量采樣，并獲得了顆粒粒徑分布［13］。岳勇等在煤燃燒排放的細(xì)粉塵顆粒形態(tài)及重金屬分布的研究中，利用8級(jí)Andersen煙道撞擊器收集煤灰樣品，分析了煤粉爐、水煤漿爐、CFB爐的粉塵顆粒排放特性［14］。另外，還有一些學(xué)者對(duì)Andersen顆粒采樣器本身的特點(diǎn)就行了探討。例如嚴(yán)翠霞等對(duì)Andersen 8級(jí)圓盤撞擊器和兩級(jí)玻璃撞擊器的粒徑分布測定結(jié)果進(jìn)行分析和比較，表明8級(jí)撞擊器雖然操作繁瑣，但測量效果好，既能獲得顆粒的動(dòng)力學(xué)直徑在不同范圍內(nèi)的顆粒物質(zhì)量濃度，又能得到顆粒的動(dòng)力學(xué)粒徑大小分布［15］。劉忠等分別利用ELPI和Andersen兩種測量方法對(duì)超細(xì)顆粒物在湍流凝聚前后的顆粒粒徑分布進(jìn)行了測定，并比較了兩種方法的效果［1］。

1.3 其他粒徑切割測量技術(shù)

除了目前常用的電子低壓撞擊儀測量技術(shù)和Andersen測量技術(shù)外，還有一些超細(xì)顆粒的測定方法也屬于粒徑切割測量技術(shù)。例如加拿大Laval大學(xué)的研究人員提出的一種新型多級(jí)沖擊采樣器，采樣時(shí)采用了旋轉(zhuǎn)收集表面，可以防止顆粒在收集表面形成錐形堆積，得到顆粒分布比較均勻的樣品，并且采樣器受環(huán)境條件變化的影響小、適用范圍廣，可以用在室內(nèi)、室外、實(shí)驗(yàn)室和工業(yè)中，還可用于生物氣溶膠的采集［16－17］。劉華榮等提出了一種新型多級(jí)沖擊采樣器，重新設(shè)計(jì)了PM2.5單級(jí)沖擊器，包括設(shè)定流量和截止直徑的單級(jí)沖擊器噴嘴的設(shè)計(jì)［18］。劉龍波和吳艷敏等針對(duì)大流量PM10采樣技術(shù)進(jìn)行了研究，回顧了粒徑切割器的設(shè)計(jì)和研究現(xiàn)狀，給出了大流量PM10采樣器的設(shè)計(jì)參數(shù)，并討論了一定流速下單層和雙層濾料的收集效率及其壓力降隨沉積量的變化［19－20］。黃金星等利用 Marple的沖擊理論，設(shè)計(jì)了一種中流量PM10－PM2.5串級(jí)沖擊式大氣采樣器，采樣流量為100L／min；采用該采樣器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測量，數(shù)據(jù)合理可信［21］。楊復(fù)沫等利用自行設(shè)計(jì)開發(fā)的軟件，完成了PM2.5切割器特征尺寸的精確設(shè)計(jì)及其切割性能對(duì)噴嘴尺寸、采樣流量和環(huán)境因素的敏感性分析，研制開發(fā)了一種多通道PM2.5化學(xué)采樣器，并通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證［22］。

2 光學(xué)圖像分析法

近幾年，隨著光學(xué)檢測技術(shù)的不斷提高，粒子圖像測速儀（PIV，particle image velocimetry）、多普勒粒子分析儀（PDPA，phase doppler particle analyser）、激光相位多普勒粒子動(dòng)態(tài)分析儀（PDA，phase Doppler analyser）、激光粒子圖像分析測試系統(tǒng)（PDIA，particle／droplet image analysis）、激 光 誘 導(dǎo) 可 見 光 技 術(shù) （LII，laserinduced incandescence）和激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)（LIF，Laser Induced Florescence）等的光學(xué)檢測工具也被不斷地應(yīng)用到顆粒物相關(guān)參數(shù)測量中。

2.1 粒子圖像測速儀

PIV系統(tǒng)由片光源、示蹤粒子的加入、測量流場圖像的獲取和圖像的識(shí)別計(jì)算處理4部分組成，包括了激光器、柱透鏡、高速數(shù)字相機(jī)（CCD）以及數(shù)據(jù)的存儲(chǔ)和分析處理軟件。PIV圖像的算法可分為粒子追蹤速度法和粒子分布相關(guān)法。采用PIV技術(shù)對(duì)微顆粒的進(jìn)行分析，要求在流場中預(yù)先產(chǎn)生一定濃度和大小的示蹤粒子，然后發(fā)射兩束有一定時(shí)間間隔的激光照射到已經(jīng)被投放示蹤粒子的流場中，用CCD得到兩幅垂直于片光方向的粒子圖像，見圖4。

圖4 PIV的工作原理

在分析這些圖片時(shí)，將其分成很小的單元陣列，并假設(shè)在這些單元內(nèi)的粒子都具有相同的流速。對(duì)粒子圖像進(jìn)行處理分析后，再用相應(yīng)的數(shù)值算法對(duì)粒子圖片進(jìn)行判讀，通過計(jì)算對(duì)圖像的信息進(jìn)行重構(gòu)。

兩相流PIV流場測量的關(guān)鍵是對(duì)兩相的分割，目前兩相分割的主要方法是采用圖像識(shí)別或者光學(xué)分割。其中采用圖像識(shí)別的兩相流PIV已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于各類氣泡流的測量，在2003年的PIV03會(huì)議上Honkanen等已經(jīng)對(duì)氣泡的圖像分割方法作了詳細(xì)的描述［23］。采用光學(xué)分割的PIV需要利用激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)，Nishino等在2003年曾利用熒光粒子進(jìn)行固體顆粒對(duì)網(wǎng)格湍流影響的試驗(yàn)研究［24］。最近，劉小芳利用PIV技術(shù)對(duì)微細(xì)氣泡直徑等參數(shù)進(jìn)行測量，分析了氣泡的粒徑和速度分布［25］；王漢封等運(yùn)用PIV技術(shù)，分析了稀疏湍流氣固兩相流中顆粒相的運(yùn)動(dòng)特性［26］。

PIV技術(shù)不僅可以測試二維流場，而且可以在PIV基礎(chǔ)上進(jìn)一步采用數(shù)字化PIV技術(shù)和全息粒子測速技術(shù)（HPV）進(jìn)行三維測試，目前這項(xiàng)技術(shù)的探索和研究也受到了重視［27］。

2.2 激光相位多普勒粒子動(dòng)態(tài)分析儀

PDA利用運(yùn)動(dòng)粒子散射光的多普勒效應(yīng)，可以同時(shí)測定粒子的大小和運(yùn)動(dòng)速度以及相對(duì)折射率，測定工作不干擾流場，并且反應(yīng)速度快、精度高，目前已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于流體力學(xué)、空氣動(dòng)力學(xué)和化工和環(huán)保等領(lǐng)域。該測試系統(tǒng)主要由激光光源、光路傳輸系統(tǒng)、光路接收系統(tǒng)、信號(hào)處理器、計(jì)算機(jī)及三維自動(dòng)坐標(biāo)架等組成，如圖5所示。

圖5 3D－PDA測量系統(tǒng)

王國忠等系統(tǒng)介紹了PDA測量原理，并對(duì)爐膛氣固兩相流場的速度和粒子粒徑、濃度等參數(shù)進(jìn)行測量，得到了顆粒數(shù)密度空間分布圖，并指出用兩個(gè)探測器在不同角度接收粒子散射光，它們接收到的信號(hào)具有相同頻率，但由于兩探測器空間位置不同，接收到的多普勒信號(hào)存在一個(gè)依賴于直徑的相位差；粒子直徑超過一定范圍，多普勒信號(hào)之間的相位差就會(huì)大于設(shè)定值，測出的粒徑將反而變小，這是因?yàn)榱椒秶脑龃髮?dǎo)致了測量靈敏度的下降。為避免上述問題，PDA系統(tǒng)采用三個(gè)探測器同時(shí)采集信號(hào)，共同決定粒子尺寸，可以增大粒徑測量范圍并提高測量靈敏度［28］。張健等利用PDA技術(shù)，分級(jí)測量了燃燒室內(nèi)氣固兩相流瞬時(shí)速度場，獲得了各測點(diǎn)處顆粒的軸向和切向瞬時(shí)速度的時(shí)間序列，并得到了顆粒相速度的概率密度函數(shù)［29］。劉明根據(jù)GLMT理論和LDA理論，驗(yàn)證了采用PDA測量系統(tǒng)對(duì)運(yùn)動(dòng)粒子折射率、粒子尺寸參數(shù)和粒子運(yùn)動(dòng)速度同時(shí)診斷的可行性［30］。黃榮國等利用三維粒子動(dòng)態(tài)分析儀（3D－PDA），得到了燃燒器一次風(fēng)道內(nèi)氣固兩相的速度分布、湍動(dòng)能分布以及顆粒直徑和顆粒濃度分布［31］。

2.3 激光誘導(dǎo)可見光測量技術(shù)

近10年來，LII技術(shù)由于其原理簡單，非介入特性以及信息準(zhǔn)確等特點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用到對(duì)碳煙、二氧化鈦等納米顆粒的粒徑和濃度測量上。

LII的基本原理是：用一束脈沖高能激光射入含有碳煙顆粒的火焰，碳煙顆粒會(huì)被入射的高能激光瞬間加熱至3 500～4 000K，并誘發(fā)白熾光，誘發(fā)的白熾光與碳煙顆粒的體積濃度成正比關(guān)系；碳煙顆粒在大約數(shù)百納秒后逐漸冷卻至火焰溫度，誘導(dǎo)白熾光信號(hào)消失。在這個(gè)過程中，利用增強(qiáng)型電荷耦合（ICCD）接收帶通濾波片過濾后（過濾火焰本身的光譜）的白熾光，將可以得到火焰內(nèi)碳煙顆粒體積濃度的相對(duì)值，如果入射光為片光源，則可得到火焰內(nèi)碳煙顆粒體積濃度的二維分布。經(jīng)過與已知體積濃度的標(biāo)準(zhǔn)火焰校準(zhǔn)后，就可以將信號(hào)轉(zhuǎn)化為絕對(duì)體積濃度，測定誤差約為 10%［32－33］。

當(dāng)然，激光誘發(fā)的白熾光信號(hào)只能描述火焰中碳煙體積濃度的相對(duì)值，如果希望得到絕對(duì)值則必須經(jīng)過標(biāo)定。目前標(biāo)定的方法有兩種：一種是利用激光消光法直接標(biāo)定；另一種是2002年由Smallwood等研究者提出的雙色標(biāo)定法［34］。

2.4 激光誘導(dǎo)熒光測量技術(shù)

LIF檢測系統(tǒng)主要包括激光器、檢測光路、光電探測器和信號(hào)處理模塊。LIF測量技術(shù)的基本原理為：在流場中投入特定分子結(jié)構(gòu)的熒光染料作為示蹤劑，熒光物質(zhì)在激光的激發(fā)下吸收特征頻率的光子，由基態(tài)躍遷至第一或者第二激發(fā)態(tài)，處于激發(fā)態(tài)的分子不穩(wěn)定，返回基態(tài)時(shí)發(fā)生熒光。這一激發(fā)致光過程在瞬間完成，并且熒光物質(zhì)只有在激光的照射下才發(fā)光，光強(qiáng)不累積。另外，由于激發(fā)和發(fā)射之間存在著一定的能量損失，熒光光譜中存在著斯托克斯位移，也就是說，熒光的波長總是大于激發(fā)光的波長；采用濾光片將激發(fā)光和熒光分離，只檢測熒光信號(hào)，可以提高測量精度。利用相機(jī)等設(shè)備接收熒光信號(hào)，并利用計(jì)算機(jī)對(duì)其進(jìn)行分析，可以得到流場中的標(biāo)量輸運(yùn)信息［35－36］。

Ciajolo等［37］采用LIF法對(duì)預(yù)混合層流乙烯火焰中碳煙顆粒前驅(qū)物的熒光光譜進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)LIF熒光信號(hào)均由多環(huán)芳香烴受激發(fā)后產(chǎn)生。Lee等［38］利用ICCD相機(jī)和具有不同中心波長的帶通濾光片，檢測到不同尺度碳煙顆粒前驅(qū)物的LIF信號(hào)。

研究結(jié)果表明：波長較短的LIF信號(hào)是由相對(duì)分子量較小的多環(huán)芳香烴產(chǎn)生的，而波長較長的LIF信號(hào)是由相對(duì)分子量較大的多環(huán)芳香烴產(chǎn)生的。田波等［39］利用LIF對(duì)預(yù)混合燃燒過程中產(chǎn)生的碳煙顆粒及其前驅(qū)物的相對(duì)濃度分布進(jìn)行了研究。顆粒凝聚方面，Indigo曾在Adelaide大學(xué)用LIF做了許多實(shí)驗(yàn)，將摻混了熒光物質(zhì)的水滴注入流場中，證實(shí)湍流凝聚器確實(shí)能減少細(xì)粉塵的數(shù)目［40］。

3 結(jié)語

顆粒物實(shí)驗(yàn)室測量技術(shù)種類繁多，按原理不同大體分為兩類：粒徑切割法和光學(xué)圖像分析法，本文重點(diǎn)介紹了幾種常用測量技術(shù)的測量原理和研究進(jìn)展，粒徑切割法有：ELPI、Andersen等測量儀器；光學(xué)圖像分析法有：PIV、PDA、LII、LIF等，為超細(xì)顆粒物團(tuán)聚實(shí)驗(yàn)的檢測研究提供借鑒。

以上測量技術(shù)均經(jīng)過大量學(xué)者的論證和研究，具有很好的適用性，并一直在各領(lǐng)域大量使用，但在超細(xì)顆粒物團(tuán)聚實(shí)驗(yàn)測量方面仍存在一些問題。粒徑切割法大多采用動(dòng)力方式把顆粒按粒徑大小過濾切割，勢必在切割過程中將一部分團(tuán)聚顆粒打碎，對(duì)團(tuán)聚效果的評(píng)價(jià)產(chǎn)生一定干擾。光學(xué)方法通過分析圖像的方式，利用一定數(shù)學(xué)方法計(jì)算間接得到顆粒相關(guān)數(shù)據(jù)，很難得到準(zhǔn)確的定量數(shù)據(jù)。另外，各測量設(shè)備大多是國外直接進(jìn)口，價(jià)格昂貴，如何實(shí)現(xiàn)各測量技術(shù)的國產(chǎn)化，將直接決定該技術(shù)在實(shí)驗(yàn)及工程開發(fā)中的應(yīng)用。

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