滾壓誘導(dǎo)純銅梯度納米晶層及其微動磨損性能*

趙婧 夏偉 李寧 李風(fēng)雷

(華南理工大學(xué)機械與汽車工程學(xué)院，廣東廣州510640)

雖然零件表層僅占基體的很小部分，但其摩擦、疲勞、磨損、腐蝕等表面性能直接決定著零件的壽命和可靠性．鑒于納米材料所表現(xiàn)出的有別于宏觀材料的優(yōu)異性能，表面自納米化已被證明是提高材料摩擦磨損性能的有效方法．文獻［1-2］中分別采用表面機械研磨(SMAT)方法和表面機械碾磨(SMGT)方法成功地在純銅表面誘導(dǎo)出梯度納米晶層，并對其摩擦磨損性能進行研究，結(jié)果表明，納米晶樣的摩擦磨損性能明顯優(yōu)于粗晶樣，而連續(xù)完整的機械混合層［3］、摩擦副的氧化作用［4］以及納米結(jié)構(gòu)層的高硬度［5］是其摩擦磨損性能提高的主要因素．

納米金屬的硬度很高，但同時其韌塑性也會隨硬度的提高而下降，這使得梯度納米化后的零件表層容易變脆［6］(即過度硬化)，在摩擦磨損過程中產(chǎn)生材料剝落，導(dǎo)致抗摩擦磨損性能的下降［7］．因此，在保證高硬度的前提下，盡量避免韌塑性的降低是提高材料摩擦磨損性能的關(guān)鍵．已證明:通過SMAT方法［8］、SMGT 方法［2］誘導(dǎo)納米孿晶結(jié)構(gòu)可以獲得高強度和高韌塑性的納米材料，以及較普通納米晶更好的摩擦磨損性能［9］;存在一個最佳晶粒尺寸可以實現(xiàn)高強度和適當(dāng)韌塑性的優(yōu)化組合，從而獲得最優(yōu)的摩擦磨損性能［10］．

為提高滾壓銅的表面性能，文中提出了一種滾柱滾壓梯度自納米化方法，在保證銅表面質(zhì)量的前提下，通過加大滾壓力和滾壓次數(shù)誘導(dǎo)銅表面生成納米晶，并形成一種呈梯度變化的塑性變形層．由于制備工藝和方法的不同，即使誘導(dǎo)出的納米晶粒尺寸相同，也會導(dǎo)致其組織結(jié)構(gòu)和性能的明顯差異，因此有必要對上述方法所誘導(dǎo)的納米晶表層的摩擦磨損性能做深入研究．文中首先采用不同滾壓參數(shù)誘導(dǎo)純銅表面形成納米晶/亞微米晶表層，研究了其沿深度方向的微觀組織演變規(guī)律，然后通過對比實驗分析了納米晶/亞微米晶表層的微動摩擦磨損性能及磨損機理．

1 實驗設(shè)計

1．1 滾壓實驗

滾壓實驗在C6132A1型車床上進行，為了增大樣品表面的滾壓壓強，將半徑R=20mm的柱體試樣在滾壓前經(jīng)端面車削預(yù)成形一高5mm、壁厚1mm的環(huán)狀凸臺．該凸臺采用的切削參數(shù)如下:主軸轉(zhuǎn)速n為560r/min、進給量 f為0．12mm/r、切削深度 ap為0．5mm，處于油潤滑狀態(tài)(潤滑液為SAE10W-30)．實驗中采用自行設(shè)計的滾柱滾壓工具，滾柱材料為YG8硬質(zhì)合金，規(guī)格為φ6mm×8 mm．圖1(a)所示為滾壓現(xiàn)場圖，工具置于車床尾座套筒內(nèi)．測力裝置固定在機床上，S型壓力傳感器沿機床軸向安裝并與測力裝置連接以獲取滾壓法向力．傳感器信號通過研華USB-4711A數(shù)據(jù)采集卡采集并在個人計算機上進行處理和實時顯示．滾壓前需施加預(yù)靜載，具體方法為:先鎖死滾壓工具，調(diào)整車床尾座位置并頂住傳感器至所需的靜載荷，再鎖死尾座．靜載荷施加后即可實施滾壓．滾壓時，滾柱逐漸將凸臺減薄，凸臺表面粗糙峰被擠平，其表層嚴重塑性變形，形成具有一定深度的梯度變形層，表層晶粒得以細化直至納米級別，如圖1(b)所示．滾壓參數(shù)依次如下:滾壓力為1．5、2．1 kN，滾壓次數(shù)為 1 和 8，滾壓速度為560r/min，處于油潤滑狀態(tài)(潤滑液為SAE10W-30)，滾壓時間為90s/次．

圖1 滾壓試驗的說明Fig．1 Illustration for burnishing experiment

1．2 微動磨損實驗

微動磨損實驗在SRV IV型微動磨損實驗機上進行．對偶球采用Si3N4陶瓷球，直徑為9．525mm，密度為3．25g/cm3，顯微硬度≥2100，表面粗糙度 Ra≤0．02μm．將滾壓后的凸臺切割為微動實驗機要求尺寸的試樣，隨機抽取一半試樣進行再結(jié)晶退火以獲得粗晶樣．退火工藝為:在氬氣保護下加熱到600℃并保溫6h，之后隨爐冷至室溫(23℃)．微動磨損實驗參數(shù)如下:法向載荷為10 N，位移幅值為100 μm，頻率為50Hz，磨損時間為900 s，室溫，相對濕度為60%～70%，干摩擦狀態(tài)．微動方向與凸臺徑向垂直．實驗結(jié)果為多個樣品的平均值．

1．3 性能測試方法

采用透射電子顯微鏡(TEM，JEOL 3010型)觀察試樣表面晶粒大小;采用低倍掃描電子顯微鏡(SEM，F(xiàn)EI-Quanta 200型)觀察磨斑的表面形貌，并采用SEM自帶的能譜分析儀(EDS，INCA Penta-X3型)對磨斑成分進行分析;采用高倍掃描電子顯微鏡(SEM，F(xiàn)EI-Nova Nano 430型)觀察試樣橫斷面組織;采用HVS-1000型數(shù)顯顯微硬度計對試樣表面硬度進行測量，加載力為4．9N，保持20s，測試位置為試樣的半寬處;采用BMT Expert 3D型表面形貌儀測量試樣表面粗糙度和磨斑深度，粗糙度測試方向垂直于切削紋路．

2 實驗結(jié)果與分析

2．1 滾壓對組織結(jié)構(gòu)的影響

將1．5 kN下滾壓1次、2．1 kN下滾壓1次和2．1kN下滾壓8次的滾壓試樣分別標(biāo)記為151B、211B、218B，相應(yīng)的粗晶試樣分別記為151C、211C、218C，其橫斷面組織如圖2所示．圖2(a)、2(c)和2(e)表明:滾壓后試樣橫斷面的晶粒呈梯度分布且表層晶粒細化嚴重，難以分辨出晶粒尺寸和晶界分布;滾壓次數(shù)對表層晶粒細化程度有較大的影響，明顯可見細化層(纖維狀組織以上定義為細化層)的厚度隨滾壓次數(shù)的增加而增大，試樣151B、211B、218B的晶粒細化層厚度依次約為20、25、100μm．滾壓誘導(dǎo)后試樣表面的晶粒尺寸已達到納米或亞微米級．圖3為試樣218B的TEM圖及選區(qū)電子衍射花樣，證明了試樣經(jīng)多次滾壓后的表層晶粒確已被細化為納米晶，晶粒取向隨機分布且基本呈等軸狀．圖3表明，晶粒尺寸的范圍為4～18nm且呈正態(tài)分布，平均晶粒尺寸為9～10nm．相比滾壓樣，粗晶樣的晶粒明顯長大且對應(yīng)于不同滾壓樣的粗晶樣的晶粒尺寸基本一致，約為70μm，如圖2(b)、2(d)和2(f)所示．這表明由材料塑性變形所引入的晶粒細化作用和加工硬化效應(yīng)已完全消失，保證了粗晶樣的可靠性．

圖2 不同滾壓力和滾壓次數(shù)下滾壓樣及粗晶樣的SEM橫斷面組織Fig．2 SEM cross-sectional microstructures of burnished and coarse-grained coppers under different burnishing loads and passes

圖3 218B表面納米結(jié)構(gòu)的TEM結(jié)果Fig．3 TEM results of nano-grained surface of 218B

2．2 滾壓對表面結(jié)構(gòu)的影響

滾壓工藝可以使樣品表面發(fā)生材料流動，粗糙峰被擠平填入粗糙谷內(nèi)，從而降低表面粗糙度．試樣經(jīng)車削后的粗糙度約為1．50 μm，而滾壓樣151B、211B、218B的表面粗糙度均比較低，依次為0．55、0．62、0．61 μm，表明滾壓可明顯改善金屬表面光潔度，提高其表面質(zhì)量，但增大滾壓力并不一定能獲得更理想的效果．此外，滾壓次數(shù)基本上對表面質(zhì)量的改善無影響．

不同滾壓力和滾壓次數(shù)下滾壓樣與粗晶樣的表面顯微硬度如表1所示．

表1 滾壓樣與粗晶樣的表面顯微硬度Table 1 Surface microhardness of burnished and coarse-grained coppers

從表1可知，滾壓樣的表面顯微硬度較粗晶樣大幅提高，滾壓樣的顯微硬度約是粗晶樣的2倍，表明劇烈塑性變形可顯著提高材料表面的強化效果．多次滾壓會顯著提高試樣表面的顯微硬度，如218B的顯微硬度是211B的1．2倍，這是因為塑性變形量的增大會導(dǎo)致表層晶粒細化，同時提高加工硬化程度．這兩種效應(yīng)的共同作用是梯度納米化材料硬度提高的主要原因［11］．

2．3 滾壓對摩擦磨損性能的影響

表2給出了粗晶樣(151C、211C、218C)和滾壓樣(151B、211B、218B)的穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)、磨損深度和磨損體積隨負載p的變化情況．滾壓樣在實驗負載范圍內(nèi)的穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)均比粗晶樣低0．1～0．2，表明滾壓樣的摩擦性能明顯優(yōu)于粗晶樣;粗晶樣的穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)隨微動負載的增加逐漸增大，但滾壓樣穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)的變化存在較大差異．試樣151B的穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)隨微動負載的增加而變小，而試樣211B和218B呈現(xiàn)的趨勢則與之相反．在小微動負載下，試樣151B的穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)明顯大于其他滾壓樣，但隨微動負載的增大，兩者的差異逐漸減小，這表明滾壓力可顯著影響穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)的變化．對比211B和218B發(fā)現(xiàn)，兩者的摩擦系數(shù)在實驗負載范圍內(nèi)的差異均很小，表明滾壓次數(shù)對試樣穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)的影響不大．

表2 粗晶樣和滾壓樣在不同負載下的穩(wěn)態(tài)摩擦系數(shù)、磨損深度和磨損體積Table 2 Steady-state friction coefficients，fretting wear depths and fretting wear volumes of coarse-grained and burnished coppers under various loads

從表2還可知:兩種試樣的微動磨損深度隨著微動負載的增加而增大;滾壓樣的磨損深度在實驗負載范圍內(nèi)均低于粗晶樣，且粗晶樣的最大磨損深度約是滾壓樣的3倍，這表明滾壓樣的抗磨損能力明顯優(yōu)于粗晶樣，且負載越大效果越好，同時也說明滾壓樣的承載能力較粗晶樣有明顯的提高．滾壓樣151B的硬度雖比試樣211B、218B的低，但在小微動負載下保持了更好的抗磨損性能，這可能是因為151B具有更好的韌塑性，從而減輕了材料表層的疲勞剝落．

根據(jù)文獻［12］，當(dāng)不忽略對偶球磨損的影響時，實際的微動磨損體積為

式中，a和δ分別為磨斑的半長度和最大深度，R1為對偶球的半徑，R2為試樣的縱向曲率半徑．當(dāng)試樣為平面，即R2=∞時，微動磨損體積為

按照式(2)計算的摩損體積如表2所示．微動磨損體積隨微動負載的變化趨勢與微動磨損深度隨微動負載變化的規(guī)律基本類似．粗晶樣與滾壓樣在微動磨損體積上的差異并沒有滾壓深度顯著，兩者的磨損體積比值最大為2．4，這與SMAT銅有一致的結(jié)果［3］．

2．4 納米晶銅的磨損機制分析

圖4給出了不同微動負載下滾壓樣和粗晶樣的磨斑表面形貌(圖4(a)中的AB為磨斑中心線)．為完整地展現(xiàn)磨斑全貌，采用了不同的放大倍數(shù)進行觀察．沿磨斑中心線進行EDS掃描的磨斑表面成分分析，結(jié)果如圖5所示．磨斑EDS分析表明，滾壓樣和粗晶樣在干摩擦狀態(tài)下均發(fā)生了氧化磨損，磨痕表面O元素含量明顯提高．

圖4 滾壓樣與粗晶樣磨斑的SEM形貌Fig．4 SEM morphologies of worn scars of burnished and coarse-grained coppers

在干摩擦狀態(tài)下，不同滾壓樣在同一微動負載下的磨斑表面形貌基本一致(因篇幅有限，圖不列出)，這與文獻［12］中的結(jié)論一致，但與粗晶樣的磨損形貌差異顯著．如圖4所示，隨著微動負載的增大，滾壓樣和粗晶樣的磨損面積逐漸增大，但滾壓樣的磨損面積始終小于粗晶樣，這說明滾壓樣的高硬度可以阻礙微動磨損的運動，從而減小磨損面積．對粗晶樣來說，在所有負載范圍內(nèi)的磨損機理均以粘著磨損為主，且隨著負載的增大粘著區(qū)域越來越大，如圖 4(b)、4(d)、4(f)所示．由圖4(a)可知，當(dāng)微動負載較低時，滾壓樣的磨痕表面形成由磨粒微切削作用所導(dǎo)致的大量犁溝．同時，表面反復(fù)塑性變形導(dǎo)致其硬脆性提高，試樣在對偶球的反復(fù)滑動摩擦作用下易產(chǎn)生疲勞裂紋，導(dǎo)致較硬的磨粒被壓入試樣表層和次表層的疲勞微裂紋中并使裂紋逐漸擴大，最終形成剝落坑．由于材料剝落而導(dǎo)致對偶球與裸露金屬表面直接接觸，使得磨斑的部分區(qū)域出現(xiàn)粘著現(xiàn)象，且粘著磨損面積隨負載的增大而逐漸增大，如圖4(c)和4(e)所示，這是導(dǎo)致滾壓樣摩擦系數(shù)逐漸升高的原因之一［13］．綜上所述，在輕載時滾壓樣的磨損機理以磨粒磨損和疲勞磨損為主，部分區(qū)域存在粘著磨損．

當(dāng)微動負載較高時，滾壓樣磨斑表面的細小裂紋逐漸減少，而粘著現(xiàn)象愈加嚴重，這是由于在高負載下，對偶件間的剪切力增大，磨損表面尚未疲勞斷裂就已經(jīng)被粘著撕裂而脫落，如圖4(c)和4(e)所示．同時，犁溝現(xiàn)象也隨著負載的增加而更明顯．磨斑表面的犁溝區(qū)域大多沿微動方向和邊緣分布，這說明這些區(qū)域的磨屑較多，從而形成三體磨損，避免了金屬間的粘著磨損．因此，在大負載時滾壓樣的磨損機理以磨粒磨損和粘著磨損為主．在大氣環(huán)境下，梯度納米化金屬會在磨損表面形成一種連續(xù)的機械混合層，這種由于基體混入對偶方物質(zhì)或氧化物而形成的類似于金屬合金化的表層結(jié)構(gòu)，可有效地降低磨損表面的摩擦系數(shù)和磨損量［14-15］．如圖5(a)-5(c)所示，磨損表面含有較多的O元素和Si元素，說明由于對偶球材料的轉(zhuǎn)移和氧化作用，磨損表面部分區(qū)域已形成了機械混合層;但從磨斑形貌來看，即使在負載為15 N時也出現(xiàn)了粘著和疲勞剝落現(xiàn)象，可能是由于微動頻率和負載較高，導(dǎo)致部分機械混合層磨損和斷裂，因此無法形成連續(xù)有效的機械混合層，這是導(dǎo)致滾壓樣磨損體積沒有顯著降低的主要原因．EDS分析結(jié)果表明:滾壓樣中Cu、O元素的含量基本恒定，只有Si元素的含量隨微動負載的增大而減小，說明氧化作用在磨斑表面保持不變;Cu、O元素的含量在滾壓樣與粗晶樣中沒有明顯的差異，這表明納米材料高密度晶界所導(dǎo)致的擴散速率的提高，在摩擦磨損行為中并沒有促使氧化物大量生成［5］．而Si元素的含量下降主要是因為在大負載下磨損表面材料因粘著加劇而更易轉(zhuǎn)移到對偶球上，從而形成連續(xù)的材料轉(zhuǎn)移層，避免了對偶球材料的脫落．

圖5 滾壓樣和粗晶樣磨斑的EDS分析Fig．5 EDS analysis of worn scars of burnished and coarsegrained coppers

3 結(jié)論

為提高滾壓銅的表面性能，文中采用劇烈塑性變形方式的滾壓工藝，通過加大滾壓力進行多次滾壓實現(xiàn)了純銅表層梯度納米化，并在干摩擦狀態(tài)下對滾壓樣和粗晶樣進行了球/平面微動磨損實驗，分析納米晶/亞微米晶表層的微動摩擦磨損性能及磨損機理，得出如下結(jié)論:

(1)利用劇烈塑性變形的滾壓方法可在純銅表面誘導(dǎo)出晶粒尺寸范圍為4～18 nm、平均晶粒尺寸約為9～10nm的等軸納米晶;

(2)與粗晶樣相比，滾壓樣在干摩擦狀態(tài)下可獲得更優(yōu)異的耐磨性，即更低的摩擦系數(shù)和更小的磨損體積;

(3)滾壓樣的磨損機理在低微動負載下以磨粒磨損、疲勞磨損為主，在高負載下以磨粒磨損和粘著磨損為主，粗晶樣的磨損機理為粘著磨損．

雖然劇烈塑性滾壓工藝已實現(xiàn)表面納米化，但其作為一種新型的表面納米化技術(shù)仍然有很多問題，今后可進一步研究如下問題:劇烈塑性滾壓誘導(dǎo)的表面梯度納米-微米結(jié)構(gòu)的組織特點及形成機理;對滾壓誘導(dǎo)出的納米晶表層的疲勞、腐蝕等性能的更為全面的檢測及分析;組織對材料各項性能的影響以及如何據(jù)此改進工藝以獲得性能更為優(yōu)異的表層強化材料．

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