中波紅外激光技術(shù)最新進(jìn)展

譚改娟，謝冀江 ，張來(lái)明，郭 勁，楊貴龍，邵春雷，陳 飛，楊欣欣，阮 鵬

(1.中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所激光與物質(zhì)相互作用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，吉林長(zhǎng)春130033;2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京100049)

1 引言

3～5 μm是中紅外大氣透明窗口中透過(guò)率最高的波段，并包含了眾多的分子及原子吸收峰，因此該波段`的激光源在光譜學(xué)、遙感、環(huán)保、醫(yī)療，以及軍事等諸多領(lǐng)域都具有非常重要的應(yīng)用價(jià)值和前景，已成為國(guó)內(nèi)外關(guān)注和開(kāi)展廣泛研究的熱點(diǎn)［1-5］。獲取該波段激光源有兩種技術(shù)途徑，第一種是直接激光輸出方式，主要包括泛頻CO激光技術(shù)、氟化氘(DF)激光技術(shù)以及Fe2+∶ZnSe為代表的新型固體激光技術(shù)等，第二種是間接輸出方式，主要包括CO2激光倍頻技術(shù)、光學(xué)參量振蕩器(Optical Parametric Oscillator，OPO)技術(shù)等。其中，泛頻CO激光技術(shù)得到的功率一般較小，常用于光譜學(xué)的研究，其主要的問(wèn)題在于激光器需在低溫條件下運(yùn)行;氟化氘(DF)激光器可得到百焦耳能量的輸出，因其在環(huán)境探測(cè)等領(lǐng)域的巨大應(yīng)用潛力而廣受關(guān)注，然而體積大、氣體昂貴、反應(yīng)副產(chǎn)物處理復(fù)雜等問(wèn)題亟待解決;以Fe2+∶ZnSe為代表的新型固體激光技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)直接激射，從而得到中紅外波段激光輸出，通常情況下該技術(shù)對(duì)應(yīng)的激光源系統(tǒng)簡(jiǎn)單、成本相對(duì)較低，而實(shí)現(xiàn)其在室溫條件下高效工作是研究者努力的方向。CO2激光倍頻技術(shù)獲得的激光源亦可用于空氣成分監(jiān)測(cè)和激光通訊等領(lǐng)域;光學(xué)參量振蕩器以其寬調(diào)諧范圍、高重頻及小型固體化等特點(diǎn)在激光測(cè)距、大氣污染檢測(cè)及光電對(duì)抗等領(lǐng)域中顯示出越來(lái)越廣泛的應(yīng)用前景。這兩種方式均是基于晶體的非線性效應(yīng)得到中紅外激光輸出的，在現(xiàn)階段獲得滿足相位匹配條件、高質(zhì)量的非線性晶體是研究重點(diǎn)。

本文就目前能夠產(chǎn)生中紅外波段激光輸出的最主要的5種方法，即CO2激光倍頻技術(shù)、泛頻CO激光技術(shù)、OPO、DF激光器和以Fe2+∶ZnSe為代表的新型固體激光技術(shù)作簡(jiǎn)要介紹，并對(duì)其各自的發(fā)展現(xiàn)狀、關(guān)鍵技術(shù)和存在的問(wèn)題進(jìn)行綜合分析和評(píng)述，在總結(jié)比較各種中波激光產(chǎn)生方法優(yōu)缺點(diǎn)的基礎(chǔ)上，指出該技術(shù)的未來(lái)發(fā)展趨勢(shì)。

2 中波紅外激光技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀

2.1 CO2激光倍頻技術(shù)

激光倍頻(SHG)技術(shù)始于激光問(wèn)世的第二年，這種方法的理論基礎(chǔ)是基于激光在非線性晶體中傳播所產(chǎn)生的頻率變換效應(yīng)。盡管1970年W.B.Gandrud和 R.L.Abrams就利用 Te晶體首次實(shí)現(xiàn)了CO2激光倍頻輸出，但由于受到晶體材料特性的限制，其技術(shù)發(fā)展相對(duì)較慢，最主要的問(wèn)題是晶體的倍頻效率低、損傷閾值低。而高質(zhì)量的倍頻晶體應(yīng)同時(shí)滿足下述條件:(1)非線性光學(xué)系數(shù)大;(2)對(duì)基波和諧波的光學(xué)吸收系數(shù)小，激光損傷閾值高;(3)相位匹配允許角大;(4)對(duì)于輸出功率大的激光，導(dǎo)熱率也大。

研究發(fā)現(xiàn)，滿足上述條件且可大體積生長(zhǎng)、品質(zhì)好的AgGaSe2、ZnGeP2等三元黃銅礦晶體是實(shí)現(xiàn)CO2激光倍頻較為理想的選擇。由于ZnGeP2晶體在10 μm波長(zhǎng)附近倍頻效率急劇下降，因而利用該晶體進(jìn)行倍頻的通常是波長(zhǎng)小于10 μm，且以脈沖方式工作的CO2激光器。而由于AgGaSe2晶體具有更好的光學(xué)性質(zhì)，其在9～11 μm的整個(gè)CO2激光波段倍頻效率均較高，成為連續(xù)波(CW)CO2激光倍頻的首選晶體。GaSe晶體因機(jī)械性能較差，應(yīng)用受限，為改善其機(jī)械和其他物理性能，2005年印度的Burdwan University對(duì)該晶體在摻雜了其他元素后的特性進(jìn)行了相關(guān)研究，發(fā)現(xiàn)摻雜銦、硫元素可提高GaSe的硬度，且在SHG效率方面GaSe∶S是GaSe∶In的1.5倍，此外還有其他摻雜元素的研究［6-7］。提高CO2激光倍頻輸出功率的另一個(gè)技術(shù)途徑是采用多塊拼接的方法組成晶體的平行陣列增大晶體面積，2011年中科院長(zhǎng)春光機(jī)所報(bào)道了利用7塊ZnGeP2晶體進(jìn)行的橫向激勵(lì)大氣壓(TEA)CO2激光器［8-9］9.3 μm波長(zhǎng)倍頻實(shí)驗(yàn)，得到了20.3 W的CO2激光倍頻輸出，這也是目前國(guó)際上公開(kāi)報(bào)道的最高功率。

除了選取合適的非線性晶體之外，基頻光束質(zhì)量的優(yōu)化也是CO2激光倍頻的關(guān)鍵技術(shù)之一，它對(duì)于提高倍頻效率具有極其重要的作用。2004年哈爾濱工業(yè)大學(xué)就整形前后的入射光束進(jìn)行了雙晶體倍頻對(duì)比實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)利用等離子開(kāi)關(guān)將脈沖整形去除拖尾后，倍頻效率由之前的2%提高到了12%。表1列出了近年來(lái)國(guó)內(nèi)外CO2激光倍頻技術(shù)的研究進(jìn)展。

表1 國(guó)內(nèi)外CO2激光倍頻技術(shù)研究進(jìn)展Tab.1 The development of SHG of CO2laser

2.2 泛頻CO激光技術(shù)

CO激光器可實(shí)現(xiàn)基頻(Δv=1)和泛頻(Δv=2)［17-18］兩個(gè)波段(如圖 1 所示)的輸出，其中泛頻波段可實(shí)現(xiàn)2.6～4.2 μm的激光輸出，是少數(shù)可直接產(chǎn)生3～5 μm中波輸出的激光源之一，因此泛頻CO激光技術(shù)也引起了國(guó)內(nèi)外眾多研究者的關(guān)注。然而在國(guó)內(nèi)由于受到技術(shù)條件的限制，相關(guān)的研究機(jī)構(gòu)較少，近年來(lái)只有大連理工大學(xué)的林鈞岫、于清旭等人報(bào)導(dǎo)了泛頻CO激光器相關(guān)技術(shù)研究成果，他們于1999年研制的低溫流動(dòng)式可調(diào)諧連續(xù)波泛頻CO激光器，通過(guò)采用液氮冷卻方法使得激光等離子體工作在77 K下，利用光柵掃描在 3～4 μm波段得到 9條激光躍遷線，且得到最大激光單線的輸出功率為55 mW［19］;另外，在2009年他們指出要獲得泛頻波段長(zhǎng)波區(qū)(3～4.2 μm)的輸出必須采用低溫制冷的原因，并從理論上給出了長(zhǎng)波端的極限值［20］。國(guó)外此技術(shù)的研究起步早，研究機(jī)構(gòu)也較多，其中以美國(guó)和俄羅斯報(bào)導(dǎo)其相關(guān)的研究成果居多?，F(xiàn)簡(jiǎn)述如下。

圖1 包含主要受激過(guò)程和激光躍遷的CO分子振動(dòng)能級(jí)示意圖Fig.1 Diagram of the vibrational levels of the CO molecule with main excitation processes and laser transitions

2005年美國(guó)的俄亥俄州立大學(xué)對(duì)慢流泛頻CO激光器的實(shí)驗(yàn)研究［21］是分別在兩組具有不同液氮制冷區(qū)長(zhǎng)度的短管(102 mm)和長(zhǎng)管(142 mm)，而其他條件相同的裝置上進(jìn)行的。最終均獲得了40～45個(gè)振轉(zhuǎn)能級(jí)躍遷譜線，它們屬于從振動(dòng)帶9～7到35～33，覆蓋的光譜為2.6～3.9 μm。短管實(shí)驗(yàn)得到的最大輸出功率為8.5 W，無(wú)基頻躍遷光輸出，最大激光效率為5%，最優(yōu)氣體分壓為:He，1 246 Pa;N2，149 Pa;CO，80～133 Pa;O2，4 Pa。在使用長(zhǎng)管的實(shí)驗(yàn)中，得到了12 W的輸出功率，激光效率5%，并且在最高輸出功率12 W的條件下基頻躍遷輸出占總功率的比例小于5%。

2008年俄羅斯Lebedev Physical Institute在其2006年首次報(bào)道的緊湊封閉式低溫運(yùn)轉(zhuǎn)的射頻放電激勵(lì)板條CO激光器基礎(chǔ)上進(jìn)一步對(duì)泛頻輸出公開(kāi)了其新的研究成果［22］，他們?cè)跉鈮? 999 Pa氣體配比為 CO∶Air∶He=1∶2∶10 的條件下，觀測(cè)到對(duì)應(yīng)于泛頻振動(dòng)帶從22～20到36～34的50條振轉(zhuǎn)輸出譜線，光譜為3.1～4.0 μm。但是由于實(shí)驗(yàn)中并未對(duì)激光諧振腔參數(shù)進(jìn)行進(jìn)一步優(yōu)化，得到的輸出功率并不高，其平均輸出激光功率不超過(guò)40 mW。

2010年該研究機(jī)構(gòu)又對(duì)上述激光器進(jìn)行了更深入的研究［23］，他們?cè)谂浔?CO∶O2∶N2∶He=1∶0.5∶1∶10，氣壓 p=1 999 Pa;載頻 F0=81 MHz，重頻F=500 Hz，泵浦脈寬t=0.1/F，射頻泵浦功率PRF=600 W的條件下，得到了最大平均輸出功率為0.13 W，電光轉(zhuǎn)換效率為0.3%的激光輸出。另外還設(shè)計(jì)了一個(gè)新型的激光頭，與之前的不同之處在于激活介質(zhì)區(qū)長(zhǎng)度增加了40 cm，最終得到的平均輸出功率比之前的提高大約3倍，并且在氣壓 2 932 Pa，氣體配比 CO∶O2∶He=1∶0.25∶10的條件下，獲得了 0.45 W 的平均輸出功率和1%的效率。此外，使用了另一輸出耦合鏡進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，在氣體配比 CO∶O2∶He=1∶0.33∶15，氣 壓 2 932 Pa，F(xiàn)0=60 MHz，F(xiàn)=300 Hz，t=0.2/F，PRF=450 W 的條件下得到0.75 W的平均輸出功率，電光轉(zhuǎn)換效率高于1%。

2.3 光學(xué)參量振蕩器

OPO與CO2倍頻方法有某些共同之處，即都是利用晶體的非線性光學(xué)效應(yīng)現(xiàn)象。泵浦光入射到置于諧振腔內(nèi)的非線性晶體上，因非線性極化場(chǎng)的存在，在滿足相位匹配的條件下，將產(chǎn)生閑頻光和信號(hào)光兩束光。根據(jù)諧振腔腔鏡鍍膜情況，OPO可分為單諧振光參量振蕩器(SRO)和雙諧振光參量振蕩器(DRO)，當(dāng)輸出鏡M2只鍍對(duì)信號(hào)光的高反膜，即只對(duì)信號(hào)光振蕩時(shí)，稱為SRO;當(dāng)輸出鏡M2同時(shí)鍍對(duì)信號(hào)光和閑頻光的高反膜，即對(duì)信號(hào)光和閑頻光都振蕩時(shí)，稱為DRO。DRO滿足信號(hào)光和閑頻光雙諧振，其閾值低，但可調(diào)性差、穩(wěn)定性低;SRO相對(duì)DRO閾值高，但腔體結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、穩(wěn)定性好，實(shí)際中用的較多［24］。

與CO2倍頻技術(shù)相似，晶體的性質(zhì)和參數(shù)優(yōu)化是OPO最為關(guān)鍵的技術(shù)。目前適合于OPO的中紅外晶體主要考慮以下因素:晶體要有較寬的中紅外透明區(qū)、大的非線性系數(shù)、合適的相位匹配、較高的抗光損傷閾值以及能生長(zhǎng)大尺寸等。研究者發(fā)現(xiàn)較適合的晶體主要有磷鍺鋅(ZGP)、KTP、鈮酸鋰(PPLN)等。OPO的另一項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)是泵浦源及其相位匹配技術(shù)，其中ZGP-OPO常用泵浦源的波長(zhǎng)為2 μm，利用Ⅰ類相位匹配得到的信號(hào)光和閑頻光均處于中紅外波段;PPLN-OPO采用準(zhǔn)相位匹配方式獲得振蕩輸出，近年來(lái)通過(guò)在晶體PPLN中摻雜一定量的MgO有效地提高了晶體的損傷閾值，并有益于制作出厚度較大的PPLN晶體，因而MgO∶PPLN引起了眾多研究者的關(guān)注。表2列出了近幾年國(guó)內(nèi)外OPO的相關(guān)研究進(jìn)展。

表2 國(guó)內(nèi)外OPO研究進(jìn)展Tab.2 Development of OPO

2.4 DF 激光器

DF激光器是目前可獲得3～5 μm波長(zhǎng)最高功率輸出的激光源，也是被認(rèn)為最具有應(yīng)用前景、可直接輸出中波紅外激光的相干光源，其工作原理與已被廣泛研究的氟化氫(HF)激光器［34-35］相同，都是利用工作物質(zhì)本身化學(xué)反應(yīng)中釋放的能量建立粒子數(shù)反轉(zhuǎn)從而受激輻射產(chǎn)生激光的，所以實(shí)際上也屬于化學(xué)激光器的范疇［36］。該激光器的輸出波長(zhǎng)為3.5～4.2 μm。國(guó)外對(duì)該激光器的相關(guān)技術(shù)研究已較為成熟，而國(guó)內(nèi)相對(duì)較弱。

根據(jù)運(yùn)轉(zhuǎn)方式的不同，可將該激光器分為連續(xù)DF激光器和脈沖DF激光器。連續(xù)DF激光器的代表是燃燒驅(qū)動(dòng)連續(xù)波DF激光器，由于該種激光器采用的是燃燒驅(qū)動(dòng)技術(shù)和超音速混合技術(shù)，激光功率獲得飛速發(fā)展，1983年美國(guó)建成了一臺(tái)輸出功率達(dá)2.2 MW的激光裝置(MIRACL)。雖然其輸出功率已發(fā)展至武器級(jí)水平，但因?qū)嵱没闹T多因素的限制，燃燒驅(qū)動(dòng)連續(xù)波DF激光器至今并未應(yīng)用到戰(zhàn)場(chǎng)上，近年來(lái)對(duì)于該種激光器的研究甚少。國(guó)內(nèi)的國(guó)防科技大學(xué)也對(duì)連續(xù)波DF激光器開(kāi)展了相關(guān)研究［37-40］。脈沖DF激光器分為鏈?zhǔn)胶头擎準(zhǔn)絻煞N:鏈?zhǔn)矫}沖DF激光器更適用于單脈沖運(yùn)作方式，其輸出能量及電效率高，但重頻運(yùn)轉(zhuǎn)方式下有爆炸危險(xiǎn)和不可控的缺點(diǎn);非鏈?zhǔn)诫m然轉(zhuǎn)換效率不高，但因易于重頻運(yùn)轉(zhuǎn)而受到研究者的關(guān)注，成為近年來(lái)研究的熱點(diǎn)。在引發(fā)脈沖DF激光器化學(xué)反應(yīng)的方式上，以放電引發(fā)方式為主，其相關(guān)的研究也層出不窮［41-43］，而放電引發(fā)中的自持體放電具有較大吸引力。然而，該激光器最初得到的輸出能量并不高，很難超過(guò)10 J的水平，學(xué)者們認(rèn)為其主要障礙在于作為F原子供主的SF6氣體本身的強(qiáng)電負(fù)特性。DF激光器中F原子主要是來(lái)自于高能電子對(duì)SF6的碰撞解離，SF6的強(qiáng)電負(fù)性使得F原子產(chǎn)出受到影響，繼而影響受激態(tài)DF分子的數(shù)量，最終影響激光的輸出能量。俄羅斯科學(xué)院普通物理所的Firsov團(tuán)隊(duì)提出的自引發(fā)體放電(SIVD)技術(shù)［44］，使得DF激光器的單脈沖輸出能量提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到325 J，位于世界領(lǐng)先水平。而對(duì)于重頻運(yùn)轉(zhuǎn)的激光器，需要考慮的因素較多，如工作物質(zhì)的純度保證、基態(tài)粒子的吸收處理、氣體循環(huán)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)及引發(fā)方式的可靠穩(wěn)定性等。非鏈?zhǔn)矫}沖DF激光器的研究機(jī)構(gòu)主要集中在俄羅斯、法國(guó)等發(fā)達(dá)國(guó)家，國(guó)內(nèi)則只有中科院北京電子所、中科院長(zhǎng)春光機(jī)所［45］等少數(shù)幾個(gè)單位，其近年來(lái)的技術(shù)進(jìn)展情況見(jiàn)表3。

表3 非鏈?zhǔn)矫}沖DF激光器的研究進(jìn)展Tab.3 Development of pulsed nonchain DF lasers

2.5 Fe2+∶ZnSe 固體激光技術(shù)

OPO、摻Fe2+的固體激光器均屬于能夠?qū)崿F(xiàn)中紅外激光輸出的固體激光器范疇，而摻Fe2+的固體激光器是可以實(shí)現(xiàn)直接激射的一種新型中紅外固體激光器，這里主要介紹以ZnSe為基質(zhì)材料的摻Fe2+激光器的相關(guān)研究進(jìn)展情況。

以ZnSe為基質(zhì)材料的最早激光器為Cr2+∶ZnSe中紅外激光器，國(guó)內(nèi)外相關(guān)的研究較多，其可調(diào)諧范圍為 2 ～3 μm［57-60］，為向長(zhǎng)波區(qū)域擴(kuò)展，以ZnSe為基質(zhì)材料的摻Fe2+激光器引起了研究者的廣泛關(guān)注。

圖2給出了Fe2+∶ZnSe晶體的光譜特性曲線［61］，由圖中可知，該晶體的吸收峰位于3 μm附近，發(fā)射波段剛好位于中紅外波段。另外由于Fe2+∶ZnSe晶體自身存在多聲子淬滅效應(yīng)，隨溫度升高激活介質(zhì)壽命迅速減短，所以最初的研究都是在制冷條件下進(jìn)行的，直到近幾年高能量、窄脈沖泵浦源的使用才實(shí)現(xiàn)了室溫下的受激輻射。表4列出了近幾年國(guó)外的主要研究成果。值得關(guān)注的是，IPG Photonics Corp.已經(jīng)有在室溫下(T=300 K)可調(diào)諧波段為 3.95 ～5.05 μm 的中紅外激光器出售。

圖2 Fe2+∶ZnSe晶體的光譜特性曲線Fig.2 Absorption and emission spectra of Fe2+ ∶ZnSe crystals

表4 國(guó)內(nèi)外Fe2+∶ZnSe研究進(jìn)展Tab.4 Development of Fe2+∶ZnSe

3 結(jié)束語(yǔ)

在獲得3～5 μm輸出的激光技術(shù)中，CO2激光器倍頻和OPO都是利用紅外晶體的非線性效應(yīng)實(shí)現(xiàn)的，其共同的技術(shù)難點(diǎn)在于如何提高晶體的頻率轉(zhuǎn)換效率和晶體的抗損傷閾值，研究的重點(diǎn)主要集中在優(yōu)化非線性晶體的特性(包括光學(xué)特性和機(jī)械特性)上，而開(kāi)發(fā)大體積(大面積)、高質(zhì)量的晶體是提高激光器輸出功率最有效的技術(shù)途徑，采取摻雜的方法可望得到性能更優(yōu)異的非線性光學(xué)晶體。但由于受到這種激光產(chǎn)生機(jī)制的限制，尚無(wú)法實(shí)現(xiàn)此波段的高功率激光輸出。

CO激光器可通過(guò)采取腔鏡鍍膜、濾光片選擇等方法對(duì)基頻波段的輸出加以抑制，在低溫下(常用的方法為液氮冷卻或氣體膨脹冷卻)實(shí)現(xiàn)泛頻波段(2.6～4.2 μm)的運(yùn)轉(zhuǎn)。CO泛頻激光器產(chǎn)生的臭氧高溫時(shí)易發(fā)生爆炸，因而必須確保激光器低溫運(yùn)行，這也是該技術(shù)的難點(diǎn)之一。而低溫運(yùn)作的要求使得其實(shí)用化難度大大增加，因此其實(shí)現(xiàn)高功率輸出的前景亦不容樂(lè)觀。

基于非鏈?zhǔn)交瘜W(xué)反應(yīng)的脈沖DF激光器近年來(lái)技術(shù)發(fā)展迅速，已獲得數(shù)百焦耳的激光輸出，特別是自引發(fā)放電技術(shù)的采用有效地改善了大體積放電區(qū)域的電場(chǎng)均勻性，顯著提高了該激光器的注入功率和電光轉(zhuǎn)換效率，實(shí)現(xiàn)了激光器的高功率輸出。然而，通常情況下此類激光器的體積較為龐大，且工作氣體的消耗、反應(yīng)產(chǎn)物的處理等問(wèn)題是制約其實(shí)用化的主要因素。因此，下一步的研究除了需要考慮重頻工作狀態(tài)下的放電穩(wěn)定性問(wèn)題，還應(yīng)重點(diǎn)解決工作氣體的補(bǔ)充和反應(yīng)生成物的處理，減少和消除其工作對(duì)環(huán)境的影響。

以Fe2+∶ZnSe為代表的新型固體激光器處于新生階段，目前得到的通常是非常溫條件下的激光輸出，因而要想將該類激光器高效的實(shí)用化，工作條件是首要需要解決的問(wèn)題。到目前為止，該類激光器雖可實(shí)現(xiàn)3～5 μm波段的輸出，但輸出的能量還處于毫焦水平，有待進(jìn)一步深入研究。

綜上所述，由于3～5 μm波段激光源具有廣泛的應(yīng)用領(lǐng)域和非常高的應(yīng)用價(jià)值，正受到越來(lái)越多的關(guān)注，研究人員也正在對(duì)現(xiàn)有的技術(shù)進(jìn)行優(yōu)化，并不斷探索新的技術(shù)途徑，以期獲得更高的激光功率、更好的光束質(zhì)量，以及激光器的小型化和實(shí)用化。從目前的技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)來(lái)看，基于非鏈?zhǔn)交瘜W(xué)反應(yīng)的脈沖DF激光器在高功率輸出方面占據(jù)明顯的優(yōu)勢(shì)，而OPO和新型固體激光器則在小型化、可調(diào)諧等方面更具發(fā)展?jié)摿Α?/p>

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