李 磊 庹先國(guó) 劉明哲 李 哲 王 俊
基于FOA-LSSVM混合優(yōu)化模型鈦鐵間基體效應(yīng)的校正研究
李 磊1,2庹先國(guó)1,3劉明哲1,2李 哲1,2王 俊1,2
1(成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059)
2(成都理工大學(xué) 地質(zhì)災(zāi)害防治與地質(zhì)環(huán)境保護(hù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059)
3(西南科技大學(xué) 核廢物與環(huán)境安全國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室 綿陽(yáng) 621010)
提出用果蠅算法(FOA)優(yōu)化最小二乘支持向量機(jī)(LSSVM)的混合模型校正能量色散X熒光(EDXRF)分析中鐵和鈦的基體效應(yīng)。使用國(guó)產(chǎn)CIT-3000SMEDXRF分析儀、電制冷半導(dǎo)體探測(cè)器測(cè)得五類(lèi)礦樣共80組光譜數(shù)據(jù),每類(lèi)礦樣16組光譜數(shù)據(jù)。運(yùn)用FOA優(yōu)化LSSVM的參數(shù)并建立最優(yōu)模型預(yù)測(cè)30個(gè)樣本的鈦鐵含量,對(duì)比化學(xué)分析值,F(xiàn)OA-LSSVM預(yù)測(cè)的鈦、鐵元素含量與化學(xué)分析值的相對(duì)誤差在1%以內(nèi)的共26個(gè)樣本,占總量的86.67%;其余4個(gè)樣本的鈦鐵含量預(yù)測(cè)值與化學(xué)分析值一致,占總量的13.33%。另外,運(yùn)用粒子群算法(PSO)、遺傳算法(GA)優(yōu)化的LSSVM和MATLAB默認(rèn)的LSSVM模型預(yù)測(cè)鈦鐵含量,將其與FOA-LSSVM模型預(yù)測(cè)的結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。綜合研究表明,F(xiàn)OA-LSSVM能夠?qū)崿F(xiàn)鈦鐵元素間基體效應(yīng)的校正,是一種優(yōu)選方法。
果蠅算法,基體效應(yīng),能量色散X射線熒光,最小二乘支持向量機(jī)
用能量色散X射線熒光(Energy dispersive X-ray fluorescence analysis,EDXRF)法分析試樣,樣品基體的變化使待測(cè)元素含量與該元素的特征X射線計(jì)數(shù)之間呈現(xiàn)一種復(fù)雜的關(guān)系(基體效應(yīng))[1],影響含量定量計(jì)算的準(zhǔn)確度。對(duì)于鈦鐵礦樣,基體效應(yīng)主要表現(xiàn)為吸收-增強(qiáng)效應(yīng),元素的少量變化就會(huì)引起特征X射線計(jì)數(shù)率的顯著變化[2],是誤差的主要來(lái)源之一,且客觀存在。因此,準(zhǔn)確測(cè)量鈦鐵元素含量就必須進(jìn)行吸收-增強(qiáng)效應(yīng)校正。
元素間的吸收-增強(qiáng)效應(yīng)與元素組成相關(guān),校正難度大。傳統(tǒng)的校正方法有實(shí)驗(yàn)校正法、參比校正法、數(shù)學(xué)校正法。除基本參數(shù)法外,這三類(lèi)方法的準(zhǔn)確度在很大程度上依賴于標(biāo)樣的準(zhǔn)確度和標(biāo)樣與待測(cè)試樣的相似性[3],屬于相對(duì)測(cè)量法?;緟?shù)法[1]將元素間效應(yīng)加以量化,基于XRF熒光強(qiáng)度和元素含量的基本公式,根據(jù)物質(zhì)的吸收、X射線發(fā)射特征、激發(fā)與探測(cè)設(shè)備的特性和幾何位置等基本參數(shù)直接計(jì)算元素含量,克服了相對(duì)測(cè)量方法的不足;但是,它所采用的很多基本參數(shù)很難確定,難以獨(dú)立地進(jìn)行測(cè)定,參數(shù)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性較差[1]。近年來(lái),隨著神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)的發(fā)展,有學(xué)者運(yùn)用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)校正基體效應(yīng),取得了不錯(cuò)的效果[2];另有學(xué)者運(yùn)用粒子群算法和支持向量機(jī)的混合模型對(duì)元素的含量進(jìn)行了預(yù)測(cè)研究,得到較高的精度[4]。
果蠅算法(Fruit Fly Optimization Algorithm, FOA)[5]是臺(tái)灣學(xué)者潘文超基于果蠅覓食行為而推演出的尋求全局優(yōu)化的新方法,具有簡(jiǎn)單、快速、易實(shí)現(xiàn)、并行搜尋、強(qiáng)勁的全局尋優(yōu)能力等特點(diǎn)。 作為一種新的智能算法,到目前為止,其應(yīng)用還很少,結(jié)合支持向量機(jī)的應(yīng)用更少,還沒(méi)有用于基體效應(yīng)的校正。因此,文中提出了用果蠅算法優(yōu)化最小二乘支持向量機(jī)的混合模型來(lái)進(jìn)行基體效應(yīng)的校正。
1.1儀器設(shè)備
實(shí)驗(yàn)使用國(guó)產(chǎn)CIT-3000SMEDXRF分析儀、X光管、電制冷半導(dǎo)體探測(cè)器能量分辨率為150?180eV (55Fe,5.9 keV)。實(shí)驗(yàn)環(huán)境溫度為25 °C,管電壓為12.25 kV,管電流為25.68 μA。
1.2樣品來(lái)源及數(shù)據(jù)獲取
五類(lèi)礦樣(鐵精礦、鐵尾礦、鈦精礦、鈦尾礦、原礦)均采自攀枝花礦區(qū),共80組樣本,每類(lèi)礦樣各16組,每組約4 kg。為了保證均勻性,降低表面效應(yīng),實(shí)驗(yàn)前,經(jīng)過(guò)粉碎、研磨、干燥,過(guò)篩180目,在110 °C左右烘干,用粉末壓片法制樣,壓力為25 kN,為降低形變影響,測(cè)量前有90 s的壓力恢復(fù)時(shí)間。然后對(duì)制好的樣品進(jìn)行測(cè)量,每組測(cè)量3次,單次測(cè)量300 s,取對(duì)應(yīng)道址的X射線計(jì)數(shù)率3次測(cè)量的平均值作為最終分析的計(jì)數(shù)率。
1.3最小二乘支持向量機(jī)
最小二乘支持向量機(jī)[6]是Suykens于1999年基于標(biāo)準(zhǔn)支持向量機(jī)(SVM)提出的一種改進(jìn)方法,同SVM一樣,能夠很好地克服神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練時(shí)間長(zhǎng)、訓(xùn)練結(jié)果存在隨機(jī)性和過(guò)度學(xué)習(xí)等不足[7],且最小二乘支持向量機(jī)具有更快的求解速度,所以在處理復(fù)雜非線性系統(tǒng)時(shí),日益受到青睞。運(yùn)用LSSVM時(shí),有兩個(gè)問(wèn)題必須考慮:一是核函數(shù)的選擇;二是懲罰因子c和核函數(shù)參數(shù)g的選擇。核函數(shù)的確定標(biāo)志著整個(gè)系統(tǒng)的優(yōu)化準(zhǔn)則的確定,它有很多類(lèi)型,如線性、多項(xiàng)式、徑向基等,考慮到基體效應(yīng)的復(fù)雜性,本文選擇徑向基函數(shù)作為核函數(shù)。
c和g參數(shù)的選擇直接影響算法的性能[8],但到目前為止,沒(méi)有共同的選擇標(biāo)準(zhǔn)。有學(xué)者使用梯度下降法來(lái)選擇參數(shù)[9],但靠近極小值的速度慢,直線搜索,易陷入局部最優(yōu);還有學(xué)者使用免疫算法來(lái)減小選擇參數(shù)的盲目性[10],但多樣性差、算法實(shí)現(xiàn)困難;也有學(xué)者使用遺傳算法選取參數(shù)[11],但遺傳算法需經(jīng)歷編碼、解碼、復(fù)制、交叉、變異的復(fù)雜過(guò)程,所以搜索速度慢,且易陷入“早熟”;另有學(xué)者使用粒子群算法選擇參數(shù)取得了不錯(cuò)效果[12],但對(duì)于離散型的問(wèn)題效果不佳,易陷入局部最優(yōu)。
1.4果蠅算法
果蠅算法是一種模擬果蠅覓食的新的全局尋優(yōu)方法,利用簡(jiǎn)單的覓食行為來(lái)表征復(fù)雜的現(xiàn)象,其簡(jiǎn)單、快速,以及固有的并行機(jī)制和強(qiáng)勁的搜尋能力等特點(diǎn),使它具有廣闊的應(yīng)用前景。果蠅算法的主要過(guò)程[5]是:
首先,將果蠅群體置于隨機(jī)位置,本文賦予其坐標(biāo)為:
然后,果蠅個(gè)體在任意方向上利用嗅覺(jué)尋找食物,利用味道濃度判定值S(i)確定食物大致位置:
式中,i=1, 2, …, sizepop。
最后,利用味道判定函數(shù)(本文采用訓(xùn)練樣本的均方差)求出果蠅各體位置的味道濃度Smell(i),從而求出果蠅群體中具有最佳味道濃度的果蠅:
保留該濃度位置,隨之果蠅群體向此方向聚集循環(huán)搜尋:
1.5果蠅算法優(yōu)化LSSVM參數(shù)(c, g)的過(guò)程
圖1為混合模型的流程圖。利用FOA-LSSVM混合模型優(yōu)化選擇時(shí),每一個(gè)果蠅味道濃度值代表LSSVM的一組參數(shù)(c, g)。具體步驟為:
圖1 提出的混合模型的流程圖Fig.1 A flow chart of the proposed hybrid model.
(1) 導(dǎo)入樣本集,并進(jìn)行預(yù)處理;
(2) 初始化FOA參數(shù),在[1,2]之間隨機(jī)產(chǎn)生果蠅群體位置,確定迭代次數(shù)maxgen=100,設(shè)定種群規(guī)模sizepop=20;
(3) 隨機(jī)初始化果蠅個(gè)體搜尋食物的方向與距離區(qū)間,并計(jì)算出與原點(diǎn)的距離D(i);
(4) 求出味道濃度判定值S(i),S(i)=1/D(i);
(5) 初始化LSSVM參數(shù)(c, g)并代入FOA-LSSVM進(jìn)行訓(xùn)練,將預(yù)測(cè)誤差的平方和作為味道判定函數(shù),求出味道濃度Smell(i);
(6) 求出味道濃度最低的果蠅,尋找初始極值,即誤差平方和最?。?/p>
(7) 通過(guò)保留最佳初始位置及初始味道濃度,利用視覺(jué)尋找伙伴聚集味道濃度最高之處;
(8) 果蠅迭代尋優(yōu),重復(fù)執(zhí)行步驟(3)?(6),判斷預(yù)測(cè)誤差平方和是否由于前一迭代預(yù)測(cè)誤差平方和,若是則執(zhí)行步驟(7)。
2.1特征X射線的類(lèi)Gauss擬合
實(shí)驗(yàn)測(cè)得的光譜由大量離散點(diǎn)組成,為了分析計(jì)算譜峰面積和峰位等信息,需要對(duì)離散點(diǎn)進(jìn)行曲線擬合。能譜中元素的特征峰為規(guī)則和不規(guī)則的類(lèi)高斯形,為此,本文采用高斯擬合。擬合函數(shù)如下:
式中,各符號(hào)如圖2(a)所示,(x1,y1)為峰位;(y1?y0)/2為半高峰值;w1為半高寬(FWHM);y0為本底值;ξ為二次誤差項(xiàng);;
圖2 類(lèi)Gauss函數(shù)描述(a)和測(cè)量能譜的類(lèi)Gauss擬合結(jié)果(b)Fig.2 Description of Gauss function (a) and characteristic X-ray peaks fitted by the Gauss function (b).
圖2 (b)是類(lèi)高斯擬合譜。此高斯模型能對(duì)Fe和Ti擬合并且區(qū)分疊加峰。采用牛頓柯西積分法[13]獲得特征峰凈面積計(jì)數(shù)率,經(jīng)過(guò)能量刻度的轉(zhuǎn)換得其能量。Fe的Kα1X射線能量為6.403 keV,Ti的K系吸收限能量為4.965 keV,因此,將4.038?8.364keV(對(duì)應(yīng)的道址為200?500 ch)能譜段的X射線計(jì)數(shù)率作為分析Ti-Fe元素間影響特征的譜段,該能譜段包含了Ti、Fe及V、Ni、Cu、Zn元素的X射線能量峰。
礦樣中含有Si、P、O、Fe、Ti、Cu、Ni、V、Zn等元素,其中Si、P、O含量還比較大,但這三者的特征X射線能量和吸收限與后六者相差甚大(表1),吸收增強(qiáng)效應(yīng)可忽略[1]。表2為礦樣中Fe、Ti、Cu、Ni、V、Zn元素含量的化學(xué)分析結(jié)果,后四者含量非常少,吸收增強(qiáng)效應(yīng)也可忽略[1]。所以,只需考慮鈦鐵之間的吸收增強(qiáng)效應(yīng)。
表1 礦樣中9種元素的吸收限能量和元素特征X射線能量Table 1 Absorption edge energy and element characteristic X-ray energy of 9 elements in ore samples.
表2 礦樣中元素含量的化學(xué)分析結(jié)果Table 2 Chemical analysis results of the mineral elements content in the sample.
2.2FOA-LSSVM混合模型預(yù)測(cè)結(jié)果
將測(cè)得的80組數(shù)據(jù)(包含能譜數(shù)據(jù)和鈦鐵含量)歸一化,選取其中的50組數(shù)據(jù)作為模型的訓(xùn)練集,另30組數(shù)據(jù)作為模型的測(cè)試集。其中,將能譜數(shù)據(jù)作為輸入向量,對(duì)應(yīng)的鈦鐵含量作為目標(biāo)向量,對(duì)五類(lèi)礦樣分別建立相應(yīng)的FOA-LSSVM模型預(yù)測(cè)Ti、Fe元素的含量,預(yù)測(cè)結(jié)果如表3所示。表3中,化學(xué)分析值是由分光光度計(jì)連續(xù)三次測(cè)量后的平均值,其相對(duì)誤差均在±0.15%以內(nèi),可信度95%,F(xiàn)OA-LSSVM混合模型的預(yù)測(cè)值僅一個(gè),因此,用化學(xué)分析值與FOA-LSSVM混合模型的預(yù)測(cè)值的相對(duì)誤差來(lái)表征預(yù)測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確度。
表3 FOA-LSSVM混合模型對(duì)礦樣中鈦鐵元素含量預(yù)測(cè)結(jié)果及其相對(duì)誤差分析Table 3 Predicted results of Ti and Fe contents in the ore samples analyzed by FOA-LSSVM hybrid model and the relative error analysis.
表3統(tǒng)計(jì)了FOA-LSSVM混合模型對(duì)30個(gè)樣本的鈦鐵元素含量的預(yù)測(cè)結(jié)果,F(xiàn)OA-LSSVM混合模型預(yù)測(cè)的鈦、鐵元素含量與化學(xué)分析值的相對(duì)誤差有26個(gè)在1%以內(nèi),占總量的86.67%;其余4個(gè)樣本的鈦、鐵含量的預(yù)測(cè)值與化學(xué)分析值一致,占總量的13.33%,顯著優(yōu)于一般工業(yè)生產(chǎn)儀器中相對(duì)誤差的標(biāo)準(zhǔn)(小于5%)。表明該模型預(yù)測(cè)鈦鐵含量的準(zhǔn)確度非常高,很好地實(shí)現(xiàn)了Ti-Fe元素間吸收增強(qiáng)效應(yīng)的校正。
2.3四種模型預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比
用FOA-LSSVM、PSO-LSSVM、GA-LSSVM和LSSVM四種模型對(duì)礦樣中鈦鐵含量進(jìn)行了預(yù)測(cè),為了更加清晰地展示結(jié)果,本文將鈦鐵分開(kāi)作圖。圖3(a)?(d)分別是四種方法對(duì)鐵含量的預(yù)測(cè)圖及其局部放大圖,鈦含量的預(yù)測(cè)圖及其局部放大圖。由圖3,果蠅算法、粒子群算法、遺傳算法優(yōu)化的LSSVM預(yù)測(cè)結(jié)果明顯優(yōu)于未經(jīng)優(yōu)化的LSSVM;全局上看,F(xiàn)OA-LSSVM、PSO-LSSVM、GA-LSSVM預(yù)測(cè)的結(jié)果十分接近,但從局部放大圖看,PSO-LSSVM、GA-LSSVM局部波動(dòng)較大,而FOA-LSSVM幾乎沒(méi)有波動(dòng),表明FOA-LSSVM模型要優(yōu)于其他模型。
圖3 化學(xué)分析值和不同模型預(yù)測(cè)值的對(duì)比(a) 鐵,(b) (a)的局部放大圖,(c) 鈦,(d) (c)的局部放大圖Fig.3 Comparison between chemical analysis values and the predicted values analyzed by different models. (a) Fe, (b) Partial enlarged details of (a), (c) Ti, (d) Partial enlarged details of (c),
表4統(tǒng)計(jì)了四種模型對(duì)30個(gè)樣本的鈦鐵含量預(yù)測(cè)的均方差,F(xiàn)OA-LSSVM模型預(yù)測(cè)的鈦鐵含量的均方差最小,分別為1.1464×10?4和5.0146×10?4;PSO-LSSVM和GA-LSSVM模型鈦鐵含量的均方差非常接近,但要大于FOA-LSSVM模型,符合圖3中PSO-LSVM和GA-LSSVM模型具有波動(dòng)性;從程序運(yùn)行時(shí)間看出,果蠅算法用了107.3 s,運(yùn)行速度最快,且若增加樣本量和種群規(guī)模,更能體現(xiàn)果蠅算法的運(yùn)算速度,符合其簡(jiǎn)單、快速的特點(diǎn)。
表4 四種模型對(duì)礦樣中鈦鐵元素含量預(yù)測(cè)結(jié)果的均方差及運(yùn)行時(shí)間Table 4 Mean square error of Ti and Fe contents in the ore samples predicted by four models and comparison of run time of four models.
基體效應(yīng)嚴(yán)重影響了EDXRF定量分析的準(zhǔn)確性,如何準(zhǔn)確、快速、有效地對(duì)其進(jìn)行分析,是對(duì)科學(xué)工作者提出的新要求。最小二乘支持向量機(jī)可以解決如基體效應(yīng)等復(fù)雜的非線性問(wèn)題,但不能保證全局最優(yōu)。果蠅算法強(qiáng)大的全局尋優(yōu)能力及搜尋速度快的特點(diǎn)能夠充分保證LSSVM的全局最優(yōu),顯著提高其泛化能力。因此,F(xiàn)OA-LSSVM可以用于EDXRF分析中基體效應(yīng)的校正,實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)確的定量分析。然而,果蠅算法優(yōu)化的最小二乘支持向量機(jī)校正基體效應(yīng)只是初步的應(yīng)用,還需要更多學(xué)者在研究工作中不斷地完善,以解決更多的EDXRF分析中復(fù)雜體系難題。
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CLCTL271+.7
Calibration and research of the matrix effect between Ti and Fe based on FOA-LSSVM hybrid optimized model
LI Lei1TUO Xianguo1,2,3LIU Mingzhe1,2LI Zhe1WANG Jun1
1(Provincial Key Lab of Applied Nuclear Techniques in Geosciences, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)
2(State Key Lab of Geohazard Prevention & Geoenvironment Protection, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)
3(Laboratory of National Defense for Radioactive Waste and Environmental Security, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China)
Background:Matrix effect of elements is always a hot and difficult problem in energy dispersive X-ray fluorescence (EDXRF).Purpose:A hybrid model based on fruit fly optimization algorithm (FOA) to optimize the least square vector machine (LSSVM) was put forward to calibrate the matrix effect between Ti and Fe in EDXRF.Methods:The X spectrum counting rate of Ti-Fe in five kinds of ore samples was measured using a CIT-3000SMEDXRF analyzer and electrical refrigeration semiconductor detector. In total 80 groups of data, there were 16 groups of data for each kind of ore samples. FOA was utilized to optimize the parameters of LSSVM, and the optimal model was used for predicting 30 groups of samples of Ti, Fe contents. Moreover, the default LSSVM of MATLAB and the hybrid model optimized by particle swarm optimization (PSO) and genetic algorithm (GA) were applied to predict the contents of Ti and Fe. And the results predicted by FOA-LSSVM were compared with those by PSO-LLSVM, GA-LSSVM and the default LSSVM.Results:There are 26 groups with the Ti, Fe contents predicted by FOA-LSSVM bearing a relative error of 1% compared with chemical analysis values, accounting for 86.67% of the total 30 groups; another 4 groups with the predicted values equal to chemical analysis values, accounting for 13.33%. The study showed that FOA-LSSVM possessed a high prediction precision.Conclusion:Comprehensive research indicates that it is feasible to calibrate the matrix effect between Ti and Fe by FOA-LSSVM model, and the FOA-LSSVM model is a preferred method.
Fruit fly optimization algorithm (FOA), Matrix effect, Energy dispersive X-ray fluorescence analysis (EDXRF), Least square vector machine (LSSVM)
TL271+.7
10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.120202
國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41274109)、國(guó)家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目(41025015)、四川省青年科技創(chuàng)新研究團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(2011JTD0013)、四川省科技支
撐計(jì)劃(2013FZ0022)資助
李磊,男,1989年出生,現(xiàn)為成都理工大學(xué)在讀碩士研究生,核能與核技術(shù)工程
2013-07-16,
2013-09-25