帶附加供料流和存在損耗的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)模型

謝全新，叢藝?yán)?，邱志恒，趙文忠

(核工業(yè)理化工程研究院，天津 300180)

某些特殊同位素分離任務(wù)需要借助帶附加供料流的級(jí)聯(lián)來(lái)完成，比如乏燃料中回收鈾的再濃縮[1-2]，原料昂貴的同位素混合物分離后貧料的再利用，以及某些分離過程對(duì)輕雜質(zhì)的凈化等[3]。此外，在同位素分離過程中，可能存在工作物質(zhì)的損耗[4-6]。當(dāng)分離任務(wù)需要設(shè)計(jì)帶附加供料流級(jí)聯(lián)且同時(shí)存在工作物質(zhì)的損耗時(shí)，級(jí)聯(lián)的計(jì)算將不同于普通級(jí)聯(lián)。

級(jí)聯(lián)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化通常以某種模型級(jí)聯(lián)為基礎(chǔ)，比如二元分離情況下的理想級(jí)聯(lián)[7]，多元分離(或多組分同位素分離)情況下的Q級(jí)聯(lián)[8]和準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)[9-11]。在實(shí)際級(jí)聯(lián)設(shè)計(jì)中，通常先通過理論計(jì)算設(shè)計(jì)出符合要求的級(jí)聯(lián)模型，然后在實(shí)際級(jí)聯(lián)建設(shè)中，使實(shí)際級(jí)聯(lián)的結(jié)構(gòu)盡可能地靠近級(jí)聯(lián)模型。在文獻(xiàn)[12]中討論了帶附加流的Q級(jí)聯(lián)的計(jì)算方法，而帶附加流的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的計(jì)算在文獻(xiàn)[13]中進(jìn)行了探討，本研究將討論帶附加供料流并同時(shí)存在損耗的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的數(shù)學(xué)模型。

1 級(jí)聯(lián)模型

級(jí)聯(lián)中物質(zhì)輸運(yùn)規(guī)律是級(jí)聯(lián)特性研究的基礎(chǔ)和前提。而物質(zhì)輸運(yùn)規(guī)律通常借助于合理的數(shù)學(xué)模型來(lái)描述。為使理論更具有一般性，對(duì)帶附加供料流同時(shí)存在工作物質(zhì)損耗的多組分逆流型級(jí)聯(lián)進(jìn)行研究，帶附加供料流并存在損耗的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)模型圖示于圖1。

圖1 帶附加供料流并存在損耗的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)模型圖Fig.1 Quasi-ideal cascade with an additional feed flow and losses of working substances

(1)

級(jí)的分流比θ(s)以及級(jí)的組分分流比φi(s)定義為：

(2)

定義變量gi(s)為第i組分在第s級(jí)的精料流與貧料流之比，即：

(3)

對(duì)于準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)，φi(s)為常量，因而gi(s)也為常量，并可表示為[4,11,13-14]：

(4)

k是關(guān)鍵同位素的組分序數(shù)，αik、βik是第i、k兩種組分的精料相對(duì)分離系數(shù)與貧料相對(duì)分離系數(shù)，準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)中αik、βik各級(jí)相等。

由(4)式可以得到：

(5)

qik是第i、k兩種組分的相對(duì)全分離系數(shù)。對(duì)于大多數(shù)基于分子動(dòng)力學(xué)的分離方法，相對(duì)全分離系數(shù)qik可表示為[2, 4,10-11,13-16]：

qik=q0Mk-Mi

(6)

q0為基本全分離系數(shù)，Mk、Mi為k、i兩組分的相對(duì)分子質(zhì)量。

另一個(gè)重要的概念是豐度比匹配級(jí)聯(lián)(matched abundance ratio cascade)，簡(jiǎn)稱M級(jí)聯(lián)或MARC[5-6, 10-11, 13-18]。它是準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的一種特殊情形，滿足在級(jí)的匯合點(diǎn)處被選定的兩組分(例如第n和k第組分)的相對(duì)豐度相等，可表示為：

(7)

(8)

在這種情況下，gi可以用基本全分離系數(shù)q0以及組分相對(duì)分子質(zhì)量來(lái)表達(dá)[ 4,10-11,13-16, 18]：

gi=q0M*-Mi

(9)

其中

(10)

假設(shè)損耗同時(shí)存在于各級(jí)的供料流，且工作物質(zhì)的損耗量ΔLs正比于物質(zhì)流量(見圖1)，那么

ΔLs=yL(s)

(11)

其中y是損耗系數(shù)，在級(jí)聯(lián)各級(jí)中保持不變。

在穩(wěn)態(tài)條件下，對(duì)于任意分離級(jí)s(s≠f)存在以下組分流守恒方程：

(12)

考慮到

(13)

方程(12)可整理為：

(14)

(15)

方程(14)是存在損耗的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的組分流輸運(yùn)方程，要研究這種級(jí)聯(lián)的分離特性，必須對(duì)級(jí)聯(lián)三個(gè)區(qū)段分別求解。

(16)

Ai、Bi為常數(shù)，由具體的邊界條件來(lái)確定,ω1i、ω2i是下面二次方程的解，

ωi2-(gi+1)(1+y)ω1+gi=0

(17)

即：

(18)

利用邊界條件(15)可以確定方程(14)在級(jí)聯(lián)各區(qū)段的解：

(19)

(20)

(21)

式(21)中的系數(shù)Ai、Bi可表達(dá)為：

(22)

(23)

利用方程(14)在級(jí)聯(lián)各區(qū)段的解(19)～(21)可進(jìn)一步確定級(jí)聯(lián)精料組分豐度CiP、貧料組分豐度CiW與供料豐度CiF、CiE之間的關(guān)系：

(24)

(25)

其中

(26)

(27)

對(duì)式(19)、(20)和(21)在相應(yīng)級(jí)聯(lián)段求和并利用(13)式可以得到級(jí)聯(lián)中總的物質(zhì)流量LT：

(28)

其中

(29)

如果已知參量CiF、CiE、gi、N、f、l、E/F，由關(guān)系式(24)～(27)可以計(jì)算出級(jí)聯(lián)精料流和貧料流的相對(duì)流量P/F、W/F，精料流和貧料流中的組分豐度CiP、CiW。利用關(guān)系式(19)～(21)，(1)～(3)以及(13)能確定級(jí)聯(lián)各級(jí)中物質(zhì)流量L(s)，Ci(s)組分豐度和級(jí)的分流比θ(s)，由(28)式可計(jì)算級(jí)聯(lián)中的總物質(zhì)流量LT。

2 理論應(yīng)用

乏燃料中回收鈾的再利用能節(jié)省天然鈾資源。如果反應(yīng)堆使用的是濃縮鈾(235U的豐度為3%～5%)，從輕水堆乏燃料中回收的鈾(稱之為回收鈾)必須濃縮才能再利用。回收鈾中除含有235U和238U外，還含有一定量的232U、234U和236U。232U及其衰變產(chǎn)物具有輻射性，而236U能吸收中子，對(duì)燃料元件的燃耗深度產(chǎn)生負(fù)面影響[19-22]。因此在分離回收鈾的過程中，除了濃縮235U，凈化或者稀釋232U，同時(shí)還必須考慮因236U引起的燃耗深度損耗的補(bǔ)償問題[23]。

文獻(xiàn)[1-2]中結(jié)果表明，在所有可能用于濃縮回收鈾的單級(jí)聯(lián)方案中，最為有效的是利用帶附加供料流的級(jí)聯(lián)，天然鈾作主供料流，回收鈾作附加供料流。天然鈾和回收鈾的組分及其豐度列于表1。其中回收鈾的豐度為輕水反應(yīng)堆VVER-440的堆后料經(jīng)10年儲(chǔ)存期后的典型豐度。

下面將對(duì)這種級(jí)聯(lián)進(jìn)行理論計(jì)算?；救蛛x系數(shù)q0=1.062 7，因此235U和238U(即第3組分和第5組分)兩種組分的相對(duì)全分離系數(shù)q35=q0(238-235)=1.2。級(jí)聯(lián)總長(zhǎng)度N=30級(jí)，主供料級(jí)為第13級(jí)。假設(shè)級(jí)聯(lián)為M級(jí)聯(lián)，兩種關(guān)鍵同位素取第3組分和第5組分，即在表達(dá)式(9)中n=3,k=5。計(jì)算結(jié)果示于圖2。

表1 天然鈾和回收鈾的組分及其豐度

圖2a對(duì)應(yīng)附加供料級(jí)在第15級(jí)，而圖2b對(duì)應(yīng)附加供料級(jí)在第25級(jí)。當(dāng)主供料級(jí)在第13級(jí)，附加供料級(jí)在第15級(jí)時(shí)，損耗因子對(duì)235U在級(jí)聯(lián)精料中的豐度幾乎沒有影響，兩供料流的比值E/F對(duì)C3P的影響也不十分明顯。這主要是因?yàn)楦郊庸┝狭髟诘?5級(jí)時(shí)，附加流中235U的豐度與級(jí)聯(lián)中附加供料點(diǎn)處235U的豐度接近，減小了級(jí)聯(lián)中附加供料點(diǎn)的豐度混合損耗。雖然損耗因子在這種情況下對(duì)235U的精料豐度不產(chǎn)生實(shí)質(zhì)性的影響，但是損耗因子的增加，將導(dǎo)致級(jí)聯(lián)中總的工作物質(zhì)損耗的增加，也就是說(shuō)，獲得單位重量指定豐度產(chǎn)品時(shí)，總的供料流量以及級(jí)聯(lián)的級(jí)間流量都將增加。這一方面會(huì)增加原料成本，另一方面不得不增加級(jí)聯(lián)分離器的總數(shù)。所以損耗的存在對(duì)同位素分離始終是一個(gè)不利因素。

圖2b表明，當(dāng)附加供料級(jí)在第25級(jí)時(shí)，由于附加流中235U的豐度與級(jí)聯(lián)中附加供料點(diǎn)處235U的豐度差別較大，因而豐度混合損耗增加，這導(dǎo)致?lián)p耗因子y和兩供料流的比E/F的變化對(duì)235U的精料豐度產(chǎn)生實(shí)質(zhì)性的影響，C3P隨y和E/F的增加而減小。

a——l=15; b——l=25圖2 產(chǎn)品豐度C3P與y以及E/F的關(guān)系a——l=15; b——l=25Fig.2 Dependences of the product abundance on and

3 結(jié)論

本研究建立了帶附加供料流且同時(shí)存在損耗的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的數(shù)學(xué)模型。得到了計(jì)算該類級(jí)聯(lián)中相對(duì)產(chǎn)品流、相對(duì)貧料流、精料和貧料豐度以及級(jí)聯(lián)中的總物質(zhì)流量的解析表達(dá)式。附加流中235U和238U兩組分的相對(duì)豐度與級(jí)聯(lián)中的這兩種組分的相對(duì)豐度接近時(shí)，損耗因子對(duì)235U的精料豐度影響最小，這可以作為選擇最佳附加供料位置的判據(jù)。

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