向列相液晶中相位光柵光束耦合特性

任常愚， 丁紅偉， 尹向?qū)殻?程俊廷

(1.黑龍江科技學(xué)院 理學(xué)院，哈爾濱 150027;2.黑龍江科技學(xué)院 現(xiàn)代制造工程中心，哈爾濱 150027)

向列相液晶中相位光柵光束耦合特性

任常愚1， 丁紅偉1， 尹向?qū)?， 程俊廷2

(1.黑龍江科技學(xué)院 理學(xué)院，哈爾濱 150027;2.黑龍江科技學(xué)院 現(xiàn)代制造工程中心，哈爾濱 150027)

為了研究向列相液晶中相位光柵光束耦合特性，從理論上分析了相位光柵的光束耦合和衍射規(guī)律，采用摻雜C60垂直排列的向列相液晶(5CB)，厚度為20 μm的樣品，進行二波耦合(TBC)實驗，研究動態(tài)衍射和光束放大特性。結(jié)果表明:相位光柵的衍射強度分布呈現(xiàn)明顯不對稱。根據(jù)取向光折變效應(yīng)表面電荷調(diào)制機制和電場作用下的Carr-Helfrich效應(yīng)對此現(xiàn)象給出定性解釋，認為非對稱光強分布來自于樣品中產(chǎn)生的非對稱相位光柵。液晶中非正弦調(diào)制的空間電荷場產(chǎn)生了非對稱相位光柵。

非線性光學(xué);向列相液晶;相位光柵;光束耦合

0 引言

向列相液晶(Nematic Liquid Crystals，NLCs)是一種非常重要的光折變(Photorefractive，PR)材料。它可以在較大的角度范圍和較寬的波長區(qū)間，以及很低的外加電場(～0.1 V/μm)和較低的光功率(～mW)下，利用光折變效應(yīng)記錄相位光柵。Rudenko和 Khoo等［1－4］在 1994 年首次報道向列相液晶中的取向光折變效應(yīng)后，立即引起了研究者的極大興趣。由于此效應(yīng)可使兩束相干光在向列相液晶寫入動態(tài)相位光柵，因此，向列相液晶在數(shù)據(jù)存儲、圖像識別、光學(xué)濾波、傳感器保護裝置等［5－6］光子學(xué)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。

據(jù)傳統(tǒng)的光折變理論，NLCs中形成的全息光柵為純位相薄光柵，光柵函數(shù)(折射率調(diào)制函數(shù))為對稱函數(shù)，且滿足Raman-Nath衍射。該光柵衍射時有多階衍射現(xiàn)象，且高階衍射強度呈對稱分布。

筆者團隊的實驗發(fā)現(xiàn)，制備的NLCs樣品中形成全息光折變光柵的衍射具有顯著的不對稱性，產(chǎn)生了明顯的光束耦合現(xiàn)象。解釋這種現(xiàn)象的完整理論分析目前尚未見諸文獻，筆者利用標量衍射理論分析薄光柵的衍射及光束能量耦合特性，并對光柵形貌特征進行分析，研究非對稱光柵形成的物理機制。從實驗中探討C60摻雜向列相液晶薄膜中記錄的全息光折變光柵動態(tài)光束耦合與外加電壓的關(guān)系。

1 實驗樣品及光路

實驗所用樣品是Sigma-Aldrich公司生產(chǎn)的向列相液晶5CB(4，4-n-pentylcyanobiphenyl)，摻雜了質(zhì)量分數(shù)約為0.05%的富勒烯C60，制成垂直排列厚度為20 μm的液晶盒。C60會被光激發(fā)而產(chǎn)生光致空間電荷，具有增強光導(dǎo)電性的作用，從而增強液晶中的空間電荷場［7］。其結(jié)果是使NLCs具有更強的光學(xué)非線性，增大樣品中形成光柵的衍射效率。

圖1是典型的二波耦合(Two Beam Coupling，TBC)實驗光路。光源為 He－Ne激光器發(fā)出的632.8 nm的水平偏振(p-polarized)的線偏振光，分束鏡(BS)將入射光束分為兩束相干的記錄光I10和I20，二者以θ≈1.5°的夾角相交于液晶盒上，從而在液晶薄膜中形成光折變?nèi)⒐鈻诺墓鈻砰g距Λ，Λ =λ/2n0sin(θ/2)，約為29 μm，n0為液晶的平均折射率，所使用的液晶薄膜的厚度d≈20 μm，樣品的法線與兩束記錄光的角平分線的夾角β≈45°，通過直流電源把直流電壓施加到兩個ITO電極上，從而在液晶薄膜中產(chǎn)生直流電場。當(dāng)樣品傾斜放置時，衍射不對稱，規(guī)定偏向液晶盒法線方向的衍射為正(I+1，I+2，…)，另一方向為負(I－1，I－2，…)。I12和I21分別為I10和I20的透射光。

文獻［8］給出的量綱 1 參數(shù) Q=2πLλ/n0Λ2，其中，L=d/cos β，是判別光柵特性的一個重要指標。對于薄光柵(Thin gratings)，Q＜＜1;對于厚光柵(Thick gratings)，Q＞＞1。在圖1給出的實驗配置下有 Q=2πLλ/n0Λ2≈0.07 ＜＜1，說明 NLCs中記錄的光柵為薄光柵。在這種情況下，二波耦合實驗中將出現(xiàn)Raman-Nath多階衍射現(xiàn)象。固定兩束632.8 nm的記錄光為p偏振的線偏振光，功率均為I10=I20=4.7 mW。二者在樣品處的光斑直徑約為2.0 mm。

圖1 二波耦合實驗示意Fig.1 Schematic of two wave-coupling experiments

在二波耦合過程中，兩束相干的p偏振光之間存在明顯的自衍射現(xiàn)象和非對稱能量轉(zhuǎn)移現(xiàn)象;而兩束相干的s(s-spolarized)偏振光之間不存在耦合行為，也不會產(chǎn)生自衍射現(xiàn)象。但是，無論是p偏振還是s偏振的寫入光都能夠在NLCs中記錄光柵，而只有p偏振的光才能被光柵衍射。另外，沒有外加電壓時不能記錄光柵。這些實驗說明液晶薄膜中記錄的光柵來源于外加電場和空間電荷場共同作用下液晶分子的重新取向，即該光柵為光折變?nèi)⒐鈻拧?/p>

2 相位光柵光束耦合的理論分析

在光折變介質(zhì)中記錄的光折變?nèi)⒐鈻拍軌蚴箖墒涗浌庠诮?jīng)由光柵時一束光被放大，另一束光被衰減，從而出現(xiàn)非對稱能量轉(zhuǎn)移現(xiàn)象，即二波耦合(TBC)現(xiàn)象。光折變效應(yīng)的很多重要應(yīng)用都依賴于二波耦合中的非對稱能量交換。

考慮兩束相干記錄光入射到光折變介質(zhì)中，其光電場形式如下［9］:

式(1)中，Aj為光波振幅，ω為角頻率，kj為波矢。此干涉光照射到介質(zhì)上形成干涉條紋，光強分布為

式(2)中，K=k2－k1為光柵波矢，滿足Bragg條件，大小為2π/Λ。由光折變效應(yīng) (Pockels effect)可知，入射光場誘導(dǎo)介質(zhì)折射率周期分布可寫成［9］

式(3)中，c·c·表示復(fù)共軛;在不考慮吸收的條件下，I0=I1+I2=|A1|2+|A2|2;n0為光照之前介質(zhì)平均折射率;Δn為光折變效應(yīng)產(chǎn)生的折射率改變量，大小與材料特性、光柵間距，以及材料的導(dǎo)軸及電光系數(shù)有關(guān);φ為光折變效應(yīng)中折射率空間分布與光干涉圖樣的相位之差，只考慮擴散機制情形下φ=π/2。為了研究介質(zhì)中波的耦合行為，假設(shè)入射光在x－z平面?zhèn)鞑ィ鐖D2所示。

圖2 同向入射的二波耦合Fig.2 Co-directional two-beam coupling

為簡化問題，設(shè)在x方向相位光柵無限大，并只考慮兩波在z軸方向上的變化。將式(1)和(3)代入波動方程，有

式(4)中，c為光速，n為介質(zhì)折射率。

利用振幅緩變近似條件(The slowly varying amplitude approximation)

2θ為入射光在介質(zhì)中夾角，且對稱入射。能量耦合方向由β1和β2之間符號確定。

Γ為復(fù)數(shù)耦合常數(shù)(The complex coupling constant)，φ為光折變?nèi)⒐鈻畔鄬τ诟缮鏃l紋的相移。在不考慮吸收的條件下(α=0)，兩束記錄光在光折變?nèi)⒐鈻胖邢嗷ヱ詈系谋磉_式［10］為:

式(12)和式(13)中，z為入射面內(nèi)光柵波矢的垂直方向;I10、I20分別為記錄光剛?cè)肷錁悠窌r對應(yīng)的光強;m=I10/I20為調(diào)制度;在相移φ不等于零的情況下，即光柵為非局域光折變?nèi)⒐鈻?，一束記錄光的強度隨著耦合距離的增加被單調(diào)地放大，另一束記錄光的強度被單調(diào)地衰減。γ越大，兩入射光能量耦合越強。由式(9)可知，當(dāng) Δn固定，相位 φ=±π/2時，γ最大，表示衍射光I12和I21之間有最大能量轉(zhuǎn)移。

在NLCs光折變效應(yīng)中，由泊松方程▽·Esc=ρ/ε可知，折射率相位光柵與強度光柵之間的相移接近π/2，相位光柵是一種非局域光柵。對二光束耦合起決定作用的兩個因素，一是折射率相位光柵對于空間干涉條紋的相移(φ)，另一個是折射率改變量(Δn)，而空間相移的大?。?］則為

式(14)中，Ea是外加電場，ED是擴散電場，Esc是空間電荷場。由此可見，外加電場的大小和方向?qū)⒂绊懣臻g相移的取值，也就是說兩光束之間的能量耦合與外加電場有關(guān)。

3 能量耦合及高階動態(tài)衍射特性

在圖1所示的實驗配置條件下，利用坐標記錄紙記錄了外加電壓分別為正向和反向時，二波耦合兩束透射光I12和I21的能量耦合特性，如圖3所示。

圖3 二波耦合動態(tài)響應(yīng)曲線與電壓極性的關(guān)系Fig.3 Dynamics of two-beam coupling under application of dc voltage with polarity opposite

由圖3可以看出，一束透射光強增強，另一束必然減弱，與表達式(12)、(13)預(yù)期結(jié)果基本一致。電壓反向時，相當(dāng)于空間相移φ符號改變，能量耦合方向也改變。

為了進一步了解NLCs薄膜中記錄光柵的衍射特性，在圖1所示的實驗配置和電壓極性下，固定兩束記錄光的功率均為4.7 mW(光斑直徑為2.0 mm)，利用CCD拍攝了增加外加電壓的過程中記錄光經(jīng)由薄膜中記錄的光柵衍射后產(chǎn)生的可測的動態(tài)自衍射強度分布，并用Origin繪圖軟件繪出不同電壓時各階衍射光強的分布曲線，如圖4所示。

圖4 衍射強度隨電壓的變化Fig.4 Dynamics of tdiffraction intensity of all orders at different applied voltages

由圖4可以看出，衍射強度分布具有以下特點:(1)電壓較小時，透射光兩側(cè)的衍射光強基本呈現(xiàn)對稱分布。(2)電壓增加到2.0 V時，透射光兩側(cè)的衍射光強出現(xiàn)非對稱的現(xiàn)象，即I+i≠I－i，透射光兩側(cè)相應(yīng)衍射階(N)的衍射效率是不對稱的，隨著電壓的增大非對稱分布愈加明顯，既表現(xiàn)在衍射階數(shù)，又表現(xiàn)在衍射強度上;在電壓小于3.5 V，正的(+1，+2，…)衍射強度和階數(shù)都要優(yōu)于負的(－1，－2，…)衍射。(3)當(dāng)電壓達到4.0 V 時，雖然正的衍射階數(shù)要多于負的，但衍射強度卻出現(xiàn)了相反的情況。(4)在電壓變化的整個過程中，兩束透射光的強度是隨時間在變化的，但在穩(wěn)定情況下并未見到明顯的差別。

如果實驗條件不變，只改變電壓極性，則衍射強度分布隨外加電壓增加的演化過程與圖4中相似，只是第+i階衍射隨著外加電壓的演化特性變成圖4中的－i階。即外加電壓的極性決定是+1階，還是－1階的衍射效率能夠達到最大，以及光斑不對稱的分布形式。

［8］的報道，如果描述折射率調(diào)制的函數(shù)為對稱函數(shù)時，即其可以表示成偶函數(shù)形式時，高階衍射強度分布呈對稱形式，有η+i=η－i(i=1，2，…)。然而，對于非對稱位相薄光柵而言，描述該光柵的折射率調(diào)制的函數(shù)不可以表示成偶函數(shù)形式。因而，為了解釋上述實驗現(xiàn)象，筆者認為在NLCs薄膜中光柵能量耦合分布的不對稱極有可能來源于光柵調(diào)制形式的不對稱，從而導(dǎo)致衍射強度的不對稱，并使得衍射能量不對稱分布于透射光的一側(cè)，呈非對稱分布形式。

對于NLCs中具有非對稱函數(shù)形式的取向光折變?nèi)⒐鈻哦?，光柵的記錄來源于光致界面電荷的調(diào)制，并被Carr-Helfrich效應(yīng)放大。另外，兩個電極所具有的不同的載流子注入勢壘將會使得界面吸附電荷的調(diào)制度不同，Carr-Helfrich效應(yīng)產(chǎn)生的空間電荷場EΔσ和 EΔε也非正弦形式［11－14］。這些因素極有可能使得液晶薄膜中產(chǎn)生的折射率調(diào)制接近于如鋸齒形的非對稱函數(shù)形式，使得光柵衍射為非對稱形式。

4 結(jié)束語

在NLCs系統(tǒng)中，光折變效應(yīng)所形成的光柵為非局域光柵，采用光折變光柵下的耦合波理論近似地描述液晶中薄光柵的耦合特性，給出了兩束光強耦合過程中能量耦合的動態(tài)演化規(guī)律，二波耦合實驗證實了非對稱能量轉(zhuǎn)移的存在。

在不同外加電壓下存在三種不同類型的耦合情況，其特點是:被衰減的透射光的強度變化規(guī)律基本相同，即衰減開始時會出現(xiàn)一個小的脈沖增強，然后光強度迅速減弱，隨著記錄時間的增加下降速率越來越緩慢，最后趨于穩(wěn)定。對于放大的信號光則有三種情形，一是信號光光強開始增大，最后基本上達到穩(wěn)定值;二是信號光的耦合達到最大之后稍有減弱，但只要電壓存在就可維持在一個穩(wěn)定的水平上;三是信號光的耦合達到最大后，迅速下降，很快便下降到不加外加電壓時該光束通過樣品后的透射光強度，之后其強度還將繼續(xù)下降，且下降的幅度比初始增加的幅度還要大。

目前，尚未從多波耦合方程得到薄光柵情況下的簡單的解析解。筆者從實驗角度研究了相位光柵的動態(tài)衍射特性，以及高階衍射強度非對稱性隨外加電壓的關(guān)系。

參考文獻：

［1］KHOO I C.Liquid crystals:physical properties and nonlinear optical phenomena［M］.New York:Wiley and Sons，1995:1 －19.

［2］RUDENKO E V，SUKHOV A V.Optically induced spatial charge separation in a nematic and the resultant orientational nonlinearity［J］.JETP，1994，78(6):875－882.

軸距(mm) .................................................................2453

［3］KHOO I C.Orientational photorefractive effects in nematic liquid crystal films［J］.IEEE J Quantum Electron，1996，32(3):525－534.

［4］WIEDERRECHT G P.Photorefractive liquid crystals［J］.Ann Rev Mater Res，2001，31:139 －169.

［5］任常愚，孫秀冬.向列相液晶動態(tài)全息存儲特性的研究［J］.光子學(xué)報，2005，34(5):785－788.

［6］LEE W，WANG Y L.Evidence for holographic image storage in a fullerene-doped liquid-crystal film［J］.Chin J Phys，2001，39(4):295－298.

［7］WANG Y.Photoconductivity of fullerene-doped polymers［J］.Nature，1992，356(6370):585－587.

［9］YEH P.Introduction to photorefractive nonlinear optics［M］.New York:John Wiley＆ Sons Inc，1993:309－390.

［10］WIEDERRECHT G P.Photorefractive bragg gratings in nematic liquid crystals aligned by a magnetic field［J］.Appl Phys Lett，1999，74(23):3459－3461.

［11］任常愚，蔡吉花，金永君，等.摻雜C60向列相液晶全息光柵衍射增強的研究［J］.光學(xué)學(xué)報，2011，31(2):166－172.

［12］SUN X D，REN C Y，PEI Y B，et al.Electrically controlled dynamic holographic gratings in fullerene C60-doped nematic liquid crystals［J］.Journal of Physics D:Applied Physics，2008(41):245105.

［13］ZHANG J，OSTROVERKHOV V，SINGER K D，et al.Electrically controlled surface diffraction gratings in nematic liquid crystals［J］.Opt Lett，2000，25(6):414 －416.

［14］PAG LIUSI P，CIPPARRONE G.Surface-induced photorefractive-like effect in pure liquid crystals［J］.Appl Phys Lett，2002，80(2):168－170.

Beam coupling of phase grating in nematic liquid crystals

REN Changyu1， DING Hongwei1， YIN Xiangbao1， CHENG Junting2
(1.Collegel of Sciences，Heilongjiang Institute of Science ＆ Technology，Harbin 150027，China;2.Modern Manufacture Engineering Center，Heilongjiang Institute of Science ＆ Technology，Harbin 150027，China)

Aimed at investigating the beam coupling characteristics of nematic liquid crystal phase grating，this paper offers a detailed theoretical analysis of beam coupling of phase grating and diffraction properties and describes the study on dynamic diffraction and beam amplification properties，drawing on the 20 μm-thick sample which is C60-doped homeotropically aligned nematic liquid crystals(5CB)and the two beam coupling(TBC).The results show the occurrence of evident asymmetry in the distribution of the diffractive intensities.The paper features a qualitative explanation for the occurrence，according to the light-induced surface-charge modulation mechanism and the Carr-Helfrich effect in the presence of an applied electric field and concludes that the asymmetric distribution is due to the asymmetric phase grating in the sample.The space-charge field of the non-sinusoidal modulation in liquid crystal leads to the asymmetric phase grating.

nonlinear optics;nematic liquid crystals;phase grating;beam coupling

O734

A

1671－0118(2012)01－0068－05

2011－12－06

黑龍江省自然科學(xué)基金項目(A200915);黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項目(12511493)

任常愚(1963－)，男，黑龍江省寧安人，教授，博士，研究方向:液晶材料與非線性光學(xué)，E-mail:renchangyu@126.com。

(編輯 徐 巖)