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    基于重要性分析的甲烷/乙烯混合燃燒框架機(jī)理構(gòu)筑

    2012-12-22 05:30:14陳珊珊
    火災(zāi)科學(xué) 2012年3期
    關(guān)鍵詞:存活機(jī)理甲烷

    陳珊珊,蔣 勇,邱 榕

    (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)火災(zāi)科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥,230026)

    基于重要性分析的甲烷/乙烯混合燃燒框架機(jī)理構(gòu)筑

    陳珊珊,蔣 勇*,邱 榕

    (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)火災(zāi)科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥,230026)

    建立了基于重要性分析的詳細(xì)化學(xué)機(jī)理分析平臺(tái),利用耦合組分化學(xué)存活時(shí)間和敏感性系數(shù)的重要性參數(shù),確定詳細(xì)機(jī)理中的準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分,通過(guò)移除這些組分及其相關(guān)反應(yīng),得到了計(jì)算精度較高的框架機(jī)理。針對(duì)目前燃燒學(xué)界較為關(guān)注的混合燃燒問(wèn)題,以甲烷、乙烯這兩種典型低碳碳?xì)淙剂蠟檠芯繉?duì)象,對(duì)其詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了分析,利用重要性分析法構(gòu)筑框架機(jī)理,并對(duì)甲烷/空氣和甲烷/乙烯/空氣預(yù)混火焰進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算。與詳細(xì)機(jī)理相比,框架機(jī)理所涉及的組分?jǐn)?shù)與基元反應(yīng)數(shù)都得到了大幅度的降低,計(jì)算時(shí)間明顯減少,但對(duì)火焰溫度及反應(yīng)物、生成物、中間組分濃度的預(yù)測(cè)與采用詳細(xì)機(jī)理得到的結(jié)果吻合良好,證明了重要性分析法的有效性與可靠性。

    重要性分析;混合燃燒;框架機(jī)理;化學(xué)存活時(shí)間;敏感性系數(shù)

    0 引言

    火災(zāi)是失去控制的燃燒所造成的災(zāi)害。燃燒在本質(zhì)上是化學(xué)反應(yīng)的過(guò)程,因此對(duì)火災(zāi)的數(shù)值模擬應(yīng)當(dāng)耦合化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),其復(fù)雜性使得相關(guān)研究變得十分困難。在數(shù)值模擬發(fā)展初期,由于受計(jì)算機(jī)硬件條件如存儲(chǔ)功能和運(yùn)算速度的限制,對(duì)燃燒的模擬通常采用單步化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。這種方法存在的缺陷是它無(wú)法反映有限速率特征,不能精確預(yù)測(cè)一些中間產(chǎn)物的生成及濃度變化。近年來(lái)隨著實(shí)驗(yàn)方法和檢測(cè)手段的不斷進(jìn)步,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究取得了長(zhǎng)足發(fā)展,耦合化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的燃燒過(guò)程模擬越來(lái)越受到人們的重視。但是,實(shí)際燃料的燃燒反應(yīng)機(jī)理極為復(fù)雜,一般會(huì)涉及數(shù)百甚至上千種組分以及成百上千步反應(yīng),這就使得在數(shù)值模擬過(guò)程中化學(xué)反應(yīng)源項(xiàng)計(jì)算占整個(gè)計(jì)算過(guò)程的比例非常大。另外,采用詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行計(jì)算時(shí),不同基元反應(yīng)的時(shí)間尺度跨度很大,導(dǎo)致反應(yīng)系統(tǒng)具有較強(qiáng)的剛性,大大增加了計(jì)算量,使計(jì)算處理變得非常困難。因此,我們需要尋求一種介于詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和單步反應(yīng)機(jī)理之間的機(jī)理形式,在保證計(jì)算效率的同時(shí)精確預(yù)測(cè)所需要的物理量。

    實(shí)際上,對(duì)于大部分燃燒系統(tǒng)而言,沒(méi)有必要采用詳細(xì)的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理,只需通過(guò)分析詳細(xì)機(jī)理并對(duì)其進(jìn)行簡(jiǎn)化,不但能夠保留重要的組分和反應(yīng),得到需要的燃燒數(shù)據(jù),而且通過(guò)分析包含系統(tǒng)關(guān)鍵特征的簡(jiǎn)化機(jī)理,可以深入了解整個(gè)反應(yīng)系統(tǒng)。目前國(guó)際上較為公認(rèn)的詳細(xì)化學(xué)機(jī)理分析方法有:準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)假設(shè)法(Quasi-Stead-State Approximation,QSSA)、敏感性分析法(Sensitivity Analysis,SA)和時(shí)間尺度分析法(Time Scale Analysis,TSA)。準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)假設(shè)法的主要思想是燃燒過(guò)程中某些活躍的中間組分生成之后便會(huì)被快速地消耗掉,因此認(rèn)為這些組分濃度很低可以忽略,即處于準(zhǔn)穩(wěn)態(tài),計(jì)算過(guò)程中準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分的化學(xué)反應(yīng)源項(xiàng)設(shè)為零,從而將與之相關(guān)的微分方程簡(jiǎn)化為代數(shù)方程,準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分的濃度通過(guò)其他主要組分的濃度得到。敏感性分析法認(rèn)為在一個(gè)復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)中,特定反應(yīng)過(guò)程并非取決于系統(tǒng)中的所有組分,因此對(duì)它的描述只需包含與之密切相關(guān)的重要組分以及對(duì)重要組分有顯著影響的必要組分,通過(guò)移除非必要組分可以實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)系統(tǒng)的降階[1]。利用敏感性分析方法不僅可以方便地得到反應(yīng)機(jī)理中控制全局反應(yīng)進(jìn)度的關(guān)鍵反應(yīng),減少不必要的基元反應(yīng),使計(jì)算得到簡(jiǎn)化,還可以深入分析各基元反應(yīng)間的相互關(guān)系[2]。主要的時(shí)間尺度分析法有計(jì)算奇異攝動(dòng)法(Computational Singular Perturbation,CSP)和固有低維流形法(Intrinsic Low-Dimensional Manifolds,ILDM)。前者在每個(gè)時(shí)間步上,采用特征值方法對(duì)每一化學(xué)組分進(jìn)行時(shí)間尺度分析,從而將化學(xué)反應(yīng)中的快反應(yīng)模式與慢反應(yīng)模式分開(kāi),受快反應(yīng)模式控制的組分作為準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分可以刪除,從而簡(jiǎn)化反應(yīng)機(jī)理[3,4]。后者認(rèn)為化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)中存在大量的快反應(yīng)和慢反應(yīng),而整個(gè)反應(yīng)的進(jìn)程由其中的慢反應(yīng)決定,也就是在化學(xué)組分的相空間中,所有的點(diǎn)在極短時(shí)間內(nèi)向一個(gè)低維流形靠近,使得這個(gè)低維流形直接控制整個(gè)反應(yīng)進(jìn)程。采用這種方法,一般利用較少的幾個(gè)變量通過(guò)制表的方法就可以描述低維流形,表中包含組分濃度數(shù)據(jù),用來(lái)描述化學(xué)平衡狀態(tài)[5]。其他的詳細(xì)機(jī)理分析法如局部平衡假設(shè)法(Partial Equilibrium Approximation,PEA)、直接關(guān)系圖法(Direct Relation Graph,DRG)等,這里不再贅述。

    準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)分析法簡(jiǎn)便易操作,在反應(yīng)總數(shù)較少的情況下能夠快速實(shí)現(xiàn)對(duì)詳細(xì)機(jī)理的簡(jiǎn)化,因而得到了廣泛的應(yīng)用。但是這一技術(shù)要求操作者必須具備一定的化學(xué)專業(yè)知識(shí),對(duì)反應(yīng)和組分的特性有充分的認(rèn)識(shí),這樣才能確定詳細(xì)機(jī)理中的哪些組分處于準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)。本文中我們引入重要性分析法(Level of Importance,LOI)對(duì)甲烷/乙烯詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行分析,通過(guò)對(duì)反應(yīng)系統(tǒng)中各組分的重要性進(jìn)行排序確定準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分,從而得到簡(jiǎn)化的框架機(jī)理。目前國(guó)際上關(guān)于這一方法的研究并不多見(jiàn),Lovas[6]等學(xué)者運(yùn)用重要性分析法對(duì)甲烷/空氣層流預(yù)混火焰的某一框架機(jī)理進(jìn)行了簡(jiǎn)化,并比較了重要性分析結(jié)果與單以化學(xué)存活時(shí)間作為判據(jù)得到結(jié)果的不同。

    1 重要性分析法

    重要性分析的關(guān)鍵在于得到系統(tǒng)中每個(gè)組分的重要性參數(shù)。重要性參數(shù)的計(jì)算耦合了組分的化學(xué)存活時(shí)間和敏感性系數(shù),通過(guò)選取臨界值將參數(shù)值較小的組分作為準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分,包含這些組分的基元反應(yīng)被從反應(yīng)系統(tǒng)中移除。具體計(jì)算過(guò)程分為三步:

    1.1 化學(xué)存活時(shí)間計(jì)算

    組分的質(zhì)量守恒方程可以通過(guò)下式來(lái)表示:

    其中ωi為組分i的源項(xiàng),v′i,k和v"i,k分別表示反應(yīng)物和生成物的化學(xué)計(jì)量系數(shù),rk為反應(yīng)速率,NR表示系統(tǒng)中的反應(yīng)總數(shù),Ns表示組分總數(shù)。在均相反應(yīng)系統(tǒng)中,組分的化學(xué)存活時(shí)間可以根據(jù)Jacobia矩陣計(jì)算得到,利用矩陣的對(duì)角元素Jii確定某一濃度攝動(dòng)導(dǎo)致的系統(tǒng)平衡波動(dòng),相應(yīng)的化學(xué)存活時(shí)間通過(guò)下面的公式計(jì)算得到[7]:

    其中Di和DN2分別表示組分i和惰性氣體N2的擴(kuò)散系數(shù)。

    由于大多數(shù)分子量較小的組分都具有較大的擴(kuò)散速度,在處理反應(yīng)擴(kuò)散問(wèn)題時(shí)需要考慮其物理時(shí)間尺度。反應(yīng)區(qū)的特征時(shí)間長(zhǎng)度為[9]:

    1.2 敏感性系數(shù)計(jì)算

    根據(jù)敏感性分析法,組分i關(guān)于反應(yīng)k的敏感性系數(shù)可以表示為反應(yīng)k的反應(yīng)速率的攝動(dòng)導(dǎo)致的組分i濃度的變化,即:)

    那么組分i關(guān)于組分j的敏感性系數(shù)的計(jì)算公式為:

    其中組分j為選定的重要組分,取決于具體的化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)。

    1.3 重要性參數(shù)計(jì)算

    這里定義組分的重要性參數(shù)為化學(xué)存活時(shí)間與敏感性系數(shù)的乘積,即:

    這樣計(jì)算得到的LOIi是時(shí)間和空間的函數(shù),通過(guò)在主要反應(yīng)區(qū)域內(nèi)對(duì)它進(jìn)行積分,可以得到組分的全局重要性參數(shù):

    其中X表示積分區(qū)域?qū)挾龋磝1到x2的距離)。

    利用重要性參數(shù)對(duì)詳細(xì)機(jī)理中的組分進(jìn)行排序,根據(jù)實(shí)際情況選擇不同的參數(shù)臨界值,一些化學(xué)存活時(shí)間長(zhǎng)但敏感性低的組分可能作為準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分被從反應(yīng)系統(tǒng)中去除,而一些化學(xué)存活時(shí)間短但具有較高敏感性的組分則可能被保留下來(lái)。

    2 基于重要性分析的框架機(jī)理構(gòu)筑

    2.1 計(jì)算參數(shù)設(shè)置

    這里采用自由傳播火焰模型[10],對(duì)不同當(dāng)量比(φ=0.6~1.5)的甲烷/乙烯/空氣預(yù)混火焰進(jìn)行數(shù)值模擬。具體參數(shù)條件如下所示:環(huán)境壓力為1.0atm,初始溫度為298K,進(jìn)口的質(zhì)量流率為0.04g/cm2s,燃料中甲烷和乙烯的摩爾比為1∶1。計(jì)算區(qū)域?qū)挾萖END=0.3cm,預(yù)估中心點(diǎn)位置為XCEN=0.1cm。計(jì)算的絕對(duì)誤差A(yù)TOL=1.0×10-9,相對(duì)誤差RTOL=1.0×10-5。

    計(jì)算采用的USC Mech II機(jī)理是Wang[11]等學(xué)者提出的針對(duì)碳?xì)淙剂细邷厝紵脑敿?xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理,包含111種組分和784步基元反應(yīng),其在預(yù)測(cè)甲烷、乙烷、乙烯、乙炔、丙烷、丙烯、丙炔、乙二烯、丁烷等燃料的層流燃燒速度、點(diǎn)火延遲時(shí)間和組分分布方面的可靠性已得到了廣泛驗(yàn)證[12]。圖1對(duì)利用USC Mech II機(jī)理計(jì)算得到的層流燃燒速度與文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[13]進(jìn)行了比較,可以看到兩者在不同的當(dāng)量比條件下吻合良好,證明利用USC Mech II機(jī)理能夠很好地預(yù)測(cè)甲烷/乙烯混合燃燒問(wèn)題。

    圖1 利用USC Mech II機(jī)理計(jì)算得到的甲烷/乙烯/空氣火焰的層流燃燒速度與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較(混合比率表示燃料中乙烯與甲烷的摩爾比)Fig.1 Comparison between the computed laminar burning velocities by using USC Mech II and experimental results for CH4/C2H4/air flames(mixing ratio represents the molarratio of ethylene to methane in the fuel blends)

    2.2 幾種組分的重要性分析

    通過(guò)計(jì)算得到當(dāng)量比φ=1.0時(shí)甲烷/乙烯/空氣火焰中產(chǎn)物CO2、CO及重要自由基 H、O、OH、CH3的濃度數(shù)據(jù),并按照重要性分析法計(jì)算這幾種組分的化學(xué)存活時(shí)間θCi、敏感性系數(shù)Bi和重要性參數(shù)LOIi,如圖2所示。由于H2O是燃燒的主要產(chǎn)物,且其生成與消耗過(guò)程與四種重要自由基都密切相關(guān),Bi取各組分相對(duì)于H2O的敏感性系數(shù)并對(duì)它進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化:

    其中β=1.0×10-4。從圖中可以看出,火焰面位置為0.05cm~0.10cm,此處反應(yīng)劇烈發(fā)生,各組分的濃度、化學(xué)存活時(shí)間、敏感性系數(shù)和重要性參數(shù)變化較大。從未燃區(qū)到火焰區(qū),各組分濃度升高,化學(xué)存活時(shí)間降低(H除外);與產(chǎn)物CO2、CO相比,自由基H、O、OH、CH3的濃度要低得多,其化學(xué)存活時(shí)間也比CO2、CO低2個(gè)數(shù)量級(jí)左右;但是H、O和OH相對(duì)于H2O的敏感性更高,其敏感性系數(shù)比CO2、CO高2~3個(gè)數(shù)量級(jí);最后計(jì)算得到的H、O、OH重要性參數(shù)與CO2、CO相差不大,都遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于CH3。因此在進(jìn)行機(jī)理簡(jiǎn)化時(shí),H、O、OH等化學(xué)存活時(shí)間短但敏感性高的自由基也應(yīng)作為非準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分保留下來(lái),這與單以化學(xué)存活時(shí)間作為判據(jù)得到的結(jié)果明顯不同。

    圖2 當(dāng)量比φ=1.0時(shí)甲烷/乙烯/空氣火焰中H、O、OH、CH3、CO2 和CO的濃度、化學(xué)存活時(shí)間、敏感性系數(shù)及重要性參數(shù)隨火焰高度的變化Fig.2 Mole fraction,chemical lifetime,sensitivity coefficient and level of importance index of H,O,OH,CH3,CO2and CO versus flame height in CH4/C2H4/air flames at the equivalence ratio of 1.0

    圖3給出了幾種組分的濃度、化學(xué)存活時(shí)間、敏感性系數(shù)和重要性參數(shù)在火焰高度上積分后求取的平均值,積分區(qū)域起點(diǎn)對(duì)應(yīng)的溫度為800K。從圖中可以知道:

    (1)當(dāng)量比增大表明預(yù)混物中燃料增多而氧氣減少,燃料得不到足夠的氧氣而不能充分燃燒,因此CO濃度隨當(dāng)量比單調(diào)增大;H、O、OH、H2O和CO2的濃度隨當(dāng)量比的增大呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),其中H2O和CO2濃度變化不大,O濃度變化最為明顯,在富燃條件下迅速降低,這也是預(yù)混物中氧氣含量減少所致。

    (2)與 H2O、CO2、CO 相比,H、O 和 OH 的化學(xué)存活時(shí)間要低2~3個(gè)數(shù)量級(jí),并在當(dāng)量比接近1時(shí)取得最大值;H2O和CO2的化學(xué)存活時(shí)間變化具有近似的趨勢(shì),都隨當(dāng)量比的增大先降低后升高,但是變化并不明顯;CO的化學(xué)存活時(shí)間隨當(dāng)量比單調(diào)增大。

    (3)H的敏感性系數(shù)在當(dāng)量比較大時(shí)基本不變,但在貧燃條件下隨當(dāng)量比的減小而降低;O、OH和H2O在大多數(shù)當(dāng)量比條件下具有近似的敏感性,當(dāng)量比較高時(shí)出現(xiàn)差異;與其他幾種組分相比,CO2的敏感性系數(shù)要低2~3個(gè)數(shù)量級(jí),且在當(dāng)量比φ=1.0時(shí)取得最大值;CO的敏感性系數(shù)隨當(dāng)量比單調(diào)增大。

    (4)幾種組分的重要性參數(shù)都在當(dāng)量比φ=1.0時(shí)取得最大值;H和O分別在貧燃(φ=0.6)和富燃(φ=1.5)條件下取得較小的重要性參數(shù),可以作為準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分從反應(yīng)系統(tǒng)中去除,但在其他當(dāng)量比條件下都必須予以保留。

    圖3 甲烷/乙烯/空氣火焰中H、O、OH、H2O、CO2和CO的濃度、化學(xué)存活時(shí)間、敏感性系數(shù)及重要性參數(shù)隨當(dāng)量比的變化Fig.3 Mole fraction,chemical lifetime,sensitivity coefficient and level of importance index for H,O,OH,H2O,CO2 and CO versus equivalence ratio in CH4/C2H4/air flames

    2.3 框架機(jī)理構(gòu)筑

    分別選取反應(yīng)物(CH4、C2H4)、生成物(H2O、CO2、CO)和自由基(H、O、OH)作為敏感性目標(biāo),得到φ=1.0時(shí)甲烷/乙烯/空氣火焰中所有組分的全局重要性參數(shù)LOIi,int,臨界值取1.0×10-5,LOIi,int高于臨界值的組分為非準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分。通過(guò)去除準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)組分及其相關(guān)反應(yīng),得到USC Mech II詳細(xì)機(jī)理的三個(gè)框架機(jī)理 Mech_1、Mech_2和 Mech_3,對(duì)應(yīng)的敏感性目標(biāo)分別為 (CH4、C2H4)、(H2O、CO2、CO)和(H、O、OH)。框架機(jī)理的組分如表1所示。

    表1 框架機(jī)理的組分Table 1 Species of the reduced mechanisms

    3 框架機(jī)理驗(yàn)證

    為了驗(yàn)證上述框架機(jī)理的有效性與可靠性,對(duì)φ=1.0的甲烷/空氣和甲烷/乙烯/空氣(甲烷、乙烯的摩爾比為1∶1)預(yù)混火焰進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算。表2對(duì)詳細(xì)機(jī)理與框架機(jī)理進(jìn)行了比較,可以看到框架機(jī)理中組分?jǐn)?shù)和基元反應(yīng)數(shù)都大幅度減小,計(jì)算時(shí)間明顯降低,滿足了對(duì)計(jì)算效率的要求。

    另一方面,將采用框架機(jī)理計(jì)算得到的火焰溫度及反應(yīng)物(CH4、C2H4、O2)、生成物(H2O、CO2、CO)、中間組分(H、O、OH)的濃度分布與詳細(xì)機(jī)理計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較,如圖4所示。從這組圖中可以看到:

    (1)在0.05cm~0.10cm高度,燃燒反應(yīng)劇烈發(fā)生,燃料和氧氣迅速消耗,溫度及H2O、CO2等產(chǎn)物濃度迅速升高,0.12cm左右燃料已完全反應(yīng),O2濃度在燃料耗盡后繼續(xù)緩慢降低直至穩(wěn)定;CO也在這一較窄的區(qū)域內(nèi)快速生成,0.10cm之后CO被進(jìn)一步反應(yīng)消耗,CO2濃度繼續(xù)增加,這主要與CO+O=CO2、CO+OH=CO2+H、CO+O2=CO2+O這幾步反應(yīng)有關(guān);H、O和OH這三種自由基的濃度變化具有類似的趨勢(shì),都在0.12cm處達(dá)到峰值,之后由于進(jìn)一步反應(yīng)而降低[14],就整個(gè)火焰高度而言,OH濃度最高,H次之,O最低;主要溫度增長(zhǎng)(80%左右)也在這一區(qū)域內(nèi)完成,隨后溫度緩慢升高達(dá)到穩(wěn)定。

    (2)Mech_2、Mech_3與詳細(xì)機(jī)理得到的溫度變化曲線吻合良好,Mech_1低估了甲烷/乙烯/空氣火焰溫度,其絕熱火焰溫度與詳細(xì)機(jī)理相比誤差為6.5%;圖(b)~圖(g)中,四個(gè)機(jī)理下反應(yīng)物、生成物的濃度變化曲線基本吻合;Mech_1低估了甲烷/乙烯/空氣火焰中的CO濃度,但在甲烷/空氣火焰中四個(gè)機(jī)理得到的結(jié)果吻合良好。

    (3)重要自由基H、O和OH傳遞著整個(gè)鏈?zhǔn)窖趸磻?yīng)過(guò)程,因此它們濃度計(jì)算的準(zhǔn)確性直接影響對(duì)其他物質(zhì)濃度及整個(gè)火焰結(jié)構(gòu)的預(yù)測(cè),如圖(h)~圖(j)所示,甲烷/空氣火焰中框架機(jī)理與詳細(xì)機(jī)理對(duì)這三種物質(zhì)的濃度預(yù)測(cè)較為吻合,而甲烷/乙烯/空氣火焰得到的結(jié)果有一定差異,但就整體趨勢(shì)來(lái)講還是比較一致,說(shuō)明利用重要性分析法得到的框架機(jī)理能夠較好地預(yù)測(cè)火焰結(jié)構(gòu),滿足對(duì)計(jì)算精度的要求。以H、O、OH為敏感性目標(biāo)得到的框架機(jī)理Mech_3所包含的組分?jǐn)?shù)和基元反應(yīng)數(shù)與Mech_1、Mech_2相比有所增加,但是計(jì)算時(shí)間仍比詳細(xì)機(jī)理縮短了73%左右。

    表2 框架機(jī)理與詳細(xì)機(jī)理對(duì)比Table 2 Comparison of detailed and reduced mechanisms

    4 結(jié)論

    本文建立了基于重要性分析的詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理分析及簡(jiǎn)化的數(shù)值研究平臺(tái),利用數(shù)學(xué)手段對(duì)詳細(xì)機(jī)理進(jìn)行分析,通過(guò)對(duì)組分的重要性進(jìn)行排序,可以得到計(jì)算精度較高的框架機(jī)理,而不需要依賴于操作者的化學(xué)專業(yè)知識(shí)。

    針對(duì)目前燃燒學(xué)界較為關(guān)注的混合燃料燃燒問(wèn)題,以甲烷、乙烯這兩種典型低碳碳?xì)淙剂蠟檠芯繉?duì)象,對(duì)其詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理-USC Mech II機(jī)理進(jìn)行研究,分析了不同當(dāng)量比條件下(φ=0.6~1.5)幾種重要組分(H2O、CO2、CO、H、O、OH)的化學(xué)存活時(shí)間、敏感性系數(shù)和重要性參數(shù)。研究表明,盡管H、O和OH的化學(xué)存活時(shí)間較短,但是它們傳遞著整個(gè)鏈?zhǔn)窖趸磻?yīng)過(guò)程,具有較高的敏感性,在大多數(shù)情況下取得較大的重要性參數(shù),因此進(jìn)行機(jī)理簡(jiǎn)化時(shí)應(yīng)作為非準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)物質(zhì)予以保留。

    分別選取反應(yīng)物(CH4、C2H4)、生成物(H2O、CO2、CO)和自由基(H、O、OH)作為敏感性目標(biāo),得到了USC Mech II機(jī)理的三個(gè)框架機(jī)理,并采用框架機(jī)理對(duì)甲烷/空氣和甲烷/乙烯/空氣預(yù)混火焰進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算。相比于詳細(xì)機(jī)理的111種組分和784步基元反應(yīng),框架機(jī)理所涉及的組分?jǐn)?shù)與基元反應(yīng)數(shù)都得到了大幅度的降低,計(jì)算時(shí)間明顯減少,但對(duì)于火焰溫度和組分濃度的預(yù)測(cè)與采用詳細(xì)機(jī)理得到的結(jié)果吻合良好,證明了重要性分析法的有效性與可靠性。

    圖4 當(dāng)量比φ=1.0時(shí)甲烷/空氣與甲烷/乙烯/空氣火焰的溫度和組分濃度隨火焰高度的變化Fig.4 Flame structures in CH4/air and CH4/C2H4/air flames at the equivalence ratio of 1.0

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    Construction of skeletal mechanism for methane/ethylene co-combustion based on level of importance analysis

    CHEN Shan-shan,JIANG Yong,QIU Rong

    (State Key Laboratory of Fire Science,University of Science and Technology,Hefei 230026,China)

    An analysis system for detailed chemical mechanisms based on level of importance analysis was established.Quasisteady-state species were determined by using level of importance index,which was composed of species chemical lifetime and sensitivity coefficient.Then these species and reactions concerned were removed to get skeletal mechanism with high calculation precision.Since mixed combustion is one of the hot spots in combustion community nowadays,the typical low-carbon hydrocarbon fuels-methane and ethylene were taken as research subject and their detailed chemical reaction mechanism was analyzed.Level of importance analysis was employed to obtain skeletal mechanisms,which were then adopted for numerical simulation of premixed methane/air and methane/ethylene/air flames.Compared with the detailed mechanism,the numbers of species and elementary reactions in skeletal mechanisms were reduced substantially and the computation time decreased.On the other hand,the predictions of the flame temperature and species concentrations with skeletal mechanisms agreed well with those by using detailed mechanism.And the method of level of importance analysis is proved to be effective and reliable.

    Level of importance analysis;Skeletal mechanism;Mixed combustion;Chemical lifetime;Sensitivity coefficient

    TK16;X915.5

    A

    1004-5309(2012)-0137-10

    10.3969/j.issn.1004-5309.2012.03.05

    2012-05-04;修改日期:2012-05-28

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51176181),國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃資助973項(xiàng)目(2012CB719704)

    陳珊珊(1988-),女,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)火災(zāi)科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室碩士研究生,主要研究方向?yàn)榛馂?zāi)計(jì)算機(jī)模擬。

    蔣 勇,教授,E-mail:yjjiang@ustc.edu.cn

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