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    川芎揮發(fā)油的GC-MS指紋圖譜研究

    2012-11-30 02:33:20劉洪玲于良生紀(jì)恒勝
    中國藥房 2012年43期
    關(guān)鍵詞:藁本川芎揮發(fā)油

    劉洪玲,于良生,紀(jì)恒勝,金 宏,孫 偉#

    (1.青島大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬醫(yī)院,山東青島266003;2.青島科技大學(xué)化工學(xué)院,山東青島 266042)

    川芎揮發(fā)油的GC-MS指紋圖譜研究

    劉洪玲1*,于良生1,紀(jì)恒勝1,金 宏2,孫 偉1#

    (1.青島大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬醫(yī)院,山東青島266003;2.青島科技大學(xué)化工學(xué)院,山東青島 266042)

    目的:建立川芎揮發(fā)油的氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)指紋圖譜。方法:采用超臨界CO2流體萃取法提取川芎揮發(fā)油,用GC-MS聯(lián)用技術(shù)對其進(jìn)行指紋圖譜研究,色譜柱為SGE-30QC 3/AC 225彈性石英毛細(xì)管柱(30 m×0.32 mm×0.25μm),進(jìn)樣口溫度為280℃,程序升溫,載氣為氦氣,進(jìn)樣量為1μL,分流比為10∶1;采用電子轟擊離子源(EI),離子源溫度為200℃,接口溫度為250℃,檢測電壓為0.8 kV,質(zhì)量掃描范圍為30~400 amu;并采用“中藥指紋圖譜計算機輔助相似度評價軟件”計算相似度。結(jié)果:本方法有較好的重復(fù)性、精密度和穩(wěn)定性(RSD均<3%);川芎揮發(fā)油主要含有α-蒎烯、胡蘿卜烯醇、川芎內(nèi)酯、藁本內(nèi)酯、棕櫚酸,這5種成分構(gòu)成了川芎揮發(fā)油GC-MS特征指紋圖譜;10批川芎揮發(fā)油的相似度均>0.92。結(jié)論:本研究可為川芎的質(zhì)量控制提供依據(jù)。

    川芎;揮發(fā)油;氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù);指紋圖譜

    川芎為傘形科植物川芎Ligusticum chuanxiong Hort.的干燥根莖[1],味辛、性溫,功能活血祛瘀、行氣開郁、祛風(fēng)止痛,具有廣泛的臨床用途[2]。川芎中揮發(fā)油的含量約為1%,主要成分有α-蒎烯、胡蘿卜烯醇、川芎內(nèi)酯、藁本內(nèi)酯、棕櫚酸、α-寧烯等。川芎揮發(fā)油有鎮(zhèn)靜、對抗咖啡因的興奮、抑制多種皮膚真菌、抑制白血病細(xì)胞的作用。筆者采用氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)聯(lián)用技術(shù)對大量川芎揮發(fā)油樣品進(jìn)行分析時,發(fā)現(xiàn)川芎揮發(fā)油圖譜中各種成分出峰先后順序及其相對含量極具特征性[3~5]、易于辨識。因此,本研究建立了川芎揮發(fā)油的GC-MS特征指紋圖譜,為川芎藥材的質(zhì)量控制提供依據(jù)。

    1 儀器與試藥

    SFE-100超臨界CO2萃取儀(南通市華安超臨界萃取有限公司);HP5890-HP5973GC-MS聯(lián)用儀(美國惠普公司)。

    10批次川芎藥材購于青島大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬醫(yī)院中藥房和青島市威海路同仁堂藥店,經(jīng)山東省藥品檢驗所尹寧寧副主任藥師鑒定均為真品。藁本內(nèi)酯對照品(中國食品藥品檢定研究院,批號:111737-201001);乙醚、無水硫酸鈉等試劑均為分析純。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 揮發(fā)油的提取與與供試品溶液的制備

    取川芎藥材50 g,粉碎成粗顆粒,放入萃取釜,在表1的提取條件下按照超臨界CO2流體萃取法[6]提取川芎揮發(fā)油。

    表1 提取條件Tab 1 Extraction conditions

    精密吸取川芎揮發(fā)油0.1 mL,分別用乙醚稀釋成10、50、100、200倍的濃度,進(jìn)樣1μL進(jìn)行分析,結(jié)果顯示以稀釋100倍所得圖譜的分離效果較為理想,故把提取得到的揮發(fā)油用乙醚稀釋100倍后進(jìn)樣分析。

    2.2 GC-MS分析條件

    2.2.1 GC條件 色譜柱:SGE-30QC 3/AC 225彈性石英毛細(xì)管柱(30 m×0.32 mm×0.25μm);進(jìn)樣口溫度:280℃;柱箱溫度采用二階升溫方案:柱初始溫度為70℃,保持2 min,以8℃·min-1升至200℃,保持10 min,再以2℃·min-1升至230℃,保持25 min;載氣:氦氣;進(jìn)樣量:1μL;分流比:10∶1;柱流量:1.0 mL·min-1。

    2.2.2 MS條件 離子源:電子轟擊離子源(EI);離子源溫度:200℃;接口溫度:250℃;檢測電壓:0.8 kV;質(zhì)量掃描范圍(m/z):30~400 amu;溶劑延遲:1.5 min。

    2.3 對照品溶液的制備

    精密稱取藁本內(nèi)酯對照品2.5 mg,置于250 mL量瓶中,加乙醚溶解并稀釋至刻度,即得。

    2.4 方法學(xué)考察

    2.4.1 精密度考察 取同一供試品溶液適量,在上述分析條件下連續(xù)進(jìn)樣5次。結(jié)果顯示,各主要色譜峰相對保留時間和相對峰面積的RSD均<3%,表明本方法精密度較好,符合指紋圖譜技術(shù)要求。

    2.4.2 重復(fù)性考察 取川芎樣品適量,共6份,分別按“2.1”項下方法提取揮發(fā)油和制備供試品溶液,在上述分析條件下進(jìn)樣分析。結(jié)果顯示,各主要色譜峰相對保留時間和相對峰面積的RSD均<3%,表明本方法重復(fù)性較好。

    2.4.3 穩(wěn)定性考察 取同一供試品溶液適量,分別于0、1、2、4、6、8、12、24、48 h時間點進(jìn)樣分析。結(jié)果顯示,各主要色譜峰相對保留時間和相對峰面積的RSD均<3%,表明川芎揮發(fā)油供試品溶液穩(wěn)定性較好。

    2.5 樣品檢測

    2.5.1 指紋圖譜的建立 分別對10批次川芎揮發(fā)油的供試品溶液在上述分析條件下進(jìn)樣分析,共有模式圖譜見圖1;疊加圖譜見圖2。其中有5個峰的峰面積較大且含量較穩(wěn)定,可以作為共有峰。經(jīng)過MS計算機數(shù)據(jù)系統(tǒng)檢索,確定了這5個組分,結(jié)果見表2。

    圖1 川芎揮發(fā)油的特征指紋圖譜1.α-蒎烯;2.胡蘿卜烯醇;3.川芎內(nèi)酯;4.藁本內(nèi)酯;5.棕櫚酸Fig 1 Fingerprint of volatileoil from L.chuanxiong1.α-pinene;2.carotol;3.Chuanxiong lactone;4.ligustilide;5.palmitic acid

    表2結(jié)果與以往報道[2]數(shù)據(jù)基本相符,提示川芎揮發(fā)油的主要成分穩(wěn)定性強,具備指紋圖譜闡述的可行性。

    2.5.2 主成分與圖譜特征分析 由10批次川芎揮發(fā)油的指紋圖譜(圖2)可見,川芎揮發(fā)油主要含有α-蒎烯、胡蘿卜烯醇、川芎內(nèi)酯、藁本內(nèi)酯、棕櫚酸等成分,以上成分含量占揮發(fā)油總量的90%以上,其出峰先后順序及其相對含量構(gòu)成了川芎揮發(fā)油的特征指紋圖譜(圖1)。以藁本內(nèi)酯峰為參照峰,計算其他各峰的相對保留時間和相對峰面積,詳見表3。

    圖2 10批川芎揮發(fā)油的GC-MS指紋圖譜Fig 2 GC-MSfingerprints of 10 batches of volatile oil of L.chuanxion

    表2 川芎揮發(fā)油中化學(xué)成分分析結(jié)果Tab 2 Analysis of chemical constituents of volatile oil from L.chuanxiong

    表3 川芎揮發(fā)油中化學(xué)成分的相對保留時間和相對峰面積Tab 3 Relative retention time and relation peak area of chemical constituentsof volatileoil from L.chuanxiong

    川芎揮發(fā)油GC-MS指紋圖譜的最明顯特點是有5個強峰,與其他峰相比,其表觀豐度相差不大,故在選取共有峰時,這是一個主要特征;同時還應(yīng)兼顧其他細(xì)小的指紋區(qū)域和考慮圖譜的整體性。因此在建立指紋圖譜時,供試品的濃度要適當(dāng),否則細(xì)小的峰會丟失,將失去指紋圖譜的意義。

    2.5.3 川芎揮發(fā)油特征指紋圖譜的相似度計算 采用“中藥指紋圖譜計算機輔助相似度評價軟件”對測定結(jié)果進(jìn)行計算,

    得到10批次川芎揮發(fā)油共有指紋圖譜的相似度,詳見表4。

    表4 10批川芎揮發(fā)油的相似度Tab 4 Similarity of 10 batches of volatile oil from L.chuanxiong

    從表4結(jié)果可以看出,10批次川芎揮發(fā)油樣本的相似度均在0.9~1.0之間,未發(fā)現(xiàn)離群樣本,符合中藥指紋圖譜相似度的要求。

    3 討論

    采用本方法得到的川芎揮發(fā)油的GC-MS指紋圖譜分離度較好,其中主成分α-蒎烯、胡蘿卜烯醇、川芎內(nèi)酯、藁本內(nèi)酯、棕櫚酸均可在圖譜中完全展現(xiàn)出來。經(jīng)對照品指認(rèn),指紋圖譜中的4號峰為藁本內(nèi)酯。

    川芎揮發(fā)油指紋圖譜的研究,使川芎揮發(fā)油的研究從單一有效成分或指標(biāo)成分的定性定量分析,轉(zhuǎn)向有效成分群體分析,更加科學(xué)、準(zhǔn)確地反映了川芎的內(nèi)在品質(zhì)。因此,川芎揮發(fā)油指紋圖譜的建立,可以作為川芎藥材鑒別和質(zhì)量控制模式,同時也可為川芎中藥制劑指紋圖譜的制定奠定基礎(chǔ)。

    [1] 國家藥典委員會.中華人民共和國藥典(一部)[S].2010年版.北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2010:38.

    [2] 胡發(fā)明,胡紅丁.川芎嗪的實驗研究及臨床應(yīng)用[J].中醫(yī)研究,2004,17(3):57.

    [3] 張桂芝,張石楠,孟慶華,等.GC-MS分析肉桂與桂皮揮發(fā)油的化學(xué)成分[J].藥物分析雜志,2009,29(8):1 256.

    [4] 周 雨,李向高.西洋參揮發(fā)油成分的GC/MS分析[J].分析化學(xué),1997,25(24):412.

    [5] 魏 剛,方永奇,劉東輝,等.GC-MS建立石菖蒲揮發(fā)油特征指紋圖譜方法學(xué)研究[J].中國中藥雜志,2004,29(8):764.

    [6] 羅 思,張文煥,趙謀明,等.肉桂中活性成分的超臨界CO2萃取研究[J].食品研究與開發(fā),2008,29(9):72.

    Study on the Fingerprintsof Volatile Oil from Ligusticum chuanxiong by GC-MS

    LIU Hong-ling,YU Liang-sheng,JI Heng-sheng,SUN Wei
    (The Affiliated Hospital of Medical College,Qingdao University,Shandong Qingdao 266003,China)
    JIN Hong
    (College of Chemical Engineering,Qingdao University of Science and Technology,Shandong Qingdao 266042,China)

    OBJECTIVE:To establish GC-MS fingerprints of volatile oil from Ligusticum chuanxiong.METHODS:The volatile oil was extracted from L.chuanxiong by supercritical CO2fluid extraction.The chromatographic fingerprints was established by GC-MS,SGE-30QC 3/AC 225 fused-silica capillary(30 m×0.32 mm×0.25μm)column,injector temperature of 280℃,temperature programming,carrier gas of helium,injection volume of 1μL,split ratio of 10∶1,ion source of EI,ion source temperature of 200℃,interface temperature of 250℃,detection voltage of 0.8 kV,scanning range of ion mass from 30 amu to 400 amu.The similarity was calculated with“TCM fingerprint computer aided similarity evaluation sofetware”.RESULTS:The reproducibility,accuracy and stability of the method were very good in the tests(all RSD<3%);the volatile oil from L.chuanxiong mainly included α-pinene,carotol,Chuanxiong lactone,ligustilide and palmitic acid.They made up of GC-MS fingerprints of volatile oil from L.chuanxiong;the similarity of volatile oil from 10 batches of L.chuanxiong was more than 0.92.CONCLUSION:The study can provide reference for quality control of L.chuanxiong.

    Ligusticum chuanxiong;Volatile oil;GC-MS;Fingerprints

    R284.1;R917

    A

    1001-0408(2012)43-4101-03

    DOI 10.6039/j.issn.1001-0408.2012.43.27

    *副主任藥師,碩士。研究方向:醫(yī)院藥學(xué)、中藥藥理學(xué)。電話:0532-82911232。E-mail:lhl3798@126.com

    #通訊作者:主任藥師,碩士研究生導(dǎo)師。研究方向:醫(yī)院藥學(xué)。電話:0532-82911599。E-mail:sunwei@medmail.com.cn

    *主管藥師。研究方向:醫(yī)院藥學(xué)。電話:0632-5819035。E-mail:sunyi621@126.com

    2012-01-30

    2012-08-31)

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