壓水堆嚴(yán)重事故過(guò)程中堆內(nèi)氫氣源項(xiàng)分析

陳艷芳，單福昌

（核動(dòng)力運(yùn)行研究所，湖北 武漢430223）

嚴(yán)重事故就是堆芯熔化事故，任何的嚴(yán)重事故都是從堆芯冷卻不足開(kāi)始的[1]。由于堆芯冷卻不足，堆芯溫度不斷升高，堆內(nèi)結(jié)構(gòu)材料（主要成分Fe）、燃料包殼（主要成分Zr）、含硼控制棒（主要成分B4C）在一定的溫度下將與蒸汽發(fā)生氧化反應(yīng)釋放氫氣，這些氫氣通過(guò)一回路的破口或開(kāi)啟的穩(wěn)壓器卸壓閥進(jìn)入安全殼。低密度的氫氣逐漸上升，并在安全殼的頂部堆積。氫氣的堆積將對(duì)安全殼的完整性造成威脅，當(dāng)氫氣的濃度達(dá)到一定的限值，就有可能發(fā)生氫爆，放熱的同時(shí)產(chǎn)生瞬時(shí)高壓，導(dǎo)致安全殼高壓失效以及安全殼內(nèi)設(shè)備的損毀[2]。因此必須對(duì)事故早期堆內(nèi)氫氣源項(xiàng)進(jìn)行分析，以便采取有效的措施，保障核安全第三道屏障（安全殼）的完整性。

1 方案與假設(shè)

在模擬中做了如下的假設(shè)：假設(shè)事故發(fā)生后高低壓安注系統(tǒng)全部失效，而非能動(dòng)安注箱仍保持可用狀態(tài)，輔助給水系統(tǒng)(AFWS)不可用。另外，事故的過(guò)程中保留了下面的運(yùn)行規(guī)則：反應(yīng)堆停堆、汽輪機(jī)停機(jī)、停主泵等。

采用同一個(gè)電廠模型，分別對(duì)LOFA和SBO進(jìn)行了模擬。系統(tǒng)的主要參數(shù)如表1所示。

表1 主要參數(shù)Table1 Main parameters

2 事件序列

本次仿真關(guān)注的是事故早期氫氣源項(xiàng)的行為，因此只計(jì)算到下封頭失效，仿真時(shí)間為20000 s。主要事件及描述如表2所示。

3 氫氣產(chǎn)生機(jī)理

事故過(guò)程中堆芯內(nèi)氫氣主要來(lái)自鋯和水的氧化反應(yīng)。另外，一定的高溫下結(jié)構(gòu)材料不銹鋼以及含硼控制棒也會(huì)和水蒸氣發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生氫氣。圖1是LOFA事故下各材料氧化反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量隨時(shí)間的變化曲線。

3.1 鋯水反應(yīng)（見(jiàn)圖1，曲線c）

隨著給水的喪失，堆內(nèi)換熱不斷惡化，包殼溫度上升。約3562 s時(shí)，包殼溫度達(dá)到1300 K，鋯水開(kāi)始發(fā)生氧化反應(yīng)生成氫氣，并在包殼外表面形成熔點(diǎn)較高的氧化鋯保護(hù)層。約7500 s時(shí)，包殼氧化層的溫度達(dá)到1850 K時(shí)，這層保護(hù)層發(fā)生相變，通透率變高，鋯氧化速率出現(xiàn)峰值。在1.52434E+04 s時(shí)，下封頭失效，堆內(nèi)氧化反應(yīng)結(jié)束，氫氣的質(zhì)量不再變化。在整個(gè)LOFA事故過(guò)程中鋯氧化產(chǎn)生的氫氣約230 kg。鋯水反應(yīng)是事故中氫氣的主要來(lái)源[3]。

表2 主要事件序列Table2 Sequence of main events

圖1 LOFA事故下氧化反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量Fig.1 Hydrogen generated in LOFA

鋯水反應(yīng)關(guān)系式如下：

Zr +2H2O → ZrO2+2H2（1 kg的鋯與水充分反應(yīng)釋放約0.5 m3的氫氣）

鋯水反應(yīng)的后果：

1) 鋯水反應(yīng)產(chǎn)生的大量氫氣最終進(jìn)入安全殼，增加了安全殼內(nèi)氫爆的風(fēng)險(xiǎn);

2) 氫氣的存在同時(shí)影響了堆內(nèi)材料的輻射換熱;

3) 鋯包殼與水反應(yīng)產(chǎn)生的氧化層影響了燃料元件的輻射換熱;

4) 鋯水反應(yīng)產(chǎn)生的α、β相鋯與UO2相互作用加速了燃料棒的熔化。在堆芯注水的情況下易脆裂的α、β相鋯增加了包殼破裂的風(fēng)險(xiǎn);

5) 鋯的氧化釋熱加速了堆芯溫度的上升。因此鋯的氧化是堆芯解體事故發(fā)展進(jìn)程中的一個(gè)重要階段。

3.2 不銹鋼與水的反應(yīng)（見(jiàn)圖1，曲線a）

堆芯內(nèi)的結(jié)構(gòu)材料堆芯圍桶、吊籃、熱屏、上下柵板和支撐格架等的主要成分是不銹鋼（Fe、Cr、Ni）。在一定溫度下，這些結(jié)構(gòu)材料也會(huì)與水發(fā)生氧化反應(yīng)，釋放氫氣。約7500 s時(shí)，不銹鋼溫度達(dá)到275～1425 K，不銹鋼較慢氧化產(chǎn)生氫氣，并在結(jié)構(gòu)材料表面形成氧化鐵的保護(hù)膜。但是隨著溫度的升高，這層氧化膜的保護(hù)作用逐漸減弱。當(dāng)溫度介于1425～1670 K時(shí)，不銹鋼開(kāi)始快速氧化，釋放氫氣。參見(jiàn)圖1可知不銹鋼發(fā)生氧化反應(yīng)的溫度高于鋯氧化反應(yīng)的溫度。不銹鋼氧化產(chǎn)生的氫氣約30 kg,約占堆內(nèi)生成氫氣總量的10%。因此，在進(jìn)行嚴(yán)重事故分析時(shí)，不銹鋼氧化反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣量不可忽略。

3.3 控制棒與水的反應(yīng)（見(jiàn)圖1，曲線b）

嚴(yán)重事故中與水發(fā)生氧化反應(yīng)的B4C主要來(lái)自控制棒。目前1400 K以下B4C與蒸汽的氧化反應(yīng)的關(guān)系已經(jīng)比較明確，但是1400 K以上B4C的氧化反應(yīng)還不很清楚。在ASTEC模型中采用了簡(jiǎn)化模型模擬B4C氧化過(guò)程。B4C與蒸汽的反應(yīng)對(duì)氫氣的產(chǎn)量有很大的貢獻(xiàn)，因?yàn)槊磕柕腂4C較每摩爾的鋯氧化釋放更多的氫氣。B4C氧化反應(yīng)關(guān)系式如下：

參見(jiàn)圖1的曲線b可知，本次計(jì)算中B4C氧化反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣非常的少，可以忽略不計(jì)。

4 LOFA與SBO計(jì)算結(jié)果比較

4.1 LOFA與SBO氧化反應(yīng)比較（見(jiàn)圖2、圖3）

1) LOFA和SBO事故下堆內(nèi)產(chǎn)生的氫氣總質(zhì)量分別為260 kg和400 kg?？梢?jiàn)不同的事故進(jìn)程中產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量有很大的差別，在進(jìn)行氫含量分析時(shí)要根據(jù)不同的事件分別對(duì)待；

2) 比較圖2和圖3的曲線d的斜率可知，SBO比LOFA氫氣生成更加迅速；

3) LOFA比SBO氧化反應(yīng)的時(shí)間早，這說(shuō)明LOFA事故下堆芯溫度上升的更快，更早到達(dá)鋯水反應(yīng)的溫度，這與實(shí)際的物理過(guò)程是一致的。

4.2 氫氣分布

圖4、圖5是LOFA和SBO事故進(jìn)程中氫氣分布曲線。

圖2 LOFA產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量Fig.2 Hydrogen mass in LOFA

圖3 SBO產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量Fig.3 Hydrogen mass in SBO

1) 由圖4可知：LOFA事故過(guò)程中壓力容器內(nèi)滯留的氫氣質(zhì)量（見(jiàn)圖4，曲線d）很少,遠(yuǎn)小于氧化反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量。這是因?yàn)槭鹿蔬^(guò)程中產(chǎn)生的氫氣，隨著一回路蒸汽流動(dòng)，并通過(guò)開(kāi)啟的穩(wěn)壓器安全閥或泄壓閥進(jìn)入安全殼。此過(guò)程中，安全殼中上部的氫氣質(zhì)量（見(jiàn)圖4，曲線e）迅速地增加。當(dāng)安全殼中的氫氣濃度達(dá)到氫氣的著火點(diǎn)時(shí)（約10000 s時(shí)），安全殼內(nèi)消氫裝置自動(dòng)運(yùn)行，安全殼內(nèi)的氫氣質(zhì)量迅速降低。

圖4 LOFA氫氣分布Fig.4 Hydrogen distribution in LOFA

圖5 SBO氫氣分布Fig.5 Hydrogen distribution in SBO

2) 相對(duì)于LOFA事故，SBO情況下氫氣進(jìn)入安全殼的速度較慢，在堆內(nèi)積累的時(shí)間較長(zhǎng)。堆內(nèi)氫氣量最高達(dá)到180 kg（見(jiàn)圖5，曲線f）。另外，在SBO事故中有約165 kg的氫氣進(jìn)入一回路（見(jiàn)圖5，曲線b）。SBO事故中堆內(nèi)氫氣的積累的風(fēng)險(xiǎn)不可忽略，值得關(guān)注。

3) LOFA和SBO計(jì)算結(jié)果比較：在LOFA和S B O事故進(jìn)程中安全殼氫氣的峰值分別為195 kg、360 kg?？梢?jiàn)，不同事故進(jìn)程中安全殼中的氫氣質(zhì)量是不同的，可能有很大的差別。另外，不同事故進(jìn)程中堆內(nèi)氫氣的質(zhì)量，以及分布也可能會(huì)有很大差別。對(duì)這一點(diǎn)我們要有清晰的認(rèn)識(shí)。

5 結(jié)束語(yǔ)

在嚴(yán)重事故過(guò)程中鋯合金包殼，結(jié)構(gòu)材料以及含硼控制棒在高溫下都可以和蒸汽發(fā)生反應(yīng)釋放氫氣。鋯水反應(yīng)是氫氣的主要來(lái)源，不銹鋼氧化產(chǎn)生的氫氣約占堆內(nèi)氧化反應(yīng)生成氫氣總量的10%。通過(guò)LOFA和SBO不同初因事故下氫氣氧化反應(yīng)開(kāi)始的時(shí)間、產(chǎn)生氫氣的質(zhì)量、速度以及堆內(nèi)外氫氣積累的比較，可知同一堆型在不同事故進(jìn)程中產(chǎn)生的氫氣的時(shí)間和質(zhì)量以及氫氣在堆內(nèi)的分布可能有很大的差別，這一點(diǎn)值得關(guān)注。

[1]濮繼龍. 壓水堆核電廠安全與事故對(duì)策[M]. 北京：原子能出版社，1995.（PU Ji-long. Safety and accident countermeasures for PWR nuclear power plants [M]. Beijing: Atomic Energy Press,1995.）

[2]朱繼洲，等. 核反應(yīng)堆安全分析[M]. 北京：原子能出版社，1988.（ZHU Ji-zhou, et al. Safety analysis for nuclear reactors [M]. Beijing: Atomic Energy Press,1998.）

[3]Yu. Zvonarev, M. Budaev, V. Kobzar,A. Volchek. ASTEC Code Validation and Application to Safety of NPPs with VVER.Nuclear Safety Institute of Russian Research Centre “Kurchatov Institute”, Moscow (RU).