光子學(xué)太赫茲源研究進展

葉全意，楊 春

(東南大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院太赫茲研究所，江蘇南京210096)

1 引言

太赫茲(THz)波是指頻率從0.1～10 THz的電磁波，介于遠紅外與毫米波之間(30 μm～3 mm)。早在20世紀20年代，人們就對THz輻射產(chǎn)生了濃厚的興趣，但由于當時缺乏穩(wěn)定可靠的THz波源和檢測技術(shù)，在20世紀80年代中期以前，人們對這個頻段的特性知之甚少，形成了所謂的“太赫茲空隙”(THz Gap)［1-2］。

THz波具有良好的介質(zhì)穿透性、低電離能和相干性等優(yōu)異特性，并且許多大分子化合物的特征譜也在THz頻段，因此THz技術(shù)在物理、化學(xué)、生物、天文和醫(yī)藥科學(xué)等基礎(chǔ)研究領(lǐng)域，以及醫(yī)學(xué)成像、環(huán)境監(jiān)測、安全檢查等應(yīng)用研究領(lǐng)域均具有巨大的科研價值和廣闊的應(yīng)用前景。近年來，THz波技術(shù)逐漸成為國際研究的熱點，美國、西歐和日本等發(fā)達國家都對THz波技術(shù)的研究給予高度的重視［3］。近20年來，隨著 THz技術(shù)的發(fā)展，高功率、穩(wěn)定可靠的 THz源已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)［4-5］。因此，研制出高功率、高效率且能在室溫下穩(wěn)定運轉(zhuǎn)的THz源，并將其運用于實際生活和科研工作中，已經(jīng)成為21世紀的重要科研目標之一。

根據(jù)THz波產(chǎn)生的機理及它所處電磁波譜中的位置，THz波可以利用光子學(xué)和電子學(xué)兩種方法產(chǎn)生［6］。與電真空THz源相比，光子學(xué)THz源的功率雖然不高，但具有相干性好、結(jié)構(gòu)簡單、室溫工作等優(yōu)點，應(yīng)用前景廣闊。目前，光子學(xué)THz源主要包括THz氣體激光器、空氣等離子體THz源、光電導(dǎo)天線以及基于非線性光學(xué)效應(yīng)的光學(xué)整流、光學(xué)差頻、參量振蕩等。本文概述了這幾種光子學(xué)THz源的研究進展，并對光子學(xué)THz源未來發(fā)展所面臨的困難和需要解決的關(guān)鍵技術(shù)進行分析。

2 基于光子學(xué)方法的THz源

2.1 THz氣體激光器

THz氣體激光器于1970年問世，其泵浦光源是連續(xù)可調(diào)諧的CO2激光器，工作氣體為甲基氟(CH3F)［7］。THz氣體激光器結(jié)構(gòu)如圖1所示，通過CO2激光器泵浦躍遷頻率處于THz波段的氣體腔，受激輻射出THz波。

圖1 THz氣體激光器原理圖［7］Fig.1 Schematic diagram of THz gas laser

大功率脈沖橫向激勵氣體TEA-CO2激光器為光泵THz激光器提供了大功率泵浦源，但其重復(fù)頻率低于10 s，使其應(yīng)用受到了限制。為了提高光泵THz源的重復(fù)頻率，Bae等人在1989年研制出電源加機械調(diào)Q開關(guān)的CO2激光器，重復(fù)頻率達到1 kHz，由此激光器泵浦CH3F，在500 Hz重復(fù)脈沖時可以獲得496 μm激光峰值功率6.5 W，脈沖寬度10 ns［8］。20世紀90年代后期，中山大學(xué)研究人員對THz氣體激光器進行了初步研究［9-10］。近年來，華中科技大學(xué)對 TEA-CO2激光器泵浦的甲醇氣體和氨氣THz源進行了研究，在10.7 μm波長處得到了最大輸出能量為300 mJ的脈沖THz波［11］。天津大學(xué)何志紅等人對TEACO2激光泵浦重水氣體的THz源進行了理論與實驗研究，得到了中心頻率為0.78 THz、脈沖寬度為100 ns、峰值功率達百瓦量級的脈沖 THz波［12-13］。2010年，哈爾濱工業(yè)大學(xué)信息光電子研究所田兆碩、王靜等人報導(dǎo)了結(jié)構(gòu)簡單、體積小的太赫茲氣體激光器，其結(jié)構(gòu)如圖2所示，利用全金屬射頻波導(dǎo)CO2激光器輸出的激光在腔內(nèi)多次反射泵浦CH3OH氣體，實現(xiàn)了最高重復(fù)頻率為1 kHz的THz輸出，但未對THz波的功率進行測量［14］。

美國Coherent-DEOS公司的SIFIR-50 THz氣體激光器，頻率為0.3～7 THz，平均輸出功率為50 mW，如圖3所示。該THz源被美國國家航天局(NASA)應(yīng)用于AURA衛(wèi)星上執(zhí)行大氣監(jiān)測任務(wù)［15］。 英 國 Edinburgh Instruments 公 司 的FIRL100一體化THz氣體激光器可輸出0.25～7.5 THz的相干 THz波，最大輸出功率可達150 mW［16］，如圖4 所示。

圖2 射頻波導(dǎo)CO2激光泵浦全金屬THz激光器結(jié)構(gòu)［14］Fig.2 Structure of all metal terahertz laser pumped by Radio Frequency(RF)waveguide CO2laser

圖3 SIFIR-50型THz氣體激光器［15］Fig.3 SIFIR-50 THz gas laser

圖4 FIRL-100一體化THz氣體激光器［16］Fig.4 FIRL-100 THz gas laser

THz氣體激光器是常用的THz源，其輸出穩(wěn)定、光束質(zhì)量較好，輸出功率較高，可以在連續(xù)或脈沖方式下工作，并且頻率范圍較寬。缺點是:(1)能量轉(zhuǎn)換效率低，總效率的理論值不超過1%;(2)不能連續(xù)調(diào)諧;(3)光泵THz波激光器體積龐大且笨重，使用不便。這些缺點在一定程度上限制了THz氣體激光器的實際應(yīng)用，需要在光泵浦效率、可靠性、運行壽命、頻率穩(wěn)定性等方面進行改進。

2.2 空氣等離子體THz源

1993年Hamster H等人報導(dǎo)了在空氣中直接產(chǎn)生THz波的實驗研究，其產(chǎn)生機制主要有兩種，原理分別如圖5(a)、(b)所示［17］。圖5(a)是基于有質(zhì)動力產(chǎn)生THz波的方法，將激光脈沖在空氣中聚焦，使空氣在焦點處發(fā)生電離形成等離子體，電荷分離導(dǎo)致的電磁瞬變從而輻射出THz波。圖5(b)是基于等離子體的四波混頻產(chǎn)生THz波的方法，將超短激光在空氣中聚焦，使空氣電離成等離子體，該激光同時通過BBO晶體倍頻產(chǎn)生二次諧波，而后基波和二次諧波通過四波混頻產(chǎn)生THz波。

圖5 空氣等離子體產(chǎn)生THz波Fig.5 THz generated by air plasma

2005年，張希成等人的研究指出影響空氣中等離子體四波混頻產(chǎn)生THz波強度的主要因素是倍頻和基波的相對相位［18］。2008年，K.Y.Kim等人報道了利用鈦-藍寶石飛秒激光和BBO晶體倍頻的二次諧波，并基于等離子四波混頻方法產(chǎn)生THz波的實驗結(jié)果，脈沖功率＞5 μJ，THz波的頻率最高達75 THz，圖6是其實驗系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)框圖［19］。

圖6 等離子四波混頻產(chǎn)生THz的結(jié)構(gòu)［19］Fig.6 Schematic diagram of THz generated by plasma four-wave mixing rectification

2010年，T.J.Wang等人研究了全光學(xué)全空氣THz波產(chǎn)生和探測方法，飛秒激光器的雙色輸出激光通過反射式聚焦鏡在10 m以外聚焦產(chǎn)生THz波，在低于5.5 THz內(nèi)產(chǎn)生脈沖能量超過250 μJ的 THz波［20-21］，如圖7 所示。

圖7 雙色飛秒激光器的產(chǎn)生和探測THz波結(jié)構(gòu)示意圖［20-21］Fig.7 Schematic experimental setup for THz generation by two-color laser and their detections

由于水蒸氣對THz波的強吸收，人們一直認為遠距離寬帶THz波的遙感探測和光譜分析是不可能實現(xiàn)的。不過利用可見光在空氣中的低衰減，可在空氣中產(chǎn)生THz波，實現(xiàn)空氣中遠距離THz的觀測。這種高寬帶和高脈沖功率的THz波還可以應(yīng)用于THz光譜分析、成像、遙感以及遠距離、高能量THz波的精確控制，因此它越來越得到重視。

2.3 光電導(dǎo)天線

圖8 光電導(dǎo)產(chǎn)生THz原理圖［22］Fig.8 Schematic diagram of photoconductive antenna

光電導(dǎo)天線是利用超短脈沖激光照射光電導(dǎo)材料產(chǎn)生電子-空穴對，在外加偏置電場中產(chǎn)生載流子的瞬態(tài)輸運，從而輻射THz波，其原理示意圖如圖8。

20世紀70年代，Auston和Lee等人通過鎖模激光器的皮秒脈沖照射光電導(dǎo)開關(guān)，產(chǎn)生納瓦到微瓦量級能量的THz波，開創(chuàng)了光電導(dǎo)THz天線的研究［22］。之后，Justin T Darrow等人建立了光電導(dǎo)天線產(chǎn)生THz波理論模型［23］。

光電導(dǎo)天線的性能由3個因素決定:光電導(dǎo)體、天線幾何結(jié)構(gòu)和激光脈沖寬度。激光超短脈沖技術(shù)和半導(dǎo)體材料技術(shù)的發(fā)展，使得光電導(dǎo)天線得到更廣泛的關(guān)注。2004年，施衛(wèi)等人采用圖9的實驗系統(tǒng)，利用飛秒激光脈沖觸發(fā)540 V直流偏置的 GaAs光電導(dǎo)，產(chǎn)生中心頻率為0.5 THz、頻譜寬度＞2 THz、脈寬約為1 ps的THz波。他們的實驗還表明，THz波的強度與偏置電場、觸發(fā)脈沖上升時間、脈沖寬度及功率有關(guān)［24］。

圖9 GaAs光電導(dǎo)偶極天線產(chǎn)生THz電磁波實驗測試系統(tǒng)［24］Fig.9 Test system of THz electromagnetic waves generated by GaAs photoconductive antenna

2011年，尚麗平等人對小孔徑光電導(dǎo)天線的結(jié)構(gòu)與增益的關(guān)系進行了研究，仿真結(jié)果表明:相同尺寸的蝴蝶型天線比雙極型偶極子天線具有更高的增益［25］。2010年，J.Made等人研究通過減少電極間距來實現(xiàn)0.73～1.33 THz可調(diào)諧Thz光電導(dǎo)天線［26］，如圖10所示。THz光電導(dǎo)天線在國外已有眾多商業(yè)化產(chǎn)品，如Greyhawk Optics公司的PCA系列產(chǎn)品，如圖11所示，尺寸約為2 mm ×2 mm，能產(chǎn)生1 ～1.5 THz輸出［27］。

光電導(dǎo)天線也是目前常用的THz源之一，產(chǎn)生的超短脈沖、超寬帶的THz波可以應(yīng)用在成像分辨率高、目標定位特性好的遠程地表遙感以及材料的THz頻譜分析等方面。它的主要缺點是產(chǎn)生的THz波的能量和頻率均較低。光電導(dǎo)天線的發(fā)展需要尋求轉(zhuǎn)換效率高的光電導(dǎo)材料和天線結(jié)構(gòu)。

圖10 可調(diào)諧光電導(dǎo)［26］Fig.10 Diagram of tunable photoconductive antenna

圖11 光電導(dǎo)天線［27］Fig.11 Photoconductive antenna

2.4 光整流THz源

光整流的物理機制是光學(xué)差頻，用寬帶的超短激光脈沖泵浦二階非線性光學(xué)介質(zhì)，不同頻率的泵浦光基于光學(xué)差頻產(chǎn)生THz波，圖12是其原理示意圖。激光脈沖能量直接影響著THz波光束能量，其轉(zhuǎn)換效率主要依賴于材料的非線性系數(shù)和相位匹配條件［28］。

圖12 光整流原理［28］Fig.12 Principle diagram of optical rectification

1992年，S.L.Chuang等人提出光整流 THz源的模型［29］。2007 年，K.L.Yeh 等人用重復(fù)頻率為10 Hz的摻鈦藍寶石近紅外飛秒激光器泵浦MgO-LiNbO3晶體，基于光整流效應(yīng)產(chǎn)生中心頻率為0.5 THz的 THz波，脈沖能量為10 μJ，平均功率為 100 μW［30］。2008 年，Andrei G.Stepanov 等人利用重復(fù)頻率為100 Hz、脈寬為50 fs、脈沖能量為35 mJ的800 nm激光器泵浦MgO-LiNbO3晶體，獲得能量為 30 μJ的 THz波［31］，如圖13 所示。

圖13 毫瓦脈沖產(chǎn)生THz結(jié)構(gòu)圖［31］Fig.13 THz generation structure by mW pulse

2011 年，J.P.Negel等人研究了結(jié)構(gòu)緊湊、低成本的光整流THz源。使用低成本、大功率的981 nm半導(dǎo)體激光器泵浦1 030 nm飛秒激光器，再用飛秒激光脈沖泵浦GaP晶體，獲得中心頻率為 1 THz、帶寬為 0.5 THz、功率為 1 μW、重復(fù)頻率為 44 MHz的 THz波［32］。

光整流方法產(chǎn)生的THz波具有較高的時間分辨率和較寬的波譜范圍，與光電導(dǎo)天線相比，光整流方法不需要外加直流偏置電場，結(jié)構(gòu)簡單。主要缺點是:(1)很難獲得相位匹配;(2)輸出功率低，不利于進行探測和應(yīng)用;(3)需要使用價格昂貴的飛秒激光器。提高輸出功率和降低成本是光整流THz源需要解決的問題。

2.5 差頻產(chǎn)生THz波

光學(xué)差頻THz源是用兩束頻率間隔處于THz頻段的近紅外光ωp1和ωp2，在非線性晶體中差頻產(chǎn)生THz波ωTHz=ωp1－ωp2，其原理如圖14所示。

圖14 差頻原理Fig.14 Principle of difference frequency

早在20世紀60年代，Zernike和Berman等人利用譜寬為1.059～1.073 μm的釹激光器泵浦石英晶體進行非線性差頻實驗，得到頻率約為3 THz的 THz波［33］。不久之后，D.W.Faries等人利用兩臺調(diào)諧的紅寶石激光器在LiNbO3晶體和石英晶體中差頻產(chǎn)生可調(diào)諧THz波［34］。

合適的差頻材料是獲得較高THz波輸出功率的關(guān)鍵，因此差頻材料的研究一直倍受關(guān)注。1999年，K.Kawase等人用雙波長鈦藍寶石激光器在有機晶體DAST中實現(xiàn)了1.4 THz輸出，峰值功率為 2.5 μW［35］。2001 年，Kawase 等人用MgO-LiNbO3實現(xiàn)了頻率為0.7～3 THz、峰值功率為100 mW 的 THz輸出［36］。2005年，加州大學(xué)S.Ya.Tochitsky 等人用脈寬為 250 ps的 CO2激光脈沖，在GaAs晶體中產(chǎn)生0.1～3 THz的可調(diào)諧輸出，0.897 THz峰值功率達到 2 MW［37］。2006年，美國Yujie J.Ding等人比較了幾種常見非線性晶體進行光學(xué)差頻獲得THz波的調(diào)諧范圍和峰值功率，如表1 所示［38］。近年來，Yujie J.Ding等人還利用準相位匹配的GaP晶體差頻得到了最大峰值功率為1.36 kW的1～3.5 THz波［39］。

表1 不同晶體差頻產(chǎn)生THz的調(diào)諧范圍和峰值功率［38］Tab.1 Tunable range and peak power of THz waves generated by different crystal difference frequencies

自20世紀90年代，許多實驗室開始把波長可調(diào)諧的光學(xué)參量振蕩器(OPO)用于差頻的泵浦源。2003年，Tanabe等人利用這種方法，研制出一套緊湊可調(diào)諧的 THz源，其調(diào)諧范圍為0.5 ～3 THz，脈沖寬度為10 ns，脈沖能量為30 nJ，重復(fù)頻率為 400 Hz，平均功率為 10 μW［40］。H.Ito帶領(lǐng)的研究小組利用電控制KTP-OPO泵浦DAST和ZnGeP2差頻產(chǎn)生1.5～60 THz可調(diào)諧相干THz波［41］。2008年，美國斯坦福大學(xué)研究人員在 GaAs晶體差頻的基礎(chǔ)上進行改進，采用PPLN-OPO腔內(nèi)差頻結(jié)構(gòu)，如圖15所示，建立了一個在0.5～3.5 THz可調(diào)諧、結(jié)構(gòu)緊湊且室溫工作的THz源，其平均功率為1 mW，且將望提升10 ～100 mW 的輸出功率［42-43］。

圖15 PPLN-OPO 結(jié)構(gòu)圖［43］Fig.15 PPLN-OPO structure

天津大學(xué)激光與光電子研究所姚建銓等人對光學(xué)差頻THz源進行了大量的研究。2006年，他們利用1 318.8和1 338.2 nm雙波長激光在DAST晶體中差頻輸出峰值功率為3.6 W的3.297 8 THz波，并分析了各種因素對輸出功率的影響［44］。2009年，利用 KTP-OPO 得到的 1 064和2 128 nm附近的雙波長激光在GaSe晶體中差頻得到0.41～3.3 THz和0.147～3.65 THz寬調(diào)諧相干 THz輸出，最大峰值功率為 10～17 mW［45-46］。

相比光電導(dǎo)和光整流，光學(xué)差頻THz源的最大的優(yōu)點是輸出功率高，峰值功率可達數(shù)千瓦，甚至兆瓦量級。它的最大缺點是轉(zhuǎn)換效率低，而且需要兩個泵浦光源，所以結(jié)構(gòu)相對比較復(fù)雜、不易于調(diào)諧。

2.6 THz參量振蕩器

THz參量振蕩器(TPO)是利用光學(xué)參量振蕩來產(chǎn)生THz波。當一束強激光通過非線性晶體時，光子與聲子橫波場相互耦合產(chǎn)生電磁偶子，由電磁偶子有效受激喇曼散射產(chǎn)生THz波，該過程包括二階和三階非線性過程，其原理如圖16所示。

圖16 THz參量振蕩器原理和結(jié)構(gòu)圖Fig.16 Principle and structure diagram of THz parametric oscillator

2002年，H.Ito等人用 1 064 nm 的 Nd∶YAG激光器獲得峰值功率為20 mW的0.3～7 THz寬調(diào)諧相干THz輸出。以此為基礎(chǔ)還實現(xiàn)了高精度、波長掃描、快速數(shù)據(jù)采集的THz光譜儀［47］，如圖17所示。圖17(a)為THz源結(jié)構(gòu)，圖17(b)為THz波光譜儀實物圖，其中(Ⅰ)為單色種子光束產(chǎn)生部分;(Ⅱ)為產(chǎn)生THz波的MgO∶LiNbO3晶 體;(Ⅲ)為被測氣體樣品室。

圖17 THz源結(jié)構(gòu)和太赫茲光譜儀Fig.17 THz source structure and THz spectroscopy

圖18 環(huán)形腔結(jié)構(gòu)原理圖和實物圖［48］Fig.18 Ring cavity structure and real graph

圖19 Firefly-THz的原理圖和實物圖［50］Fig.19 Firefly-THz structure and real graph

2009年，H.Ito等人又設(shè)計出一種圓形腔的THz參量振蕩器，如圖18所示，整個腔體由3片反射鏡組成，通過調(diào)整底部腔鏡角度，在0.93～2.7 THz快速調(diào)整輸出功率為40 mW的THz波。環(huán)形腔對輸出波長的調(diào)節(jié)更加靈活、簡單，同時，由于不直接改變晶體在腔內(nèi)的位置，使設(shè)備的穩(wěn)定性、精確度都得到有效的提高［48］。

英國 M Squared 公 司的 Firefly-THz［49］THz源，如圖19所示，采用非共線相位匹配的THz參量振蕩技術(shù)研制而成，調(diào)諧頻率在1.2～3 THz，峰值功率為1 W、平均功率為10 μW，具有寬調(diào)諧、窄線寬、高亮度、室溫工作等優(yōu)點，在光譜技術(shù)及相關(guān)領(lǐng)域應(yīng)用較多。

光學(xué)參量振蕩器只需一個泵浦源和一塊非線性晶體，調(diào)諧較為簡單，轉(zhuǎn)換效率比差頻方法高幾個數(shù)量級，同時還具有全固態(tài)設(shè)計、高效率和高輸出功率等諸多優(yōu)點，近10年來倍受人們的矚目。

3 結(jié)束語

本文介紹了幾種光子學(xué)THz源各自的優(yōu)點和局限性，其中光泵氣體THz激光器發(fā)展成熟，能獲得較大的輸出功率(平均功率可達數(shù)百mW)，但轉(zhuǎn)換效率較低、體積龐大且成本高昂，使其只能在少量實驗室中應(yīng)用?；诔堂}沖激光的光整流法、光電導(dǎo)天線和空氣等離子體THz源具有超寬帶、結(jié)構(gòu)簡單等特點，其平均功率較低(數(shù)百μW)，但峰值能量可觀(數(shù)十μJ)，其缺點是轉(zhuǎn)換效率低、不能連續(xù)調(diào)諧，并且需要使用昂貴的飛秒激光器。光學(xué)差頻THz源和THz參量振蕩器是實現(xiàn)可調(diào)諧、結(jié)構(gòu)緊湊、室溫工作的THz源的主要途徑，其中THz參量振蕩源的結(jié)構(gòu)簡單，易于調(diào)諧，峰值功率可達數(shù)瓦。而光學(xué)差頻THz源的特點是峰值功率高，最高可達兆瓦量級，但結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜。

光子學(xué)THz源的未來發(fā)展在技術(shù)上還需要解決下列關(guān)鍵問題:(1)進一步改善系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)，提高能量轉(zhuǎn)換效率;(2)采用最高性能的泵浦激光器;(3)尋找并采用具有更好品質(zhì)因素和更低THz波段吸收系數(shù)的新型晶體;(4)目前，THz光子器件的設(shè)計依賴于大量繁瑣的建模與仿真工作，迫切需要專門的設(shè)計軟件加快開發(fā)進程;(5)在理論上也有必要加強對新型太赫茲器件機理的理解;(6)繼續(xù)研究提高THz源功率的方法;(7)考慮到THz源的實際應(yīng)用，還應(yīng)考慮穩(wěn)定、高效、環(huán)保等技術(shù)要求?？傊?，實用的光子學(xué)太赫茲源正在向結(jié)構(gòu)簡單、可調(diào)諧、高度相干、室溫工作等方向發(fā)展，在這一領(lǐng)域還有很多工作要做。

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