環(huán)境水樣自動(dòng)監(jiān)測(cè)裝置的效率標(biāo)定及Monte Carlo模擬

潘孝兵 全 林 余小任 曲廣衛(wèi) 王少舜

1（西北核技術(shù)研究所 西安 710024）

2（陜西衛(wèi)峰核電子有限公司 西安 710118）

在某些核廢物儲(chǔ)存裝置周圍，需對(duì)環(huán)境水樣中的人工放射性核素進(jìn)行實(shí)時(shí)自動(dòng)監(jiān)測(cè)。監(jiān)測(cè)裝置由屏蔽鉛室與碘化鈉g譜儀組成，對(duì)抽入鉛室內(nèi)的水樣進(jìn)行定時(shí)測(cè)量與記錄，并判斷目標(biāo)核素特征能量g全能峰計(jì)數(shù)率的變化是否出現(xiàn)異常。

準(zhǔn)確標(biāo)定系統(tǒng)的探測(cè)效率是探測(cè)系統(tǒng)能正常工作的前提條件。若用放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液標(biāo)定探測(cè)系統(tǒng)，會(huì)產(chǎn)生較大量的放射性廢液，而且很難對(duì)所有的目標(biāo)核素都進(jìn)行實(shí)驗(yàn)標(biāo)定。較為有效的方法是采用標(biāo)準(zhǔn)溶液結(jié)合蒙特卡羅計(jì)算。利用MCNP程序，可以在較為真實(shí)的條件下，模擬能峰的高斯展寬，獲得不同g能量的探測(cè)效率與峰總比等重要參數(shù)。利用較少量的標(biāo)準(zhǔn)溶液測(cè)量數(shù)據(jù)驗(yàn)證蒙特卡羅模型，再用該模型計(jì)算其他能量或者測(cè)量條件下的數(shù)值。

郭春營(yíng)等[1]用 MCNP程序計(jì)算了 NaI(Tl)探測(cè)器的峰-總比(peak-to-total ratio)，但0.662 MeV的計(jì)算結(jié)果比實(shí)驗(yàn)值大 30%。肖雪夫等[2]利用蒙特卡羅法模擬了 HPGe g譜儀刻度圓柱形模型體源內(nèi)放射性核素活度的校準(zhǔn)因子。周銀行等[3]對(duì)碘化鈉探測(cè)器的探測(cè)效率進(jìn)行了模擬計(jì)算，研究了若干種“單能源”的峰總比及能譜展寬情況。Ashrafi等[4]用GEANT程序模擬了NaI(Tl)閃爍體探測(cè)器對(duì)點(diǎn)源的能譜響應(yīng)，又研究了含137Cs體源的響應(yīng)函數(shù)。Venkataraman等[5]用MCNP4B程序計(jì)算研究了高純鍺探測(cè)器對(duì)于60–2000 keVg射線響應(yīng)函數(shù)的峰-總比，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比對(duì)證明蒙特卡羅方法的可行性。

本文建立了專用自動(dòng)取樣測(cè)量鉛室的MC計(jì)算模型。在定時(shí)測(cè)量時(shí)，為獲得探測(cè)器在鉛室內(nèi)對(duì)低比活度137Cs溶液的探測(cè)效率，用MCNP4C程序?qū)μ綔y(cè)器和鉛室內(nèi)部進(jìn)行了模擬，并用點(diǎn)源模型和較高比活度的137Cs溶液實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證了MC模型，基于驗(yàn)證的模型給出低活度水樣的響應(yīng)值。

1 點(diǎn)源測(cè)量實(shí)驗(yàn)與模擬

1.1 γ能譜儀

采用3R3型NaI(Tl)晶體(Φ76.2 mm′76.2 mm)，探測(cè)器的結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖1。晶體有0.5 mm MgO反射層、2.0 mm (側(cè)面)與2.5 mm (端面)Al反射層，以及1.0 mm不銹鋼保護(hù)層。晶體與光電倍增管相連的一端是光學(xué)玻璃，厚度為2.0 mm[6,7]。

圖1 NaI(Tl)探測(cè)器模型結(jié)構(gòu)與材料Fig.1 The NaI(Tl) detector and materials.

g能譜儀由 NaI(Tl)探測(cè)器和數(shù)字多道能譜儀(衛(wèi)峰公司)組成，0.662 MeV 的整機(jī)能量分辨率為7.5%，測(cè)量的能量范圍為 0–1.8 MeV，分成 1024道。采用衛(wèi)峰公司解譜軟件。

1.2 點(diǎn)源測(cè)量實(shí)驗(yàn)

使用的137Cs標(biāo)準(zhǔn)源，活度為75363.20 Bq。將標(biāo)準(zhǔn)源置于探頭前端中軸線上，改變?cè)?探頭距離，測(cè)定0.662 MeV的探測(cè)效率。采用本底扣除法，用該碘化鈉譜儀的長(zhǎng)時(shí)間本底測(cè)量得到單位時(shí)間的本底響應(yīng)譜，用于每個(gè)g能譜的本底扣除。

1.3 模擬能譜的高斯展寬

按圖1結(jié)構(gòu)建立3R3型探頭的蒙特卡羅模型。不銹鋼為304不銹鋼，密度7.93 g/cm3，含C(0.07%)、Si(1.0%)、 P(0.035%)、 S(0.03%)、 Cr(18.0%)、Mn(2.0%)、Fe(69.365%)和 Ni(9.5%)。NaI(Tl)晶體的密度為3.67 g/cm3，其中含Tl的質(zhì)量為4.0%。

用MCNP4C軟件中F8計(jì)數(shù)卡，可得到探測(cè)器對(duì)137Cs源的響應(yīng)函數(shù)。MC模擬得到的響應(yīng)函數(shù)未做高斯展寬時(shí)，0.662 MeV的全能峰近似于直線。用計(jì)數(shù)特殊處理卡 FT8，可獲得展寬的能譜。3R3型探測(cè)器的能量分辨率(能峰半高寬, MeV)為[8]：式中，Eg為入射 g射線能量(MeV)，a、b、c為系數(shù)，可由實(shí)驗(yàn)測(cè)得的EFWHM進(jìn)行擬合而得到[5]。對(duì)稱性良好的高斯峰，系數(shù)a與c近似為 0。用3R3型探測(cè)器測(cè)量137Cs點(diǎn)源能譜，其0.662 MeV處的EFWHM=49.5 keV，據(jù)此可推算出展寬系數(shù)b=0.0608。

1.4 點(diǎn)源探測(cè)效率與模擬結(jié)果的對(duì)比

用該137Cs點(diǎn)源，調(diào)整源-探測(cè)器距離，測(cè)得3R3型 NaI(Tl)探測(cè)器在各點(diǎn)的探測(cè)效率，并用 MCNP程序算得的探測(cè)效率，結(jié)果見(jiàn)表1。實(shí)驗(yàn)測(cè)量137Cs點(diǎn)源效率的擴(kuò)展不確定度2.0%。由表1，源-探測(cè)器距離3 cm時(shí)MC值與測(cè)量值偏差最大(2.8%)。MC模擬計(jì)算的效率在 1.6 %的范圍內(nèi)與實(shí)驗(yàn)值相符，這說(shuō)明探測(cè)器模型是準(zhǔn)確的。

表1 3R3型探測(cè)器對(duì)137Cs點(diǎn)源的源峰探測(cè)效率實(shí)驗(yàn)值與理論值和峰總比R(E)Table 1 Measured and simulated detection efficiency and peak-to-total ratio of the NaI(Tl) detector to the 137Cs point source.

1.5 峰總比R(E)

峰總比R(E)是能量為E的單色光子束的全能峰下的面積對(duì)整個(gè)響應(yīng)函數(shù)下的全譜面積之比，其度量g射線與探測(cè)器物質(zhì)進(jìn)行相互作用而貢獻(xiàn)其全部能量的概率。可用光子在晶體中沉積在E附近單位間隔的能量與沉積在晶體中的全部能量(0–E)之比來(lái)定義R(E)。而實(shí)測(cè)結(jié)果易產(chǎn)生誤差, 因此一般實(shí)驗(yàn)測(cè)量要結(jié)合部分理論計(jì)算[1]。表1還給出了3R3型探測(cè)器對(duì)該137Cs點(diǎn)源在不同源-探距下的R(E)測(cè)量與 MCNP計(jì)算結(jié)果，可見(jiàn)峰總比不隨源-探距而改變，其理論值平均為0.674，實(shí)驗(yàn)值平均為0.693，兩者基本一致，且與文獻(xiàn)[1]的理論值(0.709)較為接近。文獻(xiàn)[1]實(shí)驗(yàn)值偏小(0.536)可能由并不嚴(yán)格的本底扣除造成。

2 鉛室測(cè)量實(shí)驗(yàn)與MC模擬

2.1 鉛室結(jié)構(gòu)與實(shí)驗(yàn)布置

本工作的鉛室內(nèi)外徑分別為F210 mm和F410 mm，壁厚100 mm；內(nèi)襯為不銹鋼，內(nèi)外徑分別為F194 mm和F210 mm，壁厚8 mm。探測(cè)器置于不銹鋼防水套筒內(nèi)，壁厚 5 mm。根據(jù)該鉛室與探測(cè)器的結(jié)構(gòu)，建立了其MC模型，探測(cè)器的光電倍增管、電子線路等簡(jiǎn)化為玻璃+真空，見(jiàn)圖2。

圖2 蒙卡計(jì)算模型的示意圖Fig.2 Model of the shielded detection system for MC simulation.

2.2 效率刻度實(shí)驗(yàn)與MC模擬結(jié)果的比較

實(shí)驗(yàn)方法是利用137Cs標(biāo)準(zhǔn)溶液，配置成比活度不同的一系列溶液(表2), 溶液體積為 5.0 L，探測(cè)器靈敏體積部分置于不銹鋼套筒內(nèi)。由MCNP模擬，圖2模型的比活度為1 Bq/L時(shí)，探測(cè)器對(duì)0.662 MeV伽馬射線的計(jì)數(shù)率為0.06774/s。

從表2可得出如下結(jié)論。

第一，137Cs溶液的比活度接近本底值時(shí)，實(shí)驗(yàn)值與模擬值偏差較大，這主要是因?yàn)閷?shí)驗(yàn)不確定度較大。低濃度樣品的全能峰總計(jì)數(shù)偏少（測(cè)量時(shí)間偏短），計(jì)數(shù)率的不確定度偏大。如0.07 Bq/L測(cè)得的計(jì)數(shù)率的統(tǒng)計(jì)誤差達(dá)82%。因此在接近本底的低活度水樣定時(shí)監(jiān)測(cè)中，有必要根據(jù)理論計(jì)算的響應(yīng)值校正實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果。

第二，溶液比活度>3.77 Bq/L，全能峰的總計(jì)數(shù)增加，統(tǒng)計(jì)不確定度明顯降低，實(shí)驗(yàn)值與模擬值較為接近。該MC模型在20%偏差范圍內(nèi)與實(shí)驗(yàn)值相符，驗(yàn)證了該模型的可靠性。由較高比活度實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的 MC模型計(jì)算出低活度水樣的探測(cè)器響應(yīng)值，可作為標(biāo)準(zhǔn)溶液標(biāo)定實(shí)驗(yàn)結(jié)果的參考。

表2 3R3型探測(cè)器鉛室內(nèi)0.662 MeV計(jì)數(shù)率的實(shí)驗(yàn)值與模擬值（測(cè)量1800 s）Table 2 Measured and simulated counting rates (in 1800 s) of the shielded detector system at 0.662 MeV .

2.3 模擬伽馬響應(yīng)能譜

用F8脈沖計(jì)數(shù)卡及特殊處理卡FT8，記錄探測(cè)器的響應(yīng)，獲得的鉛室內(nèi)碘化鈉探測(cè)器對(duì)實(shí)驗(yàn)條件下137Cs體源的響應(yīng)能譜，見(jiàn)圖3。

由于鉛室內(nèi)壁材料與水的散射與吸收，低能部分的散射背景明顯增強(qiáng)，但0.662 MeV的全能峰形狀較好。模擬體源的響應(yīng)能譜可以幫助我們測(cè)定水樣以及土壤中天然放射性核素[4]。

圖3 碘化鈉探測(cè)器在鉛室中對(duì)于體源的137Cs響應(yīng)模擬譜Fig.3 Simulated response spectrum of NaI(Tl) detector to 137Cs volume source in lead chamber.

3 結(jié)論

對(duì)于137Cs點(diǎn)源，利用較為簡(jiǎn)化的結(jié)構(gòu)模型計(jì)算 NaI(Tl)探測(cè)器對(duì)點(diǎn)源的響應(yīng)，得到不同源-探距離下0.662 MeV峰的探測(cè)效率和峰總比的模擬值與實(shí)驗(yàn)值基本一致。

利用鉛室模型計(jì)算了上述探測(cè)器對(duì)鉛室內(nèi)體源(有限體源)的響應(yīng)，并用較高比活度標(biāo)準(zhǔn)溶液(比活度>3.77 Bq/L)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證了碘化鈉水樣取樣監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的MC計(jì)算模型。 MC值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比，在20%的偏差范圍內(nèi)MC值與實(shí)驗(yàn)值吻合，證明計(jì)算模型較為準(zhǔn)確。說(shuō)明利用建立的MC模型研究探測(cè)器對(duì)體源的響應(yīng)能譜及探測(cè)效率是可行的。

從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的自洽性以及與理論值的對(duì)比可以看出，鉛室測(cè)量實(shí)驗(yàn)存在較為明顯的不足，表現(xiàn)為低比活度溶液的測(cè)量時(shí)間不夠長(zhǎng)，全能峰總計(jì)數(shù)偏小，造成統(tǒng)計(jì)不確定度較大(相對(duì)統(tǒng)計(jì)誤差>82%)。

本文建立的實(shí)驗(yàn)裝置與MC計(jì)算模型，可以進(jìn)一步應(yīng)用于對(duì)其他人工放射性核素的監(jiān)測(cè)。

建議進(jìn)一步研究天然放射性核素238U等對(duì)系統(tǒng)的干擾問(wèn)題。

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