鐵基超導體的磁性研究

王少雷，張 莉

（中國計量學院 理學院，浙江 杭州 310018）

1911年，荷蘭物理學家昂尼斯（H.K.Onnes）用液氦冷卻汞時發(fā)現(xiàn)，當溫度降到4.15K附近時，水銀的電阻突然降到零，這就是超導現(xiàn)象，此溫度稱為臨界溫度，用Tc表示.超導現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)之后，科學家一直試圖尋找更高轉(zhuǎn)變溫度的超導材料；然而，直到1985年所能達到的最高臨界溫度也不過23K，所用材料是Nb3Ge.1986年4月美國IBM公司的繆勒（K.A.Muller）和柏諾茲（J.G.Bednorz）宣布鋇鑭銅氧化物（La－Ba－Cu－O）［1］在35K時出現(xiàn)超導現(xiàn)象，揭開了銅氧化物高溫超導體研究序幕.隨后，新的高溫超導體不斷地被發(fā)現(xiàn)，臨界溫度的記錄一再被刷新：YBa2Cu3O7－δ（Tc＞＝91K）［2，3］；Bi系（Bi－Sr－Ca－Cu－O）超導體（Tc＞100K）［4］；T1系（T1－Ba－Ca－Cu－O）超導體（Tc＞125K）［5］.截止目前，Tc最高記錄為有3個銅氧層面的HgBa2Ca2Cu3O8＋δ，在常壓下可達到133K［6］，在31GPa下Tc可達到164K［7］.

2008年2月，日本東京工業(yè)大學的細野秀雄（（ほその ひでお）研究組發(fā)現(xiàn)鐵砷超導體［8］（La－Fe－As－O，其中部分氧被氟取代），其臨界溫度為26K.由于鐵砷超導體中含有La，與繆勒和柏諾茲發(fā)現(xiàn)的La－Ba－Cu－O一樣，都含有鑭系元素，而鑭系有16個性質(zhì)非常接近的元素.于是，科學家期望1987年的故事重演，非常幸運，用Sm替代La時鐵基超導臨界溫度最高可達56K，由于鐵基超導體含有鐵，所以在磁性表達方面有獨特的性質(zhì)，引起科學家的高度重視.

銅氧化物超導體和鐵基超導體由于轉(zhuǎn)變溫度超過麥克米蘭極限（39K），常被稱作高溫超導體.高溫超導材料的用途非常廣闊，大致可分為三類：大電流應用（強電應用）、電子學應用（弱電應用）和抗磁性應用.

1）大電流應用如超導發(fā)電、輸電和貯能.

超導材料可制作超導電線和超導變壓器，從而把電力幾乎無損耗地輸送給用戶.據(jù)統(tǒng)計，目前的銅或鋁導線輸電，約有15%的電能損耗在輸電線路上，光是在中國，每年的電力損失即達1000多億度.若改為超導輸電，節(jié)省的電能相當于新建數(shù)十個大型發(fā)電廠.

2）電子學應用包括超導微波器件、超導計算機等.

超導濾波器：高溫超導材料具有極低的微波損耗，利用這一特性研制的濾波器具有插入損耗小、帶邊陡度高、帶外抑制深等特點，可以提高衛(wèi)星微波接收系統(tǒng)的靈敏度和抗干擾能力.

說到電子學應用，不得不提利用約瑟夫森效應測量磁性的超導量子干涉儀（SQUID），用約瑟夫森環(huán)制成高靈敏度磁強計，其靈敏度可達幾個高斯，可測量人體心臟跳動和人腦內(nèi)部的磁場變化，作出“心磁圖”和“腦磁圖”.

3）抗磁性主要應用于磁懸浮列車和熱核聚變反應堆等.

超導磁懸浮列車：利用超導材料的抗磁性，將超導材料放在一塊永久磁體的上方，由于磁體的磁力線不能穿過超導體，磁體和超導體之間會產(chǎn)生排斥力，使超導體懸浮在磁體上方，利用這種磁懸浮效應制作的高速超導磁懸浮列車時速可達500km／h.

核聚變反應堆“磁封閉體”：核聚變反應時，內(nèi)部溫度高達1億～2億℃，沒有任何常規(guī)材料可以包容這些物質(zhì).而超導體產(chǎn)生的強磁場可以作為“磁封閉體”，將熱核反應堆中的超高溫等離子體包圍、約束起來，然后慢慢釋放，從而使受控核聚變能源成為21世紀前景廣闊的新能源.

正是由于高溫超導材料具有廣闊而潛在的用途，高溫超導電性一直是凝聚態(tài)物理學領(lǐng)域的熱點和難點.鐵基超導機理研究中的三個核心問題分別是：（1）磁的作用；（2）化學和結(jié)構(gòu)參數(shù)調(diào)制的本質(zhì)；（3）配對對稱性研究［9］.

研究高溫超導領(lǐng)域的許多科學家相信，物質(zhì)內(nèi)借由磁性媒介的電子間交互作用是高溫超導產(chǎn)生的關(guān)鍵［10］.美國田納西大學與橡樹嶺國家實驗室合聘教授戴鵬程認為：磁自旋激發(fā)的電子耦合可能是引起超導現(xiàn)象的關(guān)鍵［11］.上述理論、觀點都揭示了磁性質(zhì)在鐵基超導機理研究中有不可替代的地位.由于學識所限，本文關(guān)于鐵基超導體的磁性研究，只側(cè)重于BaFe2As2及其摻雜后的超導與鐵磁共存和SmCoAsO豐富的磁結(jié)構(gòu)問題，不涉及磁軟化、電磁相互作用及磁性的第一性原理計算等內(nèi)容.

1 鐵基超導體的結(jié)構(gòu)分類和物質(zhì)的磁性分類

1.1 鐵基超導的結(jié)構(gòu)分類

鐵基超導家族按結(jié)構(gòu)主要劃分為4大類.分別是（1）1111體系（如 LaOFeAs圖1（a），空間群為P4／nmm，具有ZrCuSiAs四方晶系結(jié)構(gòu).該體系是由（LnO）＋層與反瑩石（FePn）—層沿晶體學c軸交替堆砌而成；（2）122體系（AFe2As2圖1（b），A＝Ba，Sr，K，Cs，Ca等），空間群為I4／mmm，具有ThCr2Si2型晶體結(jié)構(gòu)，該體系是由A離子層與反螢石層（FeAs）—沿晶體學c軸交替堆垛而成；（3）111體系（如 LiFeAs圖1（c），（4）以及11體系（FeTe1－xSex圖1（d）；還有32522類（如Sr3Sc2O5Fe2As2）和42622類（如 Sr4V2O6Fe2As2）等.

圖1 鐵基超導體的基本結(jié)構(gòu)Figure 1 Basic structure of ion－based superconductors

上圖右上標都是各體系對應的最高的轉(zhuǎn)變溫度Tc（如：1111體系中Tc可達56K），需要說明的是11體系中新發(fā)現(xiàn)的K0.8Fe2Se2Tc常溫常壓下可達30K［12］.

1.2 物質(zhì)的磁特性分類

按照材料磁化率的大小和符號，可以將物質(zhì)的磁性分為五個種類：分別為抗磁性、順磁性、反鐵磁性、鐵磁性以及亞鐵磁性.抗磁性材料的磁化率為負數(shù)且很小，一般為10－5數(shù)量級，且磁化率的大小與溫度和磁場均無關(guān)，其磁化曲線表現(xiàn)為一條直線；順磁性物質(zhì)磁化率為正但數(shù)值很小，僅僅為10－6～10－3數(shù)量級，服從居里外斯定律；反鐵磁性的磁化率在某個溫度上有一個極大值，該極大值所對應的溫度TN我們稱為奈爾溫度.當溫度T＞TN時，其磁化率與溫度的關(guān)系和順磁性物質(zhì)相似，也服從居里外斯定律；當T＜TN時，磁化率反而隨著溫度的降低而降低，并逐漸趨于一個穩(wěn)定值；鐵磁性物質(zhì)只要在一個很小的磁場下就能被飽和磁化，其磁化率要遠遠大于順磁性物質(zhì)的磁化率，為101～106數(shù)量級.當鐵磁性物質(zhì)的溫度比臨界溫度Tc高時，鐵磁性物質(zhì)將轉(zhuǎn)變?yōu)槌槾判晕镔|(zhì)，并且服從居里外斯定律；亞鐵磁性物質(zhì)的宏觀磁性與鐵磁性相同，僅僅是磁化率比較低一點，為100～103數(shù)量級.

2 超導與鐵磁共存

2.1 超導與鐵磁共存現(xiàn)象

長期以來，材料的超導電性與磁性被認為是兩個處于完全競爭狀態(tài)的特性.超導體處于超導態(tài)時是排磁場的，并且當外加磁場超過一定范圍就會轉(zhuǎn)變成正常態(tài)；而當鐵磁體在居里溫度以下時會自發(fā)產(chǎn)生內(nèi)磁場，這與超導體排磁性形成鮮明對比.因此一般認為鐵磁材料不大可能變成超導體.并且，在常壓下磁性元素如Co，Ni，Cr均未表現(xiàn)出超導電性.然而，科學家通過理論和實驗證明，鐵磁和超導是可以共存的，只是超導和鐵磁共存相互間有很大的影響.電磁及交換作用使超導和鐵磁不可能簡單地共存，其結(jié)果可能是發(fā)生從超導態(tài)到鐵磁態(tài)的一級相變，或者是超導與非全同磁有序的共存.

例如：由美國科學家凱瑟琳·摩爾（Kathryn A.Moler）領(lǐng)導的研究團隊使用新技術(shù)，首次在實驗室獲得鐵基高溫超導體的量化數(shù)據(jù)證明高溫超導體的超導性和磁性有關(guān).首先，向砷化鋇鐵晶體摻雜了不同數(shù)量的鈷，用來替代鐵；接著，讓該晶體“遭遇”微小的探磁針，以觀察它們之間如何相互作用，并用微米設備記錄下相關(guān)數(shù)據(jù)，破解了這一難題［13］；通過有效的國際合作，澳大利亞悉尼大學（University of Sydney），臥龍崗大學（University of Wollongong）和德國馬克斯－普朗克研究所（Max－Planck Institute）研究人員利用先進的原子探針斷層掃描技術(shù)對鐵基超導體樣品進行微觀分析，獲得了樣品中元素分布的三維分布圖像，該圖像顯示了鐵基超導體中超導電性與磁性共存的信息［14］.

2.2 BaFe2As2及其摻雜后的超導與鐵磁共存研究

BaFe2As2具有泡利順磁性，在140K時會發(fā)生結(jié)構(gòu)和磁相變，并呈現(xiàn)出異常的自旋密度波行為.BaFe2As2一個非常優(yōu)越的特性是其三個元素位置均可以實現(xiàn)全程摻雜，從而為研究超導和磁性共存提供了很好的載體.

Johrendt小組通過對BaFe2As2進行空穴摻雜，合成了新型塊體鐵基超導體Ba1－xKxFe2As2，其中 Ba0.6K0.4Fe2As2的 Tconset高達38K［15］，見圖2（a）.在BaFe2As2家族中，超導電性與結(jié)構(gòu)紊亂以及潛在的磁有序狀態(tài)可以共存.僅僅1%的Ba離子被K替代后即可明顯的壓制電阻率－溫度曲線中的SDW序.低溫下，反鐵磁和超導態(tài)在大樣品組分區(qū)間內(nèi)共存.

圖2（a） Ba1－xKxFe2As2 系統(tǒng)的電子相圖［15］Figure 2（a） Electronic phase diagram of Ba1－x KxFe2As2system［15］

由圖2（b）可見，F(xiàn)e位摻Co時，Co原子的摻雜量在3%時體系出現(xiàn)超導電性，并且摻雜量在6.5%時，體系出現(xiàn)最高的超導轉(zhuǎn)變溫度25K.進一步增加Co的含量將導致超導轉(zhuǎn)變溫度的降低，并在摻雜量達到12%時，超導電性消失.圖中綠色區(qū)域為超導與鐵磁共存區(qū)域［16］.

圖2（b） Ba（Fe1－xCox）2As2 系統(tǒng)的電子相圖［16］Figure 2（b） Electronic phase diagram of Ba（Fe1－x Cox）2As2system［16］

在BaFe2（As1－xPx）2的電子相圖中［17］，見圖2（c），我們可以看到母體化合物BaFe2As2具有在Tsdw＝140K就開始的自旋密度波（SDW）反鐵磁序，隨著P摻雜的增加Tsdw逐漸降低，在相圖中形成了一個SDW區(qū)域.利用J1－J2模型可以理解SDW被壓制的原因，因為隨著P的摻雜次近鄰交換能J2被降低.

圖2（c） BaFe2（As1－xPx）2 系統(tǒng)的電子相圖［17］Figure 2（c） Electronic phase diagram of BaFe2（As1－xPx）2system［17］

3 1111相中豐富的磁結(jié)構(gòu)

3.1 中子衍射實驗

對于1111體系，含Ce，Nd，Pr的材料都是傳統(tǒng)的磁性超導體.其中奈爾轉(zhuǎn)變溫度TN（Ce）＝4K，TN（Nd）＝2K.而Pr的有序化溫度比其他稀土離子高很多，TN（Pr）＝14K.

Ce的磁性結(jié)構(gòu)具有最初的短暫地在a－b面、像鐵元素一樣的鏈狀結(jié)構(gòu).但臨近鏈狀的自旋方向是趨于正交的，而非反平行的.此刻，Ce離子或許沿著c軸也有小的成分.沿著c軸最近鄰的自旋方向也是正交的而不是平行的.圖3（a）是由中子衍射數(shù)據(jù)得出的CeFeAsO的三維反鐵磁結(jié)構(gòu)示意圖.這說明CeFeAsO的Fe平面與LaFeAsO的Fe平面具有相同的線性反鐵磁結(jié)構(gòu)，只是在CeFeAsO中最近鄰的Fe自旋沿c軸方向是平行的而在LaFeAsO中是反平行的.

Nd系統(tǒng)呈現(xiàn)出相同的自旋類型，但方向是沿著三個軸而不只是c軸.中子衍射實驗研究表明，溫度低于1.96K時NdFeAsO出現(xiàn)長程反鐵磁序.在0.3K時Nd的磁矩為1.554μB，F(xiàn)e的磁矩為0.91μB圖3（b）.

圖3（a） CeFeAsO （b）NdFeAsO （c）PrFeAsO體系中豐富的磁結(jié)構(gòu)［18］Figure 3 Abundant magnetic structure of（a）CeFeAsO （b）NdFeAsO and（c）PrFeAsO systems［18］

圖3（c）顯示的是相當復雜的磁結(jié)構(gòu)中Pr的自旋方向.Pr在包含氧離子層的層上和層下三重態(tài)的自旋是鐵磁耦合的.而臨近的三重態(tài)排列成反鐵磁序.自旋方向僅僅是沿著c軸，自旋的相鄰層同樣也是沿著c軸，這樣就可以使磁單胞和原子核單胞相同了.

3.2 SmCoAsO的磁性研究

3.2.1 M－T 曲線與多重磁性 圖 4（a）為SmCoAsO采用零場冷（ZFC）和場冷（FC）測得的M－T曲線，測量時所加磁場為10Oe.可見，ZFC和FC的M－T曲線具有強的不可逆性.在ZFC過程，2K時磁化強度接近0；隨著溫度的升高，在39K處，發(fā)生了磁轉(zhuǎn)變，這是典型的反鐵磁行為，反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度用TN1表示；隨著溫度的繼續(xù)升高，在64.5K處，出現(xiàn)了一個明顯的峰，此處溫度用Tp表示；之后，磁化強度迅速的減小，直到86K時和溫度軸相交，大約在110K處磁化強度達到最小的負值；然后，隨溫度的升高磁化強度又開始增加，在138K處再次和溫度軸相交；和溫度軸相交后，磁化強度迅速增加，在142K處達到極大值，這一轉(zhuǎn)變溫度用TN2表示；隨著溫度的進一步升高，磁化強度按照類似于順磁性居里－外斯曲線逐漸減小，插圖給出了135～300K溫度區(qū)間的M－T 曲線.

圖4（a） SmCoAsO在10Oe磁場下、零場冷和場冷的MT 曲線［19］Figure 4（a） M－Tcurve of SmCoAsO at 10Oe under ZFC and FC conditions［19］

在FC過程中，TN2以上溫區(qū)，和ZFC的M－T曲線是可逆的；但在TN2以下，發(fā)生了自旋再排列，磁化強度隨溫度的降低緩慢的增加，和ZFC的M－T曲線之間形成一個較大的間隙，表現(xiàn)為強的不可逆性；當溫度降至略大于Tc的溫度時，磁化強度開始迅速增加；在Tc以下溫區(qū)內(nèi)，F(xiàn)C的M－T曲線和ZFC的M－T 曲線上的磁轉(zhuǎn)變類似，但磁化強度明顯比ZFC的大，而且TN1和Tp發(fā)生了輕微的滯后.

據(jù)圖4（b），從室溫開始對SmCoAsO進行降溫，它首先在80K以下變成弱的巡游鐵磁態(tài)，然后在45K以下變成反鐵磁序.繼續(xù)對其降溫，在5.6K以下，Sm離子局部的磁矩也同樣變成了反鐵磁序.在15～40K時，可以通過磁場誘導磁場轉(zhuǎn)變.

為了進一步的理解這些磁轉(zhuǎn)變，下邊將對SmCoAso進行磁化強度隨磁場的變化測量.

圖4（b） 不同磁場強度下SmCoAsO的 M－T曲線［20］Figure 4（b） Temperature dependence of molar magnetization of SmCoAsO sample at several fixed magnetic fields［20］

3.2.2 M－H 曲線與變磁性轉(zhuǎn)變 由圖5可見，10K時，M－H 曲線幾乎是呈線性的.當溫度升高到15K在低磁場下，M－H 曲線仍然保持線性.在30kOe的典型場中的突然增加，就會出現(xiàn)一個微小但有限的磁滯，并最終在50kOe時飽和.M－H圖也暗示通過與Co離子有關(guān)的反鐵磁到鐵磁轉(zhuǎn)變的磁場的誘導，化合物經(jīng)歷了一個磁轉(zhuǎn)變.Hc隨T的增加緩慢地減小，并且在T＞45K時迅速消失了.這和SmCoAsO在弱磁場中是一個反鐵磁序的情況是一致的.從50～80K，M－H 曲線是典型的鐵磁態(tài)，通過從M 2－H／M曲線推測Ms－T曲線到T＝0K，磁矩的數(shù)值約為0.23μB，遠比居里－外斯定律所所估計的磁矩（1.39μB）小，但這和LaCoAsO中Co離子磁矩很接近.這也意味著磁轉(zhuǎn)變和Co離子有關(guān)而非Sm離子.在100K以上時，M－H 曲線變成了線性的，這就是順磁態(tài).

圖5 10～200K的SmCoAsO的 M－H曲線［20］Figure 5 Field dependence of magnetization at various temperature from 10Kto 200K［20］

3.2.3 SmCoAsO的磁相圖 根據(jù)以上實驗，SmCoAsO的磁學性質(zhì)可用圖6的相圖來總結(jié).高溫區(qū)，系統(tǒng)是一個順磁性的金屬態(tài)；低于80K的Tc，系統(tǒng)就進入了鐵磁序態(tài).從M－H 曲線中，飽和磁矩小到0.23μB，這意味著鐵磁態(tài)與巡游Co的3d電子有關(guān).也有報道稱，在居里溫度以下SmCoAsO是巡游鐵磁金屬態(tài)；45K的TN1以下，通過3d巡游電子，4f電子間間接的交換作用可以在CoAs層產(chǎn)生磁交換耦合變化的跡象.這樣，系統(tǒng)經(jīng)歷了從鐵磁到反鐵磁序的一個轉(zhuǎn)變.與此同時，場誘導的磁轉(zhuǎn)變出現(xiàn)在15～40K.從磁轉(zhuǎn)變被一個相當弱的磁場誘導中我們發(fā)現(xiàn)，SmCoAsO在低于45K的TN1是一個A型的反鐵磁.它就是在CoAs層來自Co離子序反鐵磁磁矩.但它們在CoAs層排布成反鐵磁序.沿c軸的反鐵磁耦合是微弱的，所以通過磁場反鐵磁序可以轉(zhuǎn)變成鐵磁序.在5.6K左右，稀土Sm離子的局部磁矩形成了反鐵磁序.Sm離子間的磁耦合有交互作用.能帶計算和運輸性質(zhì)都表明，Co的3d電子本質(zhì)上是巡游的.在45K以下，4f電子與3d電子相互作用引起的鐵磁態(tài)到反鐵磁態(tài)的轉(zhuǎn)變而實現(xiàn)的.

圖6 SmCoAsO的磁相圖［20］Figure 6 Magnetic phase diagram of SmCoAsO［20］

4 結(jié) 語

超導電性發(fā)現(xiàn)已經(jīng)超過100周年了，但是尋找轉(zhuǎn)變溫度較高的超導材料和揭示高溫超導機理目前仍然是超導研究的兩大主題.對此，作者不敢有過多的斷言，僅提出兩點淺見：

1）高溫超導電性的微觀機理探索.雖然已經(jīng)有了不少理論可以解釋一些高溫超導的實驗現(xiàn)象，但是研究現(xiàn)狀仍然處于“瞎子摸象”階段.我們認為：鐵基超導體和銅氧化物超導體雖然具有相同的層狀結(jié)構(gòu)和電子相圖，但銅無磁性而鐵含磁，因此從鐵基超導體的磁性出發(fā)探索超導電性的微觀機理，定能提供一些有益線索.由于高溫超導電性的微觀機理研究要求高、難度大，未來的研究仍將起起落落，這也給有志于此的科學家提供了更加精彩的舞臺.

2）新型超導體探索.由于超導電性的經(jīng)濟價值和世界能源的緊張，探索新的超導體、尤其是室溫超導體，將永遠是科學家的夢想.由于銅基超導體和鐵基超導體都采取“導電層＋蓄電庫層”的層狀結(jié)構(gòu)，且均由絕緣母體化合物通過摻雜而來，我們探索新型超導體時，則可以層狀結(jié)構(gòu)為范式尋找非鐵非銅的第三類、第四類……高溫超導體.

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