高放廢物地質(zhì)處置緩沖/回填材料研究進(jìn)展綜述

孫發(fā)鑫，陳正漢，邊誠(chéng)，程小家，楊科

(1后勤工程學(xué)院，重慶401311；2巖土力學(xué)與地質(zhì)環(huán)境保護(hù)重慶市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶401311；3四川省瀘州市體育局，四川瀘州646000)

我國(guó)是一個(gè)核大國(guó)，核武器、核潛艇和核電站每年產(chǎn)生大量高放廢物。對(duì)高放廢物的最終安全處置，是一個(gè)與核安全同等重要的問(wèn)題，是落實(shí)科學(xué)發(fā)展觀、確保我國(guó)核能工業(yè)可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境安全的重大問(wèn)題[1]。在研究高放廢物處置的過(guò)程中，各國(guó)學(xué)者提出過(guò)多種方案，包括巖溶處置、海洋處置、冰川處置、太空處置、深部地質(zhì)處置等。目前國(guó)際上普遍接受的是采用深部地質(zhì)處置。2003年發(fā)布的《中華人民共和國(guó)放射性污染防治法》從國(guó)家層面明確規(guī)定了我國(guó)的高放廢物實(shí)行集中的深地質(zhì)處置。高放廢物的深埋通常采用多重屏障的方法，多重屏障體系主要包括天然屏障(圍巖)和工程屏障[2]。

工程屏障由內(nèi)向外依次為：廢物固化體、廢物包裝容器和緩沖／回填材料[2]。工程屏障體系對(duì)緩沖/回填材料的要求包括：(1)合適的力學(xué)性能，能保持廢物包裝容器的穩(wěn)定；(2)低滲透性，能延緩地下水侵蝕廢物包裝容器；(3)較高的熱傳導(dǎo)性，能及時(shí)將放射性元素衰變產(chǎn)生的熱量傳遞到圍巖中去，避免處置庫(kù)溫度超過(guò)10 0℃導(dǎo)致液態(tài)水氣化產(chǎn)生過(guò)大的水汽壓力；(4)較高的吸附性，能阻止和延緩放射性元素隨地下水滲流而擴(kuò)散；(5)適宜的膨脹特性，能及時(shí)填補(bǔ)和封閉圍巖裂隙。

膨潤(rùn)土及其含砂混合料以其優(yōu)異的性能被認(rèn)為是高放廢物地質(zhì)處置庫(kù)中理想的緩沖／回填材料。目前，有的國(guó)家選用高壓實(shí)膨潤(rùn)土作為緩沖材料，有的國(guó)家則選用膨潤(rùn)土-砂混合料作為緩沖材料。

本文總結(jié)了近年來(lái)國(guó)際上對(duì)膨潤(rùn)土及其含砂混合料的研究進(jìn)展，以期推動(dòng)我國(guó)在這一領(lǐng)域的研究走向全面和深入，為核能事業(yè)的發(fā)展保駕護(hù)航。

1 研究現(xiàn)狀分析

1.1 相關(guān)儀器設(shè)備的研制

對(duì)膨潤(rùn)土及其含砂混合料的試驗(yàn)研究會(huì)遇到高溫、高壓、高吸力及試驗(yàn)平衡時(shí)間很長(zhǎng)等問(wèn)題，這些都大大超出了通常土力學(xué)儀器的試驗(yàn)?zāi)芰Ψ秶?。為此，?guó)外學(xué)者研制了一些有特色的試驗(yàn)設(shè)備。Blatz與Graham設(shè)計(jì)了一個(gè)利用氣體濕度法控制吸力的非飽和土三軸儀，其壓力室可承最大壓力10MPa[3，4]。西班牙能源環(huán)境與技術(shù)中心（CIEMAT）與加泰羅尼亞理工大學(xué)（UPC）分別研制了氣體濕度法控制吸力的溫控非飽和固結(jié)儀[5-8]。法國(guó)路橋大學(xué)（ENPC）研制了一個(gè)等向高吸力溫控固結(jié)儀，利用飽和鹽溶液控制吸力，可施加64MPa的壓力，通過(guò)將壓力室放入恒溫水槽中，可實(shí)現(xiàn)對(duì)溫度的控制[9-10]。上述三臺(tái)溫控儀器實(shí)際最高使用溫度均為80℃。

1.2 本構(gòu)模型

膨潤(rùn)土及其含砂混合料的力學(xué)性能是影響多重屏障系統(tǒng)穩(wěn)定性的一個(gè)重要因素。膨潤(rùn)土及膨潤(rùn)土-砂混合料表現(xiàn)出了復(fù)雜的非飽和力學(xué)特性，由于試驗(yàn)難度大，故國(guó)外的研究大多是在常溫下進(jìn)行的，主要涉及吸力對(duì)含水率、剪切強(qiáng)度、屈服及壓縮性的影響、吸力循環(huán)過(guò)程中的變形特性、應(yīng)力路徑相關(guān)性及非飽和滲透性等。根據(jù)試驗(yàn)研究結(jié)果，初步提出了有關(guān)本構(gòu)模型，如Alonso等的巴塞羅那膨脹土模型、Cui等的CSC非線性彈性模型、Tang的等應(yīng)力比模型等。關(guān)于溫度對(duì)緩沖/回填材料力學(xué)特性的影響的研究工作較少，Gens和Laloui等在進(jìn)行數(shù)值模擬時(shí)對(duì)模型參數(shù)做了修正，考慮了溫度的影響。

1.3 膨脹特性

在地質(zhì)處置庫(kù)工程屏障體系中，緩沖/回填材料的膨脹特性是確定處置結(jié)構(gòu)安全穩(wěn)定與否的重要因素。國(guó)際上對(duì)于膨潤(rùn)土及其含砂混合料的膨脹特性已開(kāi)展了很多試驗(yàn)研究。主要有：Motes-H等采用掃描電子顯微鏡檢查法 （ESEM）對(duì)MX-80膨潤(rùn)土粉末的膨脹-收縮動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了試驗(yàn)，建立了膨脹-收縮動(dòng)力學(xué)模型 ；Hideo對(duì)Volclay、Kunigel-Vl、Kunbond及Neokunibond四種膨潤(rùn)土的膨脹特性進(jìn)行了對(duì)比試驗(yàn)研究，并通過(guò)分析給出了一個(gè)簡(jiǎn)化的“蒙脫石的體應(yīng)變”這樣一個(gè)參數(shù)來(lái)對(duì)膨潤(rùn)土的膨脹性質(zhì)進(jìn)行評(píng)價(jià)；Villar等對(duì)初始含水率和初始干密度對(duì)FEBFX膨潤(rùn)土膨脹特性的影響進(jìn)行了試驗(yàn)研究；Lloret等對(duì)有豎向荷載條件下FEBFX膨潤(rùn)土的膨脹率進(jìn)行了試驗(yàn)研究；Haruo采用蒸汽壓的方法對(duì)蒙脫石的膨脹力進(jìn)行了測(cè)定，并與膨潤(rùn)土及其不同含砂率的混合料試驗(yàn)所得膨脹力的值進(jìn)行了比對(duì)；Baille等對(duì)德國(guó)膨潤(rùn)土的壓實(shí)試樣的膨脹力進(jìn)行了試驗(yàn)研究；Huang等對(duì)地下水溶液作為孔隙液的膨潤(rùn)土的膨脹特性進(jìn)行了研究；Herbert等對(duì)美國(guó)MX-8 0膨潤(rùn)土試樣的膨脹特性進(jìn)行了試驗(yàn)研究；Karnland等對(duì)膨潤(rùn)土及其含砂混合料在不同溶液中的膨脹自愈性能、膨脹力性質(zhì)進(jìn)行了研究；Castellanos等用NaCl和CaCl2在溶液為孔隙液對(duì)FEBEX膨潤(rùn)土的膨脹力和膨脹率性質(zhì)進(jìn)行了試驗(yàn)研究。

1.4 模型實(shí)驗(yàn)及原位試驗(yàn)

進(jìn)行不同尺度的緩沖/回填材料模型實(shí)驗(yàn)及原位實(shí)驗(yàn)研究是開(kāi)發(fā)最終地質(zhì)處置庫(kù)的關(guān)鍵步驟。為了能夠更好地了解緩沖/回填材料在實(shí)際處置庫(kù)環(huán)境條件下工作性能的發(fā)展變化規(guī)律，國(guó)際上進(jìn)行了很多不同尺度的模型實(shí)驗(yàn)和原位實(shí)驗(yàn)。例如，在FEBEX項(xiàng)目中做了一個(gè)原位實(shí)驗(yàn)（在瑞士的Grimsel地下實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行，如圖1）及大量小尺寸模型實(shí)驗(yàn)，比利時(shí)的OPHELIE大型模型實(shí)驗(yàn)、日本在Kamaishi Mine做的原位加熱實(shí)驗(yàn)（1996-1998年，如圖2）、瑞典在 魧sp觟硬巖地下實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行的“Prototype”原位實(shí)驗(yàn)（2001年開(kāi)始，仍在進(jìn)行中，如圖3）、美國(guó)在內(nèi)華達(dá)州尤卡山進(jìn)行的DST實(shí)驗(yàn)（1997-2006年，如圖4）、比利時(shí)在Mol地下實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行PRACLAY原位實(shí)驗(yàn)等。在某些小尺寸的模型實(shí)驗(yàn)中使用了C T技術(shù)，如：M·VanGeet等利用C T研究了膨潤(rùn)土-砂混合料吸水后的均勻化問(wèn)題[11]，K·Tanai等則使用CT探討了膨潤(rùn)土填充裂隙的能力[12]。

1.5 熱-力-水耦合過(guò)程的理論研究及其數(shù)值模擬

圖1 FEBEX實(shí)驗(yàn)示意圖[13]

圖2 日本Kamaishi Mine加熱實(shí)驗(yàn)示意圖[14]

圖3 瑞典魧sp觟硬巖地下實(shí)驗(yàn)室Prototype Repository示意圖[15]

圖4 美國(guó)Yucca Mountain Drift Scale Test示意圖[16]

在處置庫(kù)工作環(huán)境下，緩沖/回填材料經(jīng)受著復(fù)雜的熱-力-水耦合過(guò)程，合理模擬這些耦合過(guò)程對(duì)高放處置庫(kù)的安全評(píng)價(jià)意義重大，故熱-力-水耦合過(guò)程的研究在國(guó)際上引起了廣泛的關(guān)注。目前有兩個(gè)國(guó)際合作項(xiàng)目進(jìn)行了相關(guān)研究，即：瑞典、美國(guó)、英國(guó)、日本等國(guó)開(kāi)展的DECOVALEX (development of coupled models and their validation against experiments in nuclear waste isolation)和受歐盟（CEC）資助的第三次R&Dresearch ＆ development）項(xiàng)目，緩沖層的熱-水-力耦合過(guò)程是其中一個(gè)子項(xiàng)目，研究重點(diǎn)是建立考慮熱效應(yīng)的三相多場(chǎng)耦合固結(jié)理論（即，包含熱效應(yīng)的非飽和土固結(jié)理論）。英國(guó)學(xué)者Thomas等對(duì)此做了系統(tǒng)的研究工作[7]，用有限元法模擬緩沖層的熱-水-力耦合過(guò)程。西班牙學(xué)者Gens和S Olivella、澳大利亞學(xué)者N.Khalili及其他學(xué)者F.Collin， X.L.Li， J.P.Radu and R.Charlier也在做類(lèi)似的工作。

2 結(jié)束語(yǔ)

高放廢物緩沖/回填材料的研究是一個(gè)涉及膨潤(rùn)土主料的選擇、添加劑及其配合比的優(yōu)化、材料在地下水作用下的物理化學(xué)性能變化、材料厚度、形狀設(shè)計(jì)、施工方法與技術(shù)等多方面的問(wèn)題。需要通過(guò)室內(nèi)試驗(yàn)、模型試驗(yàn)、地下實(shí)驗(yàn)室試驗(yàn)和現(xiàn)場(chǎng)原位試驗(yàn)進(jìn)行逐步推進(jìn)和研究論證。

國(guó)際上對(duì)于緩沖/回填材料的研究已取得了很多進(jìn)展，而我國(guó)相關(guān)研究由于起步較晚，很多問(wèn)題還有待進(jìn)行更全面和深入地研究。作者期待國(guó)家相關(guān)部門(mén)能加大經(jīng)費(fèi)投入和支持力度，以推動(dòng)我國(guó)在這一領(lǐng)域的研究進(jìn)展，為核能事業(yè)的發(fā)展保駕護(hù)航。

[1]潘自強(qiáng)，錢(qián)七虎.我國(guó)高放廢物地質(zhì)處置戰(zhàn)略研究[C]//第二屆廢物地下處置學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集，敦煌，，2008：1-5．

[2]葉為民，王瓊，陳永貴，等.緩沖/回填材料-砂-膨潤(rùn)土混合料研究進(jìn)展[J].鈾礦地質(zhì)，2010，26(2)95-100.

[3] J.Blatz ＆ J.Graham.A system for controlled suction in triaxial tests[J].Géotechnique，2000，50(4)：465-469.

[4] J.Blatz ＆ J. Graham. Elastic-plastic modeling of unsaturated soil using results form a new triaxial test with controlled suction[J].Géotechnique，2003，53(1)：113-122.

[5] M. V. Villar. Thermo-hydro-mechanical characterization of a bentonie from Cabo de Gata：A study applied to the of bentonite as sealing material in high level radioactive waste repositories (Doctorate Thesis)[D].Madrid：Universidad Complutense de Madrid，2000.

[6] A.Lloret，et al.Mechanical behaviour of heavily compacted bentonite under high suction changes [J].Géotechnique，2003，53(1)：27-40.

[7] M.V.Villar ＆ A. Lloret. Influence of temperature on the hydro-mechanical behaviour of a compacted bentonite [J]. Applied Clay Science，2006，26：337-350

[8] A.Lloret， et al.FEBEX II Project：Final report on thermo-hydro-mechanical laboratory tests [R].Madrid6 Publicación Técnica ENRESA，2004.

[9] A.M.Tang，et al. Developing a new suction and temperature controlled isotropic cell for studying the thermo-mechanical behaviour of compacted MX80 clay[C]// Proceedings of the fourth International Conference on Unsaturated Soils.Carefree.2006，1799-1810.

[10] A.M.Tang， et al.Thermo-mechanical behaviour of a compacted swelling clay [J].Géotechnique，2008，58 (1)：45-54.

[11] sp hard rock laboratory：Annual report 2005.Stockholm：SKB Technical Report TR-06-10，2006.

[12] M.Van Geet，et al.The use of microfocus X-ray computed tomography in characterising the hydration of a clay pellet/powder mixture[J].Applied Clay Science，2005，29：73-87.

[13] K. Tanai ＆ K.Matsumoto. A study on extrusion behavior of buffer material into fractures using X-ray CT method[R].Tokyo：JAEA-Research 2007-094，2008.

[14] M.V. Villar，J.L. García-Si?eriz，I.Bárcena，A.Lloret.State of the bentonite barrier after five years operation of an in situ test simulating a high level radioactive waste repository.Engineering Geology，2005，80：175-198.

[15] J.Rutqvist，L.Brgesson，M.Chijimatsu，T.S.Nguyen，L.Jing，J.Noorishad，C.-F.Tsang.Coupled thermo-hydro-mechanical analysis of a heater test in fractured rock and bentonite at Kamaishi Mine：Comparison of field results to predictions offour finite element codes.International Journal of Rock Mechanics ＆ Mining Sciences，2001，38：129-142.

[16] 魧sp觟hard rock laboratory： Annual report 2005.Stockholm：SKB Technical Report TR-06-10，2006.