• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    污泥生物瀝濾中硫細(xì)菌變化和胞外多聚物作用的研究

    2011-12-20 09:10:52華玉妹陳英旭張少輝浙江大學(xué)環(huán)境工程系浙江杭州0029華中農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院湖北武漢40070武漢理工大學(xué)土木與建筑學(xué)院湖北武漢40070
    中國環(huán)境科學(xué) 2011年5期
    關(guān)鍵詞:桿狀透射電鏡嗜酸

    華玉妹,陳英旭,張少輝 (.浙江大學(xué)環(huán)境工程系,浙江 杭州 0029;2.華中農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,湖北武漢 40070;.武漢理工大學(xué)土木與建筑學(xué)院,湖北 武漢 40070)

    污泥生物瀝濾中硫細(xì)菌變化和胞外多聚物作用的研究

    華玉妹1,2*,陳英旭1,張少輝3(1.浙江大學(xué)環(huán)境工程系,浙江 杭州 310029;2.華中農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,湖北武漢 430070;3.武漢理工大學(xué)土木與建筑學(xué)院,湖北 武漢 430070)

    通過序批試驗(yàn),分析污泥生物瀝濾過程中 pH值、異養(yǎng)菌數(shù)量變化以及硫細(xì)菌的形態(tài),探討了污泥中重金屬在胞外多聚物(EPS)中的分布變化.結(jié)果表明,污泥經(jīng)生物瀝濾后異養(yǎng)菌大量死亡.掃描電鏡和透射電鏡對(duì)污泥微生物形態(tài)的觀測發(fā)現(xiàn),隨著生物瀝濾時(shí)間的延長,生物瀝濾污泥明顯比對(duì)照污泥中的微生物分布緊密,而且桿狀和短桿狀菌呈現(xiàn)逐漸增多趨勢.生物瀝濾后期出現(xiàn)受損的細(xì)菌胞體以及釋放了細(xì)胞物質(zhì)的細(xì)菌空殼.污泥瀝濾液中EPS含量有所增加,瀝濾過程中EPS的松散結(jié)合態(tài)與緊密結(jié)合態(tài)的比值呈現(xiàn)先上升后下降趨勢,可反映瀝濾前期細(xì)菌處于加速生長期的居多,而后期處于減速生長期的細(xì)菌逐漸增多.污泥 EPS中重金屬含量在生物瀝濾幾天后表現(xiàn)持續(xù)增長,Cu、Pb和Zn分布于EPS中的最高含量分別占污泥中總量的14.7%、20.3%和24.2%.延長酸化時(shí)間,EPS可被水解,而導(dǎo)致其中重金屬含量呈現(xiàn)一定下降趨勢.

    污泥;生物瀝濾;硫細(xì)菌;胞外多聚物;重金屬

    污水處理過程產(chǎn)生的大量重金屬富集在污泥中[1],限制了污泥資源化利用.污泥生物瀝濾是一種運(yùn)用產(chǎn)酸細(xì)菌作用將污泥重金屬溶出去除的無害化技術(shù)[2].目前對(duì)于污泥生物瀝濾的研究集中在底物類型(FeSO4,FeS2和單質(zhì)硫)等影響因素[3-5]、生物瀝濾的污泥除臭、脫水和消化效果

    [6-7]以及污泥肥效變化等方面[7-8],多側(cè)重于工藝應(yīng)用的研究.污泥生物瀝濾過程類似于好氧消化,原有微生物會(huì)出現(xiàn)一定程度死亡.但不同于好氧消化的是,生物瀝濾還伴隨著硫細(xì)菌的增殖過程,探討生物瀝濾過程中優(yōu)勢硫細(xì)菌的變化,對(duì)于更好地指導(dǎo)其應(yīng)用具有重要意義.

    微生物產(chǎn)生的胞外多聚物(EPS)在污泥對(duì)重金屬的富集過程中起著重要作用,大部分金屬離子通過物理化學(xué)作用被吸附在EPS的結(jié)合點(diǎn)位上,與污泥一同沉降[9-11].重金屬離子與EPS的絡(luò)合較為穩(wěn)定.明確EPS在污泥生物瀝濾過程中的作用狀況,有助于更好地理解生物瀝濾對(duì)重金屬的內(nèi)在作用過程.

    本研究分析了污泥生物瀝濾中pH值、異養(yǎng)菌數(shù)量變化以及硫細(xì)菌的形態(tài),探討了污泥生物瀝濾過程中重金屬在EPS中的分布變化.

    1 材料與方法

    1.1 污泥樣品

    污泥取自杭州市四堡污水處理廠,該廠同時(shí)接納杭州市部分城區(qū)的生活污水和工業(yè)廢水.該廠初沉池和二沉池的污泥均進(jìn)入污泥濃縮池,之后再進(jìn)入?yún)捬跸?采樣時(shí)從厭氧消化池前的污泥入口處采集,即為初沉池和二沉池的混和生污泥.污泥初始性質(zhì):pH 6.8, Cu、Zn和Pb含量(以干污泥計(jì))分別為296.4,351.3,3756.2mg/kg.

    1.2 生物瀝濾序批試驗(yàn)

    試驗(yàn)采用混合硫細(xì)菌接種液的接種量為2%,單質(zhì)硫粉的投加濃度為3g/L,混合硫細(xì)菌接種液的培養(yǎng)方法[12].取200mL污泥于500mL錐形瓶中,在(28±1)℃振蕩搖床上運(yùn)行,轉(zhuǎn)速為 120r/min.每一樣品做3個(gè)平行樣.每天通過稱重,以蒸餾水補(bǔ)充蒸發(fā)損失的水分.取樣后,將污泥樣品在10000r/min下離心 10min,經(jīng)中速定量濾紙過濾后,進(jìn)行各項(xiàng)目分析測定.

    1.3 細(xì)菌培養(yǎng)基

    嗜酸和弱嗜酸硫細(xì)菌的培養(yǎng)采用瓊脂培養(yǎng)基[13-14].A液為基礎(chǔ)鹽, B液為能源物,C液為培養(yǎng)基的固化劑.

    A液:(NH4)2SO42g, KCl 0.1g, K2HPO40.25g, MgSO4·7H2O 0.25g,Ca(NO3)2·4H2O 0.01g,溶于500mL蒸餾水中;B液:將22.1g Na2S2O3·5H2O溶于300mL蒸餾水中; C液:將30g瓊脂粉溶于加200mL蒸餾水中.

    A、B和C液分開濕熱滅菌,冷卻至80℃后,三者混合后,按體積均分,各500mL.將兩者用1:5的H2SO4或20%的NaOH分別調(diào)pH值為4.0和7.0,迅速倒平板.pH4.0的培養(yǎng)基用于培養(yǎng)嗜酸硫細(xì)菌, pH7.0的培養(yǎng)基用于培養(yǎng)弱嗜酸硫細(xì)菌.取1mL生物瀝濾污泥于10mL具塞試管中與9mL滅菌的磷酸鹽緩沖液(0.01mol/L, pH7.2)迅速混合均勻,試管中放入5顆直徑3~5mm的玻璃珠,然后,按此法依次稀釋到10-8倍,取10-4~10-8倍數(shù)的污泥樣品各0.1mL進(jìn)行涂布,培養(yǎng)均采用3個(gè)平行,28℃培養(yǎng)2周.

    異養(yǎng)菌培養(yǎng)采用肉膏蛋白胨培養(yǎng)基[15].

    1.4 污泥EPS的分離提取

    采用物理方法分離EPS[16-17],步驟如下:采用3個(gè)平行樣,各取25mL污泥混合液置于30mL的離心試管內(nèi),在6000r/min離心5min,傾出上清液.將污泥顆粒懸浮于 15mL生理鹽水中,并放入玻璃珠若干,在超聲儀中超聲2min,于搖床150r/min下水平振搖 10min,再超聲 2min,而后在8000r/min離心 10min,上清液即為松散結(jié)合態(tài)(LB),取之測其質(zhì)量.LB分離后的污泥顆粒采用熱提取法提取緊密結(jié)合態(tài)(TB),顆粒重新懸浮于25mL生理鹽水中,超聲 3min,80℃水浴加熱30min,12000r/min離心20min,上清液即為TB,取之測其質(zhì)量.EPS質(zhì)量為LB與TB質(zhì)量之和.

    提取的LB和TB,經(jīng)105℃烘干,在550℃馬弗爐焙燒4h,然后用30%HNO3加熱溶解,測其重金屬含量[18].

    1.5 分析測試

    污泥pH值采用pHS-3C型酸度計(jì)測定.

    Cu、Pb和Zn濃度采用Perkin Elmer AA100型原子吸收分光光度計(jì)測定.污泥重金屬總量采用HF-HClO4法消解后,用HCl和熱水溶解,原子吸收分光光度法測定.

    采用 Philip XL30 ESEM 型掃描電鏡、JEM-1200EX型透射電鏡觀察污泥樣品的微生物形態(tài).將瓊脂培養(yǎng)基上培養(yǎng)好的典型菌落用接種環(huán)挑出于去離子水中,輕輕晃動(dòng)使菌落散開,然后將圓形銅片浸入吸附部分細(xì)菌,稍晾干,即可進(jìn)行透射電鏡觀察嗜酸和弱嗜酸硫細(xì)菌.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 污泥生物瀝濾過程中pH值變化

    pH值的變化見圖1.pH值在第2d先有所上升,隨后出現(xiàn)快速下降,第5d后降至2以下,最后穩(wěn)定在1.5左右.當(dāng)pH值降到1.5以后,則對(duì)硫細(xì)菌產(chǎn)生抑制作用,酸化過程終止.空白樣在第 2d也出現(xiàn) pH值上升的現(xiàn)象,但一直持續(xù)到第 10d方出現(xiàn)下降,且下降幅度不大,由 7.4降至 5.8,這主要是由于好氧消化導(dǎo)致污泥發(fā)生水解酸化而造成的. pH值是影響硫細(xì)菌生長進(jìn)而影響重金屬瀝濾效率的重要因素.污泥中存在弱嗜酸硫細(xì)菌和嗜酸硫細(xì)菌,二者的比生長速率和之間的數(shù)量比例取決于污泥pH值,反過來又對(duì)污泥pH值起作用.在投加適量硫的污泥中,弱嗜酸硫細(xì)菌在中性 pH值下即可迅速生長,促使 pH值降低. pH4.0左右時(shí)弱嗜酸硫細(xì)菌停止生長,嗜酸硫細(xì)菌開始大量增殖,使污泥pH值進(jìn)一步降到2.0以下,兩類細(xì)菌之間存在一種互生關(guān)系,通過協(xié)同作用共同降低pH值[19-20].

    圖1 污泥生物瀝濾過程中pH值的變化Fig.1 Variation of pH during bioleaching

    2.2 異養(yǎng)微生物數(shù)量變化

    污泥重金屬的生物瀝濾過程中,適宜底物使硫細(xì)菌增殖,而污泥中原有的大多數(shù)異養(yǎng)微生物,由于其不能耐受硫細(xì)菌產(chǎn)酸所形成的極端環(huán)境而逐漸死亡.

    由圖2可知,對(duì)照為未加接種液和單質(zhì)硫的污泥,第3d,對(duì)照和生物瀝濾污泥的pH值分別為5.7和3.5,兩者的異養(yǎng)菌數(shù)量都出現(xiàn)下降,但差別不大,到第7d,對(duì)照污泥pH值為5.6,生物瀝污泥pH 值為 1.9,兩者的異養(yǎng)菌數(shù)量分別為7.7×108,2.7×107個(gè)/mL.可見生物瀝濾的酸性環(huán)境能夠?qū)е庐愷B(yǎng)微生物的大量死亡.

    圖2 生物瀝濾過程中污泥異養(yǎng)細(xì)菌數(shù)量變化Fig.2 Variation in heterotrophic microorganism amount during bioleaching

    2.3 掃描電鏡和透射電鏡微生物形態(tài)觀測

    污泥重金屬的生物瀝濾過程中,適宜底物使硫細(xì)菌增殖,而污泥中原有的大多數(shù)異養(yǎng)微生物,由于不能耐受硫細(xì)菌產(chǎn)酸所形成的極端環(huán)境而逐漸死亡.借助于掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)研究生物瀝濾不同階段的污泥樣品,可以了解污泥生物瀝濾過程中微生物種群的形態(tài)變化.

    以單質(zhì)硫?yàn)榈孜锏牧蚣?xì)菌,如氧化硫硫桿菌和排硫硫桿菌,絕大多數(shù)為桿狀或短桿狀.從圖 3可以看出,第 3d,生物瀝濾污泥與對(duì)照并沒有顯著差異.而到第 7d,生物瀝濾污泥中菌量有所增加,可以觀察到明顯成簇聚集的桿狀和短桿狀細(xì)菌.這些細(xì)菌長約1~2μm,直徑約0.5μm.到第11d生物瀝濾污泥中明顯看出桿狀菌數(shù)量增多,分布密集,推測其為大量硫細(xì)菌通過EPS吸附在單質(zhì)硫上以獲取底物營養(yǎng),細(xì)菌成簇生長有利于協(xié)同作用以抵抗不良環(huán)境的影響.結(jié)合污泥 pH值的變化(圖1),可以得知,第3d生物瀝濾污泥pH值降至4左右,說明此時(shí)弱嗜酸硫細(xì)菌已經(jīng)開始明顯增殖.污泥pH值在第7d時(shí)為2左右,并進(jìn)一步下降,說明此時(shí)并未達(dá)到硫細(xì)菌增長最高峰,硫細(xì)菌從數(shù)量上仍然將繼續(xù)增加.從總體來看,隨著生物瀝濾的進(jìn)行,優(yōu)勢菌有由橢圓和圓形逐步向短桿狀和桿狀過渡的趨勢.而對(duì)照污泥中不但桿狀菌較少,細(xì)菌總數(shù)也相對(duì)較少,大多分布較為分散,沒有出現(xiàn)桿狀菌增多的趨勢.

    圖3 污泥掃描電鏡照片F(xiàn)ig.3 SEM graph of sewage sludge

    由圖4的TEM照片可以看出,第11d的生物瀝濾污泥中含有多種桿狀菌或短桿狀菌,不同的桿狀菌形態(tài)存在很大差異,細(xì)胞壁的光滑度也存在很大差異.有的細(xì)菌具有纖毛,體內(nèi)存在若干顆粒,可能是積累的碳?;蛄蛄?圖 4b),但目前尚未分離純化到積累硫粒的硫細(xì)菌[21].同時(shí)發(fā)現(xiàn)許多細(xì)菌的空殼以及受損的胞體(圖4a,圖 4b),這可能是污泥中原有異養(yǎng)微生物在酸性條件下發(fā)生細(xì)胞水解形成的,也可能是進(jìn)入衰亡期的硫細(xì)菌.可以結(jié)合下一步弱嗜酸菌和嗜酸菌的TEM進(jìn)行分析.

    將生物瀝濾污泥進(jìn)行透射電鏡觀察,圖5為生物瀝濾第3d時(shí)的弱嗜酸硫細(xì)菌,圖5a為處于分裂期的細(xì)胞,圖5b與圖4a中若干細(xì)菌形態(tài)很相似,這說明生物瀝濾后期弱嗜酸硫細(xì)菌出現(xiàn)大量死亡和細(xì)胞水解.圖5c為約十幾個(gè)桿狀菌連生的情況,弱嗜酸硫細(xì)菌結(jié)合成長鏈狀生長,并通過所產(chǎn)生的 EPS相互融合,而將其菌體完全包埋,這有利于抵御其它生物的侵襲以及抵抗不良外界條件.Wilkinson[22]曾以進(jìn)化論的觀點(diǎn)指出, EPS的存在表明它可能具有保護(hù)功能,使細(xì)胞免受外界環(huán)境有害因素的影響,同時(shí)細(xì)胞也可借助EPS的吸附能力從較低濃度生長介質(zhì)中吸收所 需離子.

    圖4 第11d的生物瀝濾污泥透射電鏡照片F(xiàn)ig.4 TEM graph of bioleaching sludge on 11th day

    圖5 弱嗜酸硫細(xì)菌透射電鏡照片F(xiàn)ig.5 TEM graph of less acidophilic sulfur-oxidizing bacteria

    圖6 嗜酸硫細(xì)菌透射電鏡照片F(xiàn)ig.6 TEM graph of acidophilic sulfur-oxidizing bacteria

    圖6為生物瀝濾第11d時(shí)的嗜酸硫細(xì)菌透射電鏡圖,可看出,嗜酸硫細(xì)菌形狀和大小與圖 4c若干顏色較深的細(xì)菌形態(tài)較為相似(后者因樣品的切片處理而觀測到部分細(xì)菌的橫切面),圖 6a為多個(gè)短稈狀菌通過EPS結(jié)合在一起.試驗(yàn)中所觀測的嗜酸硫細(xì)菌不生鞭毛,而且也未發(fā)現(xiàn)脫落的鞭毛.說明所生長的嗜酸硫細(xì)菌為不生鞭毛的細(xì)菌,可能為不運(yùn)動(dòng)型.

    2.4 EPS的變化

    EPS是指細(xì)菌在一定的環(huán)境條件下分泌于細(xì)胞體外的高分子有機(jī)物,主要組分是多糖、蛋白質(zhì),另外有少量的腐殖質(zhì)、糖醛酸和核酸[23].由于在菌體外所處的特殊位置及其特定的化學(xué)組成,使其成為影響細(xì)菌表面特性的重要因素.從表1可以看出,EPS質(zhì)量占污泥干重的25.0%~43.3%,與其他研究者的結(jié)果較為一致[24].EPS的一個(gè)主要來源是細(xì)菌生長過程中的代謝產(chǎn)物以及細(xì)胞自溶物,在加速生長期細(xì)菌主要排泄低分子聚合物,與細(xì)胞體結(jié)合不緊密,多屬 LB;而減速生長期和內(nèi)源呼吸期主要排泄高分子聚合物,與細(xì)胞體結(jié)合較緊密,多為TB[25].LB/TB在前8d是處于上升趨勢,而后則出現(xiàn)下降,這說明在最初幾天處于加速生長期的細(xì)菌較多,總體來說是處于加速生長期,而后期處于減速生長期的細(xì)菌逐漸增多.

    表1 EPS占污泥干重百分比的變化Table 1 Percentage of EPS with respect to dry sewage sludge during bioleaching

    2.5 EPS中重金屬分布

    EPS中吸附金屬離子的主要是糖類.Brown等[9]指出,EPS內(nèi)的中性糖和陰離子多糖有著吸附不同金屬離子的結(jié)合點(diǎn)位,不同價(jià)態(tài)或不同電荷的金屬離子可以在不同點(diǎn)位與EPS結(jié)合,如中性糖的羥基、陰離子多聚物的羧基都可能是金屬的結(jié)合位.污泥EPS可分為緊密結(jié)合態(tài)(TB)和松散結(jié)合態(tài)(LB),TB在內(nèi)層,與細(xì)胞表面結(jié)合較緊,相對(duì)穩(wěn)定地附著于細(xì)胞壁外,通常為胞囊多聚物;LB在外層,為無明顯邊緣的粘液層,以膠體或溶解狀態(tài)存在于液相主體中,具有流變特性,可向周圍環(huán)境擴(kuò)散,一般指粘質(zhì)多聚物[16].

    圖7為EPS中Cu、Pb和Zn含量在生物瀝濾過程中的變化.瀝濾第2d,重金屬在LB與TB中含量很接近,兩者都較低,從整個(gè)運(yùn)行周期總體來看,Cu在LB中含量高于TB,說明EPS中更多的Cu松散存在于EPS的外層,而Pb和Zn在LB和TB兩部分中分布比例較為接近.

    圖7 EPS中Cu, Pb和Zn含量在生物瀝濾過程中的變化Fig.7 Content of Cu, Pb and Zn in EPS during bioleaching

    瀝濾初期EPS中Cu含量出現(xiàn)下降,這主要是因?yàn)樽畛鯉滋斓娜跛嵝原h(huán)境中,結(jié)合在污泥微生物EPS中的部分Cu有一定程度溶出.Cu在污泥細(xì)胞內(nèi)含量比較多,這部分金屬不會(huì)很快經(jīng)由EPS而溶出,所以起始階段EPS中Cu含量必然會(huì)下降.Pb在EPS中含量的變化與Cu相似,而Zn卻呈現(xiàn)出與前兩者不同的變化趨勢,其含量基本呈上升狀態(tài),這是由于污泥細(xì)胞所吸收的 Zn含量較低,因此大部分 Zn吸附或結(jié)合在胞外,這部分Zn的溶解對(duì)于pH值的要求低于胞內(nèi)Zn,所以最初4d結(jié)合在污泥微生物外的Zn即能夠快速溶出,溶出過程中經(jīng)由EPS,Zn在EPS中含量即出現(xiàn)大幅度升高.Cu、Pb和Zn在整個(gè)周期分布于EPS中的最高含量分別占其污泥中總量的14.7%、20.3%和24.2%.

    污泥EPS中重金屬含量在生物瀝濾幾天后表現(xiàn)持續(xù)增長,原因在于:大量增殖的硫細(xì)菌也能分泌EPS,以便附著于底物單質(zhì)硫上,因而溶液中的部分重金屬可能又被吸附或結(jié)合到硫細(xì)菌的EPS中.隨著酸化環(huán)境的加劇,細(xì)胞水解而釋放出胞內(nèi)物質(zhì),積累在污泥細(xì)胞內(nèi)的重金屬也發(fā)生釋放,由于微生物被EPS所包埋,釋放的重金屬經(jīng)由EPS到達(dá)污泥液相中,EPS主要成分為多糖等高分子有機(jī)物,故一部分重金屬必然與其發(fā)生絡(luò)合等作用而滯留在 EPS中.然而隨著瀝濾的進(jìn)行,因EPS并非生物惰性物質(zhì)[26],酸化條件下仍可以被生物降解,故延長酸化時(shí)間的情況下,EPS可能被水解,從而釋放出結(jié)合在其中的重金屬.試驗(yàn)結(jié)果也證明這一點(diǎn),瀝濾第12d,EPS中Cu和Zn含量均呈現(xiàn)一定的下降趨勢.

    3 結(jié)論

    3.1 生物瀝濾過程中,硫細(xì)菌生長引起pH值降低,污泥中異養(yǎng)菌逐漸死亡,異養(yǎng)細(xì)菌數(shù)降低2個(gè)數(shù)量級(jí).SEM和TEM對(duì)生物瀝濾過程中污泥微生物形態(tài)的觀測發(fā)現(xiàn),隨著生物瀝濾時(shí)間的延長,生物瀝濾污泥明顯比對(duì)照污泥中的微生物分布緊密,而且桿狀和短桿狀菌呈現(xiàn)逐漸增多趨勢.生物瀝濾末期出現(xiàn)釋放出細(xì)胞物質(zhì)的細(xì)菌空殼,以及受損的細(xì)菌胞體.

    3.2 污泥瀝濾過程中EPS含量有所增加,EPS中LB/TB值呈現(xiàn)先上升后下降,可反映前期細(xì)菌瀝濾加速生長期的居多,而后期處于減速生長期的細(xì)菌逐漸增多.污泥EPS中重金屬含量在瀝濾幾天后表現(xiàn)持續(xù)增長,Cu、Pb和Zn在整個(gè)周期分布于EPS中的最高含量分別占其在污泥中總量的14.7%、20.3%和24.2%,不同金屬在EPS中的含量變化存在差異.延長酸化時(shí)間,EPS可被水解,而導(dǎo)致其中重金屬含量呈現(xiàn)一定下降趨勢.

    [1] Zhang P, Zhu Y, Zhang G, et al. Sewage sludge bioleaching by indigenous sulfur-oxidizing bacteria: effects of ratio of substrate dosage to solid content [J]. Bioresource Technology, 2009,100 (3):1394-1398.

    [2] Aralp L C, Erdincler A, Onay T T. Heavy metal removal from wastewater and leachate co-treatment sludge by sulfur oxidizing bacteria [J]. Water Science and Technology, 2001,44(10):53-58

    [3] Pathak A, Dastidar M G, Sreekrishnan T R, et al. Sreekrishnan Bioleaching of heavy metals from sewage sludge by indigenous iron-oxidizing microorganisms using ammonium ferrous sulfate and ferrous sulfate as energy sources: A comparative study [J]. Journal of Hazardous Materials, 2009,171(1-3):273-278.

    [4] Wong J W C, Xiang L, Gu X Y, et al. Bioleaching of heavy metals from anaerobically digested sewage sludge using FeS2as an energy source [J]. Chemosphere, 2004,55(1):101-107.

    [5] Villar L D, Garcia O J. Effect of anaerobic digestion and initial pH on metal bioleaching from sewage sludge [J]. Journal of Environmental Science and Health. Part A, Toxic/hazardous Substances and Environmental Engineering, 2006,41(2):211-212.

    [6] 鄔思丹,劉云國,曾光明,等.表面活性劑強(qiáng)化污泥生物淋濾Cu、Zn的研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2010,30(6):791-795.

    [7] Blais J F, Meunier N, Mercier G., et al. Pilot plant study of simultaneous sewage sludge digestion and metal leaching [J]. Journal of Environmental Engineering, 2004.130(5):516-525.

    [8] Chen Y X, Hua Y M, Zhang S H. Effect of substrate concentration on the bioleaching of heavymetals fromsewage sludge [J]. Journal of Environmental Science (China), 2004,16(5):788-792.

    [9] Brown M J, Lester J N. Metal removal in activated sludge the role of bacterial extracelluar polymers [J]. Water Research, 1979, 13(1):817-837.

    [10] Urbainetal V. Bioflocculation in activated sludge: an analystic approach [J]. Water Research, 1993,27(5):829-838.

    [11] 周 健,龍騰銳,苗利利.胞外聚合物 EPS對(duì)活性污泥沉降性能的研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2004,24(4):613-618.

    [12] Sreekrishnan T R, Tyagi R D, Blais J F , et al . Effect of sulfur concentration on sludge acidification during the SSDML process [J ] .Water Research , 1996 , 30(11) : 2728-2738

    [13] 周順桂,周立祥,王世梅.嗜酸硫氧化菌株的分離及其在污泥生物脫毒中的應(yīng)用 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2003,16(5):41-45.

    [14] Blais J F, Tyagi R D, Auclair J C. Bioleaching of metals from sewage sludge:microorganisms and growth kinetics [J]. Water Research, 1993,27(1):101-110.

    [15] 陳紹銘,鄭福壽,水生微生物學(xué)實(shí)驗(yàn)法 [M]. 北京: 海洋出版社, 1985

    [16] 王紅武,李曉巖,趙慶祥.活性污泥的表面特性與其沉降脫水性能的關(guān)系 [J]. 清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2004,44(6):766-769.

    [17] Wingender J, Neu T R, Flemming H C. Microbial Extracellular Polymeric Substances, Characterization, Structure and Function [M]. Berlin: Springer, 1999.

    [18] Sato T, Ose Y. Floc-forming substances extracted from activated sludge by sodium hydroxide solution [J]. Water Research, 1980,14(4):333-338.

    [19] Blais J F, Auclair J C, Tyagi R D. Cooperation between two thiobacillus strains for heavy-metal removal from municipal sludge [J]. Canadian Journal of Microbiology, 1992,38:181-187.

    [20] Chen S Y, Lin J G. Influence of solid content on bioleaching of heavy metals from contaminated sediment by Thiobacillus spp [J]. J Chemical Technology and Biotechnology, 2000,75:649-656.

    [21] 中國科學(xué)院微生物研究所《伯杰細(xì)菌鑒定手冊(cè)》翻譯組.伯杰細(xì)菌鑒定手冊(cè) [M]. 第8版.北京:科學(xué)出版社, 1984:634-636.

    [22] Wilkinson J F. The extracellular polysaccharides of bacteria [J]. Bacteriological Reviews, 1958,22:46-73.

    [23] Comte S, Guibaud G, Baudu M. Biosorption properties of extracellular polymeric substances (EPS) resulting from activated sludge according to their type: Soluble or bound [J]. Process Biochemistry, 2006,41(4):815-823.

    [24] Magara Y, Numbu S, Utosawa K. Biochemical and physical properties of an activated sludge on settling characteristics [J]. Water Research, 1976,10(1):71-77.

    [25] 姚 毅.活性污泥的表面特性與其沉降脫水性能的關(guān)系 [J].中國給水排水, 1996,12(1):22-26.

    [26] d'Abzac P, Bordas F, van Hullebusch E, et al. Effects of extraction procedures on metal binding properties of extracellular polymeric substances (EPS) from anaerobic granular sludges [J]. Colloids and Surfaces B: Biointerfaces, 2010,80(2):161-168.

    Variation in sulfur bacteria and extracellular polymeric substances during sewage sludge bioleaching.

    HUA Yu-mei1,2*, CHEN Ying-xu1, ZHANG Shao-hui3(1.Department of Environmental Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310029, China;2.College of Resources and Environment, Huazhong Agricultural University, Wuhan 430070, China;3.School of Civil Engineering and Architecture, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China) China Environmental Science, 2011,31(5):795~802

    Lots of heterotrophic bacteria died after sewage sludge bioleaching. The exploration of microbial communities using scanning electron microscopy and transmission electron microscopy illustrated that the bacteria distribution in bioleaching sludge was more intensive than that in the control sludge, and the rod-shaped and short rod-shaped bacteria appeared to increase with the extension of time. The damaged bacteria cell and residual cell without intracellular matter emerged at the anaphase of bioleaching. The weight percentage of extracellular polymeric substances (EPS) in the sludge leachate increased after bioleaching. The EPS ratio of loosely bound fraction to tightly bound fraction exhibited an upward trend followed with a downward trend, which indicated that large quantities of bacteria were at accelerated growth phase during the prophase of bioleaching while at deceleration growth phase during the anaphase of bioleaching. The content of heavy metals in the EPS showed a continuous increase after several days of run. The highest content percentages of Cu, Pb and Zn in the EPS with respect to the total sludge content were 14.7%、20.3% and 24.2% respectively. EPS could be hydrolyzed under prolonged bioleaching, resulting in a decrease of heavy metals content in EPS.

    sewage sludge;bioleaching;sulfur bacteria;extracellular polymeric substances;heavy metals

    X703.1

    A

    1000-6923(2011)05-0795-08

    2010-09-10

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(50809030);長江水環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(YRWEF08002)

    * 責(zé)任作者, 副教授, ymhua@mail.hzau.edu.cn

    華玉妹(1974-),女,山東萊陽人,副教授,博士,主要從事廢物處理處置與資源化、水環(huán)境研究.發(fā)表論文20余篇.

    猜你喜歡
    桿狀透射電鏡嗜酸
    MRI平掃在腎臟嗜酸細(xì)胞瘤與嫌色細(xì)胞癌鑒別診斷中的價(jià)值
    電子顯微學(xué)專業(yè)課的透射電鏡樣品制備實(shí)習(xí)課
    同側(cè)乳腺嗜酸細(xì)胞癌伴導(dǎo)管原位癌1例并文獻(xiàn)復(fù)習(xí)
    透射電子顯微鏡在實(shí)驗(yàn)教學(xué)研究中的應(yīng)用
    山東化工(2020年15期)2020-02-16 01:00:12
    基于車載LiDAR點(diǎn)云的桿狀地物分類研究
    測繪工程(2019年6期)2019-09-21 07:46:00
    基于大數(shù)據(jù)的透射電鏡開放共享實(shí)踐與探索
    一種桿狀交通設(shè)施點(diǎn)云自動(dòng)提取的方法
    城市勘測(2018年6期)2019-01-03 09:07:54
    用于塑料擠出機(jī)的先導(dǎo)分配器的分流錐
    透射電鏡中正空間—倒空間轉(zhuǎn)換教學(xué)探討
    誤診為嗜酸粒細(xì)胞增多癥1例分析
    亚洲一码二码三码区别大吗| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 亚洲av片天天在线观看| 777米奇影视久久| 少妇精品久久久久久久| www.自偷自拍.com| 国产视频一区二区在线看| 在线观看66精品国产| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 午夜激情av网站| 桃花免费在线播放| 青草久久国产| 大香蕉久久成人网| a级毛片在线看网站| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久性视频一级片| 无人区码免费观看不卡 | 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲五月色婷婷综合| 国产精品久久久久久精品古装| 国产精品免费视频内射| 在线观看www视频免费| 考比视频在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 大片电影免费在线观看免费| 国产精品一区二区精品视频观看| 欧美午夜高清在线| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| svipshipincom国产片| 咕卡用的链子| 免费少妇av软件| 久久人妻熟女aⅴ| 夜夜夜夜夜久久久久| 色播在线永久视频| 少妇精品久久久久久久| 老鸭窝网址在线观看| 国产激情久久老熟女| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲视频免费观看视频| 成年人黄色毛片网站| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 十八禁人妻一区二区| 高清在线国产一区| 女同久久另类99精品国产91| 99国产精品免费福利视频| 18在线观看网站| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产精品免费视频内射| 高清视频免费观看一区二区| 99香蕉大伊视频| 精品少妇久久久久久888优播| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲中文av在线| av福利片在线| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产精品影院久久| 一夜夜www| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 香蕉久久夜色| 精品一区二区三卡| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲情色 制服丝袜| 日本黄色视频三级网站网址 | 亚洲五月婷婷丁香| 丁香六月欧美| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 欧美日韩黄片免| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 在线观看一区二区三区激情| 高清视频免费观看一区二区| 久久久欧美国产精品| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 最近最新中文字幕大全免费视频| 欧美国产精品一级二级三级| 久久久久久免费高清国产稀缺| 久久av网站| 两性夫妻黄色片| 国产精品一区二区在线不卡| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 视频区图区小说| 久久国产亚洲av麻豆专区| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产高清国产精品国产三级| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 午夜福利在线免费观看网站| 一级片'在线观看视频| 午夜激情av网站| 一进一出好大好爽视频| 日本一区二区免费在线视频| 欧美性长视频在线观看| 国产一卡二卡三卡精品| 一区二区av电影网| 色老头精品视频在线观看| 久热这里只有精品99| 黄片大片在线免费观看| 一区二区三区国产精品乱码| avwww免费| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产精品 欧美亚洲| 老司机影院毛片| 91成年电影在线观看| 色精品久久人妻99蜜桃| 99久久国产精品久久久| 在线av久久热| 夫妻午夜视频| www.熟女人妻精品国产| 国产免费视频播放在线视频| 欧美激情久久久久久爽电影 | 亚洲伊人色综图| 人妻 亚洲 视频| 女人久久www免费人成看片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 久久国产精品影院| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 欧美精品av麻豆av| 美国免费a级毛片| 麻豆国产av国片精品| 桃红色精品国产亚洲av| 国产精品一区二区在线不卡| 国产精品亚洲一级av第二区| 1024香蕉在线观看| 一区二区三区精品91| av天堂久久9| 久久久久久免费高清国产稀缺| av视频免费观看在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| 多毛熟女@视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 不卡一级毛片| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 啦啦啦免费观看视频1| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 中文字幕高清在线视频| 国产精品国产av在线观看| 后天国语完整版免费观看| 精品高清国产在线一区| 午夜福利一区二区在线看| 麻豆国产av国片精品| 精品久久久精品久久久| 高清视频免费观看一区二区| 色婷婷av一区二区三区视频| 女同久久另类99精品国产91| 俄罗斯特黄特色一大片| 淫妇啪啪啪对白视频| 乱人伦中国视频| 51午夜福利影视在线观看| 成人18禁在线播放| 国产野战对白在线观看| 欧美日韩视频精品一区| 757午夜福利合集在线观看| 蜜桃在线观看..| 国产色视频综合| www.熟女人妻精品国产| 亚洲中文日韩欧美视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 悠悠久久av| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 好男人电影高清在线观看| 国产午夜精品久久久久久| 在线av久久热| 激情视频va一区二区三区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 一级a爱视频在线免费观看| 国产欧美亚洲国产| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲精品国产区一区二| 99国产精品一区二区蜜桃av | 老司机靠b影院| 99精国产麻豆久久婷婷| 在线播放国产精品三级| 波多野结衣av一区二区av| 1024视频免费在线观看| 咕卡用的链子| 91精品三级在线观看| 一区二区av电影网| 一级毛片电影观看| 国产福利在线免费观看视频| 两性夫妻黄色片| 亚洲精品国产一区二区精华液| 丝袜美足系列| 麻豆成人av在线观看| 在线天堂中文资源库| 婷婷丁香在线五月| 亚洲全国av大片| cao死你这个sao货| 精品久久久精品久久久| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 日日爽夜夜爽网站| 国产高清videossex| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 精品亚洲成国产av| 一个人免费在线观看的高清视频| 最近最新免费中文字幕在线| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 亚洲美女黄片视频| 99香蕉大伊视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 99re6热这里在线精品视频| 国产区一区二久久| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 高清黄色对白视频在线免费看| 久久青草综合色| 色在线成人网| 日本一区二区免费在线视频| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 久久久国产一区二区| 三上悠亚av全集在线观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 精品国产国语对白av| 国产91精品成人一区二区三区 | 午夜福利一区二区在线看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 女同久久另类99精品国产91| cao死你这个sao货| 午夜福利影视在线免费观看| 视频区欧美日本亚洲| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 欧美日韩一级在线毛片| 成人特级黄色片久久久久久久 | 亚洲成人手机| 天堂动漫精品| 制服人妻中文乱码| 久久久精品免费免费高清| 老司机午夜十八禁免费视频| 黑人操中国人逼视频| 麻豆乱淫一区二区| 精品国内亚洲2022精品成人 | 久久人妻熟女aⅴ| 久9热在线精品视频| 脱女人内裤的视频| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 久久毛片免费看一区二区三区| 一级片免费观看大全| 成人三级做爰电影| 热99国产精品久久久久久7| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲精品一二三| 十八禁人妻一区二区| 桃红色精品国产亚洲av| 热99国产精品久久久久久7| 大香蕉久久网| 青青草视频在线视频观看| 日本欧美视频一区| 两人在一起打扑克的视频| 悠悠久久av| 午夜福利在线观看吧| 无限看片的www在线观看| 日韩三级视频一区二区三区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久久精品免费免费高清| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲全国av大片| 嫁个100分男人电影在线观看| 99国产精品一区二区三区| 在线天堂中文资源库| 欧美精品av麻豆av| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 一级片'在线观看视频| av线在线观看网站| 制服诱惑二区| 亚洲成人免费电影在线观看| 午夜福利在线观看吧| 老司机深夜福利视频在线观看| 美女高潮到喷水免费观看| 国产片内射在线| 国产一区有黄有色的免费视频| 国产国语露脸激情在线看| 国产精品亚洲一级av第二区| 男女边摸边吃奶| 国产精品久久久久成人av| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲 欧美一区二区三区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 国产成人免费无遮挡视频| 热99久久久久精品小说推荐| 一级毛片电影观看| 两个人免费观看高清视频| 久久久久视频综合| 91成人精品电影| 操出白浆在线播放| 免费在线观看影片大全网站| 久久性视频一级片| 亚洲精品在线美女| 黄片大片在线免费观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 欧美精品一区二区大全| 国产精品久久久久久精品电影小说| 一个人免费在线观看的高清视频| 在线观看免费高清a一片| 亚洲男人天堂网一区| 高清在线国产一区| 欧美午夜高清在线| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产高清激情床上av| 老司机午夜福利在线观看视频 | 精品国产乱码久久久久久小说| 又紧又爽又黄一区二区| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产精品熟女久久久久浪| 天天添夜夜摸| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 亚洲中文av在线| 怎么达到女性高潮| 十八禁网站网址无遮挡| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| www.999成人在线观看| 91大片在线观看| av视频免费观看在线观看| 久久久国产一区二区| 久久久国产欧美日韩av| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 人妻一区二区av| 777米奇影视久久| 午夜福利视频在线观看免费| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 精品人妻1区二区| 99热国产这里只有精品6| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 夜夜爽天天搞| 一级a爱视频在线免费观看| 国产福利在线免费观看视频| 9热在线视频观看99| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 成在线人永久免费视频| 亚洲成人手机| 天天添夜夜摸| 日韩免费高清中文字幕av| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 青青草视频在线视频观看| 国产欧美日韩一区二区三| 多毛熟女@视频| 欧美黑人精品巨大| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美黑人精品巨大| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 国产不卡一卡二| 美女扒开内裤让男人捅视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产高清国产精品国产三级| 高清视频免费观看一区二区| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲美女黄片视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品乱码久久久久久99久播| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 欧美日韩一级在线毛片| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 亚洲av美国av| 国产激情久久老熟女| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 啪啪无遮挡十八禁网站| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 色94色欧美一区二区| 色综合欧美亚洲国产小说| 精品亚洲成a人片在线观看| 99热国产这里只有精品6| 亚洲国产成人一精品久久久| 精品国产一区二区久久| 国产男靠女视频免费网站| 国产区一区二久久| 日本欧美视频一区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 他把我摸到了高潮在线观看 | 国产精品九九99| 国产1区2区3区精品| 国产一区二区激情短视频| 国产1区2区3区精品| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 精品国产国语对白av| 国产有黄有色有爽视频| 国产精品久久久久久精品电影小说| 夜夜爽天天搞| 激情视频va一区二区三区| 成人黄色视频免费在线看| 12—13女人毛片做爰片一| 中文字幕人妻熟女乱码| av线在线观看网站| 亚洲国产欧美在线一区| 在线永久观看黄色视频| 我的亚洲天堂| 久久中文看片网| 成年女人毛片免费观看观看9 | 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产精品.久久久| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲成人免费电影在线观看| 精品国产乱码久久久久久男人| √禁漫天堂资源中文www| 一区二区三区激情视频| 51午夜福利影视在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 国产精品国产av在线观看| 在线av久久热| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 高清黄色对白视频在线免费看| 我的亚洲天堂| 天天影视国产精品| 国产精品成人在线| 老司机深夜福利视频在线观看| 日韩欧美免费精品| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 高清毛片免费观看视频网站 | h视频一区二区三区| 两人在一起打扑克的视频| www日本在线高清视频| 一级毛片精品| 日韩视频在线欧美| 女警被强在线播放| 女同久久另类99精品国产91| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产精品一区二区在线不卡| 一个人免费看片子| 国产成人啪精品午夜网站| 国产一卡二卡三卡精品| 窝窝影院91人妻| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 免费在线观看影片大全网站| 99热网站在线观看| 国产高清激情床上av| 精品第一国产精品| 91成年电影在线观看| av不卡在线播放| 母亲3免费完整高清在线观看| 女同久久另类99精品国产91| 精品国产乱码久久久久久小说| 精品亚洲成a人片在线观看| 久久亚洲真实| 色视频在线一区二区三区| 亚洲男人天堂网一区| 久久ye,这里只有精品| 精品人妻在线不人妻| 国产精品欧美亚洲77777| 久久久精品免费免费高清| 欧美中文综合在线视频| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲国产欧美在线一区| 午夜福利欧美成人| 在线av久久热| 国产精品久久久av美女十八| aaaaa片日本免费| 好男人电影高清在线观看| 黄色片一级片一级黄色片| 自线自在国产av| 在线观看免费午夜福利视频| 另类精品久久| 久久性视频一级片| 在线观看66精品国产| 69av精品久久久久久 | 一区二区av电影网| 国产淫语在线视频| xxxhd国产人妻xxx| 黄频高清免费视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 免费在线观看黄色视频的| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 国产男女内射视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 夜夜爽天天搞| 老熟妇仑乱视频hdxx| 一本色道久久久久久精品综合| 久热这里只有精品99| 国产99久久九九免费精品| 免费观看人在逋| 欧美成人午夜精品| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| av欧美777| 91老司机精品| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲专区国产一区二区| 无人区码免费观看不卡 | 日韩大片免费观看网站| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 一夜夜www| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 99九九在线精品视频| 在线天堂中文资源库| 国产成人免费无遮挡视频| 国产成人精品在线电影| netflix在线观看网站| 欧美黄色片欧美黄色片| 青青草视频在线视频观看| 午夜福利,免费看| 黄片播放在线免费| 美女高潮到喷水免费观看| 热re99久久国产66热| 欧美激情极品国产一区二区三区| 黄色毛片三级朝国网站| 国产三级黄色录像| 精品国内亚洲2022精品成人 | 日韩一区二区三区影片| 亚洲精华国产精华精| 国产日韩欧美视频二区| 日本vs欧美在线观看视频| 两个人免费观看高清视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 18禁美女被吸乳视频| 精品国产超薄肉色丝袜足j| e午夜精品久久久久久久| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 黄色毛片三级朝国网站| 久久亚洲真实| 丝瓜视频免费看黄片| 国产精品免费大片| 国产精品.久久久| 亚洲色图av天堂| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产在线一区二区三区精| 亚洲国产av新网站| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲 国产 在线| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 日本欧美视频一区| 91大片在线观看| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲国产欧美一区二区综合| 中文亚洲av片在线观看爽 | 丝袜美腿诱惑在线| 午夜日韩欧美国产| 精品国产乱码久久久久久男人| 午夜福利影视在线免费观看| 女人久久www免费人成看片| 色综合婷婷激情| 日韩视频一区二区在线观看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 99riav亚洲国产免费| 丁香六月天网| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 狠狠狠狠99中文字幕| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美另类亚洲清纯唯美| 成人亚洲精品一区在线观看| 久热爱精品视频在线9| 三级毛片av免费| 久久久欧美国产精品| 91九色精品人成在线观看| 高清毛片免费观看视频网站 | 欧美激情久久久久久爽电影 | 考比视频在线观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 高清毛片免费观看视频网站 | 手机成人av网站| 一区二区av电影网| 黄片小视频在线播放| av不卡在线播放| 在线观看免费午夜福利视频| 在线永久观看黄色视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 麻豆国产av国片精品| 国产高清激情床上av| 久久精品国产综合久久久| 黄片大片在线免费观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 一级毛片精品| 又大又爽又粗| 男女午夜视频在线观看| 青青草视频在线视频观看| 久久久久久久精品吃奶| 大型黄色视频在线免费观看| 91大片在线观看| 51午夜福利影视在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 最近最新中文字幕大全电影3 | 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 99国产精品99久久久久| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 国产成人免费无遮挡视频| a在线观看视频网站| 国产真人三级小视频在线观看| 美女福利国产在线| 免费在线观看黄色视频的| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 真人做人爱边吃奶动态| 桃红色精品国产亚洲av| 国产不卡一卡二| 久久精品国产综合久久久| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 波多野结衣av一区二区av| 国产免费视频播放在线视频| 超色免费av| 国产真人三级小视频在线观看| 色综合婷婷激情| 欧美日韩视频精品一区| 少妇被粗大的猛进出69影院| av电影中文网址| 日韩有码中文字幕| 黄片小视频在线播放| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产区一区二久久| av有码第一页|