南京棲霞山鉛鋅礦區(qū)鉛同位素示蹤

儲彬彬, 羅立強(qiáng)*, 王曉芳, 劉 穎, 伯 英

1)國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心, 北京 100037;

2)中國地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所, 北京 100037

南京棲霞山鉛鋅礦區(qū)鉛同位素示蹤

儲彬彬1), 羅立強(qiáng)1)*, 王曉芳1), 劉 穎1), 伯 英2)

1)國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心, 北京 100037;

2)中國地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所, 北京 100037

南京棲霞山鉛鋅礦已開采 50余年, 環(huán)境問題日益突出。為了了解污染來源和污染傳播方式, 采集了該地水、土、植物、大氣沉降、燃油灰塵、礦石、人血和生物等多種樣品進(jìn)行重金屬元素含量和鉛同位素示蹤分析。結(jié)果表明礦區(qū)重金屬污染嚴(yán)重, 且污染隨著靠近礦區(qū)而逐漸加重, 重金屬元素 Pb、As、Cd、Cu、Zn之間相關(guān)性明顯, 初步反映了污染與礦山有關(guān); 同位素分析顯示, 礦區(qū)大氣沉降樣品、大部分植物樣品、部分土壤和部分生物樣品鉛同位素組成與礦石鉛同位素組成相似, 證實(shí)了污染源為礦山。另外, 大氣沉降與植物樣品鉛含量高且它們的鉛同位素組成相當(dāng), 反映了大氣沉降是污染傳播方式之一。

南京棲霞山; 鉛鋅礦; 鉛同位素

鉛有四種同位素:208Pb(約52%)、206Pb(約24%)、207Pb(約23%)、204Pb(約1%)(Komárek et al., 2007)。由于鉛的同位素組成不因物理化學(xué)過程而改變, 因此具有“指紋特征”的鉛同位素被廣泛用于不同環(huán)境介質(zhì)中污染源的示蹤研究(Bollh?fer et al., 2001; Veysseyre et al., 2001; S?ndergaard et al., 2010; 王鐵夫等, 2005)。鉛同位素不僅可以示蹤鉛的污染來源,還可指示其它元素的污染來源(Hosono et al., 2010;常向陽等, 2008)。另外, 鉛同位素在生物鏈不同介質(zhì)中的分布還可指示鉛污染的傳遞特征(Notten et al., 2008)。

南京棲霞山鉛鋅礦開采已有50余年, 是華東最大的多金屬礦床之一。該區(qū)由礦山引發(fā)的環(huán)境問題在 20世紀(jì) 80年代就已經(jīng)突出, 如山體滑坡、地下水位下降、地面塌陷、地表水污染和空氣污染等問題(褚桂堂, 1986)。近年來的研究也表明污染加劇,重金屬污染已經(jīng)覆蓋了土壤和植物, 甚至通過生物鏈對人體健康產(chǎn)生了一定的影響(儲彬彬等, 2010;王曉芳等, 2009; 劉穎等, 2008)。

本文根據(jù)對采自污染區(qū)的水、土、植物、生物、大氣沉降、燃油灰塵、礦石等多種類樣品的鉛同位素分析數(shù)據(jù), 研究了鉛在生物鏈中的傳播規(guī)律和方式, 揭示了污染來源, 為該區(qū)的礦山開采與生態(tài)環(huán)境保護(hù)協(xié)調(diào)發(fā)展, 提供了數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

圍繞棲霞山鉛鋅礦區(qū)采集了土壤、水、植物、礦石、大氣沉降、燃油灰塵、生物樣品和人血用于同位素分析, 具體如下所述。

采集了礦區(qū)附近3塊菜園(圖1中V1至V3)的表層土壤(0～20 cm)和蔬菜等植物樣品, 采集了當(dāng)?shù)氐牡乇硭⒌叵滤偷V井排污水。為了比較污染來源的多樣性和差異, 采集了遠(yuǎn)離礦區(qū)5 km以外的菜園土壤、植物和地表水作為參考, 另外, 還收集了加油站、煉油廠附近的土壤和植物樣品作參考。從選礦廠采集了礦山主要礦石菱錳礦、方鉛礦、閃鋅礦和黃鐵礦。采用集塵缸放置在高于4 m的平臺收集干沉降5個月(2007年11月—2008年4月), 共收集了有效大氣沉降樣品9個, 如圖1所示(A1至A9)。收集了棲霞區(qū)機(jī)動車排氣管的尾氣灰塵樣品 4個,按照燃?xì)夥N類不同分柴油灰和汽油灰。采集了礦區(qū)居民的血液樣品, 并購買了一些礦區(qū)居民飼養(yǎng)的雞、魚等生物樣品用于分析。

圖1 采樣位置圖(V1至V3為菜園1至菜園3, A1至A9為大氣沉降樣)Fig.1 Sampling location (V1-V3: vegetable garden, A1-A9: atmospheric deposition)

1.2 樣品分析

鉛同位素分析測定及重金屬含量分析由吉林大學(xué)測試中心同位素室完成, 所用儀器為Agilent-7500a ICP-MS。人血和生物樣品的前處理和含量測試均由南京市畜牧獸醫(yī)站中心實(shí)驗(yàn)室完成。

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬污染分布特征

首先, 礦區(qū)重金屬污染嚴(yán)重, 并且污染分布呈規(guī)律性。礦區(qū)附近的菜園土壤 Pb、As、Cd、Zn等重金屬污染嚴(yán)重, 其中菜園土壤鉛平均含量可達(dá)到637 mg·kg?1(儲彬彬等, 2010), 已超過土壤環(huán)境質(zhì)量(GB15618—1995)三級標(biāo)準(zhǔn); 菜園蔬菜也受到了重金 屬 污 染 , 其 中 韭 菜 (干 重 )鉛 含 量 可 達(dá)73.87 μg·g?1(王曉芳等, 2009); 并且該地居民的血鉛平均含量相應(yīng)偏高(劉穎等, 2008)。從圖1和表1可以看出, 靠近礦區(qū)的A1至A6號大氣沉降樣品重金屬Pb、Cd、As、Zn和Cu都高于A7、A8、A9等遠(yuǎn)離礦區(qū)的采樣點(diǎn), 并且靠近選礦廠的A1、A2、A3的 大 氣 沉 降 重 金 屬 含 量 分 別 為 Pb: 7788～10269 mg·kg?1, Cd: 69.6～114 mg·kg?1, As: 32.8～75.9 mg·kg?1, Zn: 11994～21244 mg·kg?1, Cu: 471～671 mg·kg?1, 遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他采樣點(diǎn), 這說明選礦廠附近空氣污染嚴(yán)重; 而遠(yuǎn)離礦區(qū) A8、A9號樣品, 以及地勢較高的電視臺A7號樣, 重金屬含量相對較低。總之, 大氣沉降樣品越靠近礦山, 重金屬含量越高。另外, 儲彬彬等(2010)作了南京棲霞山鉛鋅礦區(qū)土壤重金屬綜合污染評價圖, 從圖中可以看出污染主要集中在礦區(qū)2 km以內(nèi), 并且隨著靠近礦山污染程度逐漸加重; 王曉芳等(2009)分析了植物中鉛含量也是隨著靠近礦山含量逐漸增加。這些都說明污染可能與礦山有關(guān)。

其次, 重金屬元素相關(guān)性明顯。通過將礦區(qū)附近菜園 52個土壤樣品進(jìn)行重金屬元素相關(guān)性分析,發(fā)現(xiàn) Cd-Zn、Pb-As、Cu-Zn、Cd-Cu相關(guān)系數(shù)均大于 0.8, 屬于高度相關(guān), 其它 Pb-Cu、Pb-Zn、As-Cu相關(guān)系數(shù)也大于0.5。重金屬元素Pb、As、Cd、Cu、Zn兩兩相關(guān)性顯著, 這可能與礦區(qū)主要礦石中這些元素相互伴生有關(guān)。

總之, 礦區(qū)重金屬污染嚴(yán)重, 且污染隨著靠近礦區(qū)而逐漸加重, 重金屬元素Pb、As、Cd、Cu、Zn之間相關(guān)性明顯, 初步反映了污染與礦山有關(guān), 下文的鉛同位素分析可以確定污染源及污染傳播途徑。

表1 大氣沉降重金屬元素含量/(mg·kg?1)Table 1 Heavy metals concentrations in atmospheric deposition/(mg·kg-1)

2.2 鉛同位素分析

鉛有4種同位素:208Pb(約52%)、206Pb(約24%)、207Pb(約23%)、204Pb(約1%)。其中,206Pb、207Pb和208Pb是放射成因的產(chǎn)物,204Pb是非放射成因同位素。在鉛同位素測定方面, 電感耦合等離子質(zhì)譜(ICP-MS)分析簡單快速, 雖然精度不如熱電離質(zhì)譜(TIMS), 但其測定精度已能滿足大部分環(huán)境樣品的分析要求(S?ndergaard et al., 2010)。在鉛同位素比值指示來源方面, Ellam(2010)分析指出, 如果測定精度較高,204Pb 能準(zhǔn)確測出, 那么206Pb/204Pb,207Pb/204Pb,208Pb/204Pb的比值圖可以反映多元來源;如果204Pb測定精度不夠好, 那么可用207Pb/206Pb和208Pb/206Pb作圖反映鉛的來源。由于本文數(shù)據(jù)是由ICP-MS測定, 分析精度為 2‰, 故采用207Pb/206Pb和208Pb/206Pb的比值圖來分析污染來源。

2.2.1 大氣沉降是污染傳播途經(jīng)之一

大氣沉降是污染物傳播的主要要途經(jīng)之一, 重金屬可依附大氣沉降直接進(jìn)入土壤、水和植物中(Sabin et al., 2008; Soriano et al., 2011; Hu et al., 2011)。本文研究了大氣沉降的鉛同位素分布特征(圖2), 從圖中可以看出大氣沉降樣品A1至A6靠近礦石鉛同位素分布, A7、A8、A9鉛同位素分布明顯不同于礦石(礦山主要礦石菱錳礦、方鉛礦、閃鋅礦和黃鐵礦)鉛同位素分布特征, 這與圖 1采樣點(diǎn) A1至A9位置同選礦廠的遠(yuǎn)近有一定相關(guān)性, 離選礦廠越近的大氣沉降樣品鉛同位素越接近礦石鉛同位素分布, 特別是A1、A2兩處大氣沉降的鉛同位素幾乎重疊礦石和選礦廠土壤鉛同位素所在區(qū)域, 這說明大氣沉降是礦區(qū)污染傳播的主要方式之一。另外, A7離選礦廠位置不足1 km, 同A5到選礦廠距離相似,但是A7與A5鉛同位素相差較大, A7鉛同位素既不同于礦石鉛同位素組成, 也不同于汽油灰和柴油灰鉛同位素組成, 這是由于 A7為棲霞山山頂電視臺所收集的大氣沉降樣品, 地勢較高(海拔 282 m),污染較少。另外, 從南京市氣象局獲知 2007年11月—2008年1月主風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng), 2008年1月到2008年4月主風(fēng)向?yàn)闁|南偏東方(此兩個時間段正好覆蓋了大氣沉降樣品收集時間)。A7點(diǎn)屬于上風(fēng)向位置, 受污染程度影響較小, A1至A6屬于下風(fēng)向位置, 受污染程度大。

圖2 大氣沉降鉛同位素分布特征Fig.2 Lead isotope in atmospheric deposition

2.2.2 土壤和植物鉛同位素組成差異明顯

采集了菜園 1、2、3及參考區(qū)的植物及其表層土壤, 分析了鉛元素的含量如表 2所示, 結(jié)果表明3個菜園土壤中鉛含量非常高, 均超過了土壤環(huán)境質(zhì)量(GB15618—1995)二級標(biāo)準(zhǔn)(保障農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、維護(hù)人類健康的土壤限值), 是參考區(qū)土壤鉛含量的5～19倍, 并且含量由高到低為菜園 1＞菜園 3＞菜園 2, 這與用 EDXRF所測結(jié)果相同(儲彬彬等, 2010)。3個菜園植物樣品中鉛含量均超過了參考區(qū)植物中的鉛, 污染較嚴(yán)重。另外, 鉛在植物不同部位富集差別較大, 從表 2明顯可以看出鉛在植物葉中含量遠(yuǎn)高于莖中, 這與Hu等(2011)、王曉芳等(2009)研究結(jié)果相同。

表2 菜園及參考區(qū)土壤和植物中鉛含量比較Table 2 Comparison of lead concentration between soil and plants in vegetable garden and reference area

圖3 土壤鉛同位素分布特征Fig.3 Lead isotope in soil

土壤鉛同位素組成可從圖 3看出。首先, 選礦廠土壤和礦石鉛同位素組成相當(dāng), 這說明選礦過程中礦石鉛可以進(jìn)入土壤。另外, 雖然 3個菜園土壤鉛含量均較高, 但鉛同位素組成差異較大。其中只有菜園1土壤鉛同位素組成接近礦石鉛同位素組成,土壤鉛含量也是最高的, 這與緊鄰運(yùn)輸?shù)V石的公路有一定關(guān)系。菜園2由于離公路還隔著一些房屋, 其鉛的含量在三個菜園中最低, 鉛同位素組成也不同于菜園1。菜園3位于馬路和鐵路之間, 其鉛同位素組成差異較大。雖然 3個菜園鉛同位素組成并未全部落在礦石鉛同位素組成范圍, 但其與參考區(qū)菜園土壤鉛同位素組成明顯不同, 與煉油廠和加油站鉛同位素組成亦有所不同, 并且與大氣沉降鉛同位素也無明顯相關(guān)性, 這在一定程度上反映了土壤鉛的來源多樣化。

不同于土壤鉛同位素, 植物鉛同位素分布特征明顯。從圖 4中可以看出, 選礦廠植物鉛同位素組成落在礦石鉛同位素組成范圍內(nèi), 3個菜園植物樣品除一點(diǎn)(菜園 1蠶豆葉, 其鉛含量異常高, 達(dá)358 mg·kg?1)異常以外, 其余樣品的鉛同位素均落在礦石鉛同位素組成之內(nèi), 并且與參考區(qū)菜園植物、煉油廠植物、加油站植物鉛同位素組成有明顯不同,這直接表明了菜園植物中鉛污染來自礦山。另外,所測植物樣品主要為葉菜類蔬菜, 由于植物葉片可直接從大氣沉降顆粒物中累積重金屬(Toma?evi? et al., 2005; Uzu et al., 2010; Hu et al., 2011), 故當(dāng)?shù)夭藞@植物不僅鉛含量高, 并且其鉛同位素組成與污染源和大氣沉降的鉛同位素組成相似。這也進(jìn)一步證實(shí)了大氣沉降為污染傳播方式之一。

圖4 植物鉛同位素分布特征Fig.4 Lead isotope in plants

2.2.3 水鉛為混合來源

水中鉛同位素分布特征如圖 5所示, 首先, 地表水和礦井排污水中鉛同位素組成相當(dāng), 反映了兩者具有一定相關(guān)性; 另外, 以礦石鉛同位素組成為污染端元, 以參考區(qū)地表水和棲霞區(qū)地下水鉛同位素組成為背景端元, 菜園地表水和礦井排污水正好落在兩端元之間, 并且相關(guān)性良好(R2=0.9243), 這說明菜園地表水和礦井排污水中鉛為混合來源, 來源之一為礦石鉛。

圖5 水中鉛同位素分布特征Fig.5 Lead isotope in water

圖6 生物、血液和地下水鉛同位素分布特征Fig.6 Lead isotope in groundwater, human blood and biological samples

圖7 鉛同位素綜合分析Fig.7 Comprehensive analyses of lead isotope in different kinds of samples

2.2.4 生物和人血中鉛的來源跟礦石和地下水有一定關(guān)系

生物樣品和人血中鉛同位素分布特征如圖 6所示。從圖中可以看出, 有兩個生物樣品接近礦石鉛同位素組成, 其余生物樣品鉛同位素組成與礦石鉛同位素組成有一定差別; 人血鉛同位素沒有重疊礦石鉛同位素組成, 但部分重合了棲霞區(qū)地下水鉛同位素, 指示兩者具有一定相關(guān)性, 高鉛的飲用水必然會帶來血鉛濃度的升高。另外, 生物和血液的鉛同位素同地下水和礦石的鉛同位素數(shù)據(jù)之間具有一定相關(guān)性, 礦石-生物-地下水的相關(guān)系數(shù)R2=0.7096,礦石-血液-地下水的相關(guān)系數(shù) R2=0.773, 這表明生物和人血中鉛的來源跟礦石和地下水有一定關(guān)系,棲霞區(qū)礦石的鉛污染已影響到當(dāng)?shù)氐纳锖腿恕?/p>

2.2.5 鉛同位素綜合分析

結(jié)合上文和鉛同位素綜合分析圖(圖 7)可以看出, 礦區(qū)附近的大氣沉降、植物和部分生物樣品鉛同位素組成與礦石鉛同位素組成相當(dāng); 水鉛為混合來源, 來源之一為礦石; 人血鉛同位素與棲霞區(qū)地下水鉛同位素組成有部分重合, 并且血鉛同位素與礦石和地下水同位素數(shù)據(jù)有一定相關(guān)性, 指示血鉛來源與礦石有一定關(guān)系; 土壤鉛同位素組成差異較大, 只有菜園 1土壤鉛同位素接近礦石鉛同位素組成, 指示土壤鉛來源的多樣性。總之, 鉛同位素綜合分析表明, 礦區(qū)礦石的開采已經(jīng)對當(dāng)?shù)氐乃?、土、植物、大氣沉降、生物和人造成了一定影? 污染源為礦山。另外, 大氣沉降與植物樣品鉛含量高且它們的鉛同位素組成相當(dāng), 反映了大氣沉降是污染傳播方式之一。因此, 在礦山開采、冶煉和運(yùn)輸過程中, 需控制礦石粉末揚(yáng)起和減少大氣沉降的傳播。筆者建議在運(yùn)輸?shù)V石的馬路邊多植樹, 以吸收沉降物, 減少污染傳播。

3 結(jié)論

從重金屬元素的空間分布特征和重金屬元素相關(guān)性分析, 初步反映了污染與礦山有關(guān)。一方面, 南京棲霞山地區(qū)土壤、植物、大氣沉降等樣品重金屬污染嚴(yán)重, 且重金屬元素含量隨著靠近礦區(qū)而逐漸加重; 另一方面, 土壤重金屬元素 Cd-Zn、Pb-As、Cu-Zn、Cd-Cu相關(guān)系數(shù)均大于 0.8, 可能與礦區(qū)主要礦石中這些元素相互伴生有關(guān)。

鉛同位素分析顯示, 礦區(qū)大氣沉降樣品、大部分植物樣品、部分土壤和部分生物樣品鉛同位素組成與礦石鉛同位素組成相似, 與參考區(qū)樣品的鉛同位素明顯不同, 反映了污染來自礦山; 另外, 大氣沉降與植物樣品鉛含量高且它們的鉛同位素組成相當(dāng), 反映了大氣沉降是污染傳播方式之一。

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Lead Isotopes as Tracers in the Qixiashang Lead-Zinc Mining Area, Nanjing

CHU Bin-bin1), LUO Li-qiang1), WANG Xiao-fang1), LIU Ying1), BO Ying2)
1) National Research Center for Geoanalysis, Beijing 100037;
2) Institute of Mineral Resources, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037

The Qixiashan lead-zinc mine in Nanjing has been exploited for more than 50 years, and environmental pollution has become increasingly serious.In order to investigate the source and dispersion of the pollution, the authors collected water, soil, plants, atmospheric deposition, vehicle exhaust dust, ore, human blood and biological samples and analyzed heavy metals concentrations and lead isotopes with ICP-MS.The results show that the concentrations of heavy metals in soil, plants, and atmospheric deposition are very high, and the nearer to the mining area, the heavier the pollution.In addition, Pb, As, Cd, Cu and Zn show obvious correlation.Analyses of lead isotopes show that the lead isotope compositions in atmospheric deposition, plants, and part of soils and biological samples around the mining area are similar to those in ores, indicating that the pollution source has been derived form the mine.Furthermore, atmospheric deposition and plants have high lead concentrations and similar lead isotope compositions, suggesting that lead in atmospheric deposition contributes substantially to lead transfer.

Qixiashan in Nanjing; lead-zinc mine; lead isotopes

X502; X508; P618.4

A

10.3975/cagsb.2012.02.09

本文由國家自然科學(xué)基金項目(編號: 20775018)和國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃(863計劃)項目(編號: 2007AA06Z124)聯(lián)合資助。

2012-01-14; 改回日期: 2012-03-22。責(zé)任編輯: 魏樂軍。

儲彬彬, 女, 1985年生。博士研究生。主要從事生物地球化學(xué)的研究。E-mail: binlun_126@163.com。

*通訊作者: 羅立強(qiáng), 男, 1959年生。研究員。主要從事微區(qū)原位活體及生物地球化學(xué)研究。E-mail: luoliqiang@cags.net.cn。