• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    ICP-MS在食品質(zhì)量安全領(lǐng)域應(yīng)用研究進(jìn)展*

    2012-04-14 22:06:22史潛玉劉立柯潤(rùn)輝楊凱遲穎尹建軍宋全厚
    食品與發(fā)酵工業(yè) 2012年12期
    關(guān)鍵詞:法測(cè)定等離子體電感

    史潛玉,劉立,柯潤(rùn)輝,楊凱,遲穎,尹建軍,宋全厚

    1(中國(guó)食品發(fā)酵工業(yè)研究院,北京,100027)2(國(guó)家食品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心,北京,100027)3(中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,北京,100012)

    近年來,國(guó)內(nèi)外食品安全問題時(shí)有發(fā)生,給人類的健康帶來了安全隱患,食品質(zhì)量安全問題已經(jīng)成為人們關(guān)注的熱點(diǎn),世界衛(wèi)生組織將食品安全問題確定為全球公共衛(wèi)生領(lǐng)域的研究重點(diǎn)[1]。隨著食品工業(yè)的發(fā)展,人們的生活得到了極大滿足的同時(shí),一些食品質(zhì)量安全問題也隨之暴露出來,如食品中的重金屬污染、食品包裝材料中有害元素的溶出、食品添加劑濫用以及食品中非法添加物的使用等都有可能對(duì)人類的健康造成巨大的損害;而食品中的某些微量元素,則具有一定的保健效果,因此準(zhǔn)確有效的測(cè)定食品中無機(jī)元素的含量、以及發(fā)展食品生物技術(shù)使得食品中營(yíng)養(yǎng)元素增加已經(jīng)成為研究的熱點(diǎn)[2-3]。

    ICP-MS自20世紀(jì)80年代問世以來,隨著相關(guān)儀器設(shè)備及技術(shù)的不斷進(jìn)步和完善,已經(jīng)廣泛應(yīng)用于食品、環(huán)境、醫(yī)學(xué)、地質(zhì)等眾多領(lǐng)域[2]。由于具有高靈敏度、干擾少、檢測(cè)限低、線性范圍寬、多元素同時(shí)測(cè)定等優(yōu)點(diǎn)[4],ICP-MS已經(jīng)成為迄今元素檢測(cè)強(qiáng)有力的技術(shù)手段。

    1 電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)在食品檢測(cè)中的最新應(yīng)用

    1.1 食品重金屬殘留分析中的應(yīng)用

    食品中重金屬殘留的常規(guī)檢測(cè)方法為石墨爐原子吸收(GF-AAS)法和原子熒光(AFS)法,如GF-AAS可檢測(cè)食品中的鉛、隔、鉻;AFS能檢測(cè)食品中的砷、錫、汞、銻。這些方法都是單一元素測(cè)定法,不僅繁瑣、重現(xiàn)性較差、分析周期長(zhǎng)且有些元素的檢出限也不夠理想,已不能滿足獲得快速、準(zhǔn)確的食品安全檢測(cè)數(shù)據(jù)的需求[5]。由于ICP-MS自身的優(yōu)勢(shì),使得其在食品安全領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。戴騏等[6]建立了微波消解對(duì)動(dòng)植物源食品進(jìn)行處理,用ICP-MS測(cè)定了其中的有害元素鉛、砷、鎘、汞、銅的含量,并用標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)驗(yàn)證了方法的準(zhǔn)確性,結(jié)果顯示該法耗樣量少,分析速度快,線性范圍寬,具有較高的準(zhǔn)確性和靈敏度。龐艷華等[7]采用微波消解對(duì)糧谷、水果、水產(chǎn)品、肉類等多種食品進(jìn)行處理,結(jié)合ICP-MS一次性測(cè)定了其中的18種元素,結(jié)果表明該方法的檢出限、精密度、準(zhǔn)確度均較好,適用于各類食品中錫、鉻、鉛、鎘、汞、砷等18種元素的測(cè)定。林美金[8]以深圳市售貝類產(chǎn)品為試驗(yàn)材料,經(jīng)過微波消解后,用ICPMS測(cè)定了試樣中的鎘、鉻、銅、鉛、砷5種重金屬含量。陳國(guó)友等[1]應(yīng)用ICP-MS法測(cè)定了食品中的砷、鎘、汞、鉛;應(yīng)用AFS法測(cè)定砷、汞;應(yīng)用GF-AAS法測(cè)定鎘、鉛,并對(duì)3種測(cè)定方法進(jìn)行了對(duì)比研究。認(rèn)為ICP-MS法線性動(dòng)態(tài)范圍可達(dá)9個(gè)數(shù)量級(jí),不必稀釋樣品,適合批量樣品、多元素、同時(shí)、快速分析,但不足之處是儀器昂貴,實(shí)驗(yàn)成本相對(duì)較高。

    Beltrami等[9]結(jié)合電子掃描顯微鏡(SEM)和ICP-MS對(duì)小麥、面粉等食品原材料和餅干、面條等食品中金屬微粒進(jìn)行了定性和定量研究,發(fā)現(xiàn)這些微粒量最多的是鐵和鈦元素,而銅和鋅元素則很少,研究顯示食品原材料中的金屬離子濃度高于食品中的濃度,并認(rèn)為這些金屬微粒是谷物的內(nèi)部污染物之一。Benjamin等[10]采用激光蝕刻-電感耦合等離子體質(zhì)譜(LA-ICP-MS)法對(duì)魚體中的汞污染殘留進(jìn)行了研究,利用魚體對(duì)汞的免疫反應(yīng),采用LA-ICP-MS進(jìn)行檢測(cè),發(fā)現(xiàn)魚體中的汞主要富集在肝臟部分。Santos等[11]采用ICP-MS等技術(shù)對(duì)巴西2個(gè)主要牛奶產(chǎn)區(qū)的牛奶樣品進(jìn)行了研究,并對(duì)這些樣品的礦質(zhì)元素進(jìn)行了測(cè)定,發(fā)現(xiàn)鋁、溴、銫、銅、錳、鍶等微量元素具有被用來判別牛奶產(chǎn)地的可能性,但尚需進(jìn)一步的調(diào)查研究。Gerber等[12]采用ICP-MS和動(dòng)態(tài)反應(yīng)池-電感耦合等離子體質(zhì)譜(DRC-ICP-MS)法對(duì)瑞士地區(qū)牛、豬、羊、雞和驢的不同部位的肉中鎘、鉛、鐵、鋅、銅、鉬等元素的含量進(jìn)行了測(cè)定,以期提供一份精確的數(shù)據(jù)來計(jì)算可靠的日常飲食攝入量,研究認(rèn)為相對(duì)于單一的營(yíng)養(yǎng)成分值,由于肉類食品的個(gè)體差異,提供一份各營(yíng)養(yǎng)成分的范圍值更加合理。Afonso等[13]則對(duì)生物樣品中的砷、鉛、汞等重金屬進(jìn)行了檢測(cè),并對(duì)前處理中鈣、鎂、以及磷酸氫鹽濃度對(duì)砷、鎘、汞、硒的穩(wěn)定性和揮發(fā)性的影響進(jìn)行了研究,ICP-MS檢測(cè)結(jié)果顯示,硒和汞受樣品溶液中鈣、鎂、以及磷酸氫鹽等影響較大,而砷和鎘則不受明顯影響。

    1.2 食品重金屬形態(tài)分析中的應(yīng)用

    對(duì)于食品中重金屬的檢測(cè)來說,僅僅檢測(cè)總元素的含量是不夠的,因?yàn)橥辉氐牟煌螒B(tài)可能具有完全不同的化學(xué)性質(zhì)和毒理性,比如:As3+比As5+更容易與蛋白質(zhì)中的巰基結(jié)合,因而毒性更大;適量的是人體的必須元素,Cr6+則是有毒的,而是強(qiáng)致癌物質(zhì)[14],重金屬元素的形態(tài)分析也因此成為目前研究的熱點(diǎn)。將氣相色譜(GC)法、高效液相色譜(HPLC)法、離子色譜(IC)法等高選擇性的分離技術(shù)與高靈敏度的ICP-MS相結(jié)合,與單一的檢測(cè)技術(shù)相比,在靈敏度、準(zhǔn)確度和分析速度等方面都有很大的改善,在重金屬形態(tài)分析中發(fā)揮了重要作用[15]。Inagaki等[16]采用物種同位素稀釋-氣相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜(SSID-GC-ICPMS)法,用含202Hg的甲基汞標(biāo)準(zhǔn)品作內(nèi)標(biāo),對(duì)日本近海的鱈魚樣品中的甲基汞含量進(jìn)行了測(cè)定,并對(duì)結(jié)果的不確定度進(jìn)行了評(píng)估。何藝青等[17]采用高效液相色譜(HPLC)結(jié)合ICP-MS聯(lián)用,利用HPLC的分離作用和ICP-MS良好的檢測(cè)能力,初步探索了海類產(chǎn)品中的二價(jià)汞、甲基汞、乙基汞和苯基汞的檢測(cè)方法。黃紅霞[18]將粉碎混勻的肉類食品用水分散后經(jīng)超聲提取試樣中的無機(jī)砷和有機(jī)砷,用乙酸沉淀蛋白后經(jīng)IC分離,用ICPMS對(duì)無機(jī)砷(三價(jià)和五價(jià))、甲基胂(MA)和二甲基胂(DMA)進(jìn)行測(cè)定,建立了準(zhǔn)確高效的IC-ICP-MS測(cè)定肉類食品中無機(jī)砷含量的方法。王丙濤等[19]采用Hamilton PRP X-100色譜柱,使用5mmol/L的檸檬酸溶液作為流動(dòng)相,建立了高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜(HPLC-ICP-MS)聯(lián)用檢測(cè)硒酸鹽、亞硒酸鹽、硒代蛋氨酸、硒代胱氨酸和硒代乙硫氨酸的方法,并探討了不同硒形態(tài)化合物提取方法的提取效果。Leiterer等[20]建立了離子色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜(IC-ICP-MS)法測(cè)定牛奶中碘形態(tài)化合物的方法,發(fā)現(xiàn)碘化物是牛奶中碘的主要存在形式,除了微量的碘酸鹽外,還可能存在一些有機(jī)碘化合物,這些有機(jī)碘化合物還需要進(jìn)一步的研究來鑒定。

    1.3 食品稀土元素分析中的應(yīng)用

    稀土是具有生理活性的化學(xué)元素,目前對(duì)稀土元素的生物學(xué)及毒理學(xué)效應(yīng)已有多年的研究,但仍未形成統(tǒng)一的結(jié)論,稀土有害論和無害論都各自有實(shí)驗(yàn)結(jié)果為依據(jù)[21],而對(duì)稀土元素的研究也越來越深入。馮信平等[22]采用微波消解-ICP-MS法測(cè)定了植物性食品中的15種稀土元素,并用生物成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)對(duì)方法進(jìn)行了確證,發(fā)現(xiàn)各種食品中鑭和鈰的含量最多,釹次之,與各種稀土元素在自然界的分布一致。侯建榮等[23]采用微波消解-ICP-MS法測(cè)定了10種動(dòng)物性食品種14種稀土元素的含量,發(fā)現(xiàn)貝殼類食品在富含稀土和微量元素的海水中長(zhǎng)期生活,使其體內(nèi)富集了大量的稀土元素,人類在食用時(shí)應(yīng)避免攝入過量的稀土元素。Jakubowski等[24]用 ICP-MS測(cè)定了葡萄酒中的稀土元素,發(fā)現(xiàn)在陳酒中含有較多的稀土元素而新酒中幾乎沒有,并探討了以葡萄酒中稀土元素含量為產(chǎn)地指紋圖譜的可靠性,通過研究認(rèn)為葡萄酒的生產(chǎn)過程對(duì)稀土元素的含量影響較大,因此不適合作為葡萄酒產(chǎn)地的指紋圖譜。

    1.4 食品營(yíng)養(yǎng)元素分析中的應(yīng)用

    食品里天然存在的多種營(yíng)養(yǎng)元素中,與人類生命活動(dòng)緊密相關(guān)的有25種,其中鉀、鈉、鈣、鎂、鐵、鋅、銅、硒等微量元素與人類的生存和健康密切相關(guān)[7]。適當(dāng)?shù)奈⒘吭啬芫S持人們的正常生理功能,其含量多少影響到人的發(fā)育、智力、精神狀況,攝入過量、不足、不平衡或缺乏都會(huì)不同程度地引起人體生理的異常,這些微量營(yíng)養(yǎng)元素在抵抗疾病方面也起著非常重要的作用[25~27]。在對(duì)微量元素的分析中,有些元素含量很低,而且成分復(fù)雜,干擾因素也比較多,因此對(duì)食品中微量元素的測(cè)定方法的選擇性和靈敏度的要求就比較高,ICP-MS法是多元素測(cè)定領(lǐng)域中靈敏度高、選擇性強(qiáng)、干擾少的分析測(cè)試手段,近年來在食品的微量營(yíng)養(yǎng)元素檢測(cè)中得到了大量的應(yīng)用[28~32]。Nour等[33]對(duì)紅葡萄干和黑葡萄干中的礦質(zhì)元素等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)這兩種食品都含有豐富的鈣、鎂、鉀、鐵、鋅等營(yíng)養(yǎng)元素,其中黑葡萄干含有的鈣和鎂元素明顯多于紅葡萄干。Juniper等[34]對(duì)火雞中的總硒含量以及火雞不同部位的硒形態(tài)化合物進(jìn)行了分析,火雞組織用含77Se的硒代蛋氨酸(SeMet)作內(nèi)標(biāo),經(jīng)蛋白酶分解、分子篩過濾純化后用反相-高效液相色譜分離(RP-HPLC),最后用配有碰撞池的ICP-MS測(cè)定,結(jié)果表明不同部位的火雞肉組織富含的硒形態(tài)化合物也不同,而這些硒形態(tài)化合物的生物利用度各有高低,這對(duì)人們平時(shí)的飲食有較好的指導(dǎo)作用。孫淑敏等[35]利用ICP-MS對(duì)中國(guó)5個(gè)地區(qū)的羊肉和土壤樣品中的4種常量元素和13種微量元素的含量進(jìn)行了分析,并對(duì)測(cè)定數(shù)據(jù)進(jìn)行方差分析、相關(guān)分析和判別分析,以探討礦物元素指紋對(duì)羊肉產(chǎn)地溯源的有效性,找尋地域特性的元素指標(biāo),研究認(rèn)為,利用羊肉中礦物元素指紋分析技術(shù)可鑒別和追溯羊肉的產(chǎn)地來源。轉(zhuǎn)基因食品安全和營(yíng)養(yǎng)學(xué)特性一直是人們關(guān)注的焦點(diǎn)問題,轉(zhuǎn)基因食品微量營(yíng)養(yǎng)元素含量的變化也得到了研究的重視。魏振林等[36]借助于ICP-MS對(duì)轉(zhuǎn)基因大豆油中22種元素進(jìn)行了測(cè)定,結(jié)果表明,市場(chǎng)上銷售的轉(zhuǎn)基因大豆油中各種營(yíng)養(yǎng)元素的含量可以達(dá)到要求,其中鋅、鐵等一些對(duì)人體有重要作用的元素含量較高。ICP-MS在環(huán)境、地質(zhì)行業(yè)的應(yīng)用最為廣泛和成熟,在食品、尤其是農(nóng)產(chǎn)品中最近幾年才得到應(yīng)用[2],相對(duì)于原子吸收法(AAS)和AFS,ICP-MS用于分析檢測(cè)食品中多種微量元素具有極低的檢出限,伴隨著越來越多ICP-MS國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的出臺(tái),ICP-MS將在食品微量營(yíng)養(yǎng)元素的分析中得到更廣泛的應(yīng)用。

    1.5 食品包裝接觸材料有害重金屬分析中的應(yīng)用

    食品包裝材料有塑料、紙、錫箔、玻璃和金屬類等材料,在這些制品的生產(chǎn)過程中不可避免的會(huì)使用或引入一些有毒有害的物質(zhì)(如重金屬、增塑劑等),其中的鎘、鉛、鉻、砷等有害金屬元素對(duì)人體會(huì)造成嚴(yán)重的健康危害[37~39]。在國(guó)外,食品接觸材料中的有毒有害物在食品間中遷移,已成為人們關(guān)注食品包裝安全的熱點(diǎn)問題[37],而目前我國(guó)在食品包裝材料中重金屬檢測(cè)方面的研究工作相對(duì)較少,因此,對(duì)食品包裝材料所帶來的重金屬污染進(jìn)行研究顯得尤為必要[40-41]。林立等[42]選擇了 4 種模擬物對(duì)塑料包裝材料中重金屬的遷移情況進(jìn)行了分析,并對(duì)前處理?xiàng)l件進(jìn)行了優(yōu)化,建立了與食品接觸的塑料包裝材料中溶出的鉛、砷、汞、鎘、鋁、銻、鋇、鉻、銅的 ICP-MS測(cè)定方法,該方法具有檢出限低、靈敏度高、線性范圍寬、基體效應(yīng)小、準(zhǔn)確度和精密度高等優(yōu)點(diǎn)。薛美貴等[43]利用ICP-MS對(duì)13種印刷紙質(zhì)食品包裝材料以及3種相對(duì)應(yīng)未印刷紙樣中重金屬——鉛、鎘、鉻、汞的含量進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)鉛和鉻的含量明顯高于鎘和汞的含量,并且相對(duì)于未印刷的樣品,印刷過的樣品中,各種重金屬的含量均較高,根據(jù)對(duì)原料的排查分析,認(rèn)為印刷紙樣中的重金屬除鎘以外主要來源于印刷油墨,而鎘則可能主要來源于造紙?jiān)?、設(shè)備等。Soares等[44]采用放射性測(cè)量結(jié)合ICP-MS方法對(duì)飲用水、果汁飲料、軟飲料、含酸性脂肪食品以及牛奶制品的塑料包裝模擬物的重金屬遷移情況進(jìn)行了分析,結(jié)果顯示,Co、Cr和Sb 3種元素有溶出到食品中,但其溶出量并沒有超出巴西監(jiān)督部門(ANVISA)設(shè)定的污染物最高限量值。目前食品包裝材料中金屬元素的檢測(cè)國(guó)內(nèi)外多采用分光光度法、極譜法、原子吸收法、電感耦合等離子體發(fā)射法(ICP-OES)、原子熒光法、以及ICP-MS法,其中ICP-MS法是目前國(guó)際上這一領(lǐng)域較先進(jìn)的分析技術(shù)[41],在以后的研究中有望得到更多的應(yīng)用。

    1.6 在食品添加劑分析中的應(yīng)用

    隨著食品工業(yè)的快速發(fā)展,食品添加劑得到了廣泛的應(yīng)用,使得食品的色、香、味等品質(zhì)得到了極大的改善,豐富了加工工藝,同時(shí)也滿足了防腐、膨松等需要。如食品級(jí)二氧化鈦俗稱白色素,廣泛應(yīng)用于糖果包衣、涼果、果凍、固體飲料等食品中;而食品級(jí)山梨酸鉀能有效地抑制霉菌、酵母菌和好氧性細(xì)菌的活性,從而有效地延長(zhǎng)食品的保存時(shí)間,并保持原有食品的風(fēng)味,在加工食品中也有廣泛的使用。雖然這些食品級(jí)添加劑在正常使用時(shí)不會(huì)產(chǎn)生毒害效果,但其可能存在的雜質(zhì)元素對(duì)人體卻是有害的[45-47],因此必須要對(duì)其安全性進(jìn)行控制。目前,ICP-MS已開始應(yīng)用于食品添加劑中的重金屬元素的分析中,并取得了一定的成果。Miguel等[48]從物理化學(xué)和礦質(zhì)學(xué)方面討論了石灰作為食品添加劑的安全性,以探討食品級(jí)石灰作為人體鈣源的可能性,他們針對(duì)墨西哥的2種石灰樣品(CaO、Ca[OH]2)測(cè)定了 Pb、As、F 和 V的含量,測(cè)定結(jié)果顯示這些樣品的雜質(zhì)重金屬含量在安全限量范圍內(nèi),并建議對(duì)市場(chǎng)上的商業(yè)石灰產(chǎn)品進(jìn)行類似的分析和確認(rèn)。由于在VE的人工合成過程中要用到幾種催化劑而可能導(dǎo)致微量的重金屬污染,Leon等[49]采用酸微波消解和油-水乳化劑制備2種前處理方法,結(jié)合ICP-MS對(duì)試液中的微量重金屬進(jìn)行了檢測(cè),結(jié)果表明在這些人工合成的VE樣品中,鉻、鎳、錫、鉛被檢出且含量分別達(dá)到200、60、9和45 μg/kg,并對(duì)2種前處理方法進(jìn)行了比較。聶西度等[50]將甜味劑樣品用硝酸-雙氧水微波消解后,采用八級(jí)桿碰撞/反應(yīng)池(ORS)-電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)測(cè)定甜味劑中 Cr、Co、Ni、Cu、As、Cd、Sn、Sb、Hg、Pb等十種重金屬元素的含量,并對(duì)實(shí)驗(yàn)的最佳測(cè)定條件進(jìn)行了優(yōu)化。陳少東[51]采用微波消解結(jié)合ICP-MS/ICP-AES法聯(lián)合測(cè)定了肉桂中的24個(gè)無機(jī)元素,并用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)對(duì)方法的準(zhǔn)確性進(jìn)行了確認(rèn),實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)肉桂中含有較多的微量營(yíng)養(yǎng)元素。ICPMS法線性范圍寬、干擾小、樣品前處理簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)使得其在食品添加劑的研究中具有較好的應(yīng)用前景。

    1.7 在食品中非法添加物分析中的應(yīng)用

    近年來在某些食品加工過程中,非食用物質(zhì)的非法添加,給食品安全帶來了極大的風(fēng)險(xiǎn)[52]。如食品中硒的形態(tài)有很多種,有機(jī)硒含硒量低、價(jià)格高,具有很好的保健作用,而無機(jī)硒含硒量高、價(jià)格低廉、毒性大,日本、美國(guó)等發(fā)達(dá)國(guó)家早已禁止在食品中添加亞硒酸鈉等無機(jī)硒[22],因此,準(zhǔn)確的定性定量分析食品中的非法添加物對(duì)食品安全有重要意義。為了摸清食品中硼的本底水平,更科學(xué)地對(duì)食品中硼酸和硼砂違法添加進(jìn)行監(jiān)管,宋筱瑜等[53]在全國(guó)12個(gè)省市采集谷物類、肉類及水果類食品樣品1035份,用ICPMS法測(cè)定了樣品中硼的含量。戴騏等[54]以水超聲波提取膨化食品中溴酸鉀及其溴化物,用C18固相萃取小柱凈化和0.22 μm水相濾膜過濾,以 IonPac AS19陰離子色譜柱分離溴形態(tài)后,IC-ICP-MS聯(lián)機(jī)測(cè)定;方法克服了采用GB/T 20188-2006離子色譜法檢測(cè)膨化食品中溴酸鹽含量時(shí)可能存在的假陽性,溴酸鹽的檢出限為0.019 mg/kg,適用于檢測(cè)基體復(fù)雜的膨化食品中痕量的溴酸鉀含量。在現(xiàn)有的非法添加物的檢測(cè)方法中,離子色譜法、離子對(duì)色譜法、氣相色譜法、電導(dǎo)法、光度法、ICP-MS法都具有較低的檢出限,并得到了較好的應(yīng)用。而HPLC-ICP-MS、IC-ICP-MS等聯(lián)用技術(shù)所具有的選擇性強(qiáng)、干擾少、靈敏度高等優(yōu)點(diǎn),使得其在復(fù)雜樣品微量重金屬的研究中獨(dú)具優(yōu)勢(shì)。

    2 展望

    隨著人們生活水平的提高,食品質(zhì)量與安全得到越來越多的重視,食品安全檢測(cè)技術(shù)也得到迅猛的發(fā)展。由于在食品無機(jī)元素分析中具有靈敏度高、干擾少、線性范圍寬等一些獨(dú)到的優(yōu)點(diǎn),ICP-MS分析儀器得到廣泛的應(yīng)用,并開始在我國(guó)普及開來。同時(shí),將ICP-MS與其他分離技術(shù)(如GC、HPLC等)聯(lián)用的分析技術(shù)得到大量的研究,并在重金屬的形態(tài)分析方面取得了一定的進(jìn)展。隨著ICP-MS技術(shù)在食品無機(jī)元素分析的研究中不斷深入,不僅ICP-MS儀器的單獨(dú)使用會(huì)更加廣泛,而且與其他儀器的聯(lián)用也會(huì)得到更多的應(yīng)用,ICP-MS也將在我國(guó)食品質(zhì)量安全領(lǐng)域發(fā)揮更大的作用。

    [1]陳國(guó)友,杜英秋,李宛,等.應(yīng)用 ICP-MS、AFS、GFAAS測(cè)定食品中 As、Cd、Hg、Pb方法的對(duì)比研究[J].質(zhì)譜學(xué)報(bào),2009,30(4):223-228.

    [2]馮先進(jìn),屈太原.電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)最新應(yīng)用進(jìn)展[J].中國(guó)無機(jī)分析化學(xué),2011,1(1):46-52.

    [3]王玉萍,龐艷華,李軍,等.微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定調(diào)味品在砷的含量[J].食品科學(xué),2008,29(1):231-233.

    [4]張亞平,張淑瓊,黃三發(fā).ICP-MS分析技術(shù)及其在微量元素碘測(cè)定中的應(yīng)用[J].海峽預(yù)防醫(yī)學(xué)雜志,2008,14(2):17-20.

    [5]劉淑君,平慶杰,李菊,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)法測(cè)定大米及米粉類食品中有害元素[J].食品與生物技術(shù)學(xué)報(bào),2012,31(7):771-775.

    [6]戴騏,吳艷燕,張偉,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)法測(cè)定動(dòng)植物源食品中有害元素鉛、砷、鎘、汞、銅的含量[J].食品科技,2009,34(12):315-317.

    [7]龐艷華,薛大方,田苗,等.微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定食品中18種元素[J].現(xiàn)代科學(xué)儀器,2011,6(3):78-80.

    [8]林美金.深圳市售貝類重金屬含量調(diào)查與評(píng)估[J].河北農(nóng)業(yè)科學(xué),2010,14(5):91-94.

    [9]Beltrami D,Calestani D,Maffini M,et al.Development of a combined SEM and ICP-MS approach for the qualitative and quantitative analyses of metal microparticles and submicroparticles in food products[J].Anal Bioanal Chem,2011,401:1401-1409.

    [10]Benjamin D,Gevertz A,Chumchal M,et al.Laser Ablation ICP-MS Co-Localization of Mercury and Immune Response in Fish[J].Environ.Sci.Techol,2011,45:8982-8988.

    [11]Santos L,F(xiàn)ernandes E,Silva S,et al.Macro,Minor and trace elements in bovine milk from two Brazilian dairy regions[J].Radioanal Nucl Chem,2012,291:207-211.

    [12]Gerber N,Brogioli R,Hattendorf B,et al.Variability of selected trace elements of different meat cuts determined by ICP-MS and DRC-ICP-MS[J].Animal,2009,3(1):166-172.

    [13]Afonso D,Arslan Z,Bednar A.Assessment of matrix-dependent analyte stability and volatility during open-vessel sample dissolution for arsenic,cadmium,mercury and selenium[J].Microchim Acta,2009,167:53-59.

    [14]吳雙明,徐大江.聯(lián)用技術(shù)應(yīng)用于食品中鉻形態(tài)分析方法概述[J].現(xiàn)代儀器,2012,18(4):8,13-14.

    [15]周瑛,葉麗,竹鑫平.HPLC-ICP-MS食品中硒和砷形態(tài)分析及其生物有效性研究中的應(yīng)用[J].化學(xué)進(jìn)展,2007,19(6):982-995.

    [16]Inagaki K,Kuroiwa T,Narukawa T,et al.Certification of methylmercury in cod fish tissue certified reference material by species-specific isotope dilution mass spectrometric analysis[J].Anal Bioanal Chem,2008,391:2047-2054.

    [17]何藝青,梁文文.高效液相色譜和質(zhì)譜法測(cè)定海產(chǎn)品四種形態(tài)汞含量調(diào)查[J].大眾科技,2011(9):98-99,102.

    [18]黃紅霞.離子色譜分離-電感耦合等離子體質(zhì)譜聯(lián)用法測(cè)定肉類食品中無機(jī)砷[J].理化檢驗(yàn)-化學(xué)分冊(cè),2010,46(10):1122-1124.

    [19]王丙濤,謝麗琪,林燕奎,等.高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜聯(lián)用檢測(cè)食品中的五種硒形態(tài)[J].色譜,2011,29(3):223-227.

    [20]Leiterer M,Truckenbrodt D,F(xiàn)ranke K.Determination of iodine species in milk using ion chromatographic separation and ICP-MS detection[J].Eur Food Res Technol,2001,213:150-153.

    [21]王夔.金屬離子與生命[M].上海:上海科技教育出版社,2001:44.

    [22]馮信平,田家金.微波消解ICP-MS法測(cè)定植物性食品中15種稀土元素[J].熱帶作物學(xué)報(bào),2010,31(12):2287-2291.

    [23]侯建榮,彭榮飛,許萍.電感耦合等離子體質(zhì)譜用于動(dòng)物性食品中14種稀土元素的測(cè)定[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2009,19(10):2 286-2 288.

    [24]Jakubowski N,Brandt R,Stuewer D,et al.Analysis of wines by ICP-MS:Is the pattern of the rare earth elementa a reliable fingerprint for the provenance?[J].Fresenius J Anal Chem,1999,364:424-428.

    [25]謝存芝,王淑娥,郭冬梅,等.兒童營(yíng)養(yǎng)不良與微量元素含量相關(guān)性分析[J].中國(guó)衛(wèi)生檢疫雜志,2008,18(12):2516-2517.

    [26]Turconi G,Minoia C,Ronchi A,et al.Dietary exposure estimates of twenty-one trace elements from a Total Diet Study carried out in Pavia,Northern Italy[J].British Journal of Nutrition,2009,101:1200-1208.

    [27]杜景嬌,包麗麗,于昆,等.ICP-MS法測(cè)定谷類和雜豆類中元素的比較[J].食品與研究開發(fā),2012,33(2):134-136.

    [28]焦紅,孟平,李丹,等.熱帶水果Borojo全營(yíng)養(yǎng)素分析[J].中國(guó)食物與營(yíng)養(yǎng),2011,17(8):68-72.

    [29]Koening E.Advances in quantitative elemental analyses by laser ablation ICP-MS[J].Microsc Microanal,2008,14(2):1 270-1 271.

    [30]Rayman M,Infante H,Sargent M.Food-chain selenium and human health:spotlight on speciation[J].British Journal of Nutrition,2008,100:238-253.

    [31]許佳章,譚洪興,劉小立,等.ICP-MS動(dòng)態(tài)反應(yīng)池(氧氣)模式檢測(cè)水果中硒元素含量[J].衛(wèi)生研究,2011,40(4):510-511.

    [32]Weaver C,Wastney M,Spence L.Quantitative clinical nutrition approaches to the study of calcium and bone metabolism[J].Clinical Reviews in Bone and Mineral Metabolism,2002,1:219-232.

    [33]Nour V,Trandafir I,Ionica M.Ascorbic acid,anthocyanins,organic acids and mineral content of some black and red currant cultivars[J].Fruits,2011,66:353-362.

    [34]Juniper D,Phipps R,Bertin G.Effect of dietary supplementation with selenium-enriched yeast or sodium selenite on selenium tissue distribution and meat quality in commercial-line turkeys[J].Animal,2011,5(11):1 751-1 760.

    [35]孫淑敏,郭波莉,魏益民,等.基于礦物元素指紋的羊肉產(chǎn)地溯源技術(shù)[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2012,28(17):237-243.

    [36]魏振林,申琳,芮玉奎,等.應(yīng)用ICP-MS檢測(cè)轉(zhuǎn)基因大豆油中22種元素含量[J].光譜學(xué)與光譜分析,2008,28(6):1398-1399.

    [37]李寧濤,盧立新,王利兵,等.微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)測(cè)定木制食品接觸材料中有害重金屬[J].包裝工程,2008,29(9):50-52.

    [38]朱桃玉,鄭艷明,羅海英,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定食品接觸材料中可溶性鉛、鎘、砷、汞[J].現(xiàn)代食品科技,2008,24(8):842-844.

    [39]張利明,周伶,張秋萍,等.ICP-MS測(cè)定食品包裝材料中的微量銻[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2008,18(8):1552-1553.

    [40]鄧云,陳賀海,鄒苗章.ICP-MS法測(cè)定中提取條件對(duì)食品接觸容器重金屬溶出量的影響[J].檢驗(yàn)檢疫科學(xué),2008,18(5):18-22.

    [41]張麗平,余曉琴,王穎.ICP-MS法測(cè)定保健食品用明膠空心膠囊中的重金屬[J].食品與機(jī)械,2012,28(5):104-106,188.

    [42]林立,周諳非,王朝暉.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定食品包裝材料中有害金屬元素[J].食品工業(yè)科技,2011,32(11):457-458,513.

    [43]薛美貴,王雙飛,黃崇杏.印刷紙質(zhì)食品包裝材料中Pb、Cd、Cr、及 Hg含量的測(cè)定及其來源分析[J].化工學(xué)報(bào),2010,61(12):3 258-3 265.

    [44]Soares E,Saiki M.Application of radiometric method for element migration determination from plastic packaging to food[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2009,280(2):411-413.

    [45]符靚,唐有根.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定食品添加劑中的微量元素[J].食品工業(yè)科技,2012,33(9):362-365.

    [46]符靚,唐有根.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定食品添加劑純堿中的雜質(zhì)元素[J].食品工業(yè),2012,33(6):119-121.

    [47]李坦平,謝華林.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定食品級(jí)磷酸鹽中雜質(zhì)元素[J].光譜學(xué)與光譜分析,2012,32(10):2 834-2 837.

    [48]Miguel G,Banos L,Rodriguez M.Lime characterization as a food additive[J].Sens.& Instrumen.Food Qual.2007,1:169-175.

    [49]Leon C,Bayon M,Caruso J.Trace element determination in vitamin E using ICP-MS[J].Anal Bioanal Chem,2002,374:230-234.

    [50]聶西度,梁逸曾,符靚,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定甜味劑中重金屬元素[J].光譜學(xué)與光譜分析,2012,32(10):2 838-2 841.

    [51]陳少東.ICP法測(cè)定肉桂中無機(jī)元素的研究[J].中國(guó)調(diào)味品,2011,36(7):107-109.

    [52]李安,郝麗,李海燕,等.微波消解-ICP-MS法對(duì)食品中鋁含量的測(cè)定分析[J].遼寧化工,2008,37(1):68-69,72.

    [53]宋筱瑜,李鳳琴,劉兆平,等.中國(guó)12省市部分食品中硼本底含量調(diào)查及居民攝入量初估[J].衛(wèi)生研究,2011,40(4):431-433.

    [54]戴騏,林曉娜,吳艷燕,等.IC-ICP-MS聯(lián)用技術(shù)中膨化食品溴形態(tài)分析中的確證檢測(cè)[J].食品科技,2011,36(11):294-296,300.

    猜你喜歡
    法測(cè)定等離子體電感
    連續(xù)磁活動(dòng)對(duì)等離子體層演化的影響
    基于低溫等離子體修飾的PET/PVC浮選分離
    ICP-OES法測(cè)定鋼和鐵中微量元素
    昆鋼科技(2020年6期)2020-03-29 06:39:40
    基于NCP1608B的PFC電感設(shè)計(jì)
    HPLC法測(cè)定桂皮中的cinnamtannin D-1和cinnamtannin B-1
    中成藥(2017年9期)2017-12-19 13:34:56
    等離子體種子處理技術(shù)介紹
    UPLC法測(cè)定萹蓄中3種成分
    中成藥(2017年5期)2017-06-13 13:01:12
    HPLC法測(cè)定炎熱清片中4種成分
    中成藥(2016年8期)2016-05-17 06:08:41
    隔離型開關(guān)電感準(zhǔn)Z源逆變器
    改進(jìn)型抽頭電感準(zhǔn)Z源逆變器
    18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 丝袜美腿诱惑在线| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 日韩欧美国产一区二区入口| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 桃红色精品国产亚洲av| 黄片播放在线免费| 欧美精品亚洲一区二区| 国产野战对白在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 极品人妻少妇av视频| 亚洲色图综合在线观看| 嫩草影视91久久| 亚洲av成人av| 91国产中文字幕| 欧美国产精品一级二级三级| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产高清激情床上av| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产成人欧美在线观看 | 满18在线观看网站| 777米奇影视久久| 高清欧美精品videossex| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 黄色毛片三级朝国网站| 乱人伦中国视频| 亚洲av成人av| 亚洲色图av天堂| 久久人妻av系列| 最近最新中文字幕大全免费视频| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产精品九九99| 日韩欧美免费精品| 免费观看人在逋| 在线看a的网站| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲五月婷婷丁香| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 久久久久视频综合| 成人三级做爰电影| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 怎么达到女性高潮| 无限看片的www在线观看| 亚洲色图av天堂| 亚洲全国av大片| 精品一区二区三卡| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 999久久久精品免费观看国产| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 视频在线观看一区二区三区| 9色porny在线观看| 亚洲中文字幕日韩| 国产午夜精品久久久久久| 69精品国产乱码久久久| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久午夜亚洲精品久久| 亚洲国产欧美网| 国产精品影院久久| 国产成人精品无人区| 高清av免费在线| 亚洲一区中文字幕在线| 亚洲成人国产一区在线观看| 99香蕉大伊视频| 日日夜夜操网爽| 亚洲 国产 在线| 女性生殖器流出的白浆| 久久久久视频综合| 午夜两性在线视频| 高清视频免费观看一区二区| 男人操女人黄网站| 精品国产国语对白av| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产免费现黄频在线看| 很黄的视频免费| 久久精品国产综合久久久| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 午夜福利一区二区在线看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 欧美乱色亚洲激情| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲 国产 在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产伦人伦偷精品视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 两个人看的免费小视频| 热re99久久精品国产66热6| 日本精品一区二区三区蜜桃| 精品无人区乱码1区二区| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久久国产欧美日韩av| 国产精品 国内视频| 在线播放国产精品三级| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产伦人伦偷精品视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产在线一区二区三区精| 91av网站免费观看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 超碰97精品在线观看| 久久香蕉国产精品| 国产97色在线日韩免费| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产免费现黄频在线看| 久久久国产一区二区| 黄色成人免费大全| 国产午夜精品久久久久久| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 中文字幕精品免费在线观看视频| 1024香蕉在线观看| 久久这里只有精品19| 91九色精品人成在线观看| 天天影视国产精品| 成人黄色视频免费在线看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 新久久久久国产一级毛片| 男女免费视频国产| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲专区中文字幕在线| 在线看a的网站| 中文字幕最新亚洲高清| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 欧美在线一区亚洲| 一级毛片精品| 精品一品国产午夜福利视频| 久久久国产成人免费| 午夜日韩欧美国产| 国产高清激情床上av| 国产色视频综合| 国产成人免费无遮挡视频| av中文乱码字幕在线| 男人的好看免费观看在线视频 | 老熟妇乱子伦视频在线观看| 天堂√8在线中文| 日本vs欧美在线观看视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 亚洲国产欧美网| 国产真人三级小视频在线观看| 免费看十八禁软件| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产亚洲精品第一综合不卡| av有码第一页| 高清毛片免费观看视频网站 | 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产成人啪精品午夜网站| 又黄又爽又免费观看的视频| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产区一区二久久| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 亚洲av片天天在线观看| 麻豆乱淫一区二区| 国产精品久久久久久精品古装| 日本五十路高清| 999久久久国产精品视频| 午夜免费成人在线视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产免费现黄频在线看| 中文字幕人妻丝袜制服| 母亲3免费完整高清在线观看| 美女 人体艺术 gogo| 最近最新中文字幕大全电影3 | 多毛熟女@视频| 欧美乱色亚洲激情| 国产男靠女视频免费网站| 电影成人av| 9色porny在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美在线一区亚洲| 91在线观看av| 亚洲男人天堂网一区| 精品一区二区三区四区五区乱码| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产黄色免费在线视频| 成人永久免费在线观看视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 女人精品久久久久毛片| 黄色 视频免费看| 视频区欧美日本亚洲| 国产国语露脸激情在线看| 国产精品电影一区二区三区 | 一个人免费在线观看的高清视频| 国产成人影院久久av| 中文字幕色久视频| 啦啦啦在线免费观看视频4| 动漫黄色视频在线观看| 一区福利在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区| 久久亚洲真实| 成人国语在线视频| 午夜日韩欧美国产| 精品电影一区二区在线| 人妻一区二区av| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 满18在线观看网站| 日韩欧美在线二视频 | 久久久久久久久久久久大奶| 免费在线观看亚洲国产| 看黄色毛片网站| 91字幕亚洲| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 极品少妇高潮喷水抽搐| 天天添夜夜摸| 午夜福利在线免费观看网站| 丁香欧美五月| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 国产区一区二久久| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 一进一出好大好爽视频| 亚洲人成电影观看| 高清在线国产一区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 丝袜在线中文字幕| 99re6热这里在线精品视频| 久久午夜亚洲精品久久| 一级毛片女人18水好多| 免费在线观看影片大全网站| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产亚洲欧美精品永久| 国产野战对白在线观看| bbb黄色大片| 亚洲五月色婷婷综合| 天天添夜夜摸| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产又色又爽无遮挡免费看| 色精品久久人妻99蜜桃| 最新在线观看一区二区三区| 国产成人精品无人区| 操美女的视频在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| 欧美av亚洲av综合av国产av| 成年动漫av网址| 国产av精品麻豆| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 亚洲成国产人片在线观看| 757午夜福利合集在线观看| 精品久久久久久,| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲三区欧美一区| 国产精品免费一区二区三区在线 | 黄片大片在线免费观看| 午夜免费鲁丝| 999精品在线视频| 十八禁网站免费在线| av福利片在线| 咕卡用的链子| 日韩成人在线观看一区二区三区| 天堂中文最新版在线下载| 最新在线观看一区二区三区| 香蕉久久夜色| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 久久午夜综合久久蜜桃| 欧美亚洲日本最大视频资源| 色94色欧美一区二区| 欧美一级毛片孕妇| 久久国产精品影院| 天天添夜夜摸| avwww免费| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 精品国产亚洲在线| 日本a在线网址| 制服人妻中文乱码| 黄色 视频免费看| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产色视频综合| 免费不卡黄色视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 欧美乱码精品一区二区三区| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产xxxxx性猛交| 久久香蕉国产精品| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 欧美在线黄色| 麻豆av在线久日| 人妻久久中文字幕网| 精品福利观看| avwww免费| 国产成人精品久久二区二区91| 久久久久视频综合| 激情在线观看视频在线高清 | x7x7x7水蜜桃| 精品福利观看| 十八禁网站免费在线| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲av美国av| 日韩有码中文字幕| 香蕉久久夜色| 黄色女人牲交| 欧美色视频一区免费| 丝袜美足系列| 亚洲国产看品久久| 成人手机av| 老司机深夜福利视频在线观看| 久久香蕉国产精品| 免费观看精品视频网站| 99re在线观看精品视频| 香蕉国产在线看| 亚洲中文日韩欧美视频| 18禁观看日本| 亚洲av日韩在线播放| svipshipincom国产片| 国产99白浆流出| 一个人免费在线观看的高清视频| 亚洲成a人片在线一区二区| www日本在线高清视频| 宅男免费午夜| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 无限看片的www在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 视频区欧美日本亚洲| 极品人妻少妇av视频| 精品福利观看| 久久香蕉国产精品| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲精品中文字幕在线视频| 天堂中文最新版在线下载| 9色porny在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 怎么达到女性高潮| 岛国毛片在线播放| 99国产精品99久久久久| 午夜福利在线免费观看网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 久久精品人人爽人人爽视色| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产精品.久久久| 欧美最黄视频在线播放免费 | 日本精品一区二区三区蜜桃| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 亚洲国产中文字幕在线视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 极品人妻少妇av视频| 国产视频一区二区在线看| 亚洲av美国av| 欧美日韩视频精品一区| 9色porny在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲七黄色美女视频| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | avwww免费| 国产精华一区二区三区| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产精品国产av在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产av精品麻豆| 人人澡人人妻人| 亚洲第一av免费看| 亚洲成a人片在线一区二区| 18禁观看日本| 久久香蕉激情| 国产精品免费视频内射| 亚洲人成77777在线视频| 伦理电影免费视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产精品久久视频播放| 男男h啪啪无遮挡| 一a级毛片在线观看| 这个男人来自地球电影免费观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 老熟妇仑乱视频hdxx| 成在线人永久免费视频| 国产精品 欧美亚洲| 一边摸一边做爽爽视频免费| 黑丝袜美女国产一区| 成人影院久久| 韩国精品一区二区三区| 女性生殖器流出的白浆| 欧美一级毛片孕妇| 亚洲成人免费电影在线观看| av视频免费观看在线观看| 日本wwww免费看| 欧美一级毛片孕妇| 欧美中文综合在线视频| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲国产欧美一区二区综合| 看片在线看免费视频| 91字幕亚洲| 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲精品国产区一区二| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 热re99久久国产66热| 亚洲精品美女久久av网站| 黄色丝袜av网址大全| 国产xxxxx性猛交| aaaaa片日本免费| 国产高清视频在线播放一区| 在线观看免费日韩欧美大片| 在线观看66精品国产| 老司机影院毛片| 亚洲中文日韩欧美视频| 日韩三级视频一区二区三区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 新久久久久国产一级毛片| 日韩有码中文字幕| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美在线一区亚洲| 又黄又粗又硬又大视频| 啦啦啦 在线观看视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美精品高潮呻吟av久久| 一级毛片女人18水好多| 美女午夜性视频免费| av网站在线播放免费| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲人成伊人成综合网2020| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 69精品国产乱码久久久| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久9热在线精品视频| 国产精品99久久99久久久不卡| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 黄频高清免费视频| 香蕉久久夜色| 成在线人永久免费视频| 成人精品一区二区免费| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 成人精品一区二区免费| 亚洲精品粉嫩美女一区| 制服人妻中文乱码| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲avbb在线观看| tube8黄色片| 国产麻豆69| 在线观看www视频免费| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲午夜理论影院| av视频免费观看在线观看| 女人被狂操c到高潮| 久久久久久久国产电影| 99riav亚洲国产免费| 久久人妻熟女aⅴ| 国产成人免费无遮挡视频| 成年动漫av网址| 99久久综合精品五月天人人| 亚洲精品在线观看二区| 啦啦啦免费观看视频1| а√天堂www在线а√下载 | 日本黄色视频三级网站网址 | 欧美性长视频在线观看| 国产午夜精品久久久久久| av国产精品久久久久影院| 亚洲视频免费观看视频| √禁漫天堂资源中文www| 乱人伦中国视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 久久香蕉国产精品| 国精品久久久久久国模美| 久久香蕉国产精品| 亚洲色图综合在线观看| 国产一卡二卡三卡精品| av网站在线播放免费| 在线观看一区二区三区激情| 美女午夜性视频免费| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲色图av天堂| 老鸭窝网址在线观看| 一级a爱视频在线免费观看| av网站免费在线观看视频| 午夜91福利影院| 亚洲性夜色夜夜综合| 一级毛片高清免费大全| 99热只有精品国产| 丰满迷人的少妇在线观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 精品乱码久久久久久99久播| av天堂久久9| 欧美在线黄色| 免费不卡黄色视频| 悠悠久久av| 中亚洲国语对白在线视频| 不卡av一区二区三区| 久久中文字幕一级| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产精品一区二区精品视频观看| 午夜福利在线观看吧| 亚洲中文字幕日韩| 久久久国产成人免费| 国产精品综合久久久久久久免费 | 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 日本wwww免费看| 精品久久久久久,| 欧美成人免费av一区二区三区 | 制服诱惑二区| ponron亚洲| 三级毛片av免费| 亚洲伊人色综图| 国产成人免费观看mmmm| 99re在线观看精品视频| 国产精品欧美亚洲77777| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产激情久久老熟女| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 欧美日韩亚洲高清精品| 免费在线观看黄色视频的| 精品电影一区二区在线| 人人妻人人澡人人看| av天堂在线播放| 欧美黄色淫秽网站| 国产一区在线观看成人免费| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久天堂一区二区三区四区| 午夜免费鲁丝| 国产一区二区激情短视频| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲精品一二三| 啦啦啦在线免费观看视频4| 亚洲视频免费观看视频| 欧美国产精品一级二级三级| 人妻 亚洲 视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 国产男靠女视频免费网站| 少妇的丰满在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 多毛熟女@视频| 国产欧美日韩一区二区三| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲,欧美精品.| 亚洲色图综合在线观看| 女性生殖器流出的白浆| 中文字幕av电影在线播放| 国产男女超爽视频在线观看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 日本a在线网址| 久久国产精品影院| 在线观看午夜福利视频| 丰满饥渴人妻一区二区三| 1024视频免费在线观看| 久久久精品区二区三区| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 波多野结衣av一区二区av| √禁漫天堂资源中文www| 深夜精品福利| 精品高清国产在线一区| 91av网站免费观看| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久人妻熟女aⅴ| 曰老女人黄片| 成人手机av| 老熟女久久久| 色综合欧美亚洲国产小说| 黄色女人牲交| 午夜免费鲁丝| 女人久久www免费人成看片| 国产亚洲精品一区二区www | 久久 成人 亚洲| 丝袜美腿诱惑在线| 精品福利观看| 国产av又大| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久国产乱子伦精品免费另类| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | www.999成人在线观看| av国产精品久久久久影院| 亚洲精品美女久久av网站| 精品卡一卡二卡四卡免费| 成人国语在线视频| 国产av一区二区精品久久| 看免费av毛片| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 女同久久另类99精品国产91| 女警被强在线播放| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 91大片在线观看| 国产欧美亚洲国产| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 18在线观看网站| 十八禁高潮呻吟视频| 多毛熟女@视频| 欧美日本中文国产一区发布| 不卡av一区二区三区| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 麻豆成人av在线观看| 久久性视频一级片| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 日本wwww免费看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 女人精品久久久久毛片| 免费少妇av软件| 国产成人啪精品午夜网站| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 国产精品久久久av美女十八| 大码成人一级视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| av网站在线播放免费| 国产av一区二区精品久久| 9色porny在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲国产精品合色在线| 精品福利永久在线观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 麻豆av在线久日| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文|