人工濕地對磷去除影響因素的研究*

邢波，章燕，周小龍，謝明華，梁新強(qiáng)

（1.紹興市環(huán)境監(jiān)測中心站，浙江紹興312000；2.紹興水處理發(fā)展有限公司，浙江紹興312074；3.紹興市越城區(qū)環(huán)境衛(wèi)生管理處，浙江紹興312000；4.浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，浙江杭州310058）

人工濕地對磷去除影響因素的研究*

邢波1，章燕2，周小龍3，謝明華4，梁新強(qiáng)4

（1.紹興市環(huán)境監(jiān)測中心站，浙江紹興312000；2.紹興水處理發(fā)展有限公司，浙江紹興312074；3.紹興市越城區(qū)環(huán)境衛(wèi)生管理處，浙江紹興312000；4.浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，浙江杭州310058）

分析了人工濕地中磷素吸附/解吸附、沉淀/分解、植物/微生物吸收、分裂、過濾、礦化、沉積（泥炭層增長）和成巖等轉(zhuǎn)化過程及其機(jī)理，對人工濕地中磷素的去除影響因素進(jìn)行了綜述，并提出了目前人工濕地除磷存在的問題。

磷去除；人工濕地；污水；土壤吸附和沉淀；植物吸收

1 磷的循環(huán)概述

水生生態(tài)系統(tǒng)對營養(yǎng)元素的需求有一定的比例，如淺水湖泊碳、氮和磷的質(zhì)量比為41∶7∶1，但實(shí)際上，幾乎所有排放的污水都很少有這種比例，污水中的磷通常是過剩的，污水排入水體后通常導(dǎo)致受納生態(tài)系統(tǒng)營養(yǎng)比例失調(diào)，因此，需要對污水進(jìn)行處理后排放。濕地生態(tài)系統(tǒng)是目前被普遍接受的一種富磷污水處理方式。

濕地生態(tài)系統(tǒng)在接受富磷水體后會發(fā)生變化，磷在系統(tǒng)內(nèi)通過復(fù)雜的生物化學(xué)循環(huán)得到利用，也會通過不同的路徑進(jìn)行暫時或永久性的沉積等。濕地中的磷一般以無機(jī)磷酸鹽和有機(jī)化合物的形式存在。自由的正磷酸鹽被認(rèn)為是被藻類和大型植物可直接利用的磷的惟一形式，并且連接著濕地中有機(jī)和無機(jī)磷酸鹽的循環(huán)。有機(jī)磷的范圍，舉例來說，在磷脂、核酸、核蛋白質(zhì)、使磷酸化的糖或者有機(jī)的濃縮的多磷酸鹽（輔酶、ATP、ADP）［1］。通常有機(jī)磷的形態(tài)都聚合成易分解的磷（核酸、磷脂或糖磷酸鹽）和難分解的磷（纖維醇磷酸鹽或植酸鈣鎂（菲丁））［2］。

土壤磷循環(huán)同氮循環(huán)有明顯的不同。在生物消化無機(jī)磷或者微生物降解有機(jī)磷時沒有化合價的改變。土壤磷主要是+5價（氧化）狀態(tài)，因為其他低的氧化狀態(tài)在熱力學(xué)上是不可能的，并且即使在非常簡化的濕地土壤中也容易氧化到PO43-［3］。

為了理解磷的循環(huán)，濕地可看作幾個部分的組合：水、植物、微生物、散落物和土壤等。自然條件下，磷的主要來源是地表水和大氣沉降，包括濕沉降和干沉降。磷的輸出主要是地表水流出和深入地下水中。也可能通過地下水輸入和向大氣中以氣體形式釋放，但數(shù)量很少。動物的遷徙如昆蟲、魚類和鳥類的遷徙對磷的吸收和轉(zhuǎn)化也有一定作用，但截至目前對這一過程還沒有量化。

2 磷在濕地中的轉(zhuǎn)化

濕地為磷的所有形式的互變提供了一個環(huán)境。可溶活性磷被植物吸取并轉(zhuǎn)化為組織磷或者可能被濕地土壤和沉積物所吸附。如果有機(jī)矩陣被氧化，有機(jī)結(jié)構(gòu)的磷可能會像可溶磷被釋放出來。在一些環(huán)境下不溶的沉淀物形式，改變條件后可能會重新溶解［4］。磷在濕地中的轉(zhuǎn)化：土壤泥炭層增加，吸附/解吸附，沉淀/溶解，植物/微生物吸收，礦化和固定。因而，當(dāng)評估濕地系統(tǒng)保留磷的能力時，所有的成分都應(yīng)量化。C.J.Richardson等發(fā)現(xiàn)土壤吸附和泥炭層的增長長期控制了濕地中磷的積累［5］。然而，吸附作用和生物團(tuán)貯藏飽和過程一樣，意味著他們有一個有限的容量不能長時間的提供磷移出能力［2］。

2.1 土壤泥炭層增長

關(guān)于濕地磷循環(huán)的大多數(shù)研究表明，土壤泥炭積聚物是磷沉積的長期、主要的歸宿，但自然濕地較陸地生態(tài)系統(tǒng)而言沒有顯著的磷沉積效果［6］。在自然濕地中，只有少量磷素在下層水中循環(huán)［6-7］（也就是微生物和植物）。自然濕地泥炭層積聚率非常低，世界的平均增長率是1～2 mm/a［8］，磷儲存量平均在0.005～0.024 g/（m2·a）［8］。B.C.Craft和C.J.Richardon報道了磷積聚率在美國的有機(jī)土壤淡水濕地是0.06～0.09 g/（m2·a）［8］。其他報道數(shù)據(jù)也顯示，在自然濕地中持久的磷儲藏率一般低于1 g/（m2·a），通常為0.5 g/（m2·a）［5-6，8-9］。但是，用于處理污水的人造濕地的磷保持力通常很高，可達(dá)75 g/（m2·a）。

2.2 土壤吸附和沉積

吸附是指可溶性磷從土壤間隙水移動到土壤礦物表面，堆積在平坦的土壤表面。一塊土壤的磷吸附能力通常伴隨著泥土容量和礦石成分的增加而增加［10］。磷吸附和解吸附之間的平衡維持了土壤相位和磷在土壤氣孔之間的平衡，這種現(xiàn)象被定義為磷酸鹽緩沖能力，這和土壤中的pH緩沖能力相似［11］。在有機(jī)土壤中，磷吸附與Al、Fe、Ca的濃度有關(guān)，濕地土壤磷吸附能力可以通過可析出的草酸鋁（無定型的）容量來確定［6］。土壤對磷的吸附能力是通過土壤氣孔中磷的濃度和通過土壤相位補(bǔ)充土壤氣孔中磷的能力來控制的。當(dāng)土壤粒子吸附磷飽和時，土壤間隙水中的磷濃度低，這時有一個磷從土壤到土壤間隙水的網(wǎng)狀的運(yùn)動，直到土壤和土壤間隙水間磷的濃度達(dá)到平衡。吸附作用通常被描述為2個過程：①磷酸鹽在土壤間隙水和土壤顆?；虻V物表面迅速交換（吸附）；②磷緩慢滲透到土壤相位（吸附）。磷的解吸附也可以發(fā)生這2個過程［2］。

上面提到的磷從水界面土壤中釋放的機(jī)制之一是，F(xiàn)e（Ⅲ）和Mn（Ⅳ）磷酸鹽礦石的還原分散作用［12］。厭氧土壤較有氧土壤，向低磷酸鹽濃度的土壤溶液釋放更多的磷，從高濃度土壤溶液吸收更多的可溶性磷［13］。磷酸鹽在厭氧和好氧條件下的不同行為可以歸結(jié)為土壤中氫氧化鐵的減少。厭氧土壤中這種可能的大面積的鐵化合物膠體的減少，是由于當(dāng)磷酸鹽濃度低時，土壤中磷酸鹽大部分被溶解，當(dāng)磷酸鹽的濃度高時，更多的磷酸鹽溶液被吸附［13］。

沉淀可以看作是磷酸鹽離子和金屬陽離子的反應(yīng)，例如Fe、Al、Ca或者M(jìn)g，構(gòu)成無定型晶體。這些反應(yīng)比較典型地發(fā)生在高濃度的磷酸鹽或者金屬陽離子的條件下［10］。在特定的條件下，一系列的陽離子可以沉淀磷酸鹽。在濕地中一些重要的礦石沉淀是：磷灰石Ca5（Cl，F(xiàn)）（PO4）3，羥磷灰石Ca5（OH）（PO4）3，磷鋁石Al（PO4）·2H2O，紅磷鐵礦Fe（PO4）·2H2O，藍(lán)鐵礦Fe3（PO4）2·8H2O，銀星石Al3（OH）3（PO4）2·5H2O。除了直接的化學(xué)反應(yīng)之外，磷可以和其他礦物協(xié)同沉淀，例如氫氧化鐵和碳酸鹽礦物，方解石（CaCO3）。

土壤酸堿度是影響土壤固磷作用的重要因子之一，對酸性土壤，適當(dāng)施用石灰調(diào)節(jié)其pH至中性附近（以pH6.5～6.8為宜），可減少磷的固定作用，提高土壤磷的有效性。

含有機(jī)質(zhì)多的土壤，其固磷作用往往較弱，其原因除了有機(jī)質(zhì)礦化能提供部分無機(jī)磷外，還有下列作用：①有機(jī)陰離子與磷酸根競爭固相表面專性吸附點(diǎn)位，從而減少了土壤對磷的吸附。②有機(jī)物分解產(chǎn)生的有機(jī)酸和其他螯合劑的作用，將部分固態(tài)磷釋放為可溶態(tài)。③腐殖質(zhì)可在鐵、鋁氧化物等膠體表面形成保護(hù)膜，減少對磷酸根的吸附。④有機(jī)質(zhì)分解產(chǎn)生的CO2溶于水形成H2CO3，增加鈣、鎂、磷酸鹽的溶解度。

土壤淹水后磷的有效性有明顯提高，這是由于：①酸性土壤pH上升促使鐵、鋁形成氫氧化物沉淀，減少了其對磷的固定；堿性土壤pH有所下降，能增加磷酸鈣的溶解度；反之，若淹水土壤落干，則導(dǎo)致土壤磷的有效性下降。②土壤氧化還原電位下降，高價鐵還原成低價鐵，磷酸亞鐵的溶解度較高，增加了磷的有效度。③包被于磷酸表面鐵質(zhì)膠膜還原，提高了閉蓄態(tài)磷的有效度［14］。

2.3 微生物吸收

微生物對磷的去除包括對磷的正常同化和對磷的過量積累。由于人工濕地系統(tǒng)中植物光合作用光反應(yīng)、暗反應(yīng)交替進(jìn)行，根毛輸氧也交替出現(xiàn)，以及系統(tǒng)內(nèi)部不同區(qū)域?qū)ρ跸牧看嬖诓町?，從而?dǎo)致系統(tǒng)中好氧和厭氧情況交替出現(xiàn)，使磷的過量釋放和過量積累順利完成。

除磷微生物的優(yōu)勢種有不動桿菌屬（Acinetobacter）、氣單胞菌屬（Aeromonas）和假單胞菌屬（Pseudomonas），有機(jī)磷和磷酸鹽沉淀磷主要是通過這些菌的協(xié)調(diào)作用轉(zhuǎn)化為溶解的磷酸鹽，從而被植物體吸收利用。

微生物吸收非?？欤珨?shù)量（儲存數(shù)量）很少。微生物吸收快是由于這些有機(jī)體成長和繁殖速度快。微生物儲存的數(shù)量依賴于濕地營養(yǎng)狀況，在貧營養(yǎng)化的地區(qū)微生物可能較富營養(yǎng)化區(qū)域吸收儲存更多的磷。

土壤微生物參與土壤磷的溶解。土壤有機(jī)質(zhì)的溶解磷的含量的精確測量十分復(fù)雜，它伴隨著有機(jī)磷的礦化［15］。通常認(rèn)為細(xì)菌是分解體，簡單的礦化有機(jī)磷，也被發(fā)現(xiàn)他們控制沉積物—水界面之間的磷交換流量［16］，通過產(chǎn)生難溶的有機(jī)化合物包埋磷而做貢獻(xiàn)［17］。

重要但是很少被認(rèn)識到的，是被濕地藻類成分所滯留的磷的數(shù)量，尤其是在開放水體區(qū)域。J.Vymazal［1］指出，盡管藻類可以對濕地中的營養(yǎng)循環(huán)產(chǎn)生深遠(yuǎn)的影響，但大部分濕地中藻類的作用被忽視。另外，當(dāng)濕地中浮游生物很少時，焦點(diǎn)也集中在水生附著生物上。藻類和海藻的集合可以影響磷的直接循環(huán)（吸收、釋放），或者間接通過光合作用誘導(dǎo)水中和土壤/水界面參數(shù)的改變（pH、溶解氧）。

2.4 植物吸收

植物吸收的磷主要是正磷酸鹽形態(tài)：H2PO4-、HPO42-和PO43-，其中以HPO42-最易被吸收。植物也可以吸收偏磷酸（PO3-）和焦磷酸（P2O74-），聚磷酸鹽經(jīng)水解后也可被吸收。植物還可吸收土壤中的有機(jī)磷化合物，如己糖磷酸酯、甘油磷酸酯和蔗糖磷酸酯，也能吸收分子量較大的核酸、植酸和卵磷脂，而且吸收速度超過無機(jī)磷酸鹽。根毛和表皮細(xì)胞所吸收的磷進(jìn)入皮層后，其中30%～50%在數(shù)分鐘甚至在幾秒鐘內(nèi)進(jìn)入代謝。最先合成的有機(jī)磷是ATP，此外還有6-磷酸葡萄糖（G6P）、1，6-二磷酸果糖（FDP）和磷酸甘油酸（PGA）等糖酵解中的含磷化合物。合成的有機(jī)磷迅速向植株中部轉(zhuǎn)移。從皮層到中柱這一系統(tǒng)中數(shù)量最多的含磷化合物是6-磷酸葡萄糖，無機(jī)磷占總磷量的60%以上。從中柱到導(dǎo)管，有機(jī)磷通過脫磷酸化過程而形成無機(jī)磷，然后輸送到地上部分［18］。

大多數(shù)的磷被植物根系所吸收，通過葉面吸收和排放受限于水中淹沒的種類，但這個數(shù)量通常很低。大型植物在生長初期（大多數(shù)區(qū)域是早春）至最大生長率之間吸收的磷很多［1，19］。然而，生物數(shù)量的增長不應(yīng)計算在濕地長期可去除磷能力的部分中［4］。

營養(yǎng)物在植物體內(nèi)的遷移隨季節(jié)而變。在秋末前，大多數(shù)重要的離子已經(jīng)將其一部分從根遷移到根狀莖。這里儲存的營養(yǎng)物是為了早春時生長用的［20-21］。磷在植物中的儲藏范圍可以從短期到長期，依賴于植物的種類、垃圾分解率，巖屑組織磷的濾取，磷在地上/地下生物之間的遷移形式。磷在地上生物中的儲存，例如自然生長的大型植物，通常是短期的。垃圾腐爛期間，大量的磷被釋放。地面上的大多數(shù)大型植物生長和腐爛這一周期，北方明顯快于南方地區(qū)。

濕地生態(tài)系統(tǒng)中的生物腐爛后，磷從生物團(tuán)中釋放出來。地上垃圾的腐爛和水中營養(yǎng)物的合成釋放至少包括2個過程。最初的可溶性原料損失歸結(jié)于非生物的濾取。這個過程非?？欤f明在腐爛的早期階段質(zhì)量減少了大部分。在許多濕地植物中都發(fā)現(xiàn)了初期營養(yǎng)物的快速濾取——在腐爛的開始幾天內(nèi)，損失了30%的營養(yǎng)物。釋放出的營養(yǎng)物可以被重組為分解者的原生質(zhì)，呼吸和反硝化作用說明了額外的營養(yǎng)損失［1］。然而，死掉的根部在地面下腐爛，因此在土壤表面下增加難控制化合物，滲濾到根區(qū)域的間隙水。這樣，地面上一部分大型植物把磷返還到水中，地下的一部分把磷返還到土壤中［22］。

植物組織中磷的濃度在種類和地點(diǎn)間不斷改變，在不同季節(jié)也在改變。K.R.Reddy等報道了氮在自然界出現(xiàn)的植物枝干中的范圍是1.4～37.5 g/m2［23］，比地面儲存量多50%。磷在自然界出現(xiàn)的植物枝干中的范圍是0.1～6.8 g/m2［24］，0.1～11.0 g/m2［1］，0.01～19.00 g/m2［25］或者3～15 g/m2［26］。磷在水葫蘆（E.crassipes）枝干中的數(shù)量可以達(dá)到45 g/m2。由于這種植物的高產(chǎn)量，每年由水葫蘆帶走的磷的數(shù)量可以達(dá)到126 g/（m2·a）［1］。

3 人工濕地中磷的移動/保持機(jī)制

在2.1節(jié)中，濕地中磷的移動/保持機(jī)制已經(jīng)描述的很清楚，但是其詳細(xì)的機(jī)制還是同人工濕地的類型有關(guān)。而且，人工濕地除磷機(jī)制已經(jīng)被證實(shí)只有基質(zhì)吸附、生物團(tuán)儲存、新土壤和沉積物的增長［4］。然而，前2個過程，其容量有限，因而不對磷的長期的、有效的去除有貢獻(xiàn)［2］。

泥炭/土壤增長是濕地中磷長期沉降的主要方式，但它只有在高生物產(chǎn)量人工濕地和生長自然植被的表面流濕地有效。

當(dāng)污水通過過濾土層時，系統(tǒng)中磷的吸附和沉降更有效。這意味著通過這些機(jī)制，潛流人工濕地會有更可觀的磷去除能力。從這些系統(tǒng)來看，水平流濕地有更好的潛力，因為它的基礎(chǔ)經(jīng)常被淹沒，床體的氧化還原作用沒有太大的起伏。間歇性進(jìn)水的垂直流濕地，由于床體的氧化會造成磷的解吸附和后期的釋放，因此并不是很有效。然而，潛流濕地用的材料很普通，沙粒層或碎石，提供的吸附和沉淀能力較低。最近，一些篩選出來的材料，如LECA（輕的黏土團(tuán)），在人工濕地中進(jìn)行了試驗，除磷效果好［27-28］，但是應(yīng)認(rèn)識到，吸附終究是要飽和的，吸附性能每時每刻都在減少。

對于高負(fù)荷進(jìn)水，磷通過自然植物收割去除總量少，但在低負(fù)荷（＜10～20 g/（m2·a））進(jìn)水人工濕地中是重要的。在自由飄浮植物系統(tǒng)中，植物吸收成為磷去除的主要方式。然而，應(yīng)擬定一個有效的季節(jié)性收獲，以保證大型植物處于最適合的生長階段，來達(dá)到最適宜的磷去除率。微生物吸收在所有濕地中，只被作為一個很小的、暫時的磷吸收途徑。生物體一旦腐爛，磷又被微生物釋放到水體。

4 存在問題

1）先進(jìn)技術(shù)手段應(yīng)用不夠，缺乏長期連續(xù)的動態(tài)監(jiān)測。目前人工濕地運(yùn)行參數(shù)的獲取，大都為短期的試驗或監(jiān)測結(jié)果，并不能全面反映整個人工濕地系統(tǒng)運(yùn)行的情況，因為隨著時間的推移，人工濕地對磷的去除效果在不斷發(fā)生變化，并且受到各種因素的交叉影響。

2）定量研究不夠深入。對磷在人工濕地系統(tǒng)各組分中的分布和存在形式研究不夠深入，導(dǎo)致對磷的去除率難以提高。對人工濕地系統(tǒng)中眾多影響因素的相互關(guān)系缺少定量化研究，數(shù)學(xué)模型的研究有待提高。

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Impact Factors of Phosphorus Removal by Constructed Wetlands

Xing Bo1,Zhang Yan2,Zhou Xiaolong3,Xie Minghua4,Liang Xinqiang4
（1.Shaoxing Environmental Monitoring Station,ShaoxingZhejiang312000;2.Shaoxing Water Treatment Development Co.,Ltd,ShaoxingZhejiang312074;3.Shaoxing Yuecheng Environmental Sanitation Management Department,Shaoxing Zhejiang312000;4.College of Environmental&Resource Sciences,Zhejiang University,HangzhouZhejiang310058）

The transforming process and its mechanization of P adsorption,desorption,precipitation,decomposition,plant and microbial uptake,fragmentation,filtration,mineralization,sedimentation(peat accretion)and diagenesis in constructed wetlands were analyzed.The impact factors of phosphorus removal by constructed wetlands were summarized.And its existing problems were put forward.

phosphorus removal；constructed wetlands；wastewater；soil adsorption and precipitation；plant uptake

X703．1

A

1005－8206（2012）03－0001－04

邢波（1979—），工程師，主要從事環(huán)境監(jiān)測。E-mail：bobo_xing@163.com。

（責(zé)任編輯：鄭雯）

浙江省科技廳公益項目（2010C33154））

2012-04-06