隨著國(guó)民經(jīng)濟(jì)的迅速增長(zhǎng)和城市化進(jìn)程的加快,我國(guó)城市大氣污染的狀況和性質(zhì)正在發(fā)生顯著的變化:傳統(tǒng)的污染物SO2和總懸浮顆粒物得到了一定的控制,NOX濃度有上升的趨勢(shì),大氣可吸入顆粒物PM10(空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于10 μm的氣溶膠粒子)成為我國(guó)大部分城市的首要污染物(周玉素等,2001;任陣海等,2003)。PM10對(duì)氣候、環(huán)境和人體健康有重要的影響,它不僅可以降低大氣能見(jiàn)度,使空氣質(zhì)量惡化,還可以通過(guò)改變地氣系統(tǒng)的輻射平衡以及成云致雨過(guò)程,影響區(qū)域乃至全球的氣候,它甚至可以通過(guò)呼吸進(jìn)入人體,在呼吸系統(tǒng)的不同部位沉積,對(duì)人體健康造成危害,是近年來(lái)大氣科學(xué)研究的熱點(diǎn)(李青青等,1999;王寶鑒等,2001)。
大氣可吸入顆粒物的來(lái)源包括化石燃料燃燒、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)等人為過(guò)程和地表?yè)P(yáng)塵、海洋飛沫、火山塵等天然過(guò)程以及二次氣溶膠粒子等非均相化學(xué)反應(yīng)過(guò)程等。發(fā)生在我國(guó)北方和中亞地區(qū)沙漠、戈壁的沙塵暴是春季影響東亞地區(qū)氣候環(huán)境的主要天氣現(xiàn)象,是我國(guó)春季大氣顆粒物的主要來(lái)源(王明星和張仁健,2001;胡敏等,2009)。大量的觀測(cè)和研究表明亞洲沙塵暴不僅會(huì)增加本地和鄰近地區(qū)大氣中的顆粒物含量,甚至還會(huì)隨氣流跨越太平洋影響北美地區(qū)(Duce et al.,1980;Uematsu et al.,1983;Husur et al.,2001;Tratt et al.,2001)。蘭州市地處西北干旱半干旱區(qū),位于青藏高原東北側(cè)的黃河河谷盆地,其獨(dú)特的盆地地形造成了靜風(fēng)頻率高、逆溫層結(jié)厚、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)等不利于污染物擴(kuò)散的大氣條件。同時(shí)蘭州也是亞洲沙塵向下游輸送的經(jīng)由之地,受沙塵天氣影響大(Y.Q.Wang et al.,2006;陶健紅等,2007),因而蘭州市大氣環(huán)境質(zhì)量不僅受局地氣候條件和當(dāng)?shù)匚廴疚锱欧诺纫蛩氐挠绊?,很大程度上還受外來(lái)入侵塵的影響。特別是每年春季河西走廊沙塵暴發(fā)生頻繁(董安詳?shù)龋?003),是造成蘭州市大氣顆粒物污染最大的流動(dòng)污染源(王式功等,1999a)。雖然很多學(xué)者已對(duì)蘭州市的大氣污染問(wèn)題進(jìn)行了大量的研究,在污染物擴(kuò)散和輸送特征、大氣污染形成的物理機(jī)制和成因(胡隱樵和張強(qiáng),1999;張強(qiáng),2003)、沙塵天氣影響(王式功等,1999b;S.G.Wang et al.,2005,2006;陶健紅等,2007)、數(shù)值模擬(張強(qiáng)和呂世華,2001;安興琴等,2005)和治理對(duì)策(陳玉春等,2001)等方面取得一些比較重要的認(rèn)識(shí)和研究成果,但目前對(duì)影響蘭州市大氣PM10污染的外來(lái)沙塵源地及其輸送路徑的研究還很少(S.G.Wang et al.,2006)。已有的研究(黃健等,2002;徐祥德等,2004;顏鵬等,2005;戚丹青等,2006;任永建等,2009)表明,大氣可吸入顆粒物的時(shí)空分布與輸送軌跡密切相關(guān)。因此,通過(guò)分析氣團(tuán)軌跡來(lái)研究一個(gè)地區(qū)大氣可吸入顆粒物的輸送特征,已成為了解一個(gè)地區(qū)大氣顆粒物來(lái)源的一種常用方法。
本研究利用HYSPLIT(hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory)軌跡模式,通過(guò)聚類分析,得到了2001—2008年春季到達(dá)蘭州地區(qū)的主要?dú)鈭F(tuán)運(yùn)動(dòng)軌跡,即輸送路徑,結(jié)合蘭州市逐日PM10觀測(cè)資料,研究了不同輸送軌跡類型與蘭州市區(qū)PM10質(zhì)量濃度之間的關(guān)系,確定了對(duì)蘭州市PM10質(zhì)量濃度影響較大的輸送路徑,定性地給出了蘭州市春季PM10潛在源區(qū)和輸送特征,為改善蘭州市大氣環(huán)境及周邊地區(qū)生態(tài)環(huán)境提供科學(xué)依據(jù),同時(shí)也可以為國(guó)內(nèi)其他城市開(kāi)展類似研究積累一些相關(guān)經(jīng)驗(yàn)。
本文采用的2001—2008年春季(3—5月)蘭州市PM10質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),是利用環(huán)境保護(hù)部公布的重點(diǎn)城市空氣質(zhì)量日?qǐng)?bào)數(shù)據(jù)中蘭州市空氣污染指數(shù)(air pollution index,API)資料,結(jié)合空氣污染指數(shù)的定義和API分級(jí)表計(jì)算得到的(Zhang et al.,2003)。2001—2008年逐日時(shí)刻沙塵資料取自甘肅省氣象局沙塵暴數(shù)據(jù)集。軌跡計(jì)算所用氣象資料取自美國(guó)環(huán)境預(yù)報(bào)中心和國(guó)家大氣研究中心聯(lián)合執(zhí)行的全球再分析資料(Reanalysis Data),其水平分辨率為2.5°×2.5°,每日4個(gè)時(shí)次:0000、0600、1200、1800 UTC。
將蘭州市2001—2008年按照春季沙塵天氣發(fā)生次數(shù)分為沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年。利用美國(guó)大氣海洋局研制的HYSPLIT軌跡模式(Draxler and Hess,1998)結(jié)合美國(guó)環(huán)境預(yù)報(bào)中心和國(guó)家大氣研究中心聯(lián)合執(zhí)行的全球再分析資料,計(jì)算到達(dá)蘭州(103.85°E,36.05°N)的4 d后向軌跡。每天計(jì)算4個(gè)時(shí)次(02、08、14、20,北京時(shí)),得到分辨率為1 h的空氣質(zhì)點(diǎn)后向軌跡。軌跡計(jì)算起始點(diǎn)高度為500 m。將計(jì)算得到的后向軌跡根據(jù)氣團(tuán)水平移動(dòng)速度和方向進(jìn)行分組得出不同的輸送軌跡組(Sirois and Bottenheim,1995;S.G.Wang et al.,2006;Y.Q.Wang et al.,2006)。把每組中各條軌跡對(duì)應(yīng)的PM10質(zhì)量濃度進(jìn)行平均,得到造成蘭州市春季高質(zhì)量濃度PM10污染的輸送路徑。
為了確定影響蘭州市春季高質(zhì)量濃度PM10污染的潛在沙塵源區(qū),使用潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(potential source contribution function,PSCF)(Ashbaugh et al.,1985)。許多研究者利用該方法確定了影響空氣質(zhì)量的污染源區(qū)(Zeng and Hopke,1989;Gao et al.,1993;Polissar et al.,1999;Cheng and Lin,2001)。PSCF值是所選研究區(qū)域內(nèi)經(jīng)過(guò)網(wǎng)格ij的污染軌跡數(shù)(mij)與該網(wǎng)格上經(jīng)過(guò)的所有軌跡數(shù)(nij)的比值(Stolhl and Kromp-Kolb,1994;Salvador et al.,2004),即
PSCF的值越大表明該網(wǎng)格點(diǎn)對(duì)蘭州市PM10的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)越大。高PSCF值所對(duì)應(yīng)網(wǎng)格組成的區(qū)域就是影響蘭州市PM10質(zhì)量濃度的潛在源區(qū),經(jīng)過(guò)該區(qū)域的軌跡就是對(duì)蘭州市PM10質(zhì)量濃度有影響的輸送路徑。本文中,分別取沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年蘭州市春季PM10的平均質(zhì)量濃度作為判斷一條軌跡是否為污染軌跡的標(biāo)準(zhǔn),即在沙塵天氣相對(duì)多年(相對(duì)少年)如果一條軌跡所對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10質(zhì)量濃度大于沙塵天氣相對(duì)多年(相對(duì)少年)的平均質(zhì)量濃度,則認(rèn)為該條軌跡是污染軌跡;反之,則為清潔軌跡。
由于PSCF是一種條件概率,當(dāng)nij較小時(shí),會(huì)有很大的不確定性。為了減小這種不確定性,不同研究者引入了權(quán)重函數(shù)Wij(Cheng et al.,1993;Hope et al.,1995;Polissar et al.,1999,2001;Xu and Akhtar,2010),當(dāng)某一網(wǎng)格中的nij小于研究區(qū)內(nèi)每個(gè)網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡端點(diǎn)數(shù)的3倍時(shí)(Polissar et al.,2001),就要使用Wij來(lái)減小PSCF的不確定性。
本文選擇包含95%以上的軌跡所覆蓋的地理區(qū)域?yàn)檠芯繀^(qū)。以沙塵相對(duì)多年為例,研究區(qū)的范圍為(55~125°E,25~65°N),同時(shí)把該區(qū)域分成11 200個(gè)0.5°×0.5°的小網(wǎng)格。該區(qū)域內(nèi)的所有軌跡點(diǎn)數(shù)是142 784個(gè),因此每個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)平均的軌跡端點(diǎn)數(shù)大約是13個(gè),即當(dāng)nij約小于40的時(shí)候,就要通過(guò)使用權(quán)重函數(shù)來(lái)減小PSCF的不確定性。本文參考Y.Q.Wang et al.(2006),使用以下權(quán)重函數(shù)
PSCF反映的是一個(gè)網(wǎng)格中污染軌跡所占的比例,不能反映污染軌跡的污染程度,即軌跡所對(duì)應(yīng)的PM10質(zhì)量濃度比平均質(zhì)量濃度究竟大多少。因此PSCF只能給出潛在源區(qū)的分布,不能給出不同源區(qū)貢獻(xiàn)的相對(duì)大小。為了彌補(bǔ)PSCF的這個(gè)不足,本文用濃度權(quán)重軌跡分析法(concentration-weighted trajectory method,CWT)(Seibert et al.,1994;Hsu et al.,2003),計(jì)算了軌跡的權(quán)重濃度,以反映不同軌跡的污染程度。在CWT分析法中,每個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)都有一個(gè)權(quán)重濃度,它可以通過(guò)計(jì)算經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格的所有軌跡所對(duì)應(yīng)的PM10質(zhì)量濃度的平均值來(lái)實(shí)現(xiàn)。計(jì)算方法如下
其中:Cij是網(wǎng)格ij上的平均權(quán)重濃度;l是軌跡;Cl是軌跡l經(jīng)過(guò)網(wǎng)格ij時(shí)對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10質(zhì)量濃度;τijl是軌跡l在網(wǎng)格ij停留的時(shí)間(Seibert et al.,1994;Stohl,1996)。在PSCF分析法中所用的權(quán)重函數(shù)Wij也適用于CWT分析法,以減少nij值較小時(shí)所引起的不確定性。當(dāng)Cij值較大時(shí),說(shuō)明經(jīng)過(guò)網(wǎng)格ij的空氣團(tuán)會(huì)造成蘭州市較高的PM10質(zhì)量濃度,該網(wǎng)格所對(duì)應(yīng)的區(qū)域是對(duì)蘭州市高質(zhì)量濃度PM10污染有貢獻(xiàn)的主要外來(lái)源區(qū),經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格的軌跡就是對(duì)蘭州市PM10污染有貢獻(xiàn)的主要輸送路徑。
根據(jù)沙塵暴數(shù)據(jù)資料,統(tǒng)計(jì)得到了2001—2008年蘭州市春季沙塵天氣發(fā)生次數(shù)(表1),并按這8 a春季沙塵天氣發(fā)生次數(shù),將其分為沙塵天氣相對(duì)多年(2001、2002、2004和2006年)和相對(duì)少年(2003、2005、2007和2008年)。
表1 2001—2008年蘭州市春季沙塵天氣發(fā)生次數(shù)Table 1 Number of dust days in spring during 2001—2008
蘭州市沙塵天氣相對(duì)多年春季PM10平均質(zhì)量濃度為238.8 μg·m-3(圖1),其中超過(guò)平均值的天數(shù)達(dá)138 d;沙塵天氣相對(duì)少年春季PM10平均質(zhì)量濃度為157.2 μg·m-3(圖2),高于平均濃度的有123 d。沙塵天氣相對(duì)多年P(guān)M10平均質(zhì)量濃度比相對(duì)少年高出34%。沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年日均PM10質(zhì)量濃度都超過(guò)了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值150 μg·m-3,超標(biāo)率分別為67.7%和38.0%,其中分別有13.9%(51 d)和3.5%(13 d)為Ⅴ級(jí)重污染。
3.2.1 平均后向軌跡輸送路徑特征
沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年分別得到7組(聚類1—7)和6組(聚類1—3、5—7)不同的后向軌跡。各組的平均軌跡分布如圖3所示。軌跡的路線和方向表示氣團(tuán)在到達(dá)受點(diǎn)(蘭州市)以前所經(jīng)過(guò)的地區(qū),根據(jù)其長(zhǎng)短可以判斷氣團(tuán)移動(dòng)的速度,長(zhǎng)的軌跡對(duì)應(yīng)快速移動(dòng)的氣團(tuán),短的軌跡對(duì)應(yīng)移動(dòng)緩慢的氣團(tuán)。西和西北方向的軌跡比其他方向的軌跡長(zhǎng),表明來(lái)自西方和西北方向的氣團(tuán)移動(dòng)都比較快。
沙塵天氣相對(duì)多年的7組軌跡中,與聚類1對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)來(lái)源于青藏高原北部腹地,青海和新疆交界處的沙漠戈壁地帶,這組軌跡沿東南方向移動(dòng),途經(jīng)柴達(dá)木盆地,在甘肅與四川交界處向北到達(dá)蘭州。聚類2和聚類3對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)均來(lái)自新疆境內(nèi)。聚類2對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)來(lái)自新疆南部的塔里木盆地,途徑塔克拉瑪干沙漠腹地,向東經(jīng)青海北部的柴達(dá)木盆地到達(dá)蘭州。聚類3對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)來(lái)自新疆北部的準(zhǔn)噶爾盆地,這組氣團(tuán)向東南方向移動(dòng),進(jìn)入甘肅境內(nèi)后,沿著河西走廊,到達(dá)蘭州。聚類4和5對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)來(lái)自蒙古國(guó)境內(nèi)的沙漠戈壁地帶,前者自蒙古國(guó)的西南部,向東南移動(dòng)經(jīng)內(nèi)蒙古西部巴丹吉林沙漠,到達(dá)蘭州;后者自蒙古國(guó)中部,向南移動(dòng)到達(dá)內(nèi)蒙古中部地區(qū),經(jīng)騰格里沙漠后轉(zhuǎn)向西南,最后到達(dá)蘭州。聚類6和7對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)分別來(lái)自黃土高原地區(qū),以及四川、陜西、甘肅交界地帶。
圖1 蘭州市春季沙塵天氣相對(duì)多年P(guān)M10質(zhì)量濃度分布Fig.1 Daily mean PM10mass concentrations in Lanzhou in spring of 2001,2002,2004 and 2006
圖2 蘭州市春季沙塵天氣相對(duì)少年P(guān)M10質(zhì)量濃度分布Fig.2 Daily mean PM10mass concentrations in Lanzhou in spring of 2003,2005,2007 and 2008
圖3 蘭州市春季后向軌跡聚類分析a.沙塵天氣相對(duì)多年;b.沙塵天氣相對(duì)少年Fig.3 Cluster-mean back-trajectories arriving in Lanzhou in spring of(a)2001,2002,2004 and 2006,and(b)2003,2005,2007 and 2008
為了便于與沙塵天氣相對(duì)多年的聚類分析結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,沙塵天氣相對(duì)少年各軌跡組的聚類標(biāo)號(hào)取與沙塵天氣相對(duì)多年氣團(tuán)來(lái)源與輸送路徑相似的軌跡組的聚類標(biāo)號(hào)。沙塵天氣相對(duì)少年的6組軌跡與沙塵天氣相對(duì)多年相比少了聚類4。沙塵天氣相對(duì)少年和相對(duì)多年相似的輸送路徑在總軌跡中所占比例、污染軌跡在各組中所占比例以及各組所對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10質(zhì)量濃度都存在明顯的差別(表2、3)。在沙塵天氣相對(duì)少年,聚類1對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)來(lái)自塔里木盆地南緣,經(jīng)新疆和青海、西藏交界地帶向東輸送,橫跨青海省南部后轉(zhuǎn)向北到達(dá)蘭州。雖然相對(duì)少年聚類3對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)也來(lái)自新疆北部的準(zhǔn)格爾盆地,但該組軌跡在甘肅省境內(nèi)的輸送路徑有些差異,途經(jīng)甘肅與內(nèi)蒙古交界的沙漠戈壁地帶后到達(dá)蘭州。聚類5對(duì)應(yīng)的氣團(tuán),在沙塵天氣相對(duì)少年沒(méi)有經(jīng)過(guò)寧夏境內(nèi),而是從內(nèi)蒙古進(jìn)入甘肅后到達(dá)蘭州。與沙塵天氣相對(duì)多年相比,聚類6在相對(duì)少年對(duì)應(yīng)的軌跡移動(dòng)路徑偏南。
3.2.2 污染軌跡特征
根據(jù)3.1節(jié)給出的沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年P(guān)M10的平均質(zhì)量濃度以及每條后向軌跡所對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10日均質(zhì)量濃度,將后向軌跡劃分為清潔軌跡和污染軌跡。當(dāng)某條后向軌跡所對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10日均質(zhì)量濃度小于平均質(zhì)量濃度時(shí),就將其定義為清潔軌跡;當(dāng)其對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10日均質(zhì)量濃度大于平均質(zhì)量濃度時(shí),就將其定義為污染軌跡。表2和表3分別給出了沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年每組聚類軌跡的軌跡數(shù)、所占比例及其對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10日均質(zhì)量濃度以及每組聚類中污染軌跡數(shù)、污染軌跡所占比例及其對(duì)應(yīng)的PM10質(zhì)量濃度。
從表2可以看出,沙塵天氣相對(duì)多年每組聚類中軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)的百分比變化幅度較大,從最小的5.9%(聚類1)到最大的33%(聚類2);每組聚類中污染軌跡所占百分比變化也較大,從最小的16.4%(聚類7)到最大的52.7%(聚類2)。與沙塵天氣相對(duì)多年相比,相對(duì)少年變化幅度要小一些,每組聚類中軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)的百分比最小為10.9%(聚類1),最大為23.6%(聚類2),污染軌跡所占百分比最小為20.4%(聚類6),最大為47.8%(聚類1)。
在沙塵天氣相對(duì)多年,聚類2包含的軌跡數(shù)最多,聚類3次之。聚類2和3對(duì)應(yīng)的平均PM10質(zhì)量濃度分別為287.7 μg·m-3和275.5 μg·m-3,均大于沙塵天氣相對(duì)多年的平均值(238.8 μg·m-3)。這兩組聚類所包含的污染軌跡最多,占各自組的50%以上,說(shuō)明聚類2和3對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)在輸送路徑上會(huì)攜帶較多的顆粒物到蘭州,造成蘭州市春季高質(zhì)量濃度PM10污染。聚類2和3是沙塵天氣相對(duì)多年影響蘭州市春季PM10污染水平的重要輸送路徑,其中聚類2對(duì)應(yīng)著沙塵移動(dòng)的西方路徑,是影響蘭州市春季PM10質(zhì)量濃度的主要輸送路徑。聚類3對(duì)應(yīng)著沙塵移動(dòng)的西北路徑,是影響蘭州市春季PM10質(zhì)量濃度的次要輸送路徑。聚類1、5、6、7與聚類2和3相比包含的軌跡數(shù)量少,對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10質(zhì)量濃度也低于沙塵天氣相對(duì)多年平均值,污染軌跡所占比例也小,是沙塵天氣相對(duì)多年相對(duì)清潔的氣團(tuán)輸送路徑。劉曉東等(2004)利用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)分析了我國(guó)29個(gè)大城市春季大氣PM10質(zhì)量濃度與塔克拉瑪干沙區(qū)及其周邊地區(qū)上空沙塵活動(dòng)的相關(guān)性,結(jié)果表明,該區(qū)大氣沙塵活動(dòng)的強(qiáng)弱與中國(guó)西北地區(qū)(西寧、蘭州、銀川和西安)大氣PM10含量高低有顯著的正相關(guān)關(guān)系。結(jié)合軌跡輸送路徑及污染軌跡特征,本文的研究結(jié)果與之類似。
表2 沙塵天氣相對(duì)多年每組聚類的軌跡數(shù)、每組聚類中軌跡占總軌跡百分?jǐn)?shù)及其對(duì)應(yīng)的蘭州市日均PM10質(zhì)量濃度Table 2 Number of trajectories,percentage of trajectories and polluted trajectories in each cluster and corresponding daily mean PM10mass concentration in Lanzhou in spring of 2001,2002,2004 and 2006
表3 沙塵天氣相對(duì)少年每組聚類的軌跡數(shù)、每組聚類中軌跡占總軌跡百分?jǐn)?shù)及其對(duì)應(yīng)的蘭州市日均PM10質(zhì)量濃度Table 3 Number of trajectories,percentage of trajectories and polluted trajectories in each cluster and corresponding daily mean PM10mass concentration in Lanzhou in spring of 2003,2005,2007 and 2008
在沙塵天氣相對(duì)少年,聚類2所包含的軌跡數(shù)和污染軌跡數(shù)最多,對(duì)應(yīng)的PM10平均質(zhì)量濃度為177.1 μg·m-3,大于沙塵天氣相對(duì)少年的平均值(157.2 μg·m-3),在348條軌跡中有44%的軌跡所對(duì)應(yīng)的蘭州市PM10質(zhì)量濃度值大于平均值,聚類2是沙塵天氣相對(duì)少年造成蘭州市春季PM10污染的主要輸送路徑。從軌跡數(shù)量上看,聚類3、5、7所包含的軌跡都大于250條,但從對(duì)應(yīng)的PM10質(zhì)量濃度以及污染軌跡所占比例來(lái)看,聚類5是反項(xiàng)于聚類2的輸送路徑,聚類3是第三重要輸送路徑。聚類7所對(duì)應(yīng)的PM10質(zhì)量濃度小于沙塵天氣相對(duì)少年的平均值,而且只有22.4%的軌跡為污染軌跡,不是沙塵天氣相對(duì)少年影響蘭州市春季PM10質(zhì)量濃度的主要輸送路徑。聚類1中雖然有47.8%的軌跡所對(duì)應(yīng)的PM10質(zhì)量濃度大于平均值,但由于其所包含軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)比例小,因此也不是影響蘭州市春季PM10質(zhì)量濃度的主要輸送路徑。與聚類2、5、3相比,聚類1、6、7是沙塵天氣相對(duì)少年的清潔路徑軌跡。
圖4給出蘭州市春季沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年P(guān)SCF計(jì)算結(jié)果。圖中顏色越深,表示PSCF值越大,該網(wǎng)格區(qū)域?qū)κ茳c(diǎn)蘭州市PM10質(zhì)量濃度影響越大。從圖4a可見(jiàn),沙塵天氣相對(duì)多年的高PSCF區(qū)域主要集中在新疆、青海和甘肅三省境內(nèi),即造成蘭州市高PM10質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)在新疆南部的塔里木盆地、東部的吐魯番盆地、青海北部的柴達(dá)木盆地和甘肅的河西走廊。這些潛在源區(qū)的氣團(tuán)主要沿著聚類2和3所在的軌跡通過(guò)遠(yuǎn)距離輸送到達(dá)蘭州。從圖4b可以清楚地看到,沙塵天氣相對(duì)少年的高PSCF值主要分布在新疆南部的塔里木盆地、青海境內(nèi)的柴達(dá)木盆地、青海、四川和甘肅交界的草原退化地帶以及內(nèi)蒙古中部和西部的沙漠戈壁,氣團(tuán)攜帶著這些源區(qū)的顆粒物沿著聚類1、2和5軌跡輸送到蘭州,影響蘭州市PM10質(zhì)量濃度。沙塵天氣相對(duì)少年的PSCF最大值比沙塵天氣相對(duì)多年小3%左右,出現(xiàn)大值的網(wǎng)格數(shù)量占相對(duì)多年的1/4,沙塵源區(qū)對(duì)蘭州市PM10的影響較沙塵天氣相對(duì)多年要小得多。
圖4 蘭州市春季潛在源貢獻(xiàn)因子(PSCF)分布(顏色越深表示潛在源區(qū)對(duì)受點(diǎn)蘭州市PM10質(zhì)量濃度的影響越大)a.沙塵天氣相對(duì)多年;b.沙塵天氣相對(duì)少年Fig.4 Contribution of potential source of PM10in Lanzhou in spring during(a)2001,2002,2004 and 2006,and(b)2003,2005,2007 and 2008(Darker colors indicate potential sources of greater influence)
濃度權(quán)重軌跡CWT分布(圖5)給出了潛在源區(qū)對(duì)受點(diǎn)蘭州市PM10質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)的大小。在沙塵天氣相對(duì)多年(圖5a),新疆的塔里木盆地和吐魯番盆地,青海、新疆和甘肅交界的沙漠地區(qū),青海的柴達(dá)木盆地以及甘肅河西走廊對(duì)蘭州市日均PM10質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在250 μg·m-3以上;在沙塵天氣相對(duì)少年(圖5b),新疆南部塔克拉瑪干沙漠、新疆東部戈壁沙漠、內(nèi)蒙古中部和西部的戈壁沙漠以及青海柴達(dá)木盆地對(duì)蘭州市日均PM10質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在150~200 μg·m-3。此外,在沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年,都有極少部分戈壁沙漠地區(qū)的貢獻(xiàn)值在250 μg·m-3,這些地區(qū)位于內(nèi)蒙古以及蒙古中部。
以上兩種確定潛在源區(qū)的方法得到的結(jié)果不盡相同。與PSCF方法相比,CWT方法得到的潛在源區(qū)更加詳盡,而且可以清晰地看到不同貢獻(xiàn)程度源區(qū)的分布情況。對(duì)于沙塵天氣相對(duì)多年,除了對(duì)蘭州市PM10質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在250 μg·m-3以上的強(qiáng)潛在源區(qū),還有PM10質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在150~250 μg·m-3的中等強(qiáng)度潛在源區(qū),它主要分布在強(qiáng)潛在源區(qū)的周邊地區(qū)。與PSCF方法相比,CWT方法得到的貢獻(xiàn)源區(qū)比PSCF方法多了內(nèi)蒙古境內(nèi)的沙漠戈壁源區(qū)、黃土高原源區(qū)和四川東部以及四川與甘肅、陜西交界地帶源區(qū)。其中前兩個(gè)源區(qū)對(duì)蘭州的影響相對(duì)小一些,不是主要的潛在源區(qū),第三個(gè)源區(qū)也稱為南方源區(qū)(Y.Q.Wang et al.,2006),由于該區(qū)沒(méi)有沙塵源地,且在輸送路徑上有較好的地表植被覆蓋和較多的降水影響,對(duì)蘭州的貢獻(xiàn)較弱,所以不是主要的潛在源區(qū),但該區(qū)域PM10質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在150 μg·m-3以上,主要是人為源的貢獻(xiàn)。同時(shí)黃土高原源區(qū)與南方源區(qū),一年中大部分時(shí)間都處于蘭州市的下風(fēng)區(qū),也無(wú)法將這兩個(gè)區(qū)域認(rèn)為是蘭州市PM10的外來(lái)潛在源區(qū)。對(duì)于沙塵天氣相對(duì)少年,也有類似的分布特征,分布在最強(qiáng)貢獻(xiàn)源區(qū)周邊的中等強(qiáng)度潛在源區(qū)的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)在100~150 μg·m-3,相對(duì)最強(qiáng)源區(qū)而言,中等強(qiáng)度的源區(qū)分布面積要廣泛得多。與PSCF分析結(jié)果相比,最強(qiáng)沙塵源區(qū)增加了騰格里沙漠源區(qū)。與圖4b中PSCF結(jié)果相比,圖5b最大的特征是中等強(qiáng)度的源區(qū)大大增多,包括古爾班通古特沙漠邊緣地區(qū)、甘肅西北部地區(qū)和青海北部地區(qū)以及內(nèi)蒙古境內(nèi)的沙漠戈壁地區(qū)。從圖5還可以看出,沙塵天氣相對(duì)多年最強(qiáng)外來(lái)沙塵源區(qū)與相對(duì)少年相比不僅貢獻(xiàn)大很多,而且分布范圍也廣,中等強(qiáng)度源區(qū)分布面積與沙塵天氣相對(duì)少年相比要小一些。
圖5 蘭州市春季濃度權(quán)重軌跡(CWT)分布(顏色越深代表潛在源區(qū)的貢獻(xiàn)越大)a.沙塵天氣相對(duì)多年;b.沙塵天氣相對(duì)少年Fig.5 Distribution of concentration-weighted trajectory method analysis in Lanzhou in spring during(a)2001,2002,2004 and 2006,and(b)2003,2005,2007 and 2008(Darker colors indicate potential sources of greater influence)
簡(jiǎn)而言之,影響蘭州市春季大氣PM10質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)分布在新疆塔里木盆地、吐魯番盆地、青海柴達(dá)木盆地、甘肅河西走廊、內(nèi)蒙古中部和西部的沙漠戈壁地區(qū),這些潛在源區(qū)可以概括為西方源區(qū)、西北源區(qū)(主要是塔克拉瑪干沙漠及其周邊地區(qū))和北方源區(qū)(主要是戈壁沙漠地區(qū))。
西方源區(qū)主要分布在新疆塔里木盆地以及周邊地區(qū)。地面天氣環(huán)流分析發(fā)現(xiàn),塔克拉瑪干沙漠地區(qū)的大氣沙塵主要是通過(guò)青藏高原東北緣的繞流以及翻越高原東北部柴達(dá)木盆地的偏西風(fēng)輸送到西北東部地區(qū),進(jìn)而影響到當(dāng)?shù)乜諝赓|(zhì)量的(劉曉東等,2004)。西北源區(qū)主要分布在吐魯番盆地,主要也是通過(guò)偏西風(fēng)進(jìn)行輸送。北方源區(qū)主要分布在戈壁沙漠地區(qū)。該區(qū)高空受西伯利亞冷空氣、鋒區(qū)和急流的影響,地面受鋒面系統(tǒng)和蒙古高壓的控制,為該區(qū)沙塵天氣頻繁發(fā)生提供了有利條件,在西北風(fēng)的作用下向東南方向輸送(Sun et al.,2001)。潛在源區(qū)上空沙塵活動(dòng)的強(qiáng)弱跟蘭州大氣PM10的輸送強(qiáng)弱密切相關(guān)。有關(guān)文獻(xiàn)表明東亞大槽向西移動(dòng),隨之氣壓場(chǎng)出現(xiàn)西高東低的壓力偶極子,增強(qiáng)了西北氣流,大氣變得異常干燥,最終導(dǎo)致沙塵天氣頻繁發(fā)生(Yu et al.,2010),反之,沙塵天氣減少。從行星環(huán)流上來(lái)說(shuō),帶狀波結(jié)構(gòu)的改變(增多)會(huì)導(dǎo)致沙塵天氣頻繁發(fā)生,這一改變需要考慮氣候因子的影響(Gong et al.,2007)。對(duì)于大氣環(huán)流結(jié)構(gòu)影響大氣PM10的輸送機(jī)制的研究,科研工作者大多集中在個(gè)例分析,目前許多結(jié)論仍然具有爭(zhēng)議,需要進(jìn)一步的分析和研究。
本文利用空氣質(zhì)點(diǎn)后向軌跡聚類分析,潛在源貢獻(xiàn)因子(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡(CWT)方法,結(jié)合蘭州市逐日PM10平均質(zhì)量濃度,研究了不同輸送軌跡類型與蘭州市PM10質(zhì)量濃度之間的關(guān)系,得到了蘭州市春季氣團(tuán)主要輸送軌跡以及影響蘭州市春季大氣PM10質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)及其貢獻(xiàn)大小。結(jié)果表明:
1)在沙塵天氣相對(duì)多年,西方路徑和西北路徑發(fā)生的比例最高,對(duì)蘭州市春季PM10質(zhì)量濃度影響最大;在沙塵天氣相對(duì)少年,西方路徑發(fā)生的比例最高,對(duì)蘭州市春季PM10質(zhì)量濃度影響較大。西方路徑與西北路徑對(duì)應(yīng)的潛在源區(qū)分別為西方源區(qū)和西北源區(qū)。
2)對(duì)于沙塵天氣相對(duì)多年,影響蘭州市春季大氣PM10質(zhì)量濃度的西方源區(qū)和西北源區(qū)主要分布在新疆塔里木盆地和吐魯番盆地、新疆、青海和甘肅交界地帶以及甘肅河西走廊;對(duì)于沙塵天氣相對(duì)少年,其西方源區(qū)主要分布在新疆塔里木盆地和吐魯番盆地和新疆、青海、甘肅交界地帶。
3)對(duì)于沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年,還存在著不同強(qiáng)度的中等貢獻(xiàn)源區(qū),包括北方源區(qū)、南方源區(qū)和黃土高原源區(qū),其中北方源區(qū)主要分布在內(nèi)蒙古境內(nèi)的沙漠戈壁地區(qū),南方源區(qū)主要分布在四川、甘肅、陜西交界地帶,黃土高原源區(qū)主要分布在陜西中部地區(qū),前者是潛在源區(qū),后兩者是非潛在源區(qū)??傮w來(lái)說(shuō),影響蘭州市春季大氣PM10質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)有3個(gè),它們分別是西方源區(qū)、西北源區(qū)、北方源區(qū)。雖然沙塵天氣相對(duì)多年和相對(duì)少年存在著相似的潛在源區(qū),但是其源區(qū)所對(duì)應(yīng)的輸送路徑存在差別,不同源區(qū)對(duì)蘭州市春季大氣PM10質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)也存在差異。
需要強(qiáng)調(diào)的是,本文主要針對(duì)2001—2008年蘭州市春季的情況進(jìn)行了研究,對(duì)由沙塵天氣攜帶的外來(lái)顆粒物引起的高質(zhì)量濃度PM10所造成的蘭州市區(qū)空氣質(zhì)量降低有普遍適用性,但不適用于蘭州市其他季節(jié)。在以后的工作中,將對(duì)蘭州市其他季節(jié)尤其是冬季的潛在源區(qū)分布和輸送路徑進(jìn)行研究,結(jié)合個(gè)例分析以及高精度數(shù)值模擬,為改善蘭州市空氣質(zhì)量和周邊地區(qū)生態(tài)環(huán)境提供更加詳盡的科學(xué)依據(jù)。
安興琴,左洪超,呂世華,等.2005.Model-3空氣質(zhì)量模式對(duì)蘭州市污染物輸送的模擬[J].高原氣象,24(5):748-756.
陳玉春,安興琴,呂世華.2001.改變蘭州市地表植被對(duì)大氣污染影響防治對(duì)策[J].高原氣象,20(增刊):126-131.
董安祥,白虎志,俞亞勛,等.2003.影響河西走廊春季沙塵暴的物理因素初步分析[J].甘肅科學(xué)學(xué)報(bào),15(3):25-30.
胡敏,何凌燕,黃曉峰,等.2009.北京大氣細(xì)粒子和超細(xì)粒子理化特征、來(lái)源及其形成機(jī)制[M].北京:科學(xué)出版社.
胡隱樵,張強(qiáng).1999.蘭州山谷大氣污染的物理機(jī)制與防治對(duì)策[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),19(2):119-122.
黃健,顏鵬,Draxler R.2002.利用HYSPLIT-4模式分析珠海地面SO2濃度的變化規(guī)律[J].熱帶氣象學(xué)報(bào),18(4):407-413.
李青青,陸晨,劉彥,等.1999.北京地區(qū)呼吸道疾病與氣象條件關(guān)系的分析[J].氣象,25(3):8-12.
劉曉東,田良,張小曳.2004.塔克拉瑪干沙塵活動(dòng)對(duì)下游大氣PM10濃度的影響[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),24(5):528-532.
戚丹青,譚季青,孫長(zhǎng).2006.一次強(qiáng)沙塵暴長(zhǎng)距離輸送的數(shù)值模擬研究[J].浙江大學(xué)學(xué)報(bào):理學(xué)版,33(2):216-222.
任永建,周鎖銓,石順吉,等.2009.2005年南京市PM10濃度時(shí)間序列分析[J].氣象科學(xué),29(3):375-380.
任陣海,高慶先,蘇福慶,等.2003.北京大氣環(huán)境的區(qū)域特征與沙塵影響[J].中國(guó)工程科學(xué),5(2):49-56.
陶健紅,黃玉霞,陸登榮.2007.河西走廊沙塵活動(dòng)對(duì)蘭州PM10濃度的影響及其評(píng)估[J].中國(guó)沙漠,27(4):672-676.
王寶鑒,黃玉霞,王式功,等.2001.大氣TSP含量對(duì)蘭州市呼吸系統(tǒng)疾病的影響[J].高原氣象,20(增刊):110-113.
王明星,張仁健.2001.大氣氣溶膠研究中的前沿問(wèn)題[J].氣候與環(huán)境研究,6(1):119-124.
王式功,楊民,祈斌,等.1999a.甘肅河西走廊對(duì)蘭州市空氣污染的影響[J].中國(guó)沙漠,19(4):354-358.
王式功,張鐳,陳長(zhǎng)和,等.1999b.蘭州地區(qū)大氣環(huán)境研究的回顧和展望[J].蘭州大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,35(3):189-201.
徐祥德,周麗,周秀驥,等.2004.城市環(huán)境大氣重污染過(guò)程周邊源影響域[J].中國(guó)科學(xué)D輯,34(10):958-966.
顏鵬,黃健,Draxler R.2005.北京地區(qū)SO2污染的長(zhǎng)期模擬及不同類型排放源影響的計(jì)算與評(píng)價(jià)[J].中國(guó)科學(xué)D輯,35(增刊):167-176.
張強(qiáng).2003.蘭州大氣污染物濃度與局地氣候環(huán)境因子的關(guān)系[J].蘭州大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,39(1):99-106.
張強(qiáng),呂世華.2001.蘭州市大氣污染物越山輸送送與地形和小氣候特征的關(guān)系[J].高原氣象,20(增刊):118-125.
周玉素,尚可政,王式功,等.2001.蘭州市主要顆粒污染物(PM10)重污染的天氣形勢(shì)分析[J].高原氣象,20(增刊):45-50.
Ashbaugh L L,Malm W C,Sadeh W Z.1985.A residence time probability analysis of sulfur concentrations at grand Canyon National Park[J].Atmos Environ,19:1263-1270.
Cheng M D,Lin C J.2001.Receptor modeling for smoke of 1998 biomass burning in Central America[J].J Geophys Res,106:22871-22886.
Cheng M D,Hopke P K,Barrie L,et al.1993.Qualitative determination of source regions of aerosol in Canada high Arctic[J].Environ Sci Technol,27:2063-2071.
Draxler R P,Hess G D.1998.An overview of the HYSPLIT-4 modeling system for trajectories,dispersion,and deposition[J].Aust Meteor Mag,47:295-308.
Duce R A,Unni C K,Ray B J,et al.1980.Long-range atmospheric transport of soil dust from Asia to the tropical North Pacific:Temporal variability[J].Science,209:1522-1524.
Gao N,Cheng M D,Hopke P K.1993.Potential source contribution function analysis and source apportionment of sulfur species measured at Rubidoux,CA during the Southern California air quality study,1987[J].Analytica Chimica Acta,227:369-380.
Gong D Y,Mao R,Shi P J,et al.2007.Correlation between East Asian dust storm frequency and PNA[J].Geophysical Research Letters,34,L14710.doi:10.1029/2007GL029944.
Hope P K,Barrie L A,Li S M,et al.1995.Possible sources and preferred pathways for biogenic and non-sea-salt sulfur for the high Arctic[J].J Geophys Res,100(D8):16595-16603.
Hsu Y K,Holsen T M,Hopke P K.2003.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago[J].Atmos Environ,37:545-562.
Husur R B,Tratt D M,Schichtel B A,et al.2001.Asian dust events of April 1998[J].J Geophys Res,106:18317-18330.
Polissar A V,Hopke P K,Paatero P,et al.1999.The aerosol at Barrow,Alaska:Long-term trends and source locations[J].Atmos Environ,33:2441-2458.
Polissar A V,Hopke P K,Harris J M.2001.Source regions for atmospheric aerosol measured at Barrow,Alaska[J].Environ Sci Technol,35:4214-4226.
Salvador P,Artinano B,Alonso D G,et al.2004.Identification and characterisation of sources of PM10in Madrid(Spain)by statistical methods[J].Atmos Environ,38:435-447.
Seibert P,Kromp-Kolb H,Baltensperger U,et al.1994.Trajectory analysis of aerosol measurements at high alpine sites[C]//Borrell P M,Borrell P,Cvitas T,et al.Transport and transformation of pollutants in the troposphere.Den Haag:Academic Publishing:689-693.
Sirois A,Bottenheim J W.1995.Use of backward trajectories to interpret the 5-year record of PAN and O3ambient air concentrations at Kejimkujik National Park,Nova Scotia[J].J Geophys Res,100:2867-2881
Stohl A.1996.Trajectory statistics—a new method to establish sourcereceptor relationships of air pollutants and its application to the transport of particulate sulfate in Europe[J].Atmos Environ,30:579-587.
Stohl A,Kromp-Kolb H.1994.Origin of ozone in Vienna and surroundings,Austria[J].Atmos Environ,28:1255-1266.
Sun J M,Zhang M Y,Liu T S.2001.Spatial and temporal characteristics of dust storms in China and its surrounding regions,1960—1999:Relations to source area and climate[J].J Geophys Res,106:10325-10334.
Tratt D M,F(xiàn)rouin R J,Westphal D L.2001.April 1998 Asia dust event:A southern California perspective[J].J Geophys Res,106:18731-18739.
Uematsu M,Duce R A,Prospero J M,et al.1983.Transport of mineral aerosol from Asia over the North Pacific Ocean[J].J Geophys Res,88:5342-5352.
Wang S G,Wang J Y,Zhou Z J,et al.2005.Regional characteristics of three kinds of dust storm events in China[J].Atmos Environ,39(3):509-520.
Wang S G,Yuan W,Shang K Z.2006.The impacts of different kinds of dust events on PM10pollution in northern China[J].Atmos Environ,40(40):7975-7982.
Wang Y Q,Zhang X Y,Arimoto R.2006.The contribution from distant dust sources to the atmospheric particulate matter loading at Xi'an,China during spring[J].Science of the Total Environment,368:875-883.
Xu X,Akhtar U S.2010.Identification of potential regional sources of atmospheric total gaseous mercury in Windsor,Ontario,Canada using hybrid receptor modeling[J].Atmos Chem Phys,10:7073-7083.
Yu J Y,Wang Y W,Chang C W.2010.Asian dust storm activity and its association with atmospheric circulation from 1995 to 2006[J].TAO,21(2):375-391.
Zeng Y,Hopke P K.1989.A study of the sources of acid precipitation in Ontario,Canada[J].Atmos Environ,23:1499-1509.
Zhang X Y,Gong S L,Shen Z X,et al.2003.Characterization of soil dust aerosol in China and its transport/distribution during 2001 ACE-Asia,1.Network observations[J].J Geophys Res,108(D9),4261.doi:10.1029/2002JD002632.