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    氨水鼓泡吸收模擬煙道氣中CO2的研究

    2012-01-13 08:29:56陳明功郭后兵
    石油煉制與化工 2012年6期
    關(guān)鍵詞:氨水煙道煙氣

    張 君,陳明功,郭后兵

    (1.淮北師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,安徽淮北235000;2.安徽理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院)

    2009年的哥本哈根氣候變化會(huì)議使得“全球變暖”成為各國(guó)政府和人們廣泛關(guān)注的話題。燃燒化石能源導(dǎo)致大氣層中CO2含量增加,是引起全球變暖的主要原因,而煤炭作為全球主要能源之一,進(jìn)一步加劇了大氣中CO2濃度的增加。因此氣候變化國(guó)際公約《京都議定書》向全世界提出倡議,限制溫室氣體CO2排放,緩解地球變暖的惡化趨勢(shì)。另一方面,全球農(nóng)業(yè)的發(fā)展需要大量化肥,特別像我國(guó)這樣的農(nóng)業(yè)大國(guó),更需要大量低價(jià)、高效的肥料,而燃煤煙氣中大量的CO2正是合成碳銨類化肥所需的基本原料之一。據(jù)有關(guān)研究[1]可知,碳銨類化肥在被植物吸收過程中有50%以上的碳酸根被固定,其余部分分解,放出的CO2也有利于植物的光合作用。如果以電廠鍋爐煙道氣中的CO2為原料生產(chǎn)NH4HCO3,既減少了CO2溫室氣體排放,又可變廢為寶。與傳統(tǒng)的CO2分離、濃縮、儲(chǔ)存方法相比,CO2達(dá)到了永久性脫除的目的。國(guó)內(nèi)外關(guān)于氨法脫除CO2的研究也有相關(guān)報(bào)道:文獻(xiàn)[2]將氨氣與水蒸氣混合后直接噴入模擬煙道氣中與CO2反應(yīng);文獻(xiàn)[3-4]采用篩板塔對(duì)氨水逆流吸收煙氣中的CO2進(jìn)行研究。本課題采用氨水直接鼓泡法吸收模擬煙氣中的CO2,研究氨水濃度、氣體中CO2含量和氣體流量等因素對(duì)CO2脫除率的影響,并對(duì)反應(yīng)生成物進(jìn)行分析。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1 主要儀器與試劑

    儀器:1213型氣體在線分析儀,廣思科技上海有限公司生產(chǎn);LECO2000-CHN分析儀,德國(guó)Elementar公司生產(chǎn)。

    試劑:CO2氣體,分析純,南京特種氣體公司生產(chǎn);氨水,分析純,上海蘇懿化學(xué)試劑有限公司生產(chǎn)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)裝置及流程

    實(shí)驗(yàn)裝置及流程示意見圖1。離心風(fēng)機(jī)壓縮的空氣與來自鋼瓶流經(jīng)減壓閥減壓的CO2氣體在混合緩沖罐內(nèi)充分混合,模擬不同CO2含量的煙道氣,利用氣體流量計(jì)控制流量后進(jìn)入反應(yīng)槽內(nèi)與氨水反應(yīng),利用pH自動(dòng)控制系統(tǒng)將氨水輸入反應(yīng)槽內(nèi)以保持恒定的pH值,沒有反應(yīng)的氣體鼓泡析出,用稀硫酸溶液吸收尾氣帶出的氨,凈化后排出。

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置及流程示意1—CO2鋼瓶;2—?dú)怏w混合緩沖器;3—?dú)怏w流量計(jì);4—離心風(fēng)機(jī);5—反應(yīng)槽;6—pH控制器;7—管式抽油泵;8—出液槽;9—氨水儲(chǔ)槽;10—稀硫酸吸收瓶

    1.3 分析測(cè)試

    實(shí)驗(yàn)中通過氣體流量計(jì)調(diào)節(jié)氣體流量,利用1213型氣體在線分析儀測(cè)定反應(yīng)槽進(jìn)出口氣體中CO2的含量;CO2脫除率定義為:式中:η為CO2脫除率,%;ci為進(jìn)口氣體中CO2體積分?jǐn)?shù);co為出口氣體中CO2體積分?jǐn)?shù)。

    利用LECO2000-CHN分析儀分析反應(yīng)生成液體經(jīng)結(jié)晶、過濾得到晶體的C,H,N元素含量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 氨水濃度對(duì)CO2脫除率的影響

    在室溫下,分別向反應(yīng)槽和氨水儲(chǔ)槽中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6%,8%,10%,12%,14%的氨水1 000mL和500mL,采用氣體流量計(jì)控制氣體流量為0.6L/min,混合氣體中CO2體積分?jǐn)?shù)為10%,待反應(yīng)氣相組成穩(wěn)定后,檢測(cè)反應(yīng)槽出口氣體CO2的體積分?jǐn)?shù)。氨水濃度與CO2脫除率的關(guān)系見圖2。由圖2可知:CO2脫除率隨氨水濃度的增加而增大,當(dāng)吸收液中氨水質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于8%時(shí),CO2脫除率的增加趨于緩慢;但隨著氨水濃度的增加,氨的溢出量增加非常明顯。因此結(jié)合本實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果并綜合考慮降低成本和減少二次污染,確定適宜的氨水質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8%~10%。

    圖2 氨水濃度與CO2脫除率的關(guān)系

    2.2 混合氣體中CO2含量對(duì)CO2脫除率的影響

    在室溫下向反應(yīng)槽和氨水儲(chǔ)槽中分別加入1 000mL和500mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8%的氨水,將CO2體積分?jǐn)?shù)為8%,12%,16%,20%的模擬煙道氣分別通入反應(yīng)槽中,控制氣體流量為0.6 L/min,測(cè)試反應(yīng)槽出口CO2含量?;旌蠚怏w中CO2含量與CO2脫除率的關(guān)系見圖3。由圖3可見,在氨水濃度不變的情況下,CO2脫除率隨著入口氣體中CO2含量的增大而降低,因此煙氣中CO2含量的增加對(duì)吸收過程不利,但實(shí)際煙道氣中CO2的含量受到燃燒種類、燃燒程度和鍋爐等多重因素影響,綜合考慮,入口氣體中CO2體積分?jǐn)?shù)在10%左右較為合適。

    ?圖3 CO2含量與CO2脫除率的關(guān)系

    2.3 入口氣體流量與CO2脫除率的關(guān)系

    在室溫下向反應(yīng)槽和氨水儲(chǔ)槽中分別加入1 000mL和500mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8%的氨水,控制氣體流量分別為0.4,0.6,0.8,1.0,1.2,1.4 L/min,連續(xù)向反應(yīng)槽中通入CO2體積分?jǐn)?shù)為10%的模擬煙道氣,反應(yīng)穩(wěn)定后,測(cè)定出口氣體CO2的體積分?jǐn)?shù)。入口氣體流量與CO2脫除率的關(guān)系見圖4。從圖4可以看出,隨著入口氣體流量的增加,CO2的脫除率降低。其原因可能是氣體流量增加,導(dǎo)致流速增大,氣體在液相中停留時(shí)間縮短,傳質(zhì)阻力主要為液膜阻力,CO2來不及與氨水反應(yīng)就隨著氣流主體從液相中排出。降低入口氣體流量雖然可以提高CO2脫除率,但氣體的處理量下降,綜合考慮,氣體流量控制在0.6L/min左右較為適宜。

    圖4 入口氣體流量與CO2脫除率的關(guān)系

    2.4 介質(zhì)阻擋法與氨水直接鼓泡法吸收CO2的結(jié)果對(duì)比

    在室溫下,分別向反應(yīng)槽和氨水儲(chǔ)槽中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6%,8%,10%,12%,14%的氨水1 000mL和500mL,反應(yīng)槽中加入少量沸石,采用氣體流量計(jì)控制氣體流量為0.6L/min,混合氣體中CO2體積分?jǐn)?shù)為10%,待反應(yīng)氣相組成穩(wěn)定后,檢測(cè)反應(yīng)槽出口氣體CO2的體積分?jǐn)?shù),計(jì)算不同氨水含量下CO2的脫除率,并與氨水直接鼓泡法吸收CO2的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果見圖5。從圖5可以看出,在相同的實(shí)驗(yàn)條件下,反應(yīng)槽中加入少量的沸石可明顯提高CO2的脫除率,且氨水含量越高這一趨勢(shì)越明顯。其原因可能是沸石促使部分氣泡破裂,降低氣相傳質(zhì)阻力,提高吸收反應(yīng)速率,同時(shí)由于沸石的阻擋增加了氣體在液相內(nèi)的停留時(shí)間,使CO2與氨水的反應(yīng)更加完全,因此在氨水中添加少量的介質(zhì)可提高CO2的脫除效果。

    圖5 氨水直接鼓泡法與介質(zhì)阻擋法氨水濃度與CO2脫除率的關(guān)系對(duì)比■—直接鼓泡法;●—介質(zhì)阻擋法

    2.5 固體生成物分析結(jié)果

    氨水吸收CO2的反應(yīng)過程較為復(fù)雜,主要有碳酸化反應(yīng)、水解反應(yīng)等,產(chǎn)物可能含有碳酸氫銨、氨基甲酸銨、碳酸銨以及各種復(fù)鹽。將反應(yīng)后的液體經(jīng)結(jié)晶、過濾,用干燥濾紙吸干樣品表面水分,采用LECO2000-CHN儀器分析晶體中C,H,N元素含量,結(jié)果見表1。從表1可以看出,樣品N質(zhì)量分?jǐn)?shù)在17.52%~18.22%之間。而NH4HCO3理論N質(zhì)量分?jǐn)?shù)為17.72%,(NH4)2CO3理論N質(zhì)量分?jǐn)?shù)為29.17%,NH2COONH4理論N質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35.90%,故可判斷產(chǎn)物主要成分為碳酸氫銨。

    表1 不同反應(yīng)生成的固體結(jié)晶C,H,N含量

    3 結(jié) 論

    (1)利用氨水鼓泡法吸收模擬煙氣中的CO2并副產(chǎn)碳酸氫銨,可以達(dá)到永久性脫除CO2的目的。

    (2)氨水鼓泡法吸收模擬煙氣中CO2的適宜條件為:氨水質(zhì)量分?jǐn)?shù)8%~10%,CO2體積分?jǐn)?shù)10%,入口氣體體積流量0.6L/min。

    (3)在氨水中添加少量的沸石可明顯提高CO2的脫除率。

    (4)不同反應(yīng)條件下氨水鼓泡法吸收模擬煙氣中CO2后生成晶體的主要成分為碳酸氫銨。

    [1] 張志明,畢庶春,李繼云,等.長(zhǎng)效碳酸氫銨理化特性及增產(chǎn)機(jī)理的研究[J].中國(guó)科學(xué)(B輯),1996,26(5):453-459

    [2] Lee J W,Li Rongfu.Integration of fossil energy systems with CO2sequestration through NH4HCO3production[J].Energy Conversion and Management,2004,43(9):1535-1546

    [3] Diao Yongfa,Zheng Xianyu,Chen Changhe.Experimental study on capturing CO2greenhouse gas by ammonia scrubbing[J].Energy Conversion and Management,2004,45(13/14):2283-2296

    [4] Liu Jinzhao,Wang Shujuan,Zhao Bo,et al.Absorption of carbon dioxide in aqueous ammonia[J].Energy Procedia,2009,1(1):933-940

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