• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    廣州大氣總懸浮顆粒物中可提取有機(jī)物的分布及源析

    2011-12-21 00:50:30唐小玲山東科技大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院山東青島266510中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室廣東省環(huán)境資源利用與保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗室廣東廣州510640
    中國環(huán)境科學(xué) 2011年10期
    關(guān)鍵詞:甾醇氣溶膠廣州市

    唐小玲 (1.山東科技大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,山東 青島 266510;2.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所 有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室,廣東省環(huán)境資源利用與保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗室,廣東 廣州 510640)

    廣州大氣總懸浮顆粒物中可提取有機(jī)物的分布及源析

    唐小玲1,2*(1.山東科技大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,山東 青島 266510;2.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所 有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室,廣東省環(huán)境資源利用與保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗室,廣東 廣州 510640)

    采用N,O-雙(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺(BSTFA)衍生化預(yù)處理和GC/MS分析技術(shù),于2002~2003年對廣州市大氣氣溶膠中的有機(jī)化合物進(jìn)行了定量檢測.結(jié)果表明,在廣州市TSP樣品中有機(jī)物的種類共分為9大類:烷烴、多環(huán)芳烴、酯類、正烷醇、酚類、酸類、甾類、二萜類、糖類化合物.在總定性有機(jī)化合物中,酸類(24.65%~40.38%)化合物的百分含量最高,其次為糖類(15.57%~36.18%).全年樣品中最豐富的脂肪酸為正十六酸、正十八酸,高碳數(shù)脂肪酸(>C20)含量最高的酸是正二十四酸.廣州市二元羧酸的濃度以冬季最高,氣象條件(風(fēng)向、雨水和逆溫)是影響二元羧酸濃度變化的主要因素.利用分子標(biāo)志物可以討論源解析和源貢獻(xiàn),化石燃料對有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)率最高(平均值為64.28%),其次為植物蠟脂質(zhì) (平均值為10.99%)和生物質(zhì)燃燒(平均值為8.58%).

    廣州;總懸浮顆粒物(TSP);有機(jī)物;源解析

    有機(jī)物是大氣氣溶膠的重要組成,據(jù)一般估計,氣溶膠顆粒物中有 20%~50%是有機(jī)成分[1-2],熱帶森林地區(qū)更高,可以達(dá) 90%以上[3-5].氣溶膠中的有機(jī)物是具有多種化學(xué)性質(zhì)和熱動力學(xué)性質(zhì)的幾百種單個有機(jī)化合物的聚合體.根據(jù)有機(jī)物在水中的可溶性,Saxena等[1]將氣溶膠中的有機(jī)物分為水不可溶性有機(jī)物(WINSOC)和水可溶性有機(jī)物(WSOC).這些有機(jī)物種類繁多,直接或間接影響著大氣環(huán)境質(zhì)量、氣候和人類健康.

    氣溶膠中的有機(jī)物有多種來源,主要可分為天然源和人為源:人為源為機(jī)動車排放、家庭烹飪、吸煙、家庭房屋裝修、垃圾焚燒等;天然源為火山爆發(fā)、森林火災(zāi)、地殼有機(jī)氣體排放等.廣州市所處的珠江三角洲地區(qū),近年來經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅猛,工業(yè)、農(nóng)業(yè)、交通運(yùn)輸業(yè)等排放的大氣污染物,導(dǎo)致大氣中顆粒物的含量逐年增加.了解該區(qū)域內(nèi)大氣總懸浮顆粒物(TSP)中的有機(jī)物在不同季節(jié)的污染水平及不同污染源對其貢獻(xiàn)率,對評價污染物的環(huán)境歸宿以及健康效應(yīng)有著重要意義.

    1 實(shí)驗方法

    1.1 樣品的采集

    本研究選擇2個采樣點(diǎn),一個設(shè)在廣州市天河區(qū)五山中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所情報樓頂(高 20m),另一個設(shè)在荔灣區(qū)區(qū)政府辦公樓頂(高 25m).五山和荔灣分別代表新城區(qū)和老城區(qū).采用 TSP大流量采樣器(TH-1000,武漢天宏智能儀表廠),流速為 1.05m3/min.采樣前,將石英濾膜置于馬弗爐中450℃焙燒4h.樣品稱重前置于25℃、相對濕度50%的恒溫恒濕箱中平衡24h后于-29℃保存.采樣時間為2002年6月12日~2003年6月31日,各采樣點(diǎn)每周采集1個TSP樣品.本研究選取 36個樣品進(jìn)行分析.春夏兩個季節(jié)氣象條件差別不大,這兩個季節(jié)主要根據(jù)顆粒物濃度和日期,每個采樣點(diǎn)選取8個樣品;秋冬兩季節(jié)氣象條件差別較大,這兩個季節(jié)主要根據(jù)顆粒物濃度、日期以及氣象條件,每個采樣點(diǎn)選取10個樣品;個別樣品由于內(nèi)標(biāo)峰的問題未能參與計算.樣品采集時間為上午 10:30至次日上午10:30,同時記錄溫度、濕度、風(fēng)速、風(fēng)向等各種氣象數(shù)據(jù).

    1.2 樣品的預(yù)處理

    將濾膜剪碎至棕色瓶子中,樣品每次加混合溶劑(二氯甲烷:甲醇=2:1)50mL左右,加入內(nèi)標(biāo)物氘代碳二十四烷(n-C24D50),超聲3次過濾2次至250mL圓底燒瓶中,將過濾后樣品旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至1mL左右,用高純氮?dú)獾?轉(zhuǎn)移到細(xì)胞瓶中,保存在冰箱中待進(jìn)樣分析.進(jìn)樣前樣品用可加熱的氮吹裝置定容到 0.4mL,然后用微量注射器取出樣品 20μL至另一干凈的細(xì)胞瓶中進(jìn)行衍生化.需要注意的是,事先必須估計一下每天進(jìn)樣的個數(shù),第1d衍生化樣品的個數(shù)基本上是第2d儀器可以進(jìn)樣的個數(shù)(假設(shè)一批10個樣品),用氮?dú)庋b置吹干樣品,每吹干一個樣品,在此樣品里立即加衍生化試劑 BSTFA(N,O-雙(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺)20μL,吡啶 10μL,很快密封,再吹干第二個樣品,依次操作.這批樣品都加好衍生化試劑和吡啶且密封好后,放在 70℃烘箱里 3h,充分衍生化.進(jìn)樣前衍生化好的樣品吹干,加溶劑正己烷20μL,然后進(jìn)行GC-MS測定.整個過程均在嚴(yán)格無水的環(huán)境中進(jìn)行.第 2d再重復(fù)上面的操作,以保證樣品不發(fā)生水解.

    1.3 標(biāo)準(zhǔn)品

    內(nèi)標(biāo)樣品:氘代碳二十四烷(n-C24D50) (Aldrich, USA)

    標(biāo)準(zhǔn)樣品:多環(huán)芳烴(Ultra Scientific, USA);正構(gòu)烷烴(C16, C19, C24, C28, C30, C32) (Aldrich, USA);脂肪酸(99.2%~99.9%)(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)、癸二酸(99%)、左旋葡聚糖(99%)( Aldrich, USA);苯甲酸、己二酸(>99%)、庚二酸、辛二酸、壬二酸(99%)、β-谷甾醇(97%)(Fluka, USA); 膽甾醇(95%)、豆甾醇(95%)(Acros Organics, USA);蔗糖、海藻糖、葡萄糖(廣州金華大化學(xué)試劑有限公司).

    1.4 GC-MS儀器測定

    定量分析是在氣相色譜(HP5890GC)/質(zhì)譜(HP5972MS)上完成的,所用毛細(xì)管柱為HP-5(25m×0.32mm×0.25m)(GC/MS和毛細(xì)管柱均為美國惠普公司生產(chǎn)).實(shí)驗條件如下:進(jìn)樣口溫度為 290℃,離子源溫度為 180℃,無分流進(jìn)樣.柱溫:起始 80℃,保持 5min,以 4℃/min升溫至290℃,保持20min.

    1.5 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證(QC/QA)

    加標(biāo)空白多環(huán)芳烴的回收率在 55%(苊)~105%(苯并[ghi]苝)之間,加標(biāo)空白左旋葡聚糖、十八脂肪酸、蔗糖、正構(gòu)烷烴的回收率大于80%.野外空白實(shí)驗表明,主要的污染物是鄰苯二甲酸酯類物質(zhì),很少量的丙三醇、十六脂肪酸和十八脂肪酸(低于實(shí)際樣品中該化合物含量的5%).因此,這些污染物不影響待測化合物的定性和定量.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 有機(jī)污染物總體特征

    圖1 各類有機(jī)化合物在廣州市不同季節(jié)的相對含量Fig.1 The relative concentration of all identified organic compounds in different seasons of Guangzhou

    在廣州市TSP樣品中有機(jī)物共分為9類:烷烴(包括正構(gòu)烷烴和藿烷)、多環(huán)芳烴(PAHs)、酯類(包括羧酸甲酯、1-軟脂酸甘油酯、1-硬脂酸甘油酯)、正烷醇、酚類、酸類(包括脂肪酸、二元羧酸和不飽和脂肪酸)、甾類、二萜類、糖類化合物.圖1為各類有機(jī)化合物在廣州市不同季節(jié)的相對含量.從圖1可以看出,極性有機(jī)化合物(糖類、酸類、二萜類、正烷醇、甾類、酚類和酯類)比非極性有機(jī)化合物(烷烴、PAHs)含量高出很多倍.糖類(15.57%~36.18%)與酸類(24.65%~40.38%)化合物的百分含量都較高,其次為烷烴(15.03%~28.50%),其他幾類化合物都較低.

    2.2 酸類

    2.2.1 脂肪酸 脂肪酸在自然界廣泛存在,天然源和人為源都可以產(chǎn)生脂肪酸.在本研究廣州市樣品中檢測到的脂肪酸的碳數(shù)范圍為 C13~C32(表1、圖2d),4個季節(jié)幾乎所有的樣品中最豐富的脂肪酸為正十六酸、正十八酸.五山和荔灣脂肪酸的碳優(yōu)勢指數(shù)(CPI)值(CPI=ΣC16~C32/ΣC15~C31)范圍分別為:6.07~7.39、5.39~15.38. He等[6]報道了廚房油煙和北京大氣中 2個含量最高的脂肪酸(正十六酸和正十八酸)對膽甾醇的相對濃度(膽甾醇作為廚房油煙的示蹤物,將樣品中膽甾醇濃度作為 1,然后計算出其他化合物相對于膽甾醇的濃度)的數(shù)值接近,再加上正十六酸和正十八酸也是食用油的主要成份,表明了正十六酸和正十八酸可能主要來源于廚房油煙.

    表1 廣州市五山和荔灣TSP中檢測到的有機(jī)物的平均含量(ng/m3)Table 1 Average concentration of total organic compounds identified in TSP of Guangzhou (ng/m3)

    圖2 廣州荔灣2003年6月采集的TSP樣品的有機(jī)物氣相色譜Fig.2 Gas chromatogram of TSP at Liwan district of Guangzhou in June of 2003

    廣州市高碳數(shù)脂肪酸部分(>C20)含量最高的酸是正二十四酸;但與正十六酸和正十八酸相比,要低很多.這與前人研究的一些城市如洛杉磯[7]和香港[8]的結(jié)果有類似之處.需要強(qiáng)調(diào)的是,木材燃燒隨著燃燒條件的不同,所產(chǎn)生的脂肪酸的豐度分布也是不一樣的.在壁爐或密閉的燃燒室做的軟質(zhì)木材燃燒排放速率試驗結(jié)果表明,正十六酸比正二十四酸排放速率高[9].然而,在營火中非密閉的松樹木材燃燒試驗表明[10],正二十四酸的排放速率比正十六酸高(相對濃度);Yu等[11]報道的對森林木材燃燒煙霧事件時期采得的樣品也同樣是正二十四酸的濃度比正十六酸高很多.究其原因,可能是由于非密閉的營火燃燒和森林燃燒時溫度較低[11],導(dǎo)致植物蠟的裂解較少,其他原因還有待進(jìn)一步研究.

    較為明確的是,高碳數(shù)脂肪酸主要來源于生物,如維管植物和木材燃燒等[11].Yu等[11]報道了森林木材燃燒煙霧事件氣溶膠中的高碳數(shù)脂肪酸(>20)的濃度比非煙霧事件中明顯上升,這也很好的說明了這一點(diǎn).

    2.2.2 二元羧酸 二元羧酸(以下簡稱為二酸)是有機(jī)氣溶膠中的很重要的組分.二酸在很多污染源中被檢測到,如機(jī)動車[12]、烹飪源[6]、家庭壁爐木材燃燒[9]和香煙煙氣中[13].二酸也是大氣光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物.Yu等[11]計算出未分配有機(jī)碳(化學(xué)質(zhì)量平衡模型計算出的)與二酸(丙二酸與丁二酸之和)有較好的相關(guān)性,表明未分配有機(jī)碳和二酸對二次有機(jī)氣溶膠的形成有很好的指示作用.由于二酸的低揮發(fā)性和高水溶性,已有關(guān)于水中二酸的文獻(xiàn)報道[14].

    在本研究廣州大氣中檢測到的二酸的碳數(shù)范圍為 C3~C10,壬二酸(C9)的濃度最高.廣州市全年內(nèi)總二酸(C3~C10)濃度變化范圍為 22.94~197.47ng/m3(表1).He等[6]曾報道北京夏、秋、冬3個季節(jié)的二酸的含量,該文中定量的二酸為已二酸~壬二酸,夏季和秋季的濃度相差無幾,而比冬天高一倍還多,其中壬二酸的含量最高,且認(rèn)為夏季高溫光化學(xué)反應(yīng)會使二酸含量增加.很多學(xué)者都有類似報道[6,8],夏季二酸含量較高.在本研究中廣州五山和荔灣二酸的含量卻是冬季最高,可能與廣州的氣象條件相關(guān),春夏季主要是相對較干凈的南風(fēng),雨水也較多(二酸的水溶性都很高,尤其是短鏈二酸),污染物很容易擴(kuò)散;秋冬季逆溫天氣較多,污染物很難擴(kuò)散,污染較嚴(yán)重.另外,與Simpson等[15]所測珠江三角洲氣溶膠中烷基硝酸鹽(可作為臭氧光化學(xué)產(chǎn)物的指示)和臭氧冬季比夏季高有類似之處,該文中認(rèn)為可能與廣州不同季節(jié)的風(fēng)向和逆溫有關(guān).

    2.2.3 不飽和脂肪酸 廣州市檢測到的不飽和脂肪酸主要為正十六烯酸和正十八烯酸,全年內(nèi)這2個烯酸之和的濃度范圍為10.28~80.04ng/m3.由于這些酸與OH自由基、NO3和臭氧等的反應(yīng),不飽和脂肪酸在大氣中通常不穩(wěn)定,易被氧化和降解[6].這兩個采樣點(diǎn)夏天比冬天的濃度都要低很多,究其原因,可能與夏天比冬天陽光較強(qiáng)烈有關(guān)(根據(jù)地球自轉(zhuǎn)原理).He等[6]將一些廚房油煙與北京大氣中同時具有的化合物的濃度相對于膽甾醇的濃度數(shù)值(膽甾醇作為廚房油煙的示蹤物,將樣品中膽甾醇濃度作為 1,然后計算出其他化合物相對于膽甾醇的濃度)用來比較,結(jié)果表明,北京大氣中不飽和脂肪酸的相對于膽甾醇的濃度數(shù)值比廚房油煙中不飽和脂肪酸的相對于膽甾醇的濃度數(shù)值低,說明不飽和脂肪酸在大氣中清得的很快,表明不飽和脂肪酸在大氣中轉(zhuǎn)變(如光化學(xué)反應(yīng)等)的很快.

    2.3 糖類

    糖類化合物是自然界中分布極為廣泛的有機(jī)物質(zhì).光合作用合成的有機(jī)物主要是糖類, 其中最為普遍的是蔗糖和淀粉.他們不僅是高等植物的光合產(chǎn)物,而且是碳水化合物的儲藏與積累的主要形式.他們的重量占到維管植物組織的75%左右,在維管植物組織內(nèi)主要作為多聚糖結(jié)構(gòu)(纖維素、半纖維素和果膠等)[16].在大氣中,糖類化合物主要分為3大種類:第1類為單糖和二糖中的一些主要糖類化合物,如葡萄糖、甘露糖、蔗糖和海藻糖等;第 2類為脫水糖,如左旋葡聚糖、甘露糖醛和半乳糖等[17-19];第3類為糖醇,如山梨糖醇、甘露糖醇、木糖醇、阿拉伯糖醇、赤藻糖醇和甘油等.

    廣州市樣品中檢測到的糖類化合物是左旋葡聚糖、甘露糖、半乳糖、苦杏仁苷、蔗糖、海藻糖、α-葡萄糖、β-葡萄糖、α-果糖、β-果糖、甘油、木糖醇、山梨糖醇、纖維糖(圖2a和圖2e),全年內(nèi)這些糖類化合物的濃度范圍為169.62~776.30ng/m3.

    2.4 總有機(jī)質(zhì)中不同來源貢獻(xiàn)率

    根據(jù)廣州市、珠江三角洲和我國其他地區(qū)污染源的有機(jī)物組成的研究[6,20-22],有機(jī)污染源可分為5個排放源(植物蠟脂質(zhì)、化石燃料、土壤、生物質(zhì)燃燒和烹飪)和1個二次氧化反應(yīng)來源以及一些其他混合源.利用分子標(biāo)志物可以進(jìn)行源解析和源貢獻(xiàn)[18-19].表2列出了有機(jī)化合物的來源分類.從圖3可以看出,總有機(jī)質(zhì)中化石燃料貢獻(xiàn)率最高,平均值為 64.28%;其次為代表自然背景來源的植物蠟脂質(zhì),平均值為 10.99%;生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)率平均值為8.58%,土壤來源(平均值為5.99%)和烹飪來源(平均值為5.97%)較低,二次氧化產(chǎn)物和其他源最少.

    2.5 正構(gòu)烷烴

    在廣州大氣中檢測到的正構(gòu)烷烴的碳數(shù)范圍為C16~C34(表1和圖2b),廣州市全年內(nèi)總的正構(gòu)烷烴濃度的變化范圍為 181.56~689.27ng/m3,與文獻(xiàn)[21]在廣州市采集 PM10樣品中所測正構(gòu)烷烴(C12~C36)濃度接近(26.4~719.2ng/m3).CPI值可以用來指示生物成因和人為成因有機(jī)質(zhì)的相對關(guān)系,一般來說,原油正構(gòu)烷烴CPI接近1,植物蠟 CPI 值 多 >3[24].CPI 值 (CPI=2ΣC17~C33/ (ΣC16~C32+ΣC18~C34))范圍在五山和荔灣分別為1.23~1.32、1.19~1.42,接近 1,表明廣州市大氣顆粒物中的正構(gòu)烷烴主要來源于化石燃料的不完全燃燒,也有少部分生物來源.

    2.6 PAHs

    在廣州TSP樣品中檢測到的PAHs共有23種,表1給出了分析結(jié)果.兩地點(diǎn)全年內(nèi)PAHs濃度的變化范圍為34.77~117.06ng/m3,均為冬季污染最嚴(yán)重;高于馬萬里等[25]5月份所測哈爾濱大氣TSP中的PAHs濃度;比譚吉華等[26]在同地點(diǎn)采集 PM10樣品中所測 16種 PAHs總量略高(8.11~106.26 ng/m3).荔灣和五山的PAHs平均濃度污染水平相當(dāng).作為新興城區(qū),通常認(rèn)為天河區(qū)的空氣質(zhì)量要優(yōu)于老城區(qū).但由于近年經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速,導(dǎo)致多環(huán)芳烴污染加重,故五山的PAHs含量并不低于荔灣.受排放源、氣象條件、PAHs的沉降及消除機(jī)制和 PAHs本身化學(xué)機(jī)制的共同作用,PAHs的季節(jié)變化特征非常明顯.廣州夏季溫度較高,受氣固分配的影響,PAHs向氣相轉(zhuǎn)移,顆粒相PAHs比重相對減少.同時,夏季季風(fēng)對PAHs的濃度也有很大影響,廣州夏季盛行西南風(fēng),從太平洋吹來相對干凈的空氣,對氣溶膠有較強(qiáng)稀釋作用;夏季季風(fēng)對PAHs稀釋的同時,帶來的豐富降雨,使大氣中的顆粒物和 PAHs去除效率較高[26].

    圖3 據(jù)表2所作總可溶有機(jī)質(zhì)的不同來源貢獻(xiàn)Fig.3 Pie diagrams showing the sources strengths of organic matter from Table 2

    2.7 其他幾類化合物

    在廣州市樣品中檢測到的正烷醇的碳數(shù)范圍為C16~C30(表1,圖2c).碳數(shù)大于20的正烷醇主要來源于維管植物蠟[20];碳數(shù)小于 20的正烷醇可能大部分來源于微生物,因為它們不是植物蠟的主要組成部分[27].荔灣的正烷醇總量要高于五山.

    在廣州市氣溶膠所有樣品中檢出的藿烷系列化合物碳數(shù)范圍為 C27~C33,沒有 C28,與Simoneit等[20]對北京、貴陽和廣州的氣溶膠研究結(jié)果有類似之處,具有成熟有機(jī)質(zhì)的分布特征.本研究樣品中檢測出的二萜類化合物是脫氫松香酸甲酯、脫氫松香酸、同位-海松酸,檢測出的甾類化合物是膽甾烷、膽甾醇、5α-膽甾烷醇、豆甾醇、β-谷甾醇,檢測出的酚類化合物是香草酸、紫丁香酸、間苯二酚、羥基苯甲酸.

    3 結(jié)論

    3.1 在廣州市TSP樣品中定性定量分析了9大類化合物:烷烴、PAHs、酯類、正烷醇、酚類、酸類、甾類、二萜類、糖類化合物.在總定性有機(jī)化合物中,酸類(24.65%~40.38%)和糖類(15.57%~36.18%)化合物百分含量較高.

    3.2 全年樣品中最豐富的脂肪酸為正十六酸、正十八酸,可能主要來源于廚房油煙;高碳數(shù)脂肪酸(>C20)可能主要來源于生物(如維管植物和木材燃燒),含量最高的酸是正二十四酸.

    3.3 廣州市二酸的濃度以冬季最高,與文獻(xiàn)報道的城市夏季二酸含量較高不一致,氣象條件是影響二酸濃度的主要因素.廣州市春夏季主要是相對較干凈的南風(fēng),雨水也較多,污染物很容易擴(kuò)散;秋冬季逆溫天氣較多,污染物很難擴(kuò)散.

    3.4 利用分子標(biāo)志物進(jìn)行源解析和源貢獻(xiàn).結(jié)果表明,化石燃料對有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)率最高(平均值為 64.28%),其次為植物蠟脂質(zhì)平均值為(10.99%)和生物質(zhì)燃燒(平均值為8.58%).

    [1] Saxena P, Hildemann L. Water-soluble organics in atmosphere particles: a critical review of the literature and application of thermodynamics to identify candidate compounds [J]. J. Atmos. Chem., 1996,24:57-109.

    [2] Venkataraman C, Reddy C K, Josson S, et al. Aerosol size and chemical characteristics at Mumbai, India, during the INDOEX~I(xiàn)FP(1999) [J]. Atmos. Environ., 2002,36:1979-1991.

    [3] Talbot R W, Andreae M O, Andreae T W, et al. Regional aerosol chemistry of the Amazon Basin during the dry season [J]. J. Geophys. Res., 1988,93:1499-1508.

    [4] Talbot R W, Andreae M O, Berreshein H, et al. Aerosol chemistry during the wet season in central Amazonia: The influence of long-range transport [J]. J. Geophys. Res., 1990,95(16):955-969. [5] Andreae M O, Crutzen P J. Atmospheric aerosols biogeochemical sources and role in atmospheric chemistry [J]. Science, 1997, 276:1052-1058.

    [6] He L Y, Hu M, Huang X F, et al. Measurement of emissions of fine particulate organic matter from Chinese cooking [J]. Atmos. Environ., 2004,38:6557-6554.

    [7] Rogge W F, Hildemann L M, Mazurek M A, et al. Sources of fine organic aerosol. Road dust, tire debris, and organometallic brake lining dust: roads as sources and sinks [J]. Environ. Sci. Technol., 1993,27:1892-1904.

    [8] Zheng M, Fang M, Wang F, et al. Characterization of the solvent extractable organic compounds in PM2.5 aerosols in Hong Kong [J]. Atmospheric Environment, 2000,34:2691-2702.

    [9] Rogge W F, Hildemann L M, Mazurek M A, et al. Sources of fine organic aerosol. 9. Pine, oak, and synthetic log combustion in residential fireplaces [J]. Environ. Sci. Technol., 1998,32:13-22.

    [10] Simoneit B R T, Rogge W F, Lang Q, et al. Molecular characterization of smoke from campfire burning of pine wood (Pinus elliottii) [J]. Chemosphere: Global Change Science, 2000, 2:107-122.

    [11] Yu J, Tung W T, Wu W, et al. Abundance and seasonal characteristics of elemental and organic carbon in Hong Kong PM10[J]. Atmos. Environ., 2004,38:1511-1521.

    [12] Kawamura K, Kaplan I R. Motor exhausts emissions as a primary source for dicarboxylic acids in Los Angeles ambient air [J]. Environ. Sci. Technol., 1987,21:105-110.

    [13] Rogge W F, Hildemann L M, Mazurek M A, et al. Sources of fine organic aerosol cigarette smoke in the urban atmosphere [J]. Environ. Sci. Technol., 1994,28:1375-1388.

    [14] Narukawa M, Kawamura K, Li S M, et al. Dicarboxylic acids in the arctic aerosols and snowpacks collected during ALERT 2000 [J]. Atmospheric Environment, 2002,36:2491-2499.

    [15] Simpsona J, Wang T, Guo H, et al. Longterm atmospheric measurements of C1–C5 alkyl nitrates in the Pearl River Delta region of southeast China Isobel [J]. Atmospheric Environment, 2006,40:1619-1632.

    [16] Sj?str?m J, Reunanen M. Characterization of lignin and carbohydrates dissolved in groundwood pulping by pyrolysisgas chromatography/mass spectrometry [J]. Journal of Analytical and Applied Pyrolysis, 1990,17:305-318.

    [17] Simoneit B R T, Schauer J J, Nolte C G, et al. Levoglucosan, a tracer for cellulose in biomass burning and atmospheric particles [J]. Atmos. Environ., 1999,33:173-182.

    [18] Simoneit B R T, Kobayashi M, Mochida M, et al. Composition and major sources of organic compounds of aerosol particulate matter sampled during the ACE-Asia campaign [J]. J. Geophys. Res., 2004,109, D19S10, doi: 10.1029/2004JD004598.

    [19] Simoneit B R T, Elias V O, Kobayashi M, et al. Sugars-dominant water~soluble organic compounds in soils and characterization as tracers in atmospheric particulate matter [J]. Environ. Sci. Technol., 2004,38:5939-5949.

    [20] Simoneit B R T, Sheng G, Chen X, et al. Molecular marker study of extractable organic matter in aerosols from urban areas of China [J]. Atmos. Environ., 1991,25A:2111-2129.

    [21] Bi X H, Sheng G Y, Peng P A. Extractable organic matter in PM10from LiWan district of Guangzhou City, PR China [J]. Science of the Total Environment, 2002,300:213-228.

    [22] 何凌燕,胡 敏,黃曉鋒,等.北京大氣氣溶膠PM2.5中的有機(jī)示蹤化合物 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2005,25(1):23-29.

    [23] 唐小玲,畢新慧,陳穎軍,等.廣州市空氣顆粒物中烴類物質(zhì)的粒徑分布 [J]. 地球化學(xué), 2005,34(5):508-514.

    [24] Azevedo D A, Moreira L S, Siqueira D S. Composition of extractable organic matter in aerosols from urban areas of Rio de Janeiro city, Brazil [J]. Atmos. Environ., 1999,33: 4987-5001.

    [25] 馬萬里,李一凡,孫德智,等.哈爾濱市大氣中多環(huán)芳烴的初步研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2010,30(2):145-149.

    [26] 譚吉華,畢新慧,段菁春,等.廣州市大氣可吸入顆粒物(PM10)中多環(huán)芳烴的季節(jié)變化 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2005,25(7):855-862.

    [27] Simoneit B R T, Mazurek M A. Organic matter of the troposphereⅡ.Natural background of biogenic lipid matter in aerosols over the rural western United States [J]. Atmos. Environ., 1982,16(9): 2139-2159.

    Source determination and characterization of extractable organic compounds in the total suspended particles (TSP) of Guangzhou, China.


    TANG Xiao-ling1,2*(1.College of Chemical and Environmental Engineering, Shandong University of Science and Tehnology, Qingdao 266510, China;2.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangdong Key Laboratory of Environment and Resources, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, 510640). China Environmental Science, 2011,31(10):1592~1599

    The total extracts of the total suspended particles (TSP), collected in Guangzhou from 2002 to 2003, were derivatized with N,O-bis-(trimethylsilyl)trifluoroacetamide (BSTFA) and then analyzed by gas chromatography-mass spectrometry (GC/MS). The aerosols contained alkanes, PAHs, esters, n-alkanols, phenols, acids, steroids, lignin products and saccharides. Acids constituted the highest organic component (24.65% to 40.38%) among the total identified organic compounds (TOCs) excluding the unresolved complex mixture (UCM). This was followed by saccharides (15.57% to 36.18%).The predominant fatty acids in all samples were C16:0and C18:0, whereas the predominant long-chain fatty acid (>20) was C24:0.The highest dicarboxylic acid concentration was obtained in winter, with meteorological conditions, such as wind direction, rainwater, and inversion layers, strongly influencing the seasonal variability. The contribution of different emission sources based on the organic compound tracers were then modeled and apportioned. The contribution of emissions from fossil fuel utilization to the total compound mass (TCM: TOC + UCM) accounted for 64.28% on seasonal average. Plant wax lipids contributed 10.99 % of TCM on seasonal average, whereas emissions from the burning of biomass smoke accounted for 8.58% of TCM on seasonal average.

    Guangzhou;total suspended particles (TSP);organic compounds;source determination

    X131.1

    A

    1000-6923(2011)10-1592-08

    2010-12-27

    中國科學(xué)院知識創(chuàng)新工程項目(KZCX3-SW-121);國家自然科學(xué)基金資助項目(40343006)

    * 責(zé)任作者, 博士, tangxl318@sina.com

    唐小玲(1978-),女,江蘇泰州人,講師,博士,主要從事大氣環(huán)境中有機(jī)污染物的監(jiān)測和控制.發(fā)表論文10余篇.

    猜你喜歡
    甾醇氣溶膠廣州市
    高甾醇植物油研究現(xiàn)狀
    麓湖春天觀景
    廣東園林(2022年2期)2022-05-15 12:18:09
    廣州市嶺南耐火材料有限公司
    玻璃纖維(2022年1期)2022-03-11 05:36:04
    氣溶膠傳播之謎
    廣州市一元文化有限公司
    汽車維修與保養(yǎng)(2020年4期)2020-07-18 02:33:02
    氣溶膠中210Po測定的不確定度評定
    四川盆地秋季氣溶膠與云的相關(guān)分析
    大氣氣溶膠成核監(jiān)測
    微波輔助植物甾醇油酸酯的酶促催化合成
    免费黄频网站在线观看国产| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲自偷自拍三级| 欧美成人一区二区免费高清观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 国产精品嫩草影院av在线观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 内射极品少妇av片p| 国产黄色免费在线视频| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 99久久精品国产国产毛片| 国产在线一区二区三区精| 高清视频免费观看一区二区 | 18禁动态无遮挡网站| 97超碰精品成人国产| 91久久精品电影网| av一本久久久久| 国产亚洲精品久久久com| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲经典国产精华液单| 亚洲美女视频黄频| 丰满少妇做爰视频| 亚洲在线自拍视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲av成人精品一二三区| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产精品一二三区在线看| 亚洲三级黄色毛片| 国产成人精品久久久久久| 亚洲av.av天堂| 欧美成人a在线观看| 人妻系列 视频| 久久这里有精品视频免费| av在线蜜桃| 丰满人妻一区二区三区视频av| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产一级毛片在线| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲精品久久午夜乱码| 熟妇人妻不卡中文字幕| 在线a可以看的网站| 美女大奶头视频| 一级二级三级毛片免费看| 少妇人妻精品综合一区二区| 色5月婷婷丁香| 婷婷色麻豆天堂久久| 国国产精品蜜臀av免费| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 国产伦理片在线播放av一区| 2021天堂中文幕一二区在线观| 男女国产视频网站| 久久精品国产亚洲网站| 亚洲无线观看免费| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 激情五月婷婷亚洲| 日韩一区二区三区影片| 国产成人一区二区在线| 国产不卡一卡二| 嫩草影院新地址| 免费看av在线观看网站| 国产黄片美女视频| 777米奇影视久久| 一本一本综合久久| 久久久a久久爽久久v久久| 国产av码专区亚洲av| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 在线观看免费高清a一片| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 美女被艹到高潮喷水动态| 边亲边吃奶的免费视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产精品一二三区在线看| 麻豆成人av视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 乱系列少妇在线播放| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 天堂俺去俺来也www色官网 | 成人毛片60女人毛片免费| 色网站视频免费| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| eeuss影院久久| 床上黄色一级片| a级毛片免费高清观看在线播放| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲在线自拍视频| 欧美 日韩 精品 国产| 3wmmmm亚洲av在线观看| 男人舔奶头视频| 看非洲黑人一级黄片| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 一夜夜www| 最近的中文字幕免费完整| 直男gayav资源| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲第一区二区三区不卡| 精品人妻视频免费看| 有码 亚洲区| 嫩草影院入口| 青春草国产在线视频| 亚洲在线观看片| 久久鲁丝午夜福利片| 插逼视频在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲av免费在线观看| videossex国产| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 真实男女啪啪啪动态图| 99久久九九国产精品国产免费| 色综合亚洲欧美另类图片| 激情五月婷婷亚洲| 极品教师在线视频| 欧美三级亚洲精品| 舔av片在线| 一级av片app| 亚洲色图av天堂| 亚州av有码| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 精品亚洲乱码少妇综合久久| 久久热精品热| 超碰av人人做人人爽久久| 特大巨黑吊av在线直播| 国产成人精品福利久久| 亚洲国产精品专区欧美| 最近的中文字幕免费完整| 国产伦一二天堂av在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 乱系列少妇在线播放| 国产成人一区二区在线| 美女黄网站色视频| 久久久精品94久久精品| 午夜精品国产一区二区电影 | 精品一区二区三区人妻视频| 亚洲最大成人av| 91精品国产九色| 网址你懂的国产日韩在线| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 午夜福利视频1000在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 一级毛片 在线播放| 五月伊人婷婷丁香| 久久国产乱子免费精品| 偷拍熟女少妇极品色| 国产69精品久久久久777片| 久久久欧美国产精品| 国产爱豆传媒在线观看| ponron亚洲| 日韩欧美精品v在线| 日本三级黄在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 精品久久久久久久久久久久久| 麻豆成人午夜福利视频| 丰满少妇做爰视频| 在线免费十八禁| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 麻豆成人av视频| 国产高潮美女av| 伦理电影大哥的女人| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲久久久久久中文字幕| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 欧美+日韩+精品| 男女啪啪激烈高潮av片| 色综合亚洲欧美另类图片| 免费大片18禁| 三级国产精品片| 成人综合一区亚洲| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲精品日韩av片在线观看| 精品久久国产蜜桃| 老司机影院成人| 国产综合懂色| 在线a可以看的网站| 亚洲国产av新网站| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲图色成人| 高清视频免费观看一区二区 | 国产精品久久久久久精品电影小说 | 天天躁夜夜躁狠狠久久av| av又黄又爽大尺度在线免费看| 精品久久久精品久久久| 久久精品国产亚洲av天美| 免费大片黄手机在线观看| 看非洲黑人一级黄片| 在线观看美女被高潮喷水网站| 在线免费观看不下载黄p国产| 丝袜喷水一区| 寂寞人妻少妇视频99o| 精品久久久久久电影网| 国产高清国产精品国产三级 | 午夜激情欧美在线| 国产久久久一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲精品视频女| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲av福利一区| 最近最新中文字幕免费大全7| 亚洲av福利一区| 寂寞人妻少妇视频99o| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲欧美精品自产自拍| 中文欧美无线码| 国产成人a∨麻豆精品| av在线老鸭窝| 男的添女的下面高潮视频| 高清av免费在线| 色播亚洲综合网| 高清毛片免费看| 最近中文字幕2019免费版| 在线免费观看的www视频| 成年人午夜在线观看视频 | 国产精品久久视频播放| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产成人精品一,二区| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产一区亚洲一区在线观看| 久久午夜福利片| 色哟哟·www| 国产成人精品婷婷| 精品人妻熟女av久视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| freevideosex欧美| 中国国产av一级| 啦啦啦啦在线视频资源| 内射极品少妇av片p| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 欧美人与善性xxx| 两个人的视频大全免费| 久久热精品热| 青青草视频在线视频观看| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 国产亚洲最大av| 亚洲精品日本国产第一区| 国产午夜精品一二区理论片| 日韩av不卡免费在线播放| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产精品久久久久久久久免| h日本视频在线播放| av国产免费在线观看| 国产高清国产精品国产三级 | 国产白丝娇喘喷水9色精品| ponron亚洲| 国产视频首页在线观看| 国产美女午夜福利| 亚洲人成网站在线观看播放| 男人舔奶头视频| 日韩成人av中文字幕在线观看| 婷婷色av中文字幕| 久久鲁丝午夜福利片| 热99在线观看视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 中文字幕久久专区| 精品熟女少妇av免费看| 免费av毛片视频| 一本一本综合久久| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲av日韩在线播放| 国产成人福利小说| 亚洲精品第二区| 亚洲成人一二三区av| 成年免费大片在线观看| 日韩成人伦理影院| 国产精品福利在线免费观看| 天美传媒精品一区二区| 欧美97在线视频| 欧美日韩在线观看h| 插阴视频在线观看视频| 成人午夜精彩视频在线观看| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 禁无遮挡网站| 成人欧美大片| 五月伊人婷婷丁香| 久久久久精品性色| 国产成人freesex在线| 国产成人91sexporn| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 啦啦啦韩国在线观看视频| 亚洲成人av在线免费| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 亚洲高清免费不卡视频| a级毛色黄片| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 啦啦啦韩国在线观看视频| 婷婷色麻豆天堂久久| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜精品国产一区二区电影 | 日韩av在线大香蕉| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 水蜜桃什么品种好| 午夜爱爱视频在线播放| 中国美白少妇内射xxxbb| 街头女战士在线观看网站| 日韩强制内射视频| 在线观看人妻少妇| 中文欧美无线码| 男人爽女人下面视频在线观看| 内射极品少妇av片p| 欧美精品国产亚洲| 中文字幕制服av| 亚洲第一区二区三区不卡| 乱人视频在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 美女大奶头视频| 精品一区二区三区视频在线| 99re6热这里在线精品视频| 高清日韩中文字幕在线| 97热精品久久久久久| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| .国产精品久久| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 成人毛片a级毛片在线播放| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲久久久久久中文字幕| 欧美xxⅹ黑人| 国产视频首页在线观看| 高清在线视频一区二区三区| 日韩欧美 国产精品| 少妇的逼好多水| 成人鲁丝片一二三区免费| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 男人舔奶头视频| 欧美另类一区| 国产成人aa在线观看| 99re6热这里在线精品视频| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 免费观看无遮挡的男女| 老女人水多毛片| 国产精品无大码| 毛片女人毛片| 人妻一区二区av| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲av国产av综合av卡| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品一区二区三卡| 久久99蜜桃精品久久| 大片免费播放器 马上看| 日韩视频在线欧美| 国产不卡一卡二| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品1区2区在线观看.| 成人特级av手机在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 性插视频无遮挡在线免费观看| 精品一区二区三区视频在线| 日韩成人伦理影院| 777米奇影视久久| 99久久精品国产国产毛片| 久久久久久久久久久免费av| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲av成人精品一区久久| 成人国产麻豆网| 青春草国产在线视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 国产亚洲5aaaaa淫片| 乱人视频在线观看| 亚洲精品一区蜜桃| 久久99精品国语久久久| 五月天丁香电影| 久久久久国产网址| 特级一级黄色大片| 最新中文字幕久久久久| 成人性生交大片免费视频hd| 免费av观看视频| 国产伦精品一区二区三区视频9| 午夜爱爱视频在线播放| 国产精品99久久久久久久久| 99久久精品热视频| 国产片特级美女逼逼视频| 免费大片黄手机在线观看| 午夜激情久久久久久久| 免费在线观看成人毛片| 国产高清不卡午夜福利| 一个人免费在线观看电影| 国产成人精品一,二区| 亚洲欧美日韩无卡精品| 日韩亚洲欧美综合| 白带黄色成豆腐渣| 我要看日韩黄色一级片| 日日啪夜夜爽| 日韩人妻高清精品专区| av卡一久久| 国产日韩欧美在线精品| 人妻系列 视频| 一级毛片aaaaaa免费看小| 亚洲精品自拍成人| 色播亚洲综合网| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲欧洲国产日韩| 日韩亚洲欧美综合| 久久精品国产亚洲av涩爱| 色吧在线观看| 日韩 亚洲 欧美在线| 不卡视频在线观看欧美| 色吧在线观看| 国产精品熟女久久久久浪| 少妇的逼好多水| 一本一本综合久久| 欧美激情久久久久久爽电影| 久久久精品欧美日韩精品| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲美女视频黄频| 亚洲成人久久爱视频| 国产av码专区亚洲av| 午夜福利视频精品| 特级一级黄色大片| 天堂√8在线中文| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产永久视频网站| 午夜免费激情av| 国产一区二区三区综合在线观看 | av在线播放精品| 精品一区二区三卡| 少妇人妻一区二区三区视频| 免费观看a级毛片全部| 久久久久久九九精品二区国产| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 一级毛片电影观看| 国产色爽女视频免费观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 乱系列少妇在线播放| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产免费视频播放在线视频 | 久久久久久久久大av| 免费黄色在线免费观看| 亚洲av日韩在线播放| 插阴视频在线观看视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 色综合站精品国产| 亚洲精品一区蜜桃| 亚洲欧美精品专区久久| 最近视频中文字幕2019在线8| 97超视频在线观看视频| 国内精品宾馆在线| 精品不卡国产一区二区三区| 国产黄片视频在线免费观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久久久久伊人网av| 午夜激情欧美在线| 亚洲国产高清在线一区二区三| 91久久精品国产一区二区成人| 久久久久免费精品人妻一区二区| 亚洲自偷自拍三级| 免费在线观看成人毛片| 国产精品一区二区在线观看99 | 大陆偷拍与自拍| 少妇的逼好多水| 欧美成人一区二区免费高清观看| 国产探花在线观看一区二区| 国产真实伦视频高清在线观看| 精品一区二区三区视频在线| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产视频首页在线观看| 国产免费又黄又爽又色| av免费在线看不卡| 中文字幕制服av| 国产一区二区三区av在线| 熟妇人妻不卡中文字幕| 精品国产三级普通话版| 精品久久国产蜜桃| 亚洲人成网站高清观看| 久久久成人免费电影| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 欧美日韩精品成人综合77777| 青春草国产在线视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 免费观看的影片在线观看| 三级经典国产精品| 亚洲av一区综合| 日韩国内少妇激情av| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产精品久久久久久av不卡| 人妻一区二区av| 青春草亚洲视频在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 精品一区在线观看国产| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 蜜臀久久99精品久久宅男| xxx大片免费视频| 欧美极品一区二区三区四区| 91aial.com中文字幕在线观看| 少妇人妻精品综合一区二区| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久久久精品性色| 亚洲电影在线观看av| 国产精品无大码| 国产成人精品婷婷| 国产色婷婷99| 亚洲av男天堂| 国产乱人偷精品视频| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 国产精品久久久久久久久免| 国产黄频视频在线观看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产免费一级a男人的天堂| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国产精品.久久久| 久久99热这里只频精品6学生| 久久久欧美国产精品| 一级a做视频免费观看| 国产免费又黄又爽又色| 国产一区亚洲一区在线观看| 天堂影院成人在线观看| 精品国产三级普通话版| 韩国av在线不卡| 欧美变态另类bdsm刘玥| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 免费大片黄手机在线观看| 九色成人免费人妻av| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 大片免费播放器 马上看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 在线观看免费高清a一片| 成人亚洲欧美一区二区av| 97热精品久久久久久| 成年版毛片免费区| 国产黄片视频在线免费观看| 国内精品一区二区在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 久久久久久久久中文| 97超视频在线观看视频| 直男gayav资源| 99久久精品热视频| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产 一区精品| 午夜激情福利司机影院| 国产精品一区二区性色av| 一二三四中文在线观看免费高清| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品一区在线观看国产| 亚洲欧美成人精品一区二区| 淫秽高清视频在线观看| 免费人成在线观看视频色| 成人特级av手机在线观看| 97超碰精品成人国产| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 黄色一级大片看看| 国产精品女同一区二区软件| 看免费成人av毛片| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国产精品福利在线免费观看| 亚洲精品第二区| 一区二区三区高清视频在线| 国产精品嫩草影院av在线观看| 波野结衣二区三区在线| 好男人视频免费观看在线| 欧美区成人在线视频| 亚洲欧美清纯卡通| 成年女人看的毛片在线观看| 在线免费十八禁| 国产永久视频网站| 青春草国产在线视频| 哪个播放器可以免费观看大片| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲精品成人久久久久久| 啦啦啦啦在线视频资源| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产精品蜜桃在线观看| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲国产精品国产精品| 最近最新中文字幕免费大全7| 真实男女啪啪啪动态图| 97超视频在线观看视频| 99久久精品一区二区三区| 麻豆国产97在线/欧美| 欧美性感艳星| 色尼玛亚洲综合影院| 美女黄网站色视频| 免费观看精品视频网站| 日韩强制内射视频| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲高清免费不卡视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 2021少妇久久久久久久久久久| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲成人久久爱视频| 人人妻人人澡欧美一区二区| 中文字幕制服av| 99久久精品热视频| 一个人免费在线观看电影| 亚洲成人一二三区av| 日韩精品有码人妻一区| 日韩欧美国产在线观看| 亚洲av免费在线观看| 日韩一区二区视频免费看| 91久久精品国产一区二区三区| 久久久久久久久久成人| 午夜福利视频精品| 国产一级毛片七仙女欲春2| 日韩 亚洲 欧美在线| 久久99精品国语久久久| 国产一级毛片在线| 亚洲av男天堂| 久久久精品免费免费高清| 免费观看性生交大片5| 久久久久久久久久人人人人人人| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲av在线观看美女高潮| 黄色一级大片看看| 亚洲国产av新网站| 精品国内亚洲2022精品成人| 日日干狠狠操夜夜爽|