• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    污泥生物瀝濾中硫細(xì)菌變化和胞外多聚物作用的研究

    2011-12-20 09:10:52華玉妹陳英旭張少輝浙江大學(xué)環(huán)境工程系浙江杭州0029華中農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院湖北武漢40070武漢理工大學(xué)土木與建筑學(xué)院湖北武漢40070
    中國環(huán)境科學(xué) 2011年5期
    關(guān)鍵詞:桿狀透射電鏡嗜酸

    華玉妹,陳英旭,張少輝 (.浙江大學(xué)環(huán)境工程系,浙江 杭州 0029;2.華中農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,湖北武漢 40070;.武漢理工大學(xué)土木與建筑學(xué)院,湖北 武漢 40070)

    污泥生物瀝濾中硫細(xì)菌變化和胞外多聚物作用的研究

    華玉妹1,2*,陳英旭1,張少輝3(1.浙江大學(xué)環(huán)境工程系,浙江 杭州 310029;2.華中農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,湖北武漢 430070;3.武漢理工大學(xué)土木與建筑學(xué)院,湖北 武漢 430070)

    通過序批試驗(yàn),分析污泥生物瀝濾過程中 pH值、異養(yǎng)菌數(shù)量變化以及硫細(xì)菌的形態(tài),探討了污泥中重金屬在胞外多聚物(EPS)中的分布變化.結(jié)果表明,污泥經(jīng)生物瀝濾后異養(yǎng)菌大量死亡.掃描電鏡和透射電鏡對(duì)污泥微生物形態(tài)的觀測發(fā)現(xiàn),隨著生物瀝濾時(shí)間的延長,生物瀝濾污泥明顯比對(duì)照污泥中的微生物分布緊密,而且桿狀和短桿狀菌呈現(xiàn)逐漸增多趨勢.生物瀝濾后期出現(xiàn)受損的細(xì)菌胞體以及釋放了細(xì)胞物質(zhì)的細(xì)菌空殼.污泥瀝濾液中EPS含量有所增加,瀝濾過程中EPS的松散結(jié)合態(tài)與緊密結(jié)合態(tài)的比值呈現(xiàn)先上升后下降趨勢,可反映瀝濾前期細(xì)菌處于加速生長期的居多,而后期處于減速生長期的細(xì)菌逐漸增多.污泥 EPS中重金屬含量在生物瀝濾幾天后表現(xiàn)持續(xù)增長,Cu、Pb和Zn分布于EPS中的最高含量分別占污泥中總量的14.7%、20.3%和24.2%.延長酸化時(shí)間,EPS可被水解,而導(dǎo)致其中重金屬含量呈現(xiàn)一定下降趨勢.

    污泥;生物瀝濾;硫細(xì)菌;胞外多聚物;重金屬

    污水處理過程產(chǎn)生的大量重金屬富集在污泥中[1],限制了污泥資源化利用.污泥生物瀝濾是一種運(yùn)用產(chǎn)酸細(xì)菌作用將污泥重金屬溶出去除的無害化技術(shù)[2].目前對(duì)于污泥生物瀝濾的研究集中在底物類型(FeSO4,FeS2和單質(zhì)硫)等影響因素[3-5]、生物瀝濾的污泥除臭、脫水和消化效果

    [6-7]以及污泥肥效變化等方面[7-8],多側(cè)重于工藝應(yīng)用的研究.污泥生物瀝濾過程類似于好氧消化,原有微生物會(huì)出現(xiàn)一定程度死亡.但不同于好氧消化的是,生物瀝濾還伴隨著硫細(xì)菌的增殖過程,探討生物瀝濾過程中優(yōu)勢硫細(xì)菌的變化,對(duì)于更好地指導(dǎo)其應(yīng)用具有重要意義.

    微生物產(chǎn)生的胞外多聚物(EPS)在污泥對(duì)重金屬的富集過程中起著重要作用,大部分金屬離子通過物理化學(xué)作用被吸附在EPS的結(jié)合點(diǎn)位上,與污泥一同沉降[9-11].重金屬離子與EPS的絡(luò)合較為穩(wěn)定.明確EPS在污泥生物瀝濾過程中的作用狀況,有助于更好地理解生物瀝濾對(duì)重金屬的內(nèi)在作用過程.

    本研究分析了污泥生物瀝濾中pH值、異養(yǎng)菌數(shù)量變化以及硫細(xì)菌的形態(tài),探討了污泥生物瀝濾過程中重金屬在EPS中的分布變化.

    1 材料與方法

    1.1 污泥樣品

    污泥取自杭州市四堡污水處理廠,該廠同時(shí)接納杭州市部分城區(qū)的生活污水和工業(yè)廢水.該廠初沉池和二沉池的污泥均進(jìn)入污泥濃縮池,之后再進(jìn)入?yún)捬跸?采樣時(shí)從厭氧消化池前的污泥入口處采集,即為初沉池和二沉池的混和生污泥.污泥初始性質(zhì):pH 6.8, Cu、Zn和Pb含量(以干污泥計(jì))分別為296.4,351.3,3756.2mg/kg.

    1.2 生物瀝濾序批試驗(yàn)

    試驗(yàn)采用混合硫細(xì)菌接種液的接種量為2%,單質(zhì)硫粉的投加濃度為3g/L,混合硫細(xì)菌接種液的培養(yǎng)方法[12].取200mL污泥于500mL錐形瓶中,在(28±1)℃振蕩搖床上運(yùn)行,轉(zhuǎn)速為 120r/min.每一樣品做3個(gè)平行樣.每天通過稱重,以蒸餾水補(bǔ)充蒸發(fā)損失的水分.取樣后,將污泥樣品在10000r/min下離心 10min,經(jīng)中速定量濾紙過濾后,進(jìn)行各項(xiàng)目分析測定.

    1.3 細(xì)菌培養(yǎng)基

    嗜酸和弱嗜酸硫細(xì)菌的培養(yǎng)采用瓊脂培養(yǎng)基[13-14].A液為基礎(chǔ)鹽, B液為能源物,C液為培養(yǎng)基的固化劑.

    A液:(NH4)2SO42g, KCl 0.1g, K2HPO40.25g, MgSO4·7H2O 0.25g,Ca(NO3)2·4H2O 0.01g,溶于500mL蒸餾水中;B液:將22.1g Na2S2O3·5H2O溶于300mL蒸餾水中; C液:將30g瓊脂粉溶于加200mL蒸餾水中.

    A、B和C液分開濕熱滅菌,冷卻至80℃后,三者混合后,按體積均分,各500mL.將兩者用1:5的H2SO4或20%的NaOH分別調(diào)pH值為4.0和7.0,迅速倒平板.pH4.0的培養(yǎng)基用于培養(yǎng)嗜酸硫細(xì)菌, pH7.0的培養(yǎng)基用于培養(yǎng)弱嗜酸硫細(xì)菌.取1mL生物瀝濾污泥于10mL具塞試管中與9mL滅菌的磷酸鹽緩沖液(0.01mol/L, pH7.2)迅速混合均勻,試管中放入5顆直徑3~5mm的玻璃珠,然后,按此法依次稀釋到10-8倍,取10-4~10-8倍數(shù)的污泥樣品各0.1mL進(jìn)行涂布,培養(yǎng)均采用3個(gè)平行,28℃培養(yǎng)2周.

    異養(yǎng)菌培養(yǎng)采用肉膏蛋白胨培養(yǎng)基[15].

    1.4 污泥EPS的分離提取

    采用物理方法分離EPS[16-17],步驟如下:采用3個(gè)平行樣,各取25mL污泥混合液置于30mL的離心試管內(nèi),在6000r/min離心5min,傾出上清液.將污泥顆粒懸浮于 15mL生理鹽水中,并放入玻璃珠若干,在超聲儀中超聲2min,于搖床150r/min下水平振搖 10min,再超聲 2min,而后在8000r/min離心 10min,上清液即為松散結(jié)合態(tài)(LB),取之測其質(zhì)量.LB分離后的污泥顆粒采用熱提取法提取緊密結(jié)合態(tài)(TB),顆粒重新懸浮于25mL生理鹽水中,超聲 3min,80℃水浴加熱30min,12000r/min離心20min,上清液即為TB,取之測其質(zhì)量.EPS質(zhì)量為LB與TB質(zhì)量之和.

    提取的LB和TB,經(jīng)105℃烘干,在550℃馬弗爐焙燒4h,然后用30%HNO3加熱溶解,測其重金屬含量[18].

    1.5 分析測試

    污泥pH值采用pHS-3C型酸度計(jì)測定.

    Cu、Pb和Zn濃度采用Perkin Elmer AA100型原子吸收分光光度計(jì)測定.污泥重金屬總量采用HF-HClO4法消解后,用HCl和熱水溶解,原子吸收分光光度法測定.

    采用 Philip XL30 ESEM 型掃描電鏡、JEM-1200EX型透射電鏡觀察污泥樣品的微生物形態(tài).將瓊脂培養(yǎng)基上培養(yǎng)好的典型菌落用接種環(huán)挑出于去離子水中,輕輕晃動(dòng)使菌落散開,然后將圓形銅片浸入吸附部分細(xì)菌,稍晾干,即可進(jìn)行透射電鏡觀察嗜酸和弱嗜酸硫細(xì)菌.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 污泥生物瀝濾過程中pH值變化

    pH值的變化見圖1.pH值在第2d先有所上升,隨后出現(xiàn)快速下降,第5d后降至2以下,最后穩(wěn)定在1.5左右.當(dāng)pH值降到1.5以后,則對(duì)硫細(xì)菌產(chǎn)生抑制作用,酸化過程終止.空白樣在第 2d也出現(xiàn) pH值上升的現(xiàn)象,但一直持續(xù)到第 10d方出現(xiàn)下降,且下降幅度不大,由 7.4降至 5.8,這主要是由于好氧消化導(dǎo)致污泥發(fā)生水解酸化而造成的. pH值是影響硫細(xì)菌生長進(jìn)而影響重金屬瀝濾效率的重要因素.污泥中存在弱嗜酸硫細(xì)菌和嗜酸硫細(xì)菌,二者的比生長速率和之間的數(shù)量比例取決于污泥pH值,反過來又對(duì)污泥pH值起作用.在投加適量硫的污泥中,弱嗜酸硫細(xì)菌在中性 pH值下即可迅速生長,促使 pH值降低. pH4.0左右時(shí)弱嗜酸硫細(xì)菌停止生長,嗜酸硫細(xì)菌開始大量增殖,使污泥pH值進(jìn)一步降到2.0以下,兩類細(xì)菌之間存在一種互生關(guān)系,通過協(xié)同作用共同降低pH值[19-20].

    圖1 污泥生物瀝濾過程中pH值的變化Fig.1 Variation of pH during bioleaching

    2.2 異養(yǎng)微生物數(shù)量變化

    污泥重金屬的生物瀝濾過程中,適宜底物使硫細(xì)菌增殖,而污泥中原有的大多數(shù)異養(yǎng)微生物,由于其不能耐受硫細(xì)菌產(chǎn)酸所形成的極端環(huán)境而逐漸死亡.

    由圖2可知,對(duì)照為未加接種液和單質(zhì)硫的污泥,第3d,對(duì)照和生物瀝濾污泥的pH值分別為5.7和3.5,兩者的異養(yǎng)菌數(shù)量都出現(xiàn)下降,但差別不大,到第7d,對(duì)照污泥pH值為5.6,生物瀝污泥pH 值為 1.9,兩者的異養(yǎng)菌數(shù)量分別為7.7×108,2.7×107個(gè)/mL.可見生物瀝濾的酸性環(huán)境能夠?qū)е庐愷B(yǎng)微生物的大量死亡.

    圖2 生物瀝濾過程中污泥異養(yǎng)細(xì)菌數(shù)量變化Fig.2 Variation in heterotrophic microorganism amount during bioleaching

    2.3 掃描電鏡和透射電鏡微生物形態(tài)觀測

    污泥重金屬的生物瀝濾過程中,適宜底物使硫細(xì)菌增殖,而污泥中原有的大多數(shù)異養(yǎng)微生物,由于不能耐受硫細(xì)菌產(chǎn)酸所形成的極端環(huán)境而逐漸死亡.借助于掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)研究生物瀝濾不同階段的污泥樣品,可以了解污泥生物瀝濾過程中微生物種群的形態(tài)變化.

    以單質(zhì)硫?yàn)榈孜锏牧蚣?xì)菌,如氧化硫硫桿菌和排硫硫桿菌,絕大多數(shù)為桿狀或短桿狀.從圖 3可以看出,第 3d,生物瀝濾污泥與對(duì)照并沒有顯著差異.而到第 7d,生物瀝濾污泥中菌量有所增加,可以觀察到明顯成簇聚集的桿狀和短桿狀細(xì)菌.這些細(xì)菌長約1~2μm,直徑約0.5μm.到第11d生物瀝濾污泥中明顯看出桿狀菌數(shù)量增多,分布密集,推測其為大量硫細(xì)菌通過EPS吸附在單質(zhì)硫上以獲取底物營養(yǎng),細(xì)菌成簇生長有利于協(xié)同作用以抵抗不良環(huán)境的影響.結(jié)合污泥 pH值的變化(圖1),可以得知,第3d生物瀝濾污泥pH值降至4左右,說明此時(shí)弱嗜酸硫細(xì)菌已經(jīng)開始明顯增殖.污泥pH值在第7d時(shí)為2左右,并進(jìn)一步下降,說明此時(shí)并未達(dá)到硫細(xì)菌增長最高峰,硫細(xì)菌從數(shù)量上仍然將繼續(xù)增加.從總體來看,隨著生物瀝濾的進(jìn)行,優(yōu)勢菌有由橢圓和圓形逐步向短桿狀和桿狀過渡的趨勢.而對(duì)照污泥中不但桿狀菌較少,細(xì)菌總數(shù)也相對(duì)較少,大多分布較為分散,沒有出現(xiàn)桿狀菌增多的趨勢.

    圖3 污泥掃描電鏡照片F(xiàn)ig.3 SEM graph of sewage sludge

    由圖4的TEM照片可以看出,第11d的生物瀝濾污泥中含有多種桿狀菌或短桿狀菌,不同的桿狀菌形態(tài)存在很大差異,細(xì)胞壁的光滑度也存在很大差異.有的細(xì)菌具有纖毛,體內(nèi)存在若干顆粒,可能是積累的碳?;蛄蛄?圖 4b),但目前尚未分離純化到積累硫粒的硫細(xì)菌[21].同時(shí)發(fā)現(xiàn)許多細(xì)菌的空殼以及受損的胞體(圖4a,圖 4b),這可能是污泥中原有異養(yǎng)微生物在酸性條件下發(fā)生細(xì)胞水解形成的,也可能是進(jìn)入衰亡期的硫細(xì)菌.可以結(jié)合下一步弱嗜酸菌和嗜酸菌的TEM進(jìn)行分析.

    將生物瀝濾污泥進(jìn)行透射電鏡觀察,圖5為生物瀝濾第3d時(shí)的弱嗜酸硫細(xì)菌,圖5a為處于分裂期的細(xì)胞,圖5b與圖4a中若干細(xì)菌形態(tài)很相似,這說明生物瀝濾后期弱嗜酸硫細(xì)菌出現(xiàn)大量死亡和細(xì)胞水解.圖5c為約十幾個(gè)桿狀菌連生的情況,弱嗜酸硫細(xì)菌結(jié)合成長鏈狀生長,并通過所產(chǎn)生的 EPS相互融合,而將其菌體完全包埋,這有利于抵御其它生物的侵襲以及抵抗不良外界條件.Wilkinson[22]曾以進(jìn)化論的觀點(diǎn)指出, EPS的存在表明它可能具有保護(hù)功能,使細(xì)胞免受外界環(huán)境有害因素的影響,同時(shí)細(xì)胞也可借助EPS的吸附能力從較低濃度生長介質(zhì)中吸收所 需離子.

    圖4 第11d的生物瀝濾污泥透射電鏡照片F(xiàn)ig.4 TEM graph of bioleaching sludge on 11th day

    圖5 弱嗜酸硫細(xì)菌透射電鏡照片F(xiàn)ig.5 TEM graph of less acidophilic sulfur-oxidizing bacteria

    圖6 嗜酸硫細(xì)菌透射電鏡照片F(xiàn)ig.6 TEM graph of acidophilic sulfur-oxidizing bacteria

    圖6為生物瀝濾第11d時(shí)的嗜酸硫細(xì)菌透射電鏡圖,可看出,嗜酸硫細(xì)菌形狀和大小與圖 4c若干顏色較深的細(xì)菌形態(tài)較為相似(后者因樣品的切片處理而觀測到部分細(xì)菌的橫切面),圖 6a為多個(gè)短稈狀菌通過EPS結(jié)合在一起.試驗(yàn)中所觀測的嗜酸硫細(xì)菌不生鞭毛,而且也未發(fā)現(xiàn)脫落的鞭毛.說明所生長的嗜酸硫細(xì)菌為不生鞭毛的細(xì)菌,可能為不運(yùn)動(dòng)型.

    2.4 EPS的變化

    EPS是指細(xì)菌在一定的環(huán)境條件下分泌于細(xì)胞體外的高分子有機(jī)物,主要組分是多糖、蛋白質(zhì),另外有少量的腐殖質(zhì)、糖醛酸和核酸[23].由于在菌體外所處的特殊位置及其特定的化學(xué)組成,使其成為影響細(xì)菌表面特性的重要因素.從表1可以看出,EPS質(zhì)量占污泥干重的25.0%~43.3%,與其他研究者的結(jié)果較為一致[24].EPS的一個(gè)主要來源是細(xì)菌生長過程中的代謝產(chǎn)物以及細(xì)胞自溶物,在加速生長期細(xì)菌主要排泄低分子聚合物,與細(xì)胞體結(jié)合不緊密,多屬 LB;而減速生長期和內(nèi)源呼吸期主要排泄高分子聚合物,與細(xì)胞體結(jié)合較緊密,多為TB[25].LB/TB在前8d是處于上升趨勢,而后則出現(xiàn)下降,這說明在最初幾天處于加速生長期的細(xì)菌較多,總體來說是處于加速生長期,而后期處于減速生長期的細(xì)菌逐漸增多.

    表1 EPS占污泥干重百分比的變化Table 1 Percentage of EPS with respect to dry sewage sludge during bioleaching

    2.5 EPS中重金屬分布

    EPS中吸附金屬離子的主要是糖類.Brown等[9]指出,EPS內(nèi)的中性糖和陰離子多糖有著吸附不同金屬離子的結(jié)合點(diǎn)位,不同價(jià)態(tài)或不同電荷的金屬離子可以在不同點(diǎn)位與EPS結(jié)合,如中性糖的羥基、陰離子多聚物的羧基都可能是金屬的結(jié)合位.污泥EPS可分為緊密結(jié)合態(tài)(TB)和松散結(jié)合態(tài)(LB),TB在內(nèi)層,與細(xì)胞表面結(jié)合較緊,相對(duì)穩(wěn)定地附著于細(xì)胞壁外,通常為胞囊多聚物;LB在外層,為無明顯邊緣的粘液層,以膠體或溶解狀態(tài)存在于液相主體中,具有流變特性,可向周圍環(huán)境擴(kuò)散,一般指粘質(zhì)多聚物[16].

    圖7為EPS中Cu、Pb和Zn含量在生物瀝濾過程中的變化.瀝濾第2d,重金屬在LB與TB中含量很接近,兩者都較低,從整個(gè)運(yùn)行周期總體來看,Cu在LB中含量高于TB,說明EPS中更多的Cu松散存在于EPS的外層,而Pb和Zn在LB和TB兩部分中分布比例較為接近.

    圖7 EPS中Cu, Pb和Zn含量在生物瀝濾過程中的變化Fig.7 Content of Cu, Pb and Zn in EPS during bioleaching

    瀝濾初期EPS中Cu含量出現(xiàn)下降,這主要是因?yàn)樽畛鯉滋斓娜跛嵝原h(huán)境中,結(jié)合在污泥微生物EPS中的部分Cu有一定程度溶出.Cu在污泥細(xì)胞內(nèi)含量比較多,這部分金屬不會(huì)很快經(jīng)由EPS而溶出,所以起始階段EPS中Cu含量必然會(huì)下降.Pb在EPS中含量的變化與Cu相似,而Zn卻呈現(xiàn)出與前兩者不同的變化趨勢,其含量基本呈上升狀態(tài),這是由于污泥細(xì)胞所吸收的 Zn含量較低,因此大部分 Zn吸附或結(jié)合在胞外,這部分Zn的溶解對(duì)于pH值的要求低于胞內(nèi)Zn,所以最初4d結(jié)合在污泥微生物外的Zn即能夠快速溶出,溶出過程中經(jīng)由EPS,Zn在EPS中含量即出現(xiàn)大幅度升高.Cu、Pb和Zn在整個(gè)周期分布于EPS中的最高含量分別占其污泥中總量的14.7%、20.3%和24.2%.

    污泥EPS中重金屬含量在生物瀝濾幾天后表現(xiàn)持續(xù)增長,原因在于:大量增殖的硫細(xì)菌也能分泌EPS,以便附著于底物單質(zhì)硫上,因而溶液中的部分重金屬可能又被吸附或結(jié)合到硫細(xì)菌的EPS中.隨著酸化環(huán)境的加劇,細(xì)胞水解而釋放出胞內(nèi)物質(zhì),積累在污泥細(xì)胞內(nèi)的重金屬也發(fā)生釋放,由于微生物被EPS所包埋,釋放的重金屬經(jīng)由EPS到達(dá)污泥液相中,EPS主要成分為多糖等高分子有機(jī)物,故一部分重金屬必然與其發(fā)生絡(luò)合等作用而滯留在 EPS中.然而隨著瀝濾的進(jìn)行,因EPS并非生物惰性物質(zhì)[26],酸化條件下仍可以被生物降解,故延長酸化時(shí)間的情況下,EPS可能被水解,從而釋放出結(jié)合在其中的重金屬.試驗(yàn)結(jié)果也證明這一點(diǎn),瀝濾第12d,EPS中Cu和Zn含量均呈現(xiàn)一定的下降趨勢.

    3 結(jié)論

    3.1 生物瀝濾過程中,硫細(xì)菌生長引起pH值降低,污泥中異養(yǎng)菌逐漸死亡,異養(yǎng)細(xì)菌數(shù)降低2個(gè)數(shù)量級(jí).SEM和TEM對(duì)生物瀝濾過程中污泥微生物形態(tài)的觀測發(fā)現(xiàn),隨著生物瀝濾時(shí)間的延長,生物瀝濾污泥明顯比對(duì)照污泥中的微生物分布緊密,而且桿狀和短桿狀菌呈現(xiàn)逐漸增多趨勢.生物瀝濾末期出現(xiàn)釋放出細(xì)胞物質(zhì)的細(xì)菌空殼,以及受損的細(xì)菌胞體.

    3.2 污泥瀝濾過程中EPS含量有所增加,EPS中LB/TB值呈現(xiàn)先上升后下降,可反映前期細(xì)菌瀝濾加速生長期的居多,而后期處于減速生長期的細(xì)菌逐漸增多.污泥EPS中重金屬含量在瀝濾幾天后表現(xiàn)持續(xù)增長,Cu、Pb和Zn在整個(gè)周期分布于EPS中的最高含量分別占其在污泥中總量的14.7%、20.3%和24.2%,不同金屬在EPS中的含量變化存在差異.延長酸化時(shí)間,EPS可被水解,而導(dǎo)致其中重金屬含量呈現(xiàn)一定下降趨勢.

    [1] Zhang P, Zhu Y, Zhang G, et al. Sewage sludge bioleaching by indigenous sulfur-oxidizing bacteria: effects of ratio of substrate dosage to solid content [J]. Bioresource Technology, 2009,100 (3):1394-1398.

    [2] Aralp L C, Erdincler A, Onay T T. Heavy metal removal from wastewater and leachate co-treatment sludge by sulfur oxidizing bacteria [J]. Water Science and Technology, 2001,44(10):53-58

    [3] Pathak A, Dastidar M G, Sreekrishnan T R, et al. Sreekrishnan Bioleaching of heavy metals from sewage sludge by indigenous iron-oxidizing microorganisms using ammonium ferrous sulfate and ferrous sulfate as energy sources: A comparative study [J]. Journal of Hazardous Materials, 2009,171(1-3):273-278.

    [4] Wong J W C, Xiang L, Gu X Y, et al. Bioleaching of heavy metals from anaerobically digested sewage sludge using FeS2as an energy source [J]. Chemosphere, 2004,55(1):101-107.

    [5] Villar L D, Garcia O J. Effect of anaerobic digestion and initial pH on metal bioleaching from sewage sludge [J]. Journal of Environmental Science and Health. Part A, Toxic/hazardous Substances and Environmental Engineering, 2006,41(2):211-212.

    [6] 鄔思丹,劉云國,曾光明,等.表面活性劑強(qiáng)化污泥生物淋濾Cu、Zn的研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2010,30(6):791-795.

    [7] Blais J F, Meunier N, Mercier G., et al. Pilot plant study of simultaneous sewage sludge digestion and metal leaching [J]. Journal of Environmental Engineering, 2004.130(5):516-525.

    [8] Chen Y X, Hua Y M, Zhang S H. Effect of substrate concentration on the bioleaching of heavymetals fromsewage sludge [J]. Journal of Environmental Science (China), 2004,16(5):788-792.

    [9] Brown M J, Lester J N. Metal removal in activated sludge the role of bacterial extracelluar polymers [J]. Water Research, 1979, 13(1):817-837.

    [10] Urbainetal V. Bioflocculation in activated sludge: an analystic approach [J]. Water Research, 1993,27(5):829-838.

    [11] 周 健,龍騰銳,苗利利.胞外聚合物 EPS對(duì)活性污泥沉降性能的研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2004,24(4):613-618.

    [12] Sreekrishnan T R, Tyagi R D, Blais J F , et al . Effect of sulfur concentration on sludge acidification during the SSDML process [J ] .Water Research , 1996 , 30(11) : 2728-2738

    [13] 周順桂,周立祥,王世梅.嗜酸硫氧化菌株的分離及其在污泥生物脫毒中的應(yīng)用 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2003,16(5):41-45.

    [14] Blais J F, Tyagi R D, Auclair J C. Bioleaching of metals from sewage sludge:microorganisms and growth kinetics [J]. Water Research, 1993,27(1):101-110.

    [15] 陳紹銘,鄭福壽,水生微生物學(xué)實(shí)驗(yàn)法 [M]. 北京: 海洋出版社, 1985

    [16] 王紅武,李曉巖,趙慶祥.活性污泥的表面特性與其沉降脫水性能的關(guān)系 [J]. 清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2004,44(6):766-769.

    [17] Wingender J, Neu T R, Flemming H C. Microbial Extracellular Polymeric Substances, Characterization, Structure and Function [M]. Berlin: Springer, 1999.

    [18] Sato T, Ose Y. Floc-forming substances extracted from activated sludge by sodium hydroxide solution [J]. Water Research, 1980,14(4):333-338.

    [19] Blais J F, Auclair J C, Tyagi R D. Cooperation between two thiobacillus strains for heavy-metal removal from municipal sludge [J]. Canadian Journal of Microbiology, 1992,38:181-187.

    [20] Chen S Y, Lin J G. Influence of solid content on bioleaching of heavy metals from contaminated sediment by Thiobacillus spp [J]. J Chemical Technology and Biotechnology, 2000,75:649-656.

    [21] 中國科學(xué)院微生物研究所《伯杰細(xì)菌鑒定手冊(cè)》翻譯組.伯杰細(xì)菌鑒定手冊(cè) [M]. 第8版.北京:科學(xué)出版社, 1984:634-636.

    [22] Wilkinson J F. The extracellular polysaccharides of bacteria [J]. Bacteriological Reviews, 1958,22:46-73.

    [23] Comte S, Guibaud G, Baudu M. Biosorption properties of extracellular polymeric substances (EPS) resulting from activated sludge according to their type: Soluble or bound [J]. Process Biochemistry, 2006,41(4):815-823.

    [24] Magara Y, Numbu S, Utosawa K. Biochemical and physical properties of an activated sludge on settling characteristics [J]. Water Research, 1976,10(1):71-77.

    [25] 姚 毅.活性污泥的表面特性與其沉降脫水性能的關(guān)系 [J].中國給水排水, 1996,12(1):22-26.

    [26] d'Abzac P, Bordas F, van Hullebusch E, et al. Effects of extraction procedures on metal binding properties of extracellular polymeric substances (EPS) from anaerobic granular sludges [J]. Colloids and Surfaces B: Biointerfaces, 2010,80(2):161-168.

    Variation in sulfur bacteria and extracellular polymeric substances during sewage sludge bioleaching.

    HUA Yu-mei1,2*, CHEN Ying-xu1, ZHANG Shao-hui3(1.Department of Environmental Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310029, China;2.College of Resources and Environment, Huazhong Agricultural University, Wuhan 430070, China;3.School of Civil Engineering and Architecture, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China) China Environmental Science, 2011,31(5):795~802

    Lots of heterotrophic bacteria died after sewage sludge bioleaching. The exploration of microbial communities using scanning electron microscopy and transmission electron microscopy illustrated that the bacteria distribution in bioleaching sludge was more intensive than that in the control sludge, and the rod-shaped and short rod-shaped bacteria appeared to increase with the extension of time. The damaged bacteria cell and residual cell without intracellular matter emerged at the anaphase of bioleaching. The weight percentage of extracellular polymeric substances (EPS) in the sludge leachate increased after bioleaching. The EPS ratio of loosely bound fraction to tightly bound fraction exhibited an upward trend followed with a downward trend, which indicated that large quantities of bacteria were at accelerated growth phase during the prophase of bioleaching while at deceleration growth phase during the anaphase of bioleaching. The content of heavy metals in the EPS showed a continuous increase after several days of run. The highest content percentages of Cu, Pb and Zn in the EPS with respect to the total sludge content were 14.7%、20.3% and 24.2% respectively. EPS could be hydrolyzed under prolonged bioleaching, resulting in a decrease of heavy metals content in EPS.

    sewage sludge;bioleaching;sulfur bacteria;extracellular polymeric substances;heavy metals

    X703.1

    A

    1000-6923(2011)05-0795-08

    2010-09-10

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(50809030);長江水環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(YRWEF08002)

    * 責(zé)任作者, 副教授, ymhua@mail.hzau.edu.cn

    華玉妹(1974-),女,山東萊陽人,副教授,博士,主要從事廢物處理處置與資源化、水環(huán)境研究.發(fā)表論文20余篇.

    猜你喜歡
    桿狀透射電鏡嗜酸
    MRI平掃在腎臟嗜酸細(xì)胞瘤與嫌色細(xì)胞癌鑒別診斷中的價(jià)值
    電子顯微學(xué)專業(yè)課的透射電鏡樣品制備實(shí)習(xí)課
    同側(cè)乳腺嗜酸細(xì)胞癌伴導(dǎo)管原位癌1例并文獻(xiàn)復(fù)習(xí)
    透射電子顯微鏡在實(shí)驗(yàn)教學(xué)研究中的應(yīng)用
    山東化工(2020年15期)2020-02-16 01:00:12
    基于車載LiDAR點(diǎn)云的桿狀地物分類研究
    測繪工程(2019年6期)2019-09-21 07:46:00
    基于大數(shù)據(jù)的透射電鏡開放共享實(shí)踐與探索
    一種桿狀交通設(shè)施點(diǎn)云自動(dòng)提取的方法
    城市勘測(2018年6期)2019-01-03 09:07:54
    用于塑料擠出機(jī)的先導(dǎo)分配器的分流錐
    透射電鏡中正空間—倒空間轉(zhuǎn)換教學(xué)探討
    誤診為嗜酸粒細(xì)胞增多癥1例分析
    午夜av观看不卡| 免费少妇av软件| 日韩欧美一区视频在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 亚洲国产av影院在线观看| 成人影院久久| 日本欧美国产在线视频| 欧美97在线视频| 国产成人精品在线电影| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 欧美久久黑人一区二区| 超碰97精品在线观看| 国产av一区二区精品久久| 国产成人精品无人区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲av美国av| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 中文字幕最新亚洲高清| 国产亚洲av高清不卡| 精品人妻在线不人妻| 大型av网站在线播放| 日韩大片免费观看网站| 老司机亚洲免费影院| 在线观看人妻少妇| 国产成人精品久久久久久| 一级毛片 在线播放| 99久久综合免费| 亚洲精品在线美女| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 大香蕉久久成人网| 亚洲国产精品一区三区| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产精品二区激情视频| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲情色 制服丝袜| 少妇 在线观看| 精品视频人人做人人爽| 国产黄色免费在线视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久久久久久国产电影| 99国产综合亚洲精品| 亚洲国产av影院在线观看| 午夜日韩欧美国产| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 叶爱在线成人免费视频播放| av片东京热男人的天堂| 2021少妇久久久久久久久久久| 男女午夜视频在线观看| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产激情久久老熟女| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 性色av乱码一区二区三区2| 女人精品久久久久毛片| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 午夜福利视频在线观看免费| 香蕉丝袜av| 一级毛片 在线播放| 日韩免费高清中文字幕av| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲一码二码三码区别大吗| 欧美另类一区| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲男人天堂网一区| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产av国产精品国产| 久久久精品区二区三区| 亚洲国产日韩一区二区| 亚洲免费av在线视频| 一区二区三区乱码不卡18| 涩涩av久久男人的天堂| 色精品久久人妻99蜜桃| 久久热在线av| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 性高湖久久久久久久久免费观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 99九九在线精品视频| 新久久久久国产一级毛片| 人体艺术视频欧美日本| www.熟女人妻精品国产| 丝袜在线中文字幕| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 在现免费观看毛片| 蜜桃在线观看..| 十八禁人妻一区二区| 久久热在线av| 精品亚洲成a人片在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产精品人妻久久久影院| 日本欧美国产在线视频| 国产一卡二卡三卡精品| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 亚洲av综合色区一区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 欧美日韩视频精品一区| 一级毛片我不卡| 国产在线观看jvid| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲精品av麻豆狂野| 91字幕亚洲| 成在线人永久免费视频| 91麻豆av在线| 蜜桃国产av成人99| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 国产高清国产精品国产三级| 热re99久久精品国产66热6| 欧美日本中文国产一区发布| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲精品成人av观看孕妇| 深夜精品福利| 性少妇av在线| 下体分泌物呈黄色| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 中国国产av一级| 欧美成人午夜精品| 精品国产一区二区三区四区第35| 男女之事视频高清在线观看 | 一级a爱视频在线免费观看| 91成人精品电影| 欧美变态另类bdsm刘玥| 黄色视频不卡| 男女下面插进去视频免费观看| 久9热在线精品视频| 精品欧美一区二区三区在线| xxxhd国产人妻xxx| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 少妇粗大呻吟视频| 国产免费又黄又爽又色| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲av片天天在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 交换朋友夫妻互换小说| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲图色成人| 亚洲国产欧美一区二区综合| 精品少妇内射三级| 国产淫语在线视频| 黄频高清免费视频| 两人在一起打扑克的视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 久久热在线av| 国产精品一二三区在线看| 久久天堂一区二区三区四区| 国产精品偷伦视频观看了| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产成人啪精品午夜网站| 精品国产国语对白av| 搡老乐熟女国产| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 18禁观看日本| 香蕉丝袜av| 男女高潮啪啪啪动态图| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 大话2 男鬼变身卡| 国产1区2区3区精品| 欧美精品高潮呻吟av久久| 日韩av在线免费看完整版不卡| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 999久久久国产精品视频| 色94色欧美一区二区| 性少妇av在线| 美女福利国产在线| 亚洲国产成人一精品久久久| 1024香蕉在线观看| 欧美精品一区二区大全| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 美女福利国产在线| 亚洲专区国产一区二区| 色播在线永久视频| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 久久久久网色| 国产高清视频在线播放一区 | 欧美日本中文国产一区发布| 久久久亚洲精品成人影院| 亚洲伊人久久精品综合| 午夜免费鲁丝| 午夜激情av网站| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产三级黄色录像| 只有这里有精品99| 亚洲欧洲日产国产| 少妇 在线观看| 热99久久久久精品小说推荐| 亚洲久久久国产精品| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 啦啦啦在线观看免费高清www| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产一级毛片在线| 黄片小视频在线播放| 又大又爽又粗| 亚洲国产欧美在线一区| 大片免费播放器 马上看| 麻豆乱淫一区二区| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产午夜精品一二区理论片| avwww免费| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲一码二码三码区别大吗| e午夜精品久久久久久久| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 日本五十路高清| 韩国高清视频一区二区三区| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲黑人精品在线| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 成年人午夜在线观看视频| 搡老岳熟女国产| 成人黄色视频免费在线看| 高清欧美精品videossex| 99re6热这里在线精品视频| 一本色道久久久久久精品综合| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲成色77777| 免费av中文字幕在线| 好男人电影高清在线观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 一区二区三区乱码不卡18| 免费在线观看完整版高清| 热99久久久久精品小说推荐| 亚洲av男天堂| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 老司机深夜福利视频在线观看 | 国产色视频综合| 老司机影院成人| 欧美日本中文国产一区发布| 精品第一国产精品| 少妇精品久久久久久久| 国产成人av教育| 一级a爱视频在线免费观看| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 久久久国产欧美日韩av| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 纵有疾风起免费观看全集完整版| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 波多野结衣av一区二区av| 久久性视频一级片| 亚洲欧美一区二区三区国产| 成年美女黄网站色视频大全免费| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 高清av免费在线| 亚洲伊人色综图| 超色免费av| 一本大道久久a久久精品| 亚洲久久久国产精品| 午夜久久久在线观看| 日本五十路高清| 国产精品一国产av| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产熟女欧美一区二区| 精品高清国产在线一区| 亚洲,欧美,日韩| 午夜久久久在线观看| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 9热在线视频观看99| 午夜福利免费观看在线| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产xxxxx性猛交| 精品国产乱码久久久久久小说| 老司机在亚洲福利影院| 51午夜福利影视在线观看| 丁香六月欧美| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品一区二区在线不卡| h视频一区二区三区| 日本vs欧美在线观看视频| 性色av一级| 电影成人av| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 在线观看国产h片| 欧美97在线视频| av片东京热男人的天堂| 精品人妻1区二区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 欧美精品亚洲一区二区| 国产福利在线免费观看视频| 一本大道久久a久久精品| 女性生殖器流出的白浆| 国产免费视频播放在线视频| 丝袜美足系列| 大香蕉久久网| 国产成人免费无遮挡视频| 熟女av电影| 国产成人啪精品午夜网站| 无遮挡黄片免费观看| 女警被强在线播放| 好男人电影高清在线观看| 国产精品一国产av| 欧美成人午夜精品| 十八禁人妻一区二区| a 毛片基地| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 日本av手机在线免费观看| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产激情久久老熟女| 免费黄频网站在线观看国产| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 久久久久久久大尺度免费视频| 一区二区三区精品91| 丝袜脚勾引网站| 天堂中文最新版在线下载| 国产1区2区3区精品| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 免费不卡黄色视频| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久精品亚洲av国产电影网| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产精品成人在线| 国产精品久久久久久精品古装| 又大又爽又粗| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产成人精品无人区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 色网站视频免费| 中文字幕av电影在线播放| 欧美黄色片欧美黄色片| 欧美久久黑人一区二区| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 黄色a级毛片大全视频| av视频免费观看在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 一二三四在线观看免费中文在| 黄频高清免费视频| 无限看片的www在线观看| 国产高清不卡午夜福利| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 久久久国产精品麻豆| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 黄片小视频在线播放| 国产片内射在线| 午夜福利一区二区在线看| 国产亚洲欧美精品永久| 日韩电影二区| 午夜久久久在线观看| 男人添女人高潮全过程视频| 高清av免费在线| 精品国产一区二区三区四区第35| av又黄又爽大尺度在线免费看| 99久久人妻综合| 香蕉国产在线看| 麻豆乱淫一区二区| 午夜av观看不卡| 蜜桃国产av成人99| 99热国产这里只有精品6| 久热爱精品视频在线9| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲精品日本国产第一区| 久久精品国产亚洲av高清一级| 欧美性长视频在线观看| 天天操日日干夜夜撸| 手机成人av网站| 在线看a的网站| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 婷婷色综合www| 叶爱在线成人免费视频播放| 日本欧美国产在线视频| 美女大奶头黄色视频| 老司机亚洲免费影院| 高清黄色对白视频在线免费看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 男女之事视频高清在线观看 | 亚洲人成77777在线视频| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 一区二区三区乱码不卡18| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 亚洲av国产av综合av卡| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 亚洲av日韩在线播放| 丰满迷人的少妇在线观看| 午夜影院在线不卡| 久久九九热精品免费| 水蜜桃什么品种好| 99精国产麻豆久久婷婷| 一级毛片女人18水好多 | 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 午夜激情久久久久久久| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲精品自拍成人| 天天操日日干夜夜撸| 精品第一国产精品| www.自偷自拍.com| 纵有疾风起免费观看全集完整版| svipshipincom国产片| 亚洲三区欧美一区| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产高清videossex| 久久久久久人人人人人| 欧美在线一区亚洲| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲国产精品999| 777米奇影视久久| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲精品自拍成人| 无限看片的www在线观看| 五月开心婷婷网| 国产精品一区二区在线不卡| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 性少妇av在线| 悠悠久久av| 最新的欧美精品一区二区| 欧美性长视频在线观看| 午夜福利免费观看在线| 校园人妻丝袜中文字幕| 精品一品国产午夜福利视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 婷婷成人精品国产| 视频在线观看一区二区三区| 男人爽女人下面视频在线观看| a级毛片在线看网站| 一区二区三区激情视频| 一区二区av电影网| 欧美97在线视频| 国产视频首页在线观看| www.999成人在线观看| 啦啦啦在线免费观看视频4| 色94色欧美一区二区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲欧美激情在线| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲成人免费av在线播放| av网站在线播放免费| 赤兔流量卡办理| 色视频在线一区二区三区| 色94色欧美一区二区| 日本欧美国产在线视频| 免费高清在线观看视频在线观看| 男人舔女人的私密视频| 国产1区2区3区精品| 操美女的视频在线观看| 蜜桃国产av成人99| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 欧美激情 高清一区二区三区| 成年女人毛片免费观看观看9 | 秋霞在线观看毛片| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产99久久九九免费精品| 欧美日本中文国产一区发布| 日韩免费高清中文字幕av| 伊人亚洲综合成人网| 国产亚洲一区二区精品| 老司机午夜十八禁免费视频| avwww免费| 黄色a级毛片大全视频| 久久女婷五月综合色啪小说| 9热在线视频观看99| 成年人黄色毛片网站| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 波多野结衣av一区二区av| 黑人猛操日本美女一级片| 一二三四社区在线视频社区8| 9191精品国产免费久久| 国产精品 国内视频| 老司机靠b影院| 国产97色在线日韩免费| 国产欧美日韩一区二区三 | 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 午夜精品国产一区二区电影| 成人三级做爰电影| 久久精品国产亚洲av涩爱| 午夜91福利影院| 永久免费av网站大全| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 人人妻人人澡人人看| 老熟女久久久| 免费av中文字幕在线| 啦啦啦 在线观看视频| 超碰成人久久| 欧美成狂野欧美在线观看| 十八禁高潮呻吟视频| 国产男女内射视频| 啦啦啦 在线观看视频| 老司机深夜福利视频在线观看 | 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产精品久久久久久精品电影小说| 制服诱惑二区| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲情色 制服丝袜| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲专区国产一区二区| 午夜老司机福利片| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久国产亚洲av麻豆专区| 大型av网站在线播放| 999精品在线视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲少妇的诱惑av| av天堂久久9| 国产免费现黄频在线看| a 毛片基地| 精品国产乱码久久久久久小说| 欧美在线黄色| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产精品久久久久久精品古装| 国产淫语在线视频| 国产高清国产精品国产三级| 天天添夜夜摸| 一边摸一边做爽爽视频免费| av片东京热男人的天堂| 精品高清国产在线一区| 久久中文字幕一级| 国产亚洲av高清不卡| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲人成网站在线观看播放| 99久久99久久久精品蜜桃| 免费看十八禁软件| 丝瓜视频免费看黄片| 欧美另类一区| 国产成人精品在线电影| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 日韩制服骚丝袜av| 午夜福利乱码中文字幕| 午夜福利视频精品| 一级,二级,三级黄色视频| 国产深夜福利视频在线观看| 国产视频首页在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 午夜两性在线视频| 亚洲成国产人片在线观看| 精品欧美一区二区三区在线| 亚洲国产精品999| 无限看片的www在线观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产精品久久久av美女十八| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产免费福利视频在线观看| 国产高清视频在线播放一区 | 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产精品一国产av| 久久狼人影院| 精品高清国产在线一区| 又大又爽又粗| tube8黄色片| 脱女人内裤的视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 国产高清国产精品国产三级| 免费观看人在逋| 黄色 视频免费看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产在线免费精品| 又紧又爽又黄一区二区| 成人国产av品久久久| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产精品欧美亚洲77777| 老司机影院毛片| 一区二区三区激情视频| 大码成人一级视频| 成人免费观看视频高清| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产成人欧美在线观看 | 亚洲国产最新在线播放| 国产精品国产三级专区第一集| 男女午夜视频在线观看| 日本av手机在线免费观看| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 精品人妻一区二区三区麻豆| 黄片播放在线免费| 国产成人精品久久二区二区91| 成年av动漫网址| 欧美大码av| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产精品久久久久久精品古装| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲成色77777| 国产亚洲一区二区精品| 大片电影免费在线观看免费| videosex国产| 日韩一区二区三区影片| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国产在线视频一区二区| 国产精品免费视频内射| 亚洲av男天堂| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产精品免费视频内射| 首页视频小说图片口味搜索 | www日本在线高清视频| 99精品久久久久人妻精品| 免费看不卡的av| 在现免费观看毛片| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产精品二区激情视频| 九色亚洲精品在线播放| e午夜精品久久久久久久| 欧美日本中文国产一区发布| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲国产欧美在线一区| 午夜91福利影院| 久久精品亚洲av国产电影网| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 亚洲精品自拍成人| 国产成人系列免费观看| 中文字幕高清在线视频| 成年人黄色毛片网站|