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    Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+的吸附特性

    2011-12-18 05:19:56蘇艷蓉柴立元楊志輝尤翔宇朱詠華
    中國有色金屬學(xué)報 2011年12期
    關(guān)鍵詞:菌體吸附劑重金屬

    蘇艷蓉 ,柴立元,楊志輝,尤翔宇,朱詠華

    (1.中南大學(xué) 冶金科學(xué)與工程學(xué)院,長沙 410017;2.中機國際工程設(shè)計研究院有限責(zé)任公司,長沙 410007)

    重金屬鉛具有不可降解和生物累積特性,因此,水體中的鉛對生態(tài)環(huán)境和人類健康構(gòu)成了巨大威脅。目前,含鉛廢水的處理方法主要有沉淀、吸附、電解和膜分離[1]等。但這些方法普遍存在成本高、二次污染嚴(yán)重、對痕量重金屬處理效果差等缺點。生物吸附[2]因其成本低廉、材料來源廣泛等優(yōu)點逐漸成為研究熱點。

    從受重金屬污染的土壤中分離篩選出的微生物,因受生存環(huán)境中重金屬的脅迫,既對重金屬有一定耐受性,又能對重金屬具有高效吸附能力,因此具有成為高效重金屬吸附劑的潛力。潘蓉等[3]研究了青霉菌對重金屬 Cd2+、Cu2+、Zn2+和 Pb2+的吸附特性,結(jié)果表明,菌絲體對重金屬的吸附能力表現(xiàn)出一定的差異性,對Pb2+的吸附率和吸附量明顯高于其他3 種金屬的。對 Cd2+、Cu2+和Zn2+的吸附率隨金屬濃度的升高而下降,吸附量隨金屬濃度的增加先增大后減??;當(dāng)濃度增加到較高值時,Pb2+的吸附率開始下降,吸附量先逐漸增加后變化不大。RIORDAN和MCHALE[4]研究表明經(jīng)過清洗預(yù)處理不經(jīng)過清洗預(yù)處理的非活性酵母(干質(zhì)量)對Pb2+的最大吸附量分別達到127 mg/g和 99 mg/g。但是,目前國內(nèi)外學(xué)者在生物吸附方面開展的研究工作主要集中在真菌[5]、藻類[6]和酵母[7]等,而以細菌作為生物吸附劑材料的國內(nèi)外報道較少。細菌是近地表環(huán)境中分布最廣、生物量最大的生物類型。細菌細胞表面通常都有多種帶負電荷的功能基團,如羧基、磷?;土u基等[8],因此,表現(xiàn)出顯著的親金屬特性[9],且以細菌作為吸附劑具有效率高、選擇性強和吸附容量大等特點[10]。

    本文作者以從重金屬污染土壤中分離、篩選出的一株對 Pb2+具有高耐受性的細菌 pannonibacter phragmitetus T1作為研究對象,在實驗室條件下對影響Pb2+吸附的主要因素以及吸附機理進行研究,揭示pannonibacter phragmitetus T1吸附 Pb2+的特性和規(guī)律,以期為生物吸附劑在工業(yè)化廢水處理中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。

    1 實驗

    1.1 實驗材料

    從重金屬污染土壤中分離得到一株重金屬耐受細菌,對其進行16srDNA序列分析,并結(jié)合其形態(tài)特征、培養(yǎng)條件、生理生化特征進行鑒定,按照《伯杰氏細菌鑒定手冊》(第9版),該菌被鑒定為Pannonibacter phragmitetus,命名為T1菌。

    將保存的菌種接種到新鮮的LB固體培養(yǎng)基上,于30 ℃培養(yǎng)48 h后進行活化,選取單克隆菌落接種到LB液體培養(yǎng)基中,在30 ℃、120 r/min條件下振蕩培養(yǎng)24 h,獲得對數(shù)生長期菌液。再以體積分?jǐn)?shù)為2%的接種量將菌液接入LB液體培養(yǎng)基中,振蕩培養(yǎng)12 h后,經(jīng)5 000 r/min離心20 min收集菌體,并用去離子水洗滌3次,收集濕菌體作為活性菌體吸附劑,將濕菌體于80 ℃烘干恒定,作為非活性吸附劑備用。

    LB液體培養(yǎng)基:將胰蛋白胨(Tryptone)10 g/L、酵母提取物(Yeast extract)5 g/L、氯化鈉(NaCl)5 g/L組成pH值為7.4~7.6的液體培養(yǎng)基。液體培養(yǎng)基在 0.105 MPa、121.3 ℃條件下高壓蒸汽滅菌25 min。LB固體培養(yǎng)基在液體培養(yǎng)基中加入瓊脂15~20 g/L。

    Pb2+溶液的配制:稱取一定量的分析純Pb(NO3)2,溶解在去離子水中,定容后配制成 1 000 mg/L的含Pb2+溶液,再用去離子水將其稀釋制成不同濃度。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 吸附條件實驗

    實驗中分別研究了細菌代謝活動、細菌菌齡、溶液pH、菌體用量以及溫度對Pb2+吸附的影響,具體實驗過程如下。

    細菌代謝活性對吸附的影響:在Pb2+離子初始濃度(ρi)為 50、100、150、200和 250 mg/L,pH 值為 6的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為12 h的活性菌體(干質(zhì)量)和滅活菌體(ρb)0.50 g/L,于30 ℃下振蕩 90 min,離心 20 min除去菌體,收集上清液,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    細菌培養(yǎng)時間對吸附的影響:在 ρi為 150 mg/L的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為6、12、24、36、48、96 h及ρb為0.50 g/L的滅活菌體,然后于30 ℃、pH值為6的條件下振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,收集上清液,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    溶液pH值對吸附的影響:將ρi為150 mg/L的溶液,用0.5 mol/L HNO3或0.5 mol/L NaOH調(diào)節(jié)pH值分別至1、2、3、4、5和6,各加入培養(yǎng)時間為12 h、ρb為0.50 g/L的滅活菌體,然后于30 ℃振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    菌體用量對吸附的影響:在ρi為150 mg/L的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為12 h,ρb分別為0.50、2.5、5.0、7.5和10.0 g/L的滅活菌體,然后于30 ℃、pH值為6的條件下振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    溫度對吸附的影響:在ρi為150 mg/L、pH值為6的溶液中,各加入培養(yǎng)時間為12 h、ρb為0.50 g/L的滅活菌體,然后分別于10、20、30、40和50 ℃的溫度下振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,收集上清液,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    以上各實驗分別重復(fù)3次。按下列公式計算菌體對 Pb2+的去除率(η)和吸附量(q):

    式中:ρi為 Pb2+離子初始濃度,mg/L;ρf為 Pb2+離子平衡濃度,mg/L;V為溶液體積,L;M為吸附菌體的干質(zhì)量,g。

    1.2.2 吸附動力學(xué)

    在ρi為150 mg/L、pH值為6的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為12 h、ρb為0.5 g/L的滅活菌體,然后分別于 30 ℃振蕩吸附 1、3、5、10、15、20、30、40、60、90、120、180和240 min后離心分離,收集上清液測定剩余Pb2+離子濃度(ρf),并繪制吸附量與時間的關(guān)系曲線。

    1.2.3 吸附等溫模型

    在ρi分別為20、50、100、150和200 mg/L,pH值為6的溶液中,各加入培養(yǎng)12 h、ρb為0.50 g/L的的滅活菌體,然后于30 ℃的條件下吸附90 min,離心收集上清液,測定吸附平衡時的離子濃度 ρe,以 q對 ρe作圖得到等溫吸附曲線,并將實驗數(shù)據(jù)分別按Langmuir和Freundlich等溫吸附模型進行擬合。

    1.3 分析方法

    溶液中的Pb2+濃度用WFX?120型原子吸收分光光度計(北京瑞利公司生產(chǎn))測定,溶液 pH值用PHS?3E型pH計(上海雷磁公司生產(chǎn))測定,菌體表面功能團用 NICOLETIS10型紅外光譜儀(美國 Thermo公司生產(chǎn))進行檢測。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 細菌代謝活性對T1菌吸附Pb2+效果的影響

    用活性菌體和滅活菌體作吸附材料進行試驗,結(jié)果如圖1所示。由圖1可知,在50~250 mg/L的濃度范圍內(nèi),具有代謝活性的菌體和滅活菌體對Pb2+都有一定的吸附量,且具有代謝活性的細胞對Pb2+的吸附量都大于滅活菌體的,但隨著濃度的升高,差距明顯減小。這是因為活性生物吸附過程可以分成2個階段[11],第一階段發(fā)生在細胞壁表面,以吸附和離子交換過程為主,為快速過程;第二階段為主動吸收,即吸附在細胞表面的金屬離子進一步轉(zhuǎn)移至細胞內(nèi)部,反應(yīng)進行緩慢。高濃度的重金屬會強烈抑制生物活性,影響第二階段反應(yīng)的進行,使得生物富集在實際應(yīng)用中受到很大限制。非活性細胞的吸附相當(dāng)于活性生物吸附過程第一階段,只有表面吸附[12],是一個不依賴細胞代謝和能量的過程,有利地解決了由于高濃度重金屬離子對活生物的毒性作用。一些學(xué)者研究發(fā)現(xiàn),非活性菌體能以相等甚至更高的效率吸附重金屬[13],且非活性菌體比活性菌體更易保存,從而解決了由于高濃度重金屬離子對活生物毒性作用而使其應(yīng)用受到限制的問題。因此,以下均采用滅活菌體進行實驗。

    圖1 菌體代謝活性對T1吸附Pb2+的影響Fig.1 Effect of metabolic activity of bacteria on biosorption of Pb2+ by T1

    2.2 細菌培養(yǎng)時間對Pb2+吸附效果的影響

    圖2所示為培養(yǎng)時間對T1菌吸附Pb2+的影響。由圖2可以看出,不同生長階段的滅活菌體對Pb2+的吸附能力有明顯的差異。對數(shù)期內(nèi)(6~24 h)Pb2+的吸附量均達到59.58 mg/g以上,培養(yǎng)時間為6 h(對數(shù)期前期)的菌體對 Pb2+的吸附能力最強,吸附量(82.32 mg/g)和去除率(31.26%)均為最高。進入穩(wěn)定期(24~72 h)后,Pb2+吸附量先下降后趨于穩(wěn)定,保持在 47 mg/g左右。衰退期(72 h以后)菌體對Pb2+吸附逐漸下降。這可能是由于與重金屬吸附密切相關(guān)的菌體細胞壁膜的主要成分(脂多糖、蛋白質(zhì)和磷脂、肽聚糖)和含量在生長過程中不斷發(fā)生變化。有研究發(fā)現(xiàn)[14],細胞壁膜的重金屬吸附能力隨培養(yǎng)時間變化,原因是壁膜中的外膜、內(nèi)膜與PEG層的含量以及外膜和內(nèi)膜對重金屬的吸附能力隨培養(yǎng)時間的變化而變化。細胞外膜的主要成分磷脂和脂多糖的含量以及內(nèi)膜的主要成分磷脂的含量隨菌齡的變化是導(dǎo)致不同生長時期細胞外膜和內(nèi)膜的重金屬吸附能力有顯著差異的主要原因。

    圖2 培養(yǎng)時間對T1吸附Pb2+的影響Fig.2 Effect of culture time on biosorption of Pb2+ by T1

    2.3 溶液pH值對T1菌吸附Pb2+效果的影響

    圖3所示為pH值對T1菌吸附Pb2+的影響。由圖3可知,pH值對Pb2+吸附有較大的影響,隨著pH值的升高,吸附量和去除率逐漸增大。在 pH值等于 6時,吸附量和去除率分別為64.44 mg/g和24.64%。這可能是由于細菌細胞壁帶有負電荷,金屬離子與細胞表面結(jié)構(gòu)材料上的羧基陰離子和磷酸陰離子發(fā)生相互作用而被固定[15]。pH值較低時,細胞壁的吸附活性位點會被水合氫離子H3O+占據(jù),使吸附劑質(zhì)子化,增加細胞表面的靜電斥力,而阻礙金屬離子對細胞壁的靠近,pH值越低阻力越大。當(dāng)溶液pH值升高至超過細菌表面的等電點時,細胞表面負電荷量增加,可以充分吸附帶正電的金屬離子,有利于金屬離子的接近并吸附在細胞表面上。當(dāng)pH值大于6時,溶液中出現(xiàn)微沉淀,Pb2+的狀態(tài)發(fā)生了改變。

    圖3 pH值對T1吸附Pb2+的影響Fig.3 Effect of pH value on biosorption of Pb2+ by T1

    2.4 菌體用量對Pb2+吸附效果的影響

    將不同數(shù)量 T1菌體加入含 Pb2+的溶液中,研究菌體對Pb2+吸附性能,結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,隨著菌體用量的增加,Pb2+去除率迅速增加,但菌體對Pb2+的單位吸附量越來越小。在菌體用量為 7.50 g/L時,Pb2+去除率增加到93.29%。這可能是由于隨著菌量的增加,吸附位點也增加,使得吸附率升高,但是吸附率并不隨菌體加入量的增加而成比例增多,這說明在金屬離子濃度一定的吸附體系中,降低菌體濃度(提高金屬與菌體的濃度比),只要菌體未被金屬飽和,菌體的吸附量便增加。但當(dāng)菌體用量增加到一定程度時,Pb2+去除率增加幅度緩慢[16]。

    圖4 菌體用量對T1吸附Pb2+的影響Fig.4 Effect of biomass concentration on biosorption of Pb2+by T1

    2.5 溫度對T1菌吸附Pb2+效果的影響

    圖5所示為溫度對T1菌吸附Pb2+的影響。由圖5可知,溫度明顯影響T1菌體對Pb2+的吸附效果。T1菌體對 Pb2+的吸附量和吸附效率都隨溫度升高而升高,在30 ℃時,T1菌體對Pb2+吸附量(62.01 mg/L)和去除率(21.81%)均最大。當(dāng)溫度大于30 ℃時,T1菌體對 Pb2+的吸附量和吸附效率隨著溫度的升高而下降。這與啤酒酵母對Hg2+的吸附一致[17]。溫度在一定范圍內(nèi)升高,有利于菌體的吸附,而當(dāng)溫度高于30 ℃時,溫度過高可能對細胞壁的結(jié)構(gòu)或化學(xué)物質(zhì)產(chǎn)生影響,也有可能是影響了與吸附位點有關(guān)的金 屬?菌體之間絡(luò)合的穩(wěn)定性,導(dǎo)致吸附量下降。

    圖5 溫度對T1吸附Pb2+的影響Fig.5 Effect of temperature on biosorption of Pb2+ by T1

    2.6 T1菌對Pb2+的吸附動力學(xué)2+

    圖6所示為T1菌對Pb的吸附隨時間的變化。由圖6可知,T1菌對重金屬Pb2+的吸附大致可分為如下3個過程:前5 min,T1對Pb2+的生物吸附非常迅速,吸附量由0增加到64.84 mg/g,達到最大吸附量的90%以上[18]。6~40 min這段時間內(nèi),T1對Pb2+的生物吸附比較緩慢,其吸附量只占整個吸附過程所吸附Pb2+的很小一部分,當(dāng)吸附時間大于40 min時,吸附量略微下降,之后基本保持穩(wěn)定,說明細胞上被吸附的離子與溶液中的重金屬離子已達平衡。CHEN等[19]在研究滅活的 Pseudomonas putida CZ1菌體對Cu2+吸附時亦發(fā)現(xiàn)了同樣的現(xiàn)象。由圖6還可知,整個吸附過程以較快的速度進行。說明T1對Pb2+的吸附在短時間內(nèi)即可完成,推測出該吸附過程主要是菌體細胞表面的吸附作用,這種作用的特點是快速、可逆、不依賴能量代謝,細胞壁對吸附起主要作用。

    吸附動力學(xué)模型是表征吸附過程一種重要手段,其在吸附劑的實際應(yīng)用中可以用來預(yù)測不同吸附時間下可以達到的吸附效率,其中在生物吸附方面使用較多的吸附動力學(xué)模型是 Pseudo學(xué)模型。陳燦等[20]研究表明,很多二價金屬離子的吸附動力學(xué)行為可以用準(zhǔn)二級動力學(xué)方程描述。

    Pseudo-second order模型是由HO等[21]提出來的,其方程如下:

    式中:qt、qe分別為t時刻及平衡吸附量(mg/g);k2為準(zhǔn)二級速率常數(shù)(g/(mg·min?1))。

    采用 Pseudo-second order模型對 T1菌體吸附Pb2+的實驗數(shù)據(jù)進行擬合,得到t/qt和時間t的線性擬合曲線,并且通過計算得到qe=68.35 mg/g,K2=0.029 g/(mg·min?1),相關(guān)系數(shù) R2=0.999。因此,可以得出,該吸附過程可以用Pseudo-second order模型很好地描述和預(yù)測。

    圖6 T1菌對Pb2+的吸附隨時間的變化Fig.6 Changes of Pb2+ biosorption by T1 vs.time

    2.7 T1菌對Pb2+的等溫吸附模型

    T1菌對Pb2+的等溫吸附曲線如圖7所示。由圖7可知,隨著 Pb2+初始質(zhì)量濃度的增加,Pb2+的吸附率降低,而平衡吸附量增大。當(dāng)Pb2+質(zhì)量濃度較低時,Pb2+的濃度低于細胞表面的吸附位點,被吸附的百分比相對較大,反之則較??;由于菌的量一定,單位菌體的吸附量一定,隨著Pb2+質(zhì)量濃度的增加,同體積溶液中有效 Pb2+的量增加,Pb2+與菌體表面吸附位點的碰撞幾率必然上升,從而增加了菌體對Pb2+的吸附量。但是,這種增加不是無止境的,隨著Pb2+初始質(zhì)量濃度的繼續(xù)增加,吸附量的增加幅度越來越小。在實驗條件下Pb2+的最大吸附量可達67.97 mg/g。

    Langmuir吸附模型假定吸附是單分子層的,體相溶液和吸附層均可視為理想溶液,即吸附質(zhì)分子之間不存在任何形式的相互作用。Freundlich吸附模型描述的是非均質(zhì)固體表面的吸附行為。

    Langmuir方程和Freundlich方程分別如下:

    式中:eρ為平衡濃度,mg/L;qe為平衡吸附量,mg/g;Q為最大吸附量;b為Langmuir常數(shù),與吸附能量有關(guān),表征吸附劑與吸附質(zhì)的親和力;k是表征吸附能力的常數(shù);n為待定系數(shù)。

    將實驗所得數(shù)據(jù)分別按Langmuir和Freundlich吸附等溫線方程進行回歸分析,擬合結(jié)果如表1所列。

    圖7 T1菌對Pb2+的吸附等溫線Fig.7 Adsorption isotherm of Pb2+ by T1

    表1 Pb2+等溫吸附模型擬合參數(shù)Table 1 Parameters of Pb2+ by different isotherm adsorption models

    以上結(jié)果可以看出,Langmuir和Freundlich吸附等溫方程的相關(guān)系數(shù)都達到了0.99以上,都能在一定程度上描述 T1對 Pb2+的吸附。類似的現(xiàn)象在Steptomyces coelicolor A3(2)細菌吸附 Cu2+和 Ni2+[22]以及Aeromonas caviae細菌吸附Cd2+的實驗[23]中也有發(fā)現(xiàn)。Langmuir能夠更好地描述該吸附過程,說明溶液中Pb2+在吸附劑表面是單分子層的表面吸附。

    2.8 紅外光譜吸收分析(FTIR)

    由圖8可以看出,在3 800~3 000 cm?1處有一較寬的吸收帶,最大吸收峰將在3 443.24 cm?1處,來自O(shè)—H的伸縮振動,是O—H,N—H鍵伸縮振動吸收,來自多糖、脂肪酸和蛋白質(zhì)等組分的貢獻。2 962.94 cm?1和2 928.34 cm?1處的譜峰分別來自蛋白質(zhì)和脂類的—CH2和—CH3,是典型的脂碳鏈(—CH3、=CH2、=CH—)的 C—H鍵的伸縮振動吸收帶,它反映脂肪酸、各種膜和細胞壁組分的親水脂分子的信息。1 642.79 cm?1處的譜峰來自仲酰胺Ⅰ帶,是—C=O的伸縮振動引起的。1 546.48 cm?1處的譜峰來自仲酰胺Ⅱ帶,是N帶譜的彎曲振動和C彎曲的伸縮振動特征譜帶,這兩個峰是蛋白質(zhì)的特征譜帶。1 401.06 cm?1處的譜峰來自酰胺Ⅲ帶,是C譜的伸縮振動和N伸縮的彎曲振動引起的[24]。1 453.49 cm?1處的譜峰來自—CH3和—CH2—的彎曲振動。1 241.08處的譜峰是糖環(huán)上—C—O—C—收縮的糖類特征峰,表明菌細胞壁含有大量多糖及蛋白質(zhì)等物質(zhì)。胺基中C—N的伸縮振動、磷酸脂和糖環(huán)的振動出現(xiàn)在1 112.15和1 078.86 cm?1處。972.48 cm?1處的峰可歸屬于磷酸化蛋白和核酸中磷酸單酯二價陰離子—PO42?基團的對稱伸縮振動。974.77 cm?1為多糖骨架振動吸收帶,主要是糖類的C—OH的伸縮振動,可能也含P—O—C伸縮振動的貢獻。低于600 cm?1的525.25 cm?1處的譜峰是M的譜(M是金屬離子)和O的振動吸收峰[25]。由此可以初步推斷,pannonibacter phragmitetus T1細菌主要含有羥基、胺基、酰胺基、羧基和磷酸脂。

    圖8 T1吸附Pb2+前后的紅外光譜Fig.8 FTIR spectra of T1 before(a)and after(b)adsorbing Pb2+

    菌體吸附Pb2+后羥基峰紅移至3 420.95 cm?1,且與—M—O(O—M—O)吸收峰一樣增強并增寬。吸附后1 642.79、1 546.48和1 401.06 cm?1處的吸收峰峰形變窄,吸光度變大。結(jié)果表明:羥基和酰胺基是吸附、絡(luò)合或螯合金屬離子或原子的主要活性基團。吸附后沒有新的譜帶出現(xiàn),表明Pb2+并未破壞吸附劑本身的結(jié)構(gòu),進一步證明菌體對Pb2+是表面吸附過程。

    3 結(jié)論

    1)Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+具有良好的吸附性能,菌體的代謝活性、菌體的生長階段、pH值、菌體用量、溫度、Pb2+離子濃度明顯影響Pb2+的吸附。

    2)Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+吸附的最佳條件是滅活 T1菌、菌齡 12 h、Pb2+濃度為 150 mg/L、pH值為6、菌體加入量為0.5 g/L、溫度為30 ℃,最佳條件下T1菌體對Pb2+的吸附量為68.35 mg/g。

    3)Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+的吸附速度較快,Pb2+的吸附符合Pseudo-second order動力學(xué)模型和Langmuir、Freundlich等溫吸附模型。菌體可能主要是借助細胞表面成分的羥基、酰胺基等活性基團與Pb2+絡(luò)合,進而吸附Pb2+。

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