• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀研究進(jìn)展

    2011-11-16 03:42:54謝虓嚴(yán)開祺張敬杰宋廣智
    電鍍與涂飾 2011年11期
    關(guān)鍵詞:鍍銀微珠鍍液

    謝虓,嚴(yán)開祺,張敬杰,宋廣智

    (1.中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所,北京 100190;2.中國科學(xué)院研究生院,北京 100049)

    空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀研究進(jìn)展

    謝虓1,2,嚴(yán)開祺1,2,張敬杰1,*,宋廣智1

    (1.中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所,北京 100190;2.中國科學(xué)院研究生院,北京 100049)

    綜述了應(yīng)用于電磁屏蔽涂料、導(dǎo)電填料等領(lǐng)域的鍍銀空心玻璃微珠化學(xué)鍍制備工藝。按空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀操作工藝的3個(gè)主要步驟,分別介紹了空心玻璃微珠表面前處理、施鍍及鍍后處理的各類方法??偨Y(jié)了不同表面前處理方法、鍍液配方、操作工藝參數(shù)及微珠基體自身性質(zhì)等因素對(duì)空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀過程的影響。探討了空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀存在的問題及今后的主要研究方向。

    空心玻璃微珠;銀;化學(xué)鍍;前處理

    First-author's address: Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China

    1 前言

    隨著雷達(dá)、微波通訊、電子對(duì)抗等科學(xué)技術(shù)的迅速發(fā)展,電磁干擾、電磁污染問題日益加重,電磁屏蔽導(dǎo)電涂料的應(yīng)用更加廣泛。金屬類填料是電磁屏蔽導(dǎo)電涂料中最常用的導(dǎo)電填料[1]。銀粉具有優(yōu)良的導(dǎo)電性和抗氧化性能,是理想的導(dǎo)電填料,在電子工業(yè)中也有廣泛應(yīng)用[2-3]。但銀粉密度大、易沉降、成本高,現(xiàn)今的研究方向更側(cè)重于開發(fā)可替代銀粉的包銀復(fù)合粉體以降低填料密度、防止沉降、減少銀用量、降低成本[3-4]。

    空心玻璃微珠耐高溫、耐腐蝕、蠕變低、密度小、化學(xué)穩(wěn)定性好,具有優(yōu)良的力學(xué)性能和熱物理性能,在建材、塑料、橡膠、涂料等領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用[4-7]。普通微珠是絕緣體,通過表面改性在其表面鍍覆一層金屬,可使其具備導(dǎo)電性或電磁波吸收性能[8-9]??招牟A⒅榈拿芏冗h(yuǎn)小于金屬粉體,以鍍銀空心玻璃微珠作為導(dǎo)電填料有利于克服沉降問題,同時(shí)減少了銀的用量,降低了成本。

    化學(xué)鍍是一種不加外電源,利用適當(dāng)還原劑使溶液中的金屬離子有選擇地在經(jīng)催化劑活化的表面上還原析出而形成金屬鍍層的化學(xué)處理方法,它具有不受基材形狀限制、簡便易行、鍍層可控性強(qiáng)等優(yōu)勢(shì)[10-12],而粉體化學(xué)鍍法具有優(yōu)異的均鍍能力[3,10]。因此,空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀具有十分重要的研究與應(yīng)用價(jià)值??招牟A⒅榛瘜W(xué)鍍銀主要有鍍前處理、施鍍過程和鍍后處理3個(gè)步驟,這3個(gè)步驟以及空心玻璃微珠基體自身性質(zhì)直接決定其化學(xué)鍍銀效果。本文總結(jié)分析了前處理方法、鍍液配方、工藝條件及微珠性質(zhì)等因素對(duì)空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀的影響,并展望了空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀的發(fā)展前景。

    2 鍍前處理

    空心玻璃微珠表面不存在催化活性中心,無自催化能力。因此,必須對(duì)基體進(jìn)行鍍前處理,在其表面形成一定的催化活性中心,才能觸發(fā)化學(xué)鍍反應(yīng)[13]。按處理試劑及方法不同,目前報(bào)道的鍍前處理方法主要有金屬離子敏化活化法、堿性溶液活化法、偶聯(lián)劑改性法、聚苯胺活化法、四丁氧基鈦活化法五大類。

    2. 1 金屬離子敏化活化法

    金屬離子敏化活化法一般包括粗化、敏化、活化3個(gè)步驟。

    2. 1. 1 粗化

    粗化是為了使微珠表面形成凹坑,以增大其表面粗糙度、比表面積和表面能,強(qiáng)化鍍層與基體間的結(jié)合力。粗化劑一般為 HF溶液[14-16]、NH4F溶液[8]、HF/NaF緩沖溶液[9]及HF/NH4F緩沖溶液[3]??招牟A⒅榍虮诤鼙?,若粗化方法不當(dāng),會(huì)使球壁產(chǎn)生腐蝕孔洞[8]。因此,可用酸性較弱的 NH4F溶液、HF/NaF或HF/NH4F緩沖溶液對(duì)其敏化以防過度腐蝕。HF對(duì)微珠中 SiO2的蝕刻反應(yīng)原理為[17-18]:SiO2+ 6HF →2H2O。HF/NH4F緩沖溶液對(duì)SiO2的蝕刻反應(yīng)式為:SiO2+ 4HF + 2NH4F → (NH4)2SiF6+ 2H2O。

    2. 1. 2 敏化

    常用敏化液的主要成分為氯化亞錫[14-19]。敏化過程中,基體表面吸附了具有還原性的 Sn2+,可將活化步驟中加入的 Pd2+或[Ag(NH3)2]+還原,從而形成催化活性中心[22]。

    2. 1. 3 活化

    活化效果的好壞直接關(guān)系到鍍層的均勻性及其與基體間的結(jié)合力[22]。常用活化液有 PdCl2溶液[14-16]和銀氨溶液[3,8,10,23-24]。PdCl2的活化機(jī)理為:Sn4+/Sn2+氧化還原電位比Pd2+/Pd電位負(fù),Pd2+可被敏化步驟中吸附于微珠表面的Sn2+還原為Pd,隨后Pd以納米顆粒的形式沉積在基體表面,形成催化活性中心[22,25-26]。銀氨溶液的活化機(jī)理如圖1所示[27-28]。

    圖1 銀氨配離子活化機(jī)理Figure 1 Mechanism of activation by using silver–ammonia complex ion

    另有簡化的敏化活化“一步法”的報(bào)道[9,16],此方法處理后制得的鍍銀微珠使鍍層表面均勻、光滑[9]。但此類敏化活化法均存在成本高、污染環(huán)境等問題[29]。探索低成本且環(huán)境友好的敏化活化方法將成為研究熱點(diǎn)。

    2. 2 堿性溶液活化法

    曹曉國等[30]報(bào)道了一種通過堿溶液浸泡的方法,實(shí)現(xiàn)了對(duì)空心玻璃微珠清洗、粗化及表面羥基化一步處理。空心玻璃微珠中的SiO2和Al2O3被堿溶液侵蝕,使其表面形成大量硅羥基和鋁羥基,[Ag(NH3)2]+與這些表面羥基發(fā)生氫鍵作用[Al─OH··NH3(Ag+)NH3、Si─OH··NH3(Ag+)NH3]而被吸附。加入還原劑后,吸附于基體表面的[Ag(NH3)2]+被還原為單質(zhì)銀顆粒,形成催化活性中心。該方案在未使用昂貴的SnCl2、PdCl2的情況下,實(shí)現(xiàn)了基體表面活化,簡化了鍍前處理工藝,降低了成本。

    胡圣飛等[13]也報(bào)道了類似方案。先將微珠置于HF/NaF緩沖溶液中進(jìn)行粗化處理,讓F?對(duì)玻璃體表面施加破壞,既可使后續(xù)的活化容易實(shí)現(xiàn),也可增大微珠表面的粗糙度,提高Ag+的成核能力,對(duì)活化起到協(xié)同作用。而后再用75 °C熱堿液活化,可有效激發(fā)微珠的表面活性?;罨瘷C(jī)理如圖2所示[13]。

    圖2 熱堿液活化機(jī)理Figure 2 Mechanism of activation by using hot alkaline solution

    2. 3 偶聯(lián)劑改性法

    王一龍等[31]采用自組裝化學(xué)鍍銀技術(shù)制備了介電常數(shù)較高、電磁屏蔽能力較強(qiáng)的銀包玻璃微珠核–殼粒子。該研究采用了劉正春等[32]報(bào)道的溶劑抽提法,使3–巰丙基三甲氧基硅烷(MPTS)在微珠表面自組裝形成單分子膜,制備出表面巰基功能化的微珠。鍍液中的Ag+還原成納米級(jí)以下的高活性銀顆粒,基體表面的巰基通過化學(xué)偶合與這些銀顆粒牢固結(jié)合,使納米銀顆粒固定在基體表面而成為催化活性中心(見圖3)[31]。

    圖3 3–巰丙基三甲氧基硅烷偶聯(lián)劑改性機(jī)理Figure 3 Mechanism of modification by using coupling agent of (3-mercaptopropyl)trimethoxysilane

    此外,還可用 γ–氨丙基三甲氧基硅烷、鈦酸酯偶聯(lián)劑進(jìn)行表面改性[33-34]。偶聯(lián)劑改性法都是利用改性后微珠表面的功能化基團(tuán)對(duì)新生銀顆粒的吸附作用,促使銀納米粒子在有機(jī)分子模板表面不斷定向沉積、生長。

    2. 4 聚苯胺活化法

    W. Wang等[35]報(bào)道了一種環(huán)境友好、成本低廉的聚苯胺(PAN)活化法。首先通過原位化學(xué)聚合法使聚苯胺在微珠表面形成非連續(xù)包覆層,而后Ag+吸附于聚苯胺表面,─N═結(jié)構(gòu)和─NH─結(jié)構(gòu)的配位作用使 Ag+的吸附十分穩(wěn)定(見圖4)。

    圖4 聚苯胺穩(wěn)定吸附銀離子的示意圖Figure 4 Schematic diagram of stable adsorption of silver ions by PAN chains

    聚苯胺鏈結(jié)構(gòu)具有多種氧化價(jià)態(tài),能發(fā)生氧化偶聯(lián)反應(yīng)。吸附于聚苯胺表面的 Ag+可被還原為納米銀顆粒,形成催化活性中心[36],反應(yīng)過程為:

    其中,n是銀離子還原為單質(zhì)所傳遞的電子數(shù),m是聚苯胺的氧化價(jià)態(tài)范圍。

    2. 5 四丁氧基鈦活化法

    T. B. Boitsova等[37]報(bào)道了一種采用四丁氧基鈦(TTB)進(jìn)行鍍前處理的方法。TTB發(fā)生水解或光化學(xué)反應(yīng),在玻璃基體表面形成Si─O─Ti化學(xué)鍵而與之牢固結(jié)合。TTB在光照條件下形成氧化鈦(4價(jià))包覆層的反應(yīng)過程如下,其中OBu表示丁氧基。

    第一步──光化學(xué)還原反應(yīng):

    第二步──水解:

    TTB在無光照條件下水解形成包覆層的過程如下:

    TTB在水解或光照條件下會(huì)生成氧化、羥基化的四價(jià)鈦。銀在二氧化鈦的光催化作用下,沉積于包覆層表面,但不能形成連續(xù)鍍層。若改用葡萄糖作還原劑,銀可在TTB經(jīng)光催化形成的二氧化鈦包覆層表面形成致密、規(guī)整的鍍層。微珠表面金屬化過程[38]如圖5所示。

    圖5 以葡萄糖為還原劑使空心玻璃微珠表面金屬化過程Figure 5 Schematic sketch of the metallization process of glass cenospheres with glucose as reducing agent

    經(jīng)此方法處理所制備的鍍銀微珠穩(wěn)定性較高、粒徑較大,鍍層均勻、光亮,具有更廣泛的應(yīng)用前景。此外,光化學(xué)制備方法簡單易行、環(huán)境友好,且有利于對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行研究。

    3 施鍍過程

    3. 1 鍍液配方

    化學(xué)鍍銀一般采用硝酸銀作主鹽。鍍覆時(shí),Ag+優(yōu)先在高活性位點(diǎn)還原,進(jìn)而在玻璃微球表面平鋪,直至形成一層鍍銀層;隨后通過Ag與Ag之間的金屬鍵作用力繼續(xù)形成新的鍍層,此時(shí)反應(yīng)速率已降低甚至反應(yīng)停止。因此,鍍銀微珠的銀含量只能在一定范圍內(nèi),不能無限量增大。銀含量越高,微珠表面包覆的銀鍍層越均勻完全,但是當(dāng)銀含量達(dá)到一定值時(shí),鍍層形貌已無顯著變化[3]。

    化學(xué)鍍銀一般采用氨水作為配位劑以防止 Ag+形成氧化物而在溶液中沉降出來[35]。Ag+在溶液中以[Ag(NH3)2]+的形式存在,在18 ~ 25 °C時(shí)總穩(wěn)定常數(shù)lgβ2= 7.05,較為適中。

    由于 Ag+電位較高,用作化學(xué)鍍銀的還原劑有很多,如酒石酸鉀鈉、二甲基胺硼烷、甲醛、葡萄糖、葡萄糖與酒石酸鉀鈉的混合物等。黃少強(qiáng)等[14]詳細(xì)研究了不同還原劑對(duì)鍍層結(jié)合緊密程度、產(chǎn)品導(dǎo)電性的影響。結(jié)果表明,葡萄糖、酒石酸鉀鈉及葡萄糖和酒石酸混合液 3種試劑中,葡萄糖和酒石酸鉀鈉混合溶液作還原劑再配以適合的添加劑有利于改善鍍層導(dǎo)電性、表面均勻度、結(jié)合緊密度等性能。還原劑與主鹽溶液的混合順序也會(huì)影響鍍速和鍍層的完整、均一性。例如,甲醛與銀氨溶液混合順序不同,會(huì)出現(xiàn)截然不同的鍍液性質(zhì),影響鍍覆結(jié)果[15]。而主鹽溶液與載有空心玻璃微珠的活化液混合順序不同也會(huì)影響鍍層均勻性[3]。這可能是因?yàn)椴煌旌享樞驎r(shí),反應(yīng)過程中[Ag(NH3)2]+濃度不同所致。選取合適的還原劑及采用適當(dāng)?shù)倪€原劑與主鹽混合順序,是施鍍過程中的重要環(huán)節(jié)。

    表面活性劑的添加對(duì)鍍層的完整、均一性都有較大影響[8,38]。表面活性劑的種類對(duì)鍍銀微珠導(dǎo)電性也有較大影響[8]。目前,添加表面活性劑對(duì)施鍍過程影響的研究還較為欠缺。對(duì)表面活性劑含量、作用機(jī)理等影響因素的探討不夠深入。表面活性劑可影響銀顆粒的沉積生長方式,在鍍層形貌的可控制備方面具有較好應(yīng)用前景。

    化學(xué)鍍銀浴不穩(wěn)定,壽命短[10],是一個(gè)熱力學(xué)不穩(wěn)定體系,局部過熱、pH升高或某些雜質(zhì)的存在等都會(huì)導(dǎo)致鍍液中出現(xiàn)一些活化微粒,即催化核心,造成鍍液在短時(shí)間內(nèi)分解[39],加入穩(wěn)定劑可減緩此種本體反應(yīng)。常用的穩(wěn)定劑有硫脲、乙醇等[15,40]。使用硫脲作穩(wěn)定劑對(duì)改善鍍液的自分解有一定作用。但是當(dāng)硫脲濃度過高時(shí),微珠表面某些活性點(diǎn)可能被硫脲覆蓋和抑制,被覆蓋部位不能成核、長大,造成鍍層不致密。另外,硫脲濃度過高還會(huì)使鍍液產(chǎn)生沉淀。而乙醇作用機(jī)理被認(rèn)為是吸附在基體表面抑制了一個(gè)或幾個(gè)鍍銀的化學(xué)反應(yīng)[22]。當(dāng)使用甲醛作還原劑時(shí),乙醇的加入還可起到阻止甲醛聚合,穩(wěn)定鍍液的作用。目前對(duì)于穩(wěn)定劑作用機(jī)理的研究相對(duì)較少。

    3. 2 空心玻璃微珠裝載量

    空心玻璃微珠的裝載量決定了銀與空心玻璃微珠的相對(duì)含量。對(duì)于一個(gè)選定體系,析出的銀總量是固定的,當(dāng)裝載量較小時(shí),過多的銀會(huì)在微球表面不斷沉積,鍍層較厚。因此,在一定范圍內(nèi)增大裝載量可減小鍍層厚度,提高鍍層均勻性和致密性[15]。此外,通過調(diào)整裝載量,還能調(diào)節(jié)表面包覆銀顆粒的粒徑大小,減少鍍液自分解現(xiàn)象[40]。

    3. 3 工藝參數(shù)

    反應(yīng)溫度決定銀的生長速率。溫度高時(shí),鍍液穩(wěn)定性低,反應(yīng)速率相對(duì)較高,鍍層結(jié)晶粗大,結(jié)構(gòu)疏松,平整性差,銀沉積量減少;溫度低時(shí),Ag+以活化點(diǎn)為中心緩慢沉積在微珠表面,所得鍍層結(jié)晶細(xì)致、均勻平整[10,17]。反應(yīng)溫度控制在0 °C時(shí)可獲得均勻的鍍層[15]。

    甲醛作還原劑時(shí),鍍液pH對(duì)鍍銀速率影響較大。當(dāng)pH相對(duì)較低時(shí),反應(yīng)時(shí)間較長,反應(yīng)不能完全進(jìn)行,產(chǎn)物中銀含量較少;隨pH升高,反應(yīng)加快[3],產(chǎn)物中銀含量增加[3,39]。這可能是因?yàn)榧兹┑倪€原能力與pH密切相關(guān)[41]。當(dāng)pH相對(duì)較低時(shí),甲醛還原能力弱,無法將Ag+完全還原;隨pH升高,甲醛還原能力逐漸增強(qiáng),銀的析出量增加,產(chǎn)物中銀含量也隨之增加;但pH過高時(shí),溶液自分解速率加快,大量析出的銀無法均勻覆蓋在微珠表面,大部分銀以之前析出的銀為核心堆積在一起,使這些位點(diǎn)與周圍位點(diǎn)的活性差距加大,不均勻堆積現(xiàn)象加重[3,41]。

    另外,鍍液pH是影響鍍層與基體結(jié)合力的重要因素[13]。pH >8時(shí),SiO2和Al2O3表面帶負(fù)電,與[Ag(NH3)2]+配離子間形成較大的靜電引力。因此,可通過提高鍍液pH的方式增強(qiáng)鍍層與基體之間的結(jié)合力。控制鍍液pH在適當(dāng)范圍內(nèi)不僅有利于加快反應(yīng)速率,還有利于提高鍍層質(zhì)量及銀的利用率。

    目前,探討外力場(chǎng)影響時(shí)一般采用外加超聲波[16-17]。超聲波振動(dòng)可打散聚集尺寸較大的顆粒,使微珠的分散更加容易、快速,有利于化學(xué)鍍過程[16]。超聲波還可通過空化作用,使生成的銀顆粒破碎、細(xì)化,重新沉積在微珠表面,得到更加致密的鍍層。

    4 鍍后處理

    鍍后處理工序一般為:過濾分離─去離子水洗滌或超聲清洗─干燥。各種文獻(xiàn)報(bào)道的干燥溫度一般不超過120 °C,目的是防止鍍層氧化或微珠破裂。此外,烘干溫度過高、水分蒸發(fā)過快將導(dǎo)致鍍銀粉體結(jié)塊。

    5 空心玻璃微珠材料自身性質(zhì)的影響

    化學(xué)鍍銀過程中,空心玻璃微珠的壁厚、球形度、表面化學(xué)組成等性質(zhì)受酸性或堿性環(huán)境、機(jī)械攪拌、加熱等條件影響時(shí),將發(fā)生浸析,使微珠出現(xiàn)破損或孔洞,抗壓強(qiáng)度下降。玻璃的堿度關(guān)系到水、酸、堿對(duì)微珠的侵蝕作用。堿度高的玻璃易受酸的侵蝕[42],隨堿含量升高,玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)會(huì)逐漸松散,酸的侵蝕性也隨之顯著增強(qiáng)。引入氧化鋁、氧化硼、氧化鎂這類氧化物能使玻璃網(wǎng)絡(luò)更加牢固,同時(shí)能夠加強(qiáng)玻璃的耐酸堿性能[43]。因此,開發(fā)出堿度適中、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、力學(xué)性能優(yōu)異的空心玻璃微珠材料是解決微珠破損問題的一個(gè)基本手段。另外,在鍍前處理時(shí),空心玻璃微珠中的硅氧或鋁氧網(wǎng)絡(luò)被酸或堿破壞解聚后形成硅羥基或鋁羥基[43],這些表面羥基對(duì) Sn2+、[Ag(NH3)2]+等陽離子有吸附作用[13]。因此,微珠中硅、鋁的含量也是決定其鍍銀效果的重要因素。

    6 結(jié)語

    空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀與一般化學(xué)鍍銀過程相似,涉及鍍液配方、工藝參數(shù)等方面的問題。另外,由于還受空心玻璃微珠自身性質(zhì)的影響,其化學(xué)鍍銀過程又具有特殊性。在鍍前處理方面,尋找效果好、成本低且環(huán)保的活化試劑是亟待解決的關(guān)鍵問題。對(duì)鍍液配方的研究應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注如何控制鍍覆速率以達(dá)到控制鍍層質(zhì)量及提高銀的利用率的目的。目前,關(guān)于施鍍過程中各種外加力場(chǎng)、光照等條件對(duì)微珠化學(xué)鍍銀的影響探討較少,鍍液無害化后處理及重復(fù)利用的研究也較為欠缺。如何將這些改進(jìn)條件應(yīng)用于規(guī)?;I(yè)生產(chǎn)還需大量深入研究。

    [1] 譚松庭, 章明秋, 曾漢民. 屏蔽 EMI用導(dǎo)電性高分子復(fù)合材料[J]. 材料工程, 1998 (5): 6-9.

    [2] 謝明, 楊有才, 陳藜莉, 等. 電磁屏蔽涂料用銀基粉體材料研究[J]. 貴金屬, 2009, 30 (4): 5-8.

    [3] 常仕英, 郭忠誠. 玻璃微珠化學(xué)鍍銀[J]. 電鍍與涂飾, 2006, 25 (11): 17-19.

    [4] 毛倩瑾, 于彩霞, 王群, 等. 空心微珠表面金屬化及其電磁防護(hù)性能研究[J]. 北京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2003, 29 (1): 108-111.

    [5] 李云凱, 王勇, 高勇, 等. 空心微珠簡介[J]. 兵器材料科學(xué)與工程, 2002, 25 (3): 51-54.

    [6] 梁基照, 李傲, 彭萬. 中空玻璃微珠填充聚丙烯復(fù)合材料結(jié)晶性能研究[J]. 塑料科技, 2007, 35 (10): 46-48.

    [7] 湯振杰, 朱正吼, 馬廣斌, 等. 丁基橡膠復(fù)合材料薄片吸聲性能研究[J].功能材料, 2008, 39 (1): 133-135.

    [8] 陳步明, 郭忠誠, 楊顯萬. 表面活性劑對(duì)空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀影響的研究[J]. 電鍍與涂飾, 2007, 26 (2): 25-28.

    [9] 陳天立, 張海燕, 郭慕思, 等. 鍍銀空心玻璃微珠導(dǎo)電填料制備工藝的研究[J]. 材料研究與應(yīng)用, 2008, 2 (4): 248-250.

    [10] 姜曉霞, 沈偉. 化學(xué)鍍理論及實(shí)踐[M]. 北京: 國防工業(yè)出版社, 2000: 356.

    [11] 杜軍, 史廣旭, 陶長元, 等. 玻璃微珠的表面化學(xué)鍍銀及紅外輻射性能研究[J]. 壓電與聲光, 2006, 28 (1): 96-98.

    [12] 胡傳圻. 實(shí)用表面前處理手冊(cè)[M]. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2003: 1-4.

    [13] 胡圣飛, 張沖, 趙敏, 等. 空心微珠熱堿液活化化學(xué)鍍銀[J]. 粉末冶金材料科學(xué)與工程, 2010, 15 (1): 79-83.

    [14] 黃少強(qiáng), 邱文革. 玻璃微球表面化學(xué)鍍銀[J]. 電鍍與涂飾, 2004, 23 (1): 7-9.

    [15] 陳坤, 胡傳群, 王小波, 等. 空心玻璃微球表面化學(xué)鍍銀工藝研究[J].材料保護(hù), 2006, 39 (8): 29-31.

    [16] 胡傳群, 曾黎明, 周建鋼, 等. 鍍銀玻璃微球粉體的制備及應(yīng)用[J]. 化工新型材料, 2008, 36 (11): 105-107.

    [17] 戴猷元, 張瑾. 集成電路工藝中的化學(xué)品[M]. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2007: 77-78.

    [18] NAGAHARA L A, OHMORI T, HASHIMOTO K, et al. Effects of HF solution in the electroless deposition process on silicon surfaces [J]. Journal of Vacuum Science and Technology A, 1993, 11 (4): 763-767.

    [19] HU Y J, ZHANG H Y, LI F, et al. Investigation into electrical conductivity and electromagnetic interference shielding effectiveness of silicone rubber filled with Ag-coated cenosphere particles [J]. Polymer Testing, 2010, 29 (5): 609-612.

    [20] 蔡楚江, 俞曉正, 沈志剛, 等. 空心微珠表面金屬化研究[J]. 現(xiàn)代化工, 2006, 26 (增刊): 241-244.

    [21] HU Y J, ZHANG H Y, CHENG X L, et al. Electroless plating of silver on cenosphere particles and the investigation of its corrosion behavior in composite silicon rubber [J]. Applied Surface Science, 2011, 257 (7): 2813-2817.

    [22] 唐愛東, 李傳常, 周濤. 化學(xué)鍍銀在材料表面金屬化中的應(yīng)用[J]. 電鍍與涂飾, 2007, 26 (10): 20-24.

    [23] 重慶大學(xué). 空心玻璃微珠表面鍍銀的方法及其鍍銀空心玻璃微珠: CN, 1792928 [P]. 2006–06–28.

    [24] 徐堅(jiān), 熊惟皓, 曾愛香. 銀催化化學(xué)鍍合金包覆空心微珠粉體的制備[J].稀有金屬材料與工程, 2007, 36 (1): 141-144.

    [25] SHUKLA S, SEAL S, AKESSON J, et al. Study of mechanism of electroless copper coating of fly-ash cenosphere particles [J]. Applied Surface Science, 2001, 181 (1/2): 35-50.

    [26] SVENDSEN L G, OSAKA T, SAWAI H, et al. Behavior of Pd/Sn and Pd catalysts for electroless plating on different substrates investigated by means of rutherford backscattering spectroscopy [J]. Journal of the Electrochemical Society, 1983, 130 (11): 2252-2255.

    [27] KOBAYASHI Y, SALGUEIRI?O-MACEIRA V, LIZ-MARZáN L M. Deposition of silver nanoparticles on silica spheres by pretreatment steps in electroless plating [J]. Chemistry of Materials, 2001, 13 (5): 1630-1633.

    [28] SHUKLA S, SEAL S, RAHAMAN Z, et al. Electroless copper coating of cenosphere using silver nitrate activator [J]. Materials Letters, 2002, 57 (1): 151-156.

    [29] CHEN D S, LU Q H, ZHAO Y. Laser-induced site-selective silver seeding on polyimide for electroless copper plating [J]. Applied Surface Science, 2006, 253 (3): 1573-1580.

    [30] 廣東工業(yè)大學(xué). 空心玻璃微珠表面鍍銀處理工藝及其鍍銀空心玻璃微珠: CN, 1974460 [P]. 2007–06–06.

    [31] 王一龍, 官建國, 邵寒梅, 等. 電磁屏蔽材料用銀包玻璃微珠核–殼粒子的制備及其性能[J]. 硅酸鹽學(xué)報(bào), 2008, 36 (3): 301-305.

    [32] 劉正春, 賀全國, 肖鵬峰, 等. 自組裝化學(xué)鍍銀[J]. 化學(xué)學(xué)報(bào), 2002, 60 (4): 627-632.

    [33] 武漢理工大學(xué). 一種新型電磁屏蔽填料的制備方法及其應(yīng)用: CN, 101712076 [P]. 2010–05–26.

    [34] 張輝, 孫潔, 沈蘭萍. 空心微珠化學(xué)鍍銀研究[J]. 電鍍與涂飾, 2007, 26 (1): 26-29.

    [35] WANG W, LI Q, LI Y, et al. Electorless Ag coating of fly ash cenosphere using polyaniline activator [J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2009, 42 (21): 215306-215313.

    [36] IVANOV S, TSAKOVA V. Electroless versus electrodriven deposition of silver crystals in polyaniline: Role of silver anion complexes [J]. Electrochimica Acta, 2005, 50 (28): 5616-5623.

    [37] BOITSOVA T B, SHAPOVAL L V, SIROTINKIN N V. Chemical deposition of silver shells on the surface of hollow glass microspheres [J]. Journal of Materials Science, 2011, 46 (3): 693-699.

    [38] 黃征, 官建國, 王一龍. 玻璃微珠/銀核殼納米復(fù)合粒子的制備及表征[J].硅酸鹽學(xué)報(bào), 2006, 34 (7): 882-886.

    [39] 梁志杰. 現(xiàn)代表面鍍覆技術(shù)[M]. 北京: 國防工業(yè)出版社, 2005: 260-264.

    [40] 王宇, 張驍勇, 毛麗, 等. 空心玻璃微珠化學(xué)鍍銀的研究[J]. 材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào), 2004, 22 (5): 753-756.

    [41] WEBER C J, PICKERING H W, WEIL K G. Surface development during electroless copper deposition [J]. Journal of the Electrochemical Society, 1997, 144 (7): 2364-2369.

    [42] 作花濟(jì)夫. 玻璃非晶態(tài)科學(xué)[M]. 蔣幼梅, 錢鈞, 武忠仁, 等, 譯. 北京:中國建筑工業(yè)出版社, 1986: 179-180.

    [43] SCHOLZE H. 玻璃的本質(zhì)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)[M]. 黃照柏, 譯. 北京: 中國建筑工業(yè)出版社, 1984: 361-368.

    Research progress of electroless silver plating on glass cenospheres //

    XIE Xiao, YAN Kai-qi, ZHANG Jing-jie*, SONG Guang-zhi

    The preparation process of silver-coated glass cenospheres used in the fields of electromagnetic shielding coating and conductive filler was reviewed. Different methods of three major preparation steps, i.e. pretreatment, plating, and post-treatment, were introduced. The effects of pretreatment method, bath composition, process parameters and properties of glass cenosphere on electroless silver plating were summarized. The existing problems of electroless silver plating on glass cenospheres were discussed and the main study directions in future were proposed.

    glass cenosphere; silver; electroless plating; pretreatment

    O614.122; TQ153.1

    A

    1004 – 227X (2011) 11 – 0028 – 05

    2011–05–04

    2011–06–02

    國家自然科學(xué)基金(50901083);中國科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程青年人才領(lǐng)域前沿項(xiàng)目資助(TYF0901)。

    謝虓(1986–),男,四川綿陽人,在讀碩士研究生,主要研究方向?yàn)闊o機(jī)微納米功能球形粉體材料。

    張敬杰,研究員,(E-mail) jjzhang@mail.ipc.ac.cn。

    [ 編輯:周新莉 ]

    猜你喜歡
    鍍銀微珠鍍液
    空心微珠負(fù)載鈰或氮摻雜氧化亞銅光催化劑的制備方法
    硅酸鋁微珠在人造花崗石中的應(yīng)用
    石材(2022年1期)2022-05-23 12:48:34
    基于PLC與觸摸屏的鍍液溫度自動(dòng)控制系統(tǒng)
    氯化鉀鍍液錯(cuò)加硝酸的處理
    含銅硝酸退鍍液中銅的回收和硝酸的再生
    鑄鋁合金鍍銀工藝的改進(jìn)
    空心玻璃微珠對(duì)PMMA/SAN共混體系相分離的影響
    空心玻璃微珠/PNHMPA/PEG復(fù)配保溫蓄熱乳膠漆的制備與表征
    酚醛樹脂/鍍銀碳纖維導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備與性能
    中國塑料(2015年11期)2015-10-14 01:14:15
    鍍銀漂洗水零排放工藝探究
    河南科技(2014年5期)2014-02-27 14:08:24
    午夜精品久久久久久毛片777| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲专区字幕在线| 美女免费视频网站| 久久中文字幕人妻熟女| 成人性生交大片免费视频hd| 国产精品永久免费网站| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲美女黄片视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 黄片大片在线免费观看| 国产成人av激情在线播放| 精品不卡国产一区二区三区| 国产主播在线观看一区二区| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲av片天天在线观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产精品av久久久久免费| 久久性视频一级片| 看免费av毛片| 好男人电影高清在线观看| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 亚洲成av人片免费观看| 国产探花在线观看一区二区| 国产午夜福利久久久久久| 精品国产美女av久久久久小说| 日韩av在线大香蕉| 久久伊人香网站| 曰老女人黄片| 国产欧美日韩一区二区三| 亚洲七黄色美女视频| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲av成人一区二区三| 精品人妻1区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 欧美色视频一区免费| 九色国产91popny在线| 在线a可以看的网站| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产成人系列免费观看| 男女视频在线观看网站免费| 一本精品99久久精品77| 色哟哟哟哟哟哟| 丰满人妻一区二区三区视频av | 精品免费久久久久久久清纯| 欧美中文综合在线视频| 成人国产综合亚洲| 精品国产美女av久久久久小说| 中亚洲国语对白在线视频| 午夜成年电影在线免费观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产精品免费一区二区三区在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 韩国av一区二区三区四区| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲av第一区精品v没综合| 欧美中文日本在线观看视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 色噜噜av男人的天堂激情| 最近最新中文字幕大全免费视频| 在线免费观看不下载黄p国产 | 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 成在线人永久免费视频| 久久精品91无色码中文字幕| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 99国产精品一区二区三区| 亚洲欧美日韩无卡精品| 免费人成视频x8x8入口观看| 日韩欧美国产在线观看| 小说图片视频综合网站| АⅤ资源中文在线天堂| 最近在线观看免费完整版| 亚洲在线自拍视频| 999久久久精品免费观看国产| 99精品欧美一区二区三区四区| 在线观看午夜福利视频| 欧美最黄视频在线播放免费| 男人舔女人的私密视频| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 又紧又爽又黄一区二区| 国产午夜精品久久久久久| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 成人欧美大片| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产一区二区激情短视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产一区在线观看成人免费| 午夜免费激情av| 日本一本二区三区精品| 国产乱人视频| 两个人视频免费观看高清| 91麻豆av在线| 久久精品91蜜桃| 波多野结衣高清作品| 亚洲欧美日韩高清专用| 91在线观看av| 久久这里只有精品中国| 精品欧美国产一区二区三| 怎么达到女性高潮| 国产三级在线视频| 免费看十八禁软件| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 亚洲 国产 在线| 天天添夜夜摸| 午夜成年电影在线免费观看| 久久久久久九九精品二区国产| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲欧美激情综合另类| 欧美日韩精品网址| 九色成人免费人妻av| 99久久国产精品久久久| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲精品色激情综合| 男人和女人高潮做爰伦理| 欧美最黄视频在线播放免费| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国模一区二区三区四区视频 | 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 91麻豆av在线| 国产一级毛片七仙女欲春2| 哪里可以看免费的av片| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 女警被强在线播放| 老司机在亚洲福利影院| 国产一区二区在线av高清观看| 99久久精品国产亚洲精品| 不卡av一区二区三区| 一区福利在线观看| 久久久久九九精品影院| 韩国av一区二区三区四区| 国产又色又爽无遮挡免费看| 亚洲国产色片| 亚洲欧美日韩东京热| 九九久久精品国产亚洲av麻豆 | 亚洲国产精品合色在线| 国产高清视频在线观看网站| 欧美色欧美亚洲另类二区| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 一进一出抽搐动态| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久精品国产清高在天天线| 久久这里只有精品19| 亚洲专区字幕在线| 免费av毛片视频| 亚洲五月婷婷丁香| 久久久久免费精品人妻一区二区| 1024香蕉在线观看| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 成人午夜高清在线视频| 免费观看精品视频网站| 一区福利在线观看| 热99re8久久精品国产| 超碰成人久久| 一二三四社区在线视频社区8| av片东京热男人的天堂| 九九在线视频观看精品| 俄罗斯特黄特色一大片| 日本一本二区三区精品| 美女免费视频网站| 成人av在线播放网站| 一本综合久久免费| 亚洲av美国av| 亚洲精品456在线播放app | 麻豆国产av国片精品| 午夜日韩欧美国产| 91麻豆精品激情在线观看国产| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 99热只有精品国产| 成年免费大片在线观看| 日本黄色视频三级网站网址| 久久中文字幕一级| 国产av一区在线观看免费| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 九九热线精品视视频播放| 精品久久久久久成人av| www.自偷自拍.com| 十八禁人妻一区二区| 国产精品野战在线观看| 日本 av在线| 最近在线观看免费完整版| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 亚洲精品美女久久av网站| 又爽又黄无遮挡网站| 又紧又爽又黄一区二区| 搡老妇女老女人老熟妇| 窝窝影院91人妻| av国产免费在线观看| 午夜福利视频1000在线观看| 国产精品国产高清国产av| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产v大片淫在线免费观看| 一区二区三区激情视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产一区在线观看成人免费| 国内精品久久久久久久电影| 国产午夜福利久久久久久| 免费大片18禁| 国产野战对白在线观看| 国产亚洲欧美在线一区二区| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲国产看品久久| e午夜精品久久久久久久| 日本成人三级电影网站| 我要搜黄色片| 丁香六月欧美| 深夜精品福利| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 身体一侧抽搐| 国产精品久久视频播放| 亚洲午夜理论影院| 亚洲精品色激情综合| 国产亚洲欧美98| 在线观看免费视频日本深夜| 嫩草影院精品99| 成人18禁在线播放| 五月伊人婷婷丁香| 久久久久性生活片| 悠悠久久av| 99国产精品一区二区蜜桃av| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产一区二区激情短视频| 午夜成年电影在线免费观看| 欧美av亚洲av综合av国产av| 无人区码免费观看不卡| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产精品久久久久久精品电影| 在线免费观看不下载黄p国产 | 51午夜福利影视在线观看| 国产成人av激情在线播放| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 久久久国产成人免费| 白带黄色成豆腐渣| 制服丝袜大香蕉在线| 亚洲在线自拍视频| 久久天堂一区二区三区四区| 校园春色视频在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 国产美女午夜福利| 国产一区二区三区视频了| 99国产精品一区二区蜜桃av| 特级一级黄色大片| 天天添夜夜摸| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产精品久久久人人做人人爽| 成年免费大片在线观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 在线观看免费午夜福利视频| 国内精品美女久久久久久| 亚洲国产精品成人综合色| 麻豆一二三区av精品| 国产欧美日韩一区二区三| 国产单亲对白刺激| 人人妻人人澡欧美一区二区| 一进一出抽搐动态| 成人av一区二区三区在线看| 一本一本综合久久| 亚洲电影在线观看av| 久久久久久久精品吃奶| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产男靠女视频免费网站| 亚洲成av人片免费观看| 国产精品久久久久久久电影 | 亚洲一区高清亚洲精品| 婷婷精品国产亚洲av在线| 欧美乱妇无乱码| 手机成人av网站| 久久久精品欧美日韩精品| 精品久久久久久久久久免费视频| 午夜福利欧美成人| 婷婷丁香在线五月| 国产精品久久久av美女十八| 日本黄色片子视频| 国产乱人视频| 操出白浆在线播放| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产精品1区2区在线观看.| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | bbb黄色大片| 动漫黄色视频在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 又黄又爽又免费观看的视频| 两个人视频免费观看高清| 91在线观看av| 亚洲中文av在线| 两个人看的免费小视频| 久久中文看片网| 久久久国产成人精品二区| 999久久久国产精品视频| a在线观看视频网站| 欧美激情久久久久久爽电影| 黄频高清免费视频| 日韩国内少妇激情av| 亚洲无线在线观看| 麻豆一二三区av精品| www.999成人在线观看| 国产精品永久免费网站| 九九久久精品国产亚洲av麻豆 | av中文乱码字幕在线| 好男人在线观看高清免费视频| av福利片在线观看| 亚洲av熟女| 国产午夜精品论理片| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 99久久精品一区二区三区| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 日本一本二区三区精品| 亚洲av免费在线观看| 日韩欧美在线二视频| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 最新在线观看一区二区三区| 精品久久久久久,| 精品无人区乱码1区二区| 欧美一区二区精品小视频在线| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 岛国在线免费视频观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 脱女人内裤的视频| 精品国产三级普通话版| 久久久国产成人精品二区| 国产男靠女视频免费网站| 久久这里只有精品19| 好男人电影高清在线观看| 成人性生交大片免费视频hd| 好男人电影高清在线观看| 成人性生交大片免费视频hd| 日韩欧美在线二视频| 五月伊人婷婷丁香| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲国产精品999在线| 免费在线观看成人毛片| av中文乱码字幕在线| aaaaa片日本免费| 好男人电影高清在线观看| 亚洲人成电影免费在线| 此物有八面人人有两片| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产精品影院久久| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产精品影院久久| 欧美丝袜亚洲另类 | 中出人妻视频一区二区| av国产免费在线观看| 99久国产av精品| av国产免费在线观看| 欧美一级毛片孕妇| 色在线成人网| 久久草成人影院| 成人三级黄色视频| 成人三级做爰电影| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 成人亚洲精品av一区二区| 国产不卡一卡二| 色av中文字幕| 九九久久精品国产亚洲av麻豆 | 美女免费视频网站| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲片人在线观看| 国产高清videossex| 黄色女人牲交| 久久人妻av系列| 亚洲av美国av| 丁香六月欧美| 国产精品av久久久久免费| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| av视频在线观看入口| 又黄又爽又免费观看的视频| 午夜福利在线观看吧| 99视频精品全部免费 在线 | 亚洲成人精品中文字幕电影| 午夜福利成人在线免费观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 色尼玛亚洲综合影院| 国产精品久久久久久精品电影| 国产人伦9x9x在线观看| 深夜精品福利| 中文字幕高清在线视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 黑人操中国人逼视频| 香蕉丝袜av| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 国产成人精品无人区| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产亚洲精品久久久com| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 在线永久观看黄色视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产一区二区激情短视频| 午夜日韩欧美国产| 18禁美女被吸乳视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 夜夜爽天天搞| 精品国产亚洲在线| 久99久视频精品免费| www.自偷自拍.com| 久久草成人影院| 亚洲片人在线观看| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲一区二区三区不卡视频| 床上黄色一级片| 日本一本二区三区精品| 麻豆国产97在线/欧美| 麻豆一二三区av精品| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 欧美乱色亚洲激情| 69av精品久久久久久| 婷婷精品国产亚洲av| 黄片大片在线免费观看| 午夜视频精品福利| 久99久视频精品免费| 婷婷精品国产亚洲av在线| 国产单亲对白刺激| 国产精品av视频在线免费观看| 国产高清videossex| 波多野结衣高清作品| 少妇的逼水好多| 极品教师在线免费播放| 757午夜福利合集在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 久久国产精品影院| 久久久国产成人免费| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲精品456在线播放app | 日日夜夜操网爽| 天天添夜夜摸| 激情在线观看视频在线高清| 男插女下体视频免费在线播放| 国产高潮美女av| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲第一电影网av| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 亚洲中文日韩欧美视频| а√天堂www在线а√下载| 黄色日韩在线| 1024手机看黄色片| 婷婷精品国产亚洲av在线| 欧美成人免费av一区二区三区| 欧美午夜高清在线| 国产精品电影一区二区三区| 91av网站免费观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 欧美成狂野欧美在线观看| 成人国产一区最新在线观看| 狂野欧美激情性xxxx| 国产免费av片在线观看野外av| 欧美一级a爱片免费观看看| or卡值多少钱| 国产精品国产高清国产av| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 久久这里只有精品中国| 看免费av毛片| 一个人免费在线观看电影 | 在线观看免费午夜福利视频| 亚洲国产精品999在线| 国产高清videossex| 麻豆国产97在线/欧美| 特级一级黄色大片| 十八禁人妻一区二区| 一进一出抽搐gif免费好疼| 在线看三级毛片| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久热在线av| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 手机成人av网站| 后天国语完整版免费观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 精品久久久久久成人av| 男女床上黄色一级片免费看| netflix在线观看网站| 免费搜索国产男女视频| 日韩欧美 国产精品| 最新在线观看一区二区三区| 香蕉av资源在线| 可以在线观看毛片的网站| 我要搜黄色片| 全区人妻精品视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲美女视频黄频| 国产精品电影一区二区三区| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲激情在线av| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 91在线精品国自产拍蜜月 | 99热只有精品国产| 日韩欧美在线乱码| 极品教师在线免费播放| 无限看片的www在线观看| 男女视频在线观看网站免费| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 首页视频小说图片口味搜索| 国产精品一及| 91在线观看av| 午夜免费激情av| 免费看a级黄色片| 天堂影院成人在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 黄色成人免费大全| 国产麻豆成人av免费视频| 日本 av在线| 免费一级毛片在线播放高清视频| 日韩av在线大香蕉| 亚洲专区中文字幕在线| 日韩欧美在线二视频| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国产精品98久久久久久宅男小说| 99久久国产精品久久久| 丰满的人妻完整版| 在线国产一区二区在线| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 黄色视频,在线免费观看| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产精品免费一区二区三区在线| 成人永久免费在线观看视频| 久久午夜亚洲精品久久| av国产免费在线观看| 99热精品在线国产| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产精品综合久久久久久久免费| 成人亚洲精品av一区二区| 国产午夜精品久久久久久| 精品福利观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久久久免费精品人妻一区二区| www.www免费av| 男女午夜视频在线观看| 中文在线观看免费www的网站| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 日韩中文字幕欧美一区二区| 久久草成人影院| 亚洲精品美女久久av网站| 岛国在线观看网站| 国产美女午夜福利| 他把我摸到了高潮在线观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 欧美乱妇无乱码| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产精品久久视频播放| 欧美日本亚洲视频在线播放| 精品一区二区三区av网在线观看| 岛国在线免费视频观看| 91字幕亚洲| 一本精品99久久精品77| 一个人免费在线观看电影 | 99久久综合精品五月天人人| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 黄色成人免费大全| 最新在线观看一区二区三区| 免费高清视频大片| 一个人看的www免费观看视频| 黄色片一级片一级黄色片| 久久精品国产清高在天天线| 国产免费男女视频| 麻豆国产av国片精品| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 欧美乱码精品一区二区三区| 后天国语完整版免费观看| 精品国产三级普通话版| 91九色精品人成在线观看| 午夜精品在线福利| avwww免费| netflix在线观看网站| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 久久精品国产综合久久久| 亚洲成av人片免费观看| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产亚洲精品av在线| 亚洲成av人片免费观看| 男女下面进入的视频免费午夜| 中文字幕高清在线视频| 国产亚洲精品久久久com| 午夜a级毛片| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品一区二区三区视频在线 | 18美女黄网站色大片免费观看| 久久久国产欧美日韩av| 国产av麻豆久久久久久久| 免费看十八禁软件| 美女免费视频网站| 久久久久久久久中文| 午夜精品在线福利| 黄色女人牲交|