• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超高效液相色譜法同時(shí)測定飲料中5種人工合成色素

    2011-10-28 07:31:42李津廷張經(jīng)華
    食品科學(xué) 2011年4期
    關(guān)鍵詞:胭脂紅檸檬黃色素

    張 婉,王 覃,杜 寧,周 悅,李津廷,張經(jīng)華*

    (北京市理化分析測試中心,北京 100089)

    超高效液相色譜法同時(shí)測定飲料中5種人工合成色素

    張 婉,王 覃,杜 寧,周 悅,李津廷,張經(jīng)華*

    (北京市理化分析測試中心,北京 100089)

    目的:建立超高效液相色譜同時(shí)測定飲料中5種人工合成色素(檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃、亮藍(lán))的檢測方法。方法:樣品采用聚酰胺吸附法提取色素,通過Waters ACQUITY UPLCTMBEH C18反相色譜柱分離,以甲醇-0.02mol/L乙酸銨緩沖溶液為流動(dòng)相進(jìn)行梯度洗脫,于254nm和629nm波長處檢測。結(jié)果:5種人工合成色素在5.5min內(nèi)完成分離,3~80mg/L范圍內(nèi)呈良好線性關(guān)系(r>0.9995),檢出限為0.03~0.10mg/L,平均回收率為97.4%~107.3%,RSD為0.22%~3.20%。結(jié)論:該方法簡便、快速、分離效果好、靈敏度高,適用于飲料中人工合成色素的測定。

    超高效液相色譜法;人工合成色素;飲料

    食品著色劑分為天然色素和人工合成色素,其中,人工合成色素由于具有色澤艷麗、性質(zhì)穩(wěn)定、著色力強(qiáng)、配色方便和價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn),在食品生產(chǎn)、加工行業(yè)中被廣泛應(yīng)用。但是,人工合成色素主要是以苯、甲苯、萘等化工產(chǎn)品為原料,經(jīng)過磺化、硝化、鹵化、偶氮化等一系列有機(jī)反應(yīng)制成的,有的還含有β-萘胺和α-氨基萘酚等致癌物,過多食用會(huì)危害人體健康。因此,食品中人工合成色素有著嚴(yán)格的控制使用范圍和最大使用量,其測定具有重要意義。

    目前,人工合成色素的檢測方法有薄層色譜法[1]、高效液相色譜法[1-2]、高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[3-4]、極譜法[1]、光度法[5]、毛細(xì)管電泳法[6]。對于多組分合成色素混合物的分析,薄層色譜法操作繁瑣,且定量準(zhǔn)確度較差;液相色譜法是目前應(yīng)用最為普遍的分析方法;色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法雖然在分辨率和靈敏度方面有一定優(yōu)勢,但其儀器昂貴,推廣應(yīng)用受到一定限制;極譜法受干擾因素影響較多,定性較為困難;光度法需要結(jié)合一些化學(xué)計(jì)量學(xué)方法,數(shù)據(jù)處理較為復(fù)雜;毛細(xì)管電泳法則重現(xiàn)性較差。而超高效液相色譜(ultra performance liquid chromatography,UPLC)技術(shù)與傳統(tǒng)的液相色譜(HPLC)技術(shù)相比,大幅度改善了分析速度、分離度、樣品通量和靈敏度,該技術(shù)目前已在食品安全、環(huán)境分析、藥物開發(fā)等領(lǐng)域得到應(yīng)用。本實(shí)驗(yàn)旨在建立UPLC同時(shí)測定飲料中檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃和亮藍(lán)5種人工合成色素的分析方法,并探討本方法與HPLC法、毛細(xì)管電泳法相比的優(yōu)勢,以期為人工色素的分析方法的確定提供一定的參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    5種飲料樣品購自市場,分別為橙味飲料(1#)、維生素功能飲料(2#)、葡萄汁飲料(3#)、橙味汽水(4#)、運(yùn)動(dòng)飲料(5#)。

    檸檬黃、莧菜紅、日落黃、胭脂紅和亮藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)品(GBW(E)100001a~5a) 中國計(jì)量科學(xué)研究院;甲醇(色譜純) 美國Fisher公司;其余試劑均為分析純;實(shí)驗(yàn)用水為超純水。

    ACQUITYTM超高效液相色譜儀[配有高壓泵、自動(dòng)進(jìn)樣器、柱溫箱、二極管陣列檢測器(PDA)、Empower色譜工作站] 美國Waters公司;Milli Q純水儀 美國Millipore公司;CP224S電子天平 瑞士Metteler Toledo公司。

    1.2 色譜條件

    色譜柱:Waters ACQUITY UPLCTMBEH C18柱(2.1mm×50mm,1.7μm);流動(dòng)相:甲醇(A)-0.02mol/L乙酸銨(B)梯度洗脫;流速:0.25mL/min;樣品室溫度:25℃;柱溫:30℃;進(jìn)樣量:2.5μL;檢測波長:254nm和629nm;檢測器采樣速率:20點(diǎn)/s。

    1.3 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    將質(zhì)量濃度0.5g/L的色素單標(biāo)溶液,根據(jù)需要混合,并用超純水稀釋成質(zhì)量濃度分別為3.0、5.0、10.0、20.0、50.0、80.0mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,經(jīng)0.22μm濾膜過濾后,進(jìn)行UPLC測定。

    1.4 樣品的制備

    稱取飲料試樣15g,置于100mL燒杯中,對碳酸飲料樣品加熱驅(qū)除二氧化碳。加20g/100mL檸檬酸調(diào)節(jié)試樣pH值到6,加熱至60℃,加入1g聚酰胺粉,充分?jǐn)噭颍訥3垂融漏斗抽濾,用60℃ pH4的去離子水洗滌3次(10mL/次),然后用甲醇-甲酸(6:4)溶液洗滌3次(10mL/次),再用水洗滌至中性,用無水乙醇-氨水-水(7:2:1)溶液解吸3~5次(10mL/次),收集解吸液,加乙酸中和,蒸發(fā)至近干,加水溶解,定容至10mL。定容后的樣品經(jīng)0.22μm濾膜過濾后,進(jìn)行UPLC測定。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 色譜條件的選擇

    2.1.1 梯度洗脫條件的選擇

    采用甲醇-0.02mol/L乙酸銨溶液體系作為流動(dòng)相,考察不同配比下5種色素的分離情況。結(jié)果表明:采用梯度洗脫的方式,檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃很容易實(shí)現(xiàn)基線分離,而亮藍(lán)存在同分異構(gòu)體,若梯度變化過快,3種異構(gòu)體的色譜峰不能分離。因此,在前4種色素得到良好分離后,進(jìn)行1.5min的等度洗脫,然后再加大甲醇的洗脫體積分?jǐn)?shù),使亮藍(lán)的3種同分異構(gòu)體實(shí)現(xiàn)基線分離。方法選用的梯度洗脫條件見表1。

    表1 梯度洗脫條件Table 1 Gradient elution program

    2.1.2 檢測波長的選擇

    5種人工合成色素均為水溶性酸性染料,結(jié)構(gòu)中含有數(shù)量不等的苯磺酸基,在紫外區(qū)有較強(qiáng)的特征吸收。因此,國家標(biāo)準(zhǔn)方法和大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的方法選用254nm作為以上5種人工合成色素的檢測波長。但實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn):亮藍(lán)在254nm波長處的靈敏度很低,難以滿足實(shí)際檢測需要。所以,本實(shí)驗(yàn)采用PDA檢測器進(jìn)行全波長掃描(掃描范圍210~700nm)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:以上5種人工合成色素除了在紫外區(qū)有著較強(qiáng)特征吸收外,由于各種色素的結(jié)構(gòu)中含有不同的發(fā)色及助色基團(tuán),在可見光區(qū)也有最大吸收波長。5種色素最大吸收波長分別為檸檬黃:257.4、427.1nm;莧菜紅217.2、521.8nm;胭脂紅216.0、508.4nm;日落黃234.9、484.1nm;亮藍(lán)307.4、628.2nm。由此選擇254nm作為檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃4種人工合成色素的檢測波長,629nm作為亮藍(lán)的檢測波長。在相應(yīng)的檢測波長下,5種人工合成色素響應(yīng)值高,背景干擾小。

    2.1.3 柱溫的選擇

    實(shí)驗(yàn)考察25、30、35℃柱溫條件下5種人工合成色素的分離效果,結(jié)果表明:對于色譜柱溫的改變,各組分的保留時(shí)間和靈敏度變化不明顯,但隨著柱溫的增加柱壓有所降低,因此,實(shí)驗(yàn)選用30℃作為分析的柱溫條件,既接近常溫,又有較小的柱壓。

    2.1.4 流速的選擇

    流速大小會(huì)影響柱壓、洗脫時(shí)間和分離度。實(shí)驗(yàn)考察0.25、0.35、0.50mL/min 三種流速下5種人工合成色素的分離效果,結(jié)果表明:隨著流速的增加,分析時(shí)間相應(yīng)縮短,在0.5mL/min流速時(shí),4.0min內(nèi)可完成分離。但是,在該條件下,柱壓有所升高,色譜峰變寬,柱效降低,且綜合考慮檢測大量樣品時(shí)溶劑的消耗量,本實(shí)驗(yàn)選擇0.25mL/min為最佳流速。在最佳色譜條件下,對標(biāo)準(zhǔn)樣品和實(shí)際樣品進(jìn)樣分析,結(jié)果見圖1。

    圖1 5種人工合成色素標(biāo)準(zhǔn)品(a)和1#飲料樣品(b)色譜圖Fig.1 Chromatograms of mixed five pigment standards and beverage sample No. 1

    2.2 線性關(guān)系及檢出限

    將一系列不同質(zhì)量濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液依次進(jìn)樣分析,在3~80mg/L(n=6)質(zhì)量濃度范圍內(nèi),各人工合成色素組分均與其各自對應(yīng)的峰面積呈線性關(guān)系(r>0.9995)。各色素的保留時(shí)間、線性方程、相關(guān)系數(shù)和檢出限(RSN=3)見表2。

    表2 5種人工合成色素的保留時(shí)間、線性關(guān)系、相關(guān)系數(shù)和檢出限Table 2 Retention times, linear equations, correlation coefficients and detection limits of five synthetic pigments

    2.3 精密度和穩(wěn)定性

    以一定質(zhì)量濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行6次日內(nèi)和5次日間測定,分別對5種色素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作定性(保留時(shí)間)、定量(峰面積)統(tǒng)計(jì)分析,結(jié)果表明:5種人工合成色素保留時(shí)間的日內(nèi)RSD<0.4%、日間RSD<0.7%;峰面積的日內(nèi)RSD<0.5%、日間RSD<2.7%,顯示該儀器方法的定性定量精密度和穩(wěn)定性均能滿足分析要求。

    2.4 回收率實(shí)驗(yàn)

    稱取等量已測定本底值的1#飲料樣品6份,分別按5.00mg/L和30.00mg/L 2個(gè)添加水平加入混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,每個(gè)添加水平3份,按1.4節(jié)方法制成待測溶液后進(jìn)行分析測定。結(jié)果表明:5種人工色素的回收率為97.4%~107.3%,RSD為0.22%~3.20%。實(shí)際加標(biāo)樣品的色譜圖見圖2。

    圖2 1#飲料加標(biāo)樣品的色譜圖Fig.2 Chromatogram of spiked beverage sample No. 1

    2.5 檢測方法應(yīng)用

    對市售的5種飲料樣品進(jìn)行測定,根據(jù)各化合物峰的保留時(shí)間和吸收光譜進(jìn)行定性,外標(biāo)峰面積法定量,結(jié)果見表3。

    表3 飲料樣品檢驗(yàn)結(jié)果Table 3 Pigment contents in beverage samples determined by this method

    我國GB 2760—2007《食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》[7]規(guī)定:食品中檸檬黃和胭脂紅的最大使用限量為0.05g/kg,莧菜紅、日落黃、亮藍(lán)為0.025g/kg,通過實(shí)驗(yàn)檢測出4個(gè)飲料樣品中含有的5種人工合成色素均未超出國家標(biāo)準(zhǔn)。

    3 討論與結(jié)論

    本實(shí)驗(yàn)建立的UPLC法具有以下特點(diǎn):首先是分析速度快,分離5種人工合成色素僅需5.5min;而文獻(xiàn)報(bào)道的HPLC法[2]需時(shí)12min,毛細(xì)管電泳法[6]需時(shí)15min。其次,對于5種人工合成色素分離效果好。由于采用小顆粒填充的短柱,因此具有較高的柱效和較低擴(kuò)散體積。實(shí)驗(yàn)采用了梯度洗脫程序,使得檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃及亮藍(lán)的3種同分異構(gòu)體都實(shí)現(xiàn)了良好的基線分離。此外,靈敏度有明顯提高。使用PDA雙通道波長檢測,各色素特別是亮藍(lán)的檢測靈敏度有了較大提高,5種色素的檢出限為0.03~0.10mg/L,而HPLC法為0.30~1.40mg/L,毛細(xì)管電泳法為0.02~0.18mg/L。最后,UPLC法節(jié)省溶劑。由于分析時(shí)間和流動(dòng)相流速的區(qū)別,本法分析一次樣品所消耗的溶劑量僅為1.62mL,而HPLC法需8.40mL。

    本實(shí)驗(yàn)建立的使用UPLC同時(shí)檢測飲料中人工合成色素的方法,快速、簡便、準(zhǔn)確、靈敏,適用于實(shí)際飲料樣品的檢測工作。

    [1] GB/T 5009.35—2003 食品中合成著色劑的測定[S].

    [2] 王春榮, 張濟(jì), 劉嵐錚. 食品中多種合成色素的反相高效液相色譜法測定[J]. 中國公共衛(wèi)生, 2005, 21(3): 359-360.

    [3] 陳曉紅, 李小平, 姚潯平. 高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測定飲料中人工合成色素的研究[J]. 中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志, 2005, 15(8): 941-942.

    [4] 李幫銳, 馮家力, 潘振球, 等. 高效液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜聯(lián)用法測定飲料中的人工合成色素[J]. 中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志, 2007, 17(4): 579-581.

    [5] 賈燕, 張克榮, 鄭波. 偏最小二乘法-分光光度法同時(shí)測定多種食用合成色素[J]. 重慶醫(yī)科大學(xué)學(xué)報(bào), 2005, 30(2): 260-262.

    [6] 趙新穎, 賈麗, 周曉晶, 等. 毛細(xì)管電泳同時(shí)測定糖果中5種人工合成色素的含量[J]. 現(xiàn)代儀器, 2008(4): 58-60.

    [7] GB 2760—2007 食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)[S].

    Determination of Five Synthetic Pigments in Beverage by Ultra Performance Liquid Chromatography

    ZHANG Wan,WANG Tan,DU Ning,ZHOU Yue,LI Jin-ting,ZHANG Jing-hua*
    (Beijing Center for Physical and Chemical Analysis, Beijing 100089, China)

    Objective: To develop an ultra performance liquid chromatography (UPLC) method for the determination of five synthetic pigments such as tatrazine, amaranth, carmine, sunset yellow and brilliant blue in beverage. Methods: Synthetic pigments in beverage were extracted by polyamide adsorption method, separated on a Waters ACQUITY UPLCTMBEH C18 column by gradient elution using a mobile phase made up of methanol and 0.02 mol/L ammonium acetate, and detected at 254 nm and 629 nm. Results: The five synthetic pigments were separated in 5.5 min. The UPLC method exhibited excellent linearity over a range of 3-80 mg/L (r > 0.9995). The detection limit, recovery rate and relative standard deviation (RSD) of this method were 0.03-0.10 mg/L, 97.4%-107.3%, and 0.22%-3.20%, respectively. Conclusion: The analytical method is simple, accurate,sensitive and suitable for the determination of pigments in beverage.

    ultra performance liquid chromatography;synthetic pigment;beverage

    O657. 63

    A

    1002-6630(2011)04-0177-04

    2010-04-14

    北京市科學(xué)技術(shù)研究院創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(IG200801N/C2)

    張婉(1984—),女,實(shí)習(xí)研究員,碩士,主要從事理化檢驗(yàn)研究。E-mail:wanzhang@yahoo.cn

    *通信作者:張經(jīng)華(1958—),男,研究員,博士,主要從事分析化學(xué)及天然產(chǎn)物分離提純研究。E-mail:z_j_h2006@yahoo.com.cn

    猜你喜歡
    胭脂紅檸檬黃色素
    臨江仙·題閻河鎮(zhèn)“胭脂紅”鮮桃采摘節(jié)
    食品廢水中檸檬黃的吸附研究
    娃娃樂園·綜合智能(2022年9期)2022-08-16 02:00:08
    “聽話”的色素
    熒光光譜法研究檸檬黃與溶菌酶的相互作用
    山東化工(2019年2期)2019-02-21 09:27:18
    甜油的生產(chǎn)及色素控制
    天然色素及紅色素的研究進(jìn)展
    主流檸檬黃
    母子健康(2015年7期)2015-09-24 03:42:08
    寂寞胭脂紅
    火花(2015年1期)2015-02-27 07:40:30
    關(guān)于一道江蘇學(xué)業(yè)水平測試題的討論
    一级a爱片免费观看的视频| 淫秽高清视频在线观看| 色播在线永久视频| 人妻久久中文字幕网| 又大又爽又粗| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲美女黄片视频| 熟女电影av网| 成人国产综合亚洲| 一级毛片高清免费大全| 成人18禁在线播放| 嫁个100分男人电影在线观看| www.999成人在线观看| 一a级毛片在线观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 99国产精品一区二区三区| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 十分钟在线观看高清视频www| 日韩av在线大香蕉| 免费av毛片视频| 悠悠久久av| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 99精品在免费线老司机午夜| 国内精品久久久久久久电影| 老司机午夜十八禁免费视频| 91成年电影在线观看| 亚洲国产看品久久| www.自偷自拍.com| 在线观看舔阴道视频| 黄色丝袜av网址大全| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 88av欧美| 男人舔女人的私密视频| 男女视频在线观看网站免费 | 欧美在线一区亚洲| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 日本黄色视频三级网站网址| 757午夜福利合集在线观看| 丁香六月欧美| 看片在线看免费视频| 特大巨黑吊av在线直播 | 特大巨黑吊av在线直播 | 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲成av人片免费观看| 黄色成人免费大全| 国产成人精品久久二区二区免费| 久久人妻av系列| 亚洲av电影不卡..在线观看| 可以在线观看的亚洲视频| 亚洲国产精品成人综合色| av有码第一页| 色综合站精品国产| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产日本99.免费观看| 男人操女人黄网站| av有码第一页| 久久中文看片网| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产在线观看jvid| 亚洲精品在线观看二区| av在线播放免费不卡| 给我免费播放毛片高清在线观看| 91成年电影在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看 | 春色校园在线视频观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 欧美最黄视频在线播放免费| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 偷拍熟女少妇极品色| 久久久久久久午夜电影| 国产男靠女视频免费网站| www日本黄色视频网| 亚洲乱码一区二区免费版| 欧美+亚洲+日韩+国产| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 日本成人三级电影网站| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 精品熟女少妇av免费看| 国产成人freesex在线 | 一夜夜www| 午夜a级毛片| 大香蕉久久网| 成年女人毛片免费观看观看9| 欧美又色又爽又黄视频| 国产亚洲精品av在线| 观看免费一级毛片| 一级毛片aaaaaa免费看小| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 给我免费播放毛片高清在线观看| 丝袜美腿在线中文| 舔av片在线| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产一区二区三区av在线 | 高清午夜精品一区二区三区 | 熟女电影av网| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久久久久久久久成人| 在线天堂最新版资源| 婷婷精品国产亚洲av| 一个人看的www免费观看视频| 久久亚洲国产成人精品v| 黄色一级大片看看| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 91在线精品国自产拍蜜月| 色播亚洲综合网| 久久午夜福利片| 久久久久久大精品| 亚洲av免费在线观看| 神马国产精品三级电影在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 99久久精品一区二区三区| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 久久久久国产网址| 插逼视频在线观看| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲欧美成人精品一区二区| 麻豆乱淫一区二区| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久久久九九精品影院| 草草在线视频免费看| 久久久久国产网址| 国产高清不卡午夜福利| 欧美区成人在线视频| 两个人的视频大全免费| 看非洲黑人一级黄片| 我的女老师完整版在线观看| 国产一区二区三区av在线 | 精品久久久久久久久亚洲| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 国产淫片久久久久久久久| 国产欧美日韩精品亚洲av| 日韩欧美一区二区三区在线观看| a级毛片a级免费在线| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 嫩草影院精品99| 99热只有精品国产| 黄片wwwwww| 国产av不卡久久| 日韩av在线大香蕉| 日韩亚洲欧美综合| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 日韩精品青青久久久久久| avwww免费| 久久久精品94久久精品| 日韩欧美精品免费久久| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 免费人成在线观看视频色| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 国产成人91sexporn| 国产精品嫩草影院av在线观看| 少妇的逼水好多| 国产真实伦视频高清在线观看| 两个人视频免费观看高清| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产免费一级a男人的天堂| 淫秽高清视频在线观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| av.在线天堂| 男女边吃奶边做爰视频| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产极品精品免费视频能看的| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲国产精品久久男人天堂| 亚洲av中文av极速乱| 国产高清有码在线观看视频| 欧美最黄视频在线播放免费| 国产不卡一卡二| 午夜免费激情av| 波多野结衣巨乳人妻| av国产免费在线观看| 一本久久中文字幕| 欧美人与善性xxx| 又爽又黄无遮挡网站| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 丝袜美腿在线中文| 看片在线看免费视频| 五月伊人婷婷丁香| 色播亚洲综合网| 国产精品一区二区免费欧美| 美女免费视频网站| 国产人妻一区二区三区在| 国产午夜精品论理片| 久久久成人免费电影| 一级毛片我不卡| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 日本色播在线视频| 简卡轻食公司| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品女同一区二区软件| 久久久精品大字幕| 国产不卡一卡二| 亚洲av免费高清在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 热99在线观看视频| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲av二区三区四区| 九色成人免费人妻av| 成年女人毛片免费观看观看9| 高清午夜精品一区二区三区 | 国产麻豆成人av免费视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产中年淑女户外野战色| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 乱人视频在线观看| 国内精品久久久久精免费| 深夜a级毛片| 99久国产av精品国产电影| 欧美+日韩+精品| 丰满人妻一区二区三区视频av| 欧美色欧美亚洲另类二区| 日本成人三级电影网站| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久久精品大字幕| 久久99热这里只有精品18| 热99re8久久精品国产| 一个人看的www免费观看视频| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 精品午夜福利视频在线观看一区| 欧美又色又爽又黄视频| 在现免费观看毛片| 波野结衣二区三区在线| 搡老妇女老女人老熟妇| 久久久久久久久中文| www.色视频.com| aaaaa片日本免费| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 俄罗斯特黄特色一大片| 精品国内亚洲2022精品成人| 久久久久久伊人网av| 久久99热6这里只有精品| 精品熟女少妇av免费看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 亚洲,欧美,日韩| 天堂动漫精品| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 中文在线观看免费www的网站| 最好的美女福利视频网| 人妻少妇偷人精品九色| 日本-黄色视频高清免费观看| 男女之事视频高清在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲人成网站在线播| 波多野结衣高清无吗| 高清毛片免费观看视频网站| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产综合懂色| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产精品一二三区在线看| 亚洲欧美精品自产自拍| 最后的刺客免费高清国语| 国产伦在线观看视频一区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 高清毛片免费看| 日本与韩国留学比较| 精品欧美国产一区二区三| 白带黄色成豆腐渣| 男女之事视频高清在线观看| 尾随美女入室| 国产精品爽爽va在线观看网站| 桃色一区二区三区在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 欧美最黄视频在线播放免费| 毛片女人毛片| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲中文日韩欧美视频| 婷婷精品国产亚洲av| 一级a爱片免费观看的视频| 在线观看午夜福利视频| 日本三级黄在线观看| 三级经典国产精品| 成人国产麻豆网| 午夜福利在线观看吧| 亚洲在线自拍视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 亚州av有码| 在线观看午夜福利视频| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 小说图片视频综合网站| 国产男人的电影天堂91| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲最大成人中文| 日日撸夜夜添| 国产亚洲精品久久久com| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 欧美日韩在线观看h| 18禁在线无遮挡免费观看视频 | 麻豆久久精品国产亚洲av| 淫秽高清视频在线观看| 99久国产av精品| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产一区二区激情短视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产老妇女一区| 亚洲最大成人av| 亚洲第一电影网av| 色哟哟哟哟哟哟| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 亚洲熟妇熟女久久| 国产久久久一区二区三区| 久久热精品热| 丝袜美腿在线中文| 亚洲在线观看片| 国产 一区精品| 久久久国产成人免费| 大香蕉久久网| 床上黄色一级片| 中出人妻视频一区二区| 欧美不卡视频在线免费观看| 在线观看一区二区三区| 免费看av在线观看网站| 精品人妻视频免费看| 在线看三级毛片| 日韩一本色道免费dvd| 老司机影院成人| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 久久精品国产自在天天线| 啦啦啦啦在线视频资源| 深夜a级毛片| 国产精品一二三区在线看| 嫩草影视91久久| 成人av在线播放网站| 精品福利观看| 亚洲高清免费不卡视频| 日本成人三级电影网站| 日韩高清综合在线| av.在线天堂| 久久久久国内视频| 熟女电影av网| 国内精品宾馆在线| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 亚洲高清免费不卡视频| 欧美日韩综合久久久久久| 男女之事视频高清在线观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 波多野结衣高清无吗| 免费人成视频x8x8入口观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲美女视频黄频| 国产淫片久久久久久久久| 国产黄片美女视频| 偷拍熟女少妇极品色| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲美女黄片视频| 国产成人影院久久av| 尾随美女入室| 久久精品影院6| 亚洲不卡免费看| 午夜福利在线在线| 国产片特级美女逼逼视频| 波野结衣二区三区在线| 日本 av在线| 简卡轻食公司| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 岛国在线免费视频观看| 看黄色毛片网站| 国产成人91sexporn| 桃色一区二区三区在线观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 中国美女看黄片| 91在线观看av| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 亚洲精品456在线播放app| 国产乱人视频| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 九九久久精品国产亚洲av麻豆| av女优亚洲男人天堂| 天天一区二区日本电影三级| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 午夜福利成人在线免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 69av精品久久久久久| 老女人水多毛片| 亚洲av中文av极速乱| 国模一区二区三区四区视频| 赤兔流量卡办理| 免费av毛片视频| 男人狂女人下面高潮的视频| 免费在线观看影片大全网站| 欧美在线一区亚洲| 真人做人爱边吃奶动态| 精品一区二区免费观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产精品综合久久久久久久免费| 天天躁日日操中文字幕| 久久亚洲国产成人精品v| 国产精品一及| 国产v大片淫在线免费观看| 国产高清视频在线播放一区| videossex国产| 内射极品少妇av片p| 一级毛片电影观看 | 免费观看人在逋| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 男女视频在线观看网站免费| 亚洲电影在线观看av| 国产片特级美女逼逼视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 少妇熟女欧美另类| 五月伊人婷婷丁香| 内地一区二区视频在线| 99热只有精品国产| 真人做人爱边吃奶动态| 午夜亚洲福利在线播放| av福利片在线观看| av视频在线观看入口| av在线亚洲专区| 中文字幕熟女人妻在线| 久久久久免费精品人妻一区二区| av专区在线播放| 国产高清激情床上av| 桃色一区二区三区在线观看| 国产高清视频在线播放一区| 精品久久久久久久末码| 免费看光身美女| 我要看日韩黄色一级片| 欧美潮喷喷水| 长腿黑丝高跟| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲成人中文字幕在线播放| 亚洲va在线va天堂va国产| 免费观看精品视频网站| 国产 一区精品| 桃色一区二区三区在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 1024手机看黄色片| 在线观看66精品国产| 亚洲性夜色夜夜综合| 欧美一级a爱片免费观看看| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 长腿黑丝高跟| 亚洲av电影不卡..在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 一本久久中文字幕| 国产毛片a区久久久久| 亚洲最大成人av| 免费观看精品视频网站| 国产私拍福利视频在线观看| 老司机福利观看| 国产精品无大码| 成年av动漫网址| 久久久久久久久久黄片| 在线国产一区二区在线| 欧美zozozo另类| 国产亚洲精品久久久久久毛片| av女优亚洲男人天堂| av在线观看视频网站免费| 欧美极品一区二区三区四区| 黑人高潮一二区| 中文字幕av在线有码专区| 精品免费久久久久久久清纯| 高清午夜精品一区二区三区 | 成人一区二区视频在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲经典国产精华液单| 亚洲中文日韩欧美视频| 欧美zozozo另类| 成人特级黄色片久久久久久久| 一进一出抽搐动态| 久久精品国产自在天天线| 观看免费一级毛片| 日韩强制内射视频| 精品福利观看| 麻豆成人午夜福利视频| 日本色播在线视频| 日本一本二区三区精品| 99九九线精品视频在线观看视频| av福利片在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 亚洲专区国产一区二区| 熟女人妻精品中文字幕| 91av网一区二区| 亚洲美女搞黄在线观看 | 久久亚洲国产成人精品v| 久久韩国三级中文字幕| 国产成人精品久久久久久| 国产美女午夜福利| 男人舔女人下体高潮全视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| .国产精品久久| 人妻少妇偷人精品九色| 看非洲黑人一级黄片| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 精品久久国产蜜桃| 国产毛片a区久久久久| 一本一本综合久久| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产成人freesex在线 | 91午夜精品亚洲一区二区三区| 免费看日本二区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 中出人妻视频一区二区| 亚洲精品色激情综合| 中国美白少妇内射xxxbb| av卡一久久| 午夜福利高清视频| 精品日产1卡2卡| 国产精品一区二区三区四区久久| 内射极品少妇av片p| 一级毛片我不卡| 亚洲精品在线观看二区| 欧美另类亚洲清纯唯美| 麻豆国产97在线/欧美| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲最大成人手机在线| av中文乱码字幕在线| 又爽又黄a免费视频| 久久久久久国产a免费观看| 黄色一级大片看看| 在现免费观看毛片| 亚洲精品成人久久久久久| 国产高清三级在线| 欧美日韩乱码在线| 99视频精品全部免费 在线| 久久精品国产亚洲网站| 99久久精品热视频| 真人做人爱边吃奶动态| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产高清视频在线播放一区| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲内射少妇av| 国产毛片a区久久久久| 亚洲欧美日韩高清专用| 久久国产乱子免费精品| 亚洲av成人精品一区久久| 一级毛片久久久久久久久女| 欧美最新免费一区二区三区| 韩国av在线不卡| 少妇丰满av| 日韩一区二区视频免费看| 乱人视频在线观看| av.在线天堂| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 一级毛片aaaaaa免费看小| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | eeuss影院久久| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 人妻夜夜爽99麻豆av| 如何舔出高潮| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久鲁丝午夜福利片| 午夜爱爱视频在线播放| www日本黄色视频网| av专区在线播放| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产高潮美女av| 亚洲美女搞黄在线观看 | 少妇熟女aⅴ在线视频| 老司机影院成人| 少妇丰满av| 99久久精品一区二区三区| 精品久久久久久久末码| 日本免费一区二区三区高清不卡| 别揉我奶头 嗯啊视频| 久久久久久久午夜电影| 欧美区成人在线视频| 色视频www国产| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 亚洲精品在线观看二区| 国产在视频线在精品| av在线天堂中文字幕| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产69精品久久久久777片| 日韩三级伦理在线观看| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 国产真实乱freesex| 午夜a级毛片| 亚洲人成网站在线观看播放| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 2021天堂中文幕一二区在线观| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲七黄色美女视频| 又粗又爽又猛毛片免费看| 老女人水多毛片| 日本免费a在线| 国产爱豆传媒在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 乱人视频在线观看| 在线天堂最新版资源| 如何舔出高潮| 亚洲无线在线观看| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 91精品国产九色| 五月玫瑰六月丁香| 三级经典国产精品| 色视频www国产| 亚洲av成人av| 免费av不卡在线播放| 午夜激情欧美在线| 深夜精品福利|