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    超高效液相色譜法同時(shí)測定飲料中5種人工合成色素

    2011-10-28 07:31:42李津廷張經(jīng)華
    食品科學(xué) 2011年4期
    關(guān)鍵詞:胭脂紅檸檬黃色素

    張 婉,王 覃,杜 寧,周 悅,李津廷,張經(jīng)華*

    (北京市理化分析測試中心,北京 100089)

    超高效液相色譜法同時(shí)測定飲料中5種人工合成色素

    張 婉,王 覃,杜 寧,周 悅,李津廷,張經(jīng)華*

    (北京市理化分析測試中心,北京 100089)

    目的:建立超高效液相色譜同時(shí)測定飲料中5種人工合成色素(檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃、亮藍(lán))的檢測方法。方法:樣品采用聚酰胺吸附法提取色素,通過Waters ACQUITY UPLCTMBEH C18反相色譜柱分離,以甲醇-0.02mol/L乙酸銨緩沖溶液為流動(dòng)相進(jìn)行梯度洗脫,于254nm和629nm波長處檢測。結(jié)果:5種人工合成色素在5.5min內(nèi)完成分離,3~80mg/L范圍內(nèi)呈良好線性關(guān)系(r>0.9995),檢出限為0.03~0.10mg/L,平均回收率為97.4%~107.3%,RSD為0.22%~3.20%。結(jié)論:該方法簡便、快速、分離效果好、靈敏度高,適用于飲料中人工合成色素的測定。

    超高效液相色譜法;人工合成色素;飲料

    食品著色劑分為天然色素和人工合成色素,其中,人工合成色素由于具有色澤艷麗、性質(zhì)穩(wěn)定、著色力強(qiáng)、配色方便和價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn),在食品生產(chǎn)、加工行業(yè)中被廣泛應(yīng)用。但是,人工合成色素主要是以苯、甲苯、萘等化工產(chǎn)品為原料,經(jīng)過磺化、硝化、鹵化、偶氮化等一系列有機(jī)反應(yīng)制成的,有的還含有β-萘胺和α-氨基萘酚等致癌物,過多食用會(huì)危害人體健康。因此,食品中人工合成色素有著嚴(yán)格的控制使用范圍和最大使用量,其測定具有重要意義。

    目前,人工合成色素的檢測方法有薄層色譜法[1]、高效液相色譜法[1-2]、高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[3-4]、極譜法[1]、光度法[5]、毛細(xì)管電泳法[6]。對于多組分合成色素混合物的分析,薄層色譜法操作繁瑣,且定量準(zhǔn)確度較差;液相色譜法是目前應(yīng)用最為普遍的分析方法;色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法雖然在分辨率和靈敏度方面有一定優(yōu)勢,但其儀器昂貴,推廣應(yīng)用受到一定限制;極譜法受干擾因素影響較多,定性較為困難;光度法需要結(jié)合一些化學(xué)計(jì)量學(xué)方法,數(shù)據(jù)處理較為復(fù)雜;毛細(xì)管電泳法則重現(xiàn)性較差。而超高效液相色譜(ultra performance liquid chromatography,UPLC)技術(shù)與傳統(tǒng)的液相色譜(HPLC)技術(shù)相比,大幅度改善了分析速度、分離度、樣品通量和靈敏度,該技術(shù)目前已在食品安全、環(huán)境分析、藥物開發(fā)等領(lǐng)域得到應(yīng)用。本實(shí)驗(yàn)旨在建立UPLC同時(shí)測定飲料中檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃和亮藍(lán)5種人工合成色素的分析方法,并探討本方法與HPLC法、毛細(xì)管電泳法相比的優(yōu)勢,以期為人工色素的分析方法的確定提供一定的參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    5種飲料樣品購自市場,分別為橙味飲料(1#)、維生素功能飲料(2#)、葡萄汁飲料(3#)、橙味汽水(4#)、運(yùn)動(dòng)飲料(5#)。

    檸檬黃、莧菜紅、日落黃、胭脂紅和亮藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)品(GBW(E)100001a~5a) 中國計(jì)量科學(xué)研究院;甲醇(色譜純) 美國Fisher公司;其余試劑均為分析純;實(shí)驗(yàn)用水為超純水。

    ACQUITYTM超高效液相色譜儀[配有高壓泵、自動(dòng)進(jìn)樣器、柱溫箱、二極管陣列檢測器(PDA)、Empower色譜工作站] 美國Waters公司;Milli Q純水儀 美國Millipore公司;CP224S電子天平 瑞士Metteler Toledo公司。

    1.2 色譜條件

    色譜柱:Waters ACQUITY UPLCTMBEH C18柱(2.1mm×50mm,1.7μm);流動(dòng)相:甲醇(A)-0.02mol/L乙酸銨(B)梯度洗脫;流速:0.25mL/min;樣品室溫度:25℃;柱溫:30℃;進(jìn)樣量:2.5μL;檢測波長:254nm和629nm;檢測器采樣速率:20點(diǎn)/s。

    1.3 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    將質(zhì)量濃度0.5g/L的色素單標(biāo)溶液,根據(jù)需要混合,并用超純水稀釋成質(zhì)量濃度分別為3.0、5.0、10.0、20.0、50.0、80.0mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,經(jīng)0.22μm濾膜過濾后,進(jìn)行UPLC測定。

    1.4 樣品的制備

    稱取飲料試樣15g,置于100mL燒杯中,對碳酸飲料樣品加熱驅(qū)除二氧化碳。加20g/100mL檸檬酸調(diào)節(jié)試樣pH值到6,加熱至60℃,加入1g聚酰胺粉,充分?jǐn)噭颍訥3垂融漏斗抽濾,用60℃ pH4的去離子水洗滌3次(10mL/次),然后用甲醇-甲酸(6:4)溶液洗滌3次(10mL/次),再用水洗滌至中性,用無水乙醇-氨水-水(7:2:1)溶液解吸3~5次(10mL/次),收集解吸液,加乙酸中和,蒸發(fā)至近干,加水溶解,定容至10mL。定容后的樣品經(jīng)0.22μm濾膜過濾后,進(jìn)行UPLC測定。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 色譜條件的選擇

    2.1.1 梯度洗脫條件的選擇

    采用甲醇-0.02mol/L乙酸銨溶液體系作為流動(dòng)相,考察不同配比下5種色素的分離情況。結(jié)果表明:采用梯度洗脫的方式,檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃很容易實(shí)現(xiàn)基線分離,而亮藍(lán)存在同分異構(gòu)體,若梯度變化過快,3種異構(gòu)體的色譜峰不能分離。因此,在前4種色素得到良好分離后,進(jìn)行1.5min的等度洗脫,然后再加大甲醇的洗脫體積分?jǐn)?shù),使亮藍(lán)的3種同分異構(gòu)體實(shí)現(xiàn)基線分離。方法選用的梯度洗脫條件見表1。

    表1 梯度洗脫條件Table 1 Gradient elution program

    2.1.2 檢測波長的選擇

    5種人工合成色素均為水溶性酸性染料,結(jié)構(gòu)中含有數(shù)量不等的苯磺酸基,在紫外區(qū)有較強(qiáng)的特征吸收。因此,國家標(biāo)準(zhǔn)方法和大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的方法選用254nm作為以上5種人工合成色素的檢測波長。但實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn):亮藍(lán)在254nm波長處的靈敏度很低,難以滿足實(shí)際檢測需要。所以,本實(shí)驗(yàn)采用PDA檢測器進(jìn)行全波長掃描(掃描范圍210~700nm)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:以上5種人工合成色素除了在紫外區(qū)有著較強(qiáng)特征吸收外,由于各種色素的結(jié)構(gòu)中含有不同的發(fā)色及助色基團(tuán),在可見光區(qū)也有最大吸收波長。5種色素最大吸收波長分別為檸檬黃:257.4、427.1nm;莧菜紅217.2、521.8nm;胭脂紅216.0、508.4nm;日落黃234.9、484.1nm;亮藍(lán)307.4、628.2nm。由此選擇254nm作為檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃4種人工合成色素的檢測波長,629nm作為亮藍(lán)的檢測波長。在相應(yīng)的檢測波長下,5種人工合成色素響應(yīng)值高,背景干擾小。

    2.1.3 柱溫的選擇

    實(shí)驗(yàn)考察25、30、35℃柱溫條件下5種人工合成色素的分離效果,結(jié)果表明:對于色譜柱溫的改變,各組分的保留時(shí)間和靈敏度變化不明顯,但隨著柱溫的增加柱壓有所降低,因此,實(shí)驗(yàn)選用30℃作為分析的柱溫條件,既接近常溫,又有較小的柱壓。

    2.1.4 流速的選擇

    流速大小會(huì)影響柱壓、洗脫時(shí)間和分離度。實(shí)驗(yàn)考察0.25、0.35、0.50mL/min 三種流速下5種人工合成色素的分離效果,結(jié)果表明:隨著流速的增加,分析時(shí)間相應(yīng)縮短,在0.5mL/min流速時(shí),4.0min內(nèi)可完成分離。但是,在該條件下,柱壓有所升高,色譜峰變寬,柱效降低,且綜合考慮檢測大量樣品時(shí)溶劑的消耗量,本實(shí)驗(yàn)選擇0.25mL/min為最佳流速。在最佳色譜條件下,對標(biāo)準(zhǔn)樣品和實(shí)際樣品進(jìn)樣分析,結(jié)果見圖1。

    圖1 5種人工合成色素標(biāo)準(zhǔn)品(a)和1#飲料樣品(b)色譜圖Fig.1 Chromatograms of mixed five pigment standards and beverage sample No. 1

    2.2 線性關(guān)系及檢出限

    將一系列不同質(zhì)量濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液依次進(jìn)樣分析,在3~80mg/L(n=6)質(zhì)量濃度范圍內(nèi),各人工合成色素組分均與其各自對應(yīng)的峰面積呈線性關(guān)系(r>0.9995)。各色素的保留時(shí)間、線性方程、相關(guān)系數(shù)和檢出限(RSN=3)見表2。

    表2 5種人工合成色素的保留時(shí)間、線性關(guān)系、相關(guān)系數(shù)和檢出限Table 2 Retention times, linear equations, correlation coefficients and detection limits of five synthetic pigments

    2.3 精密度和穩(wěn)定性

    以一定質(zhì)量濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行6次日內(nèi)和5次日間測定,分別對5種色素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作定性(保留時(shí)間)、定量(峰面積)統(tǒng)計(jì)分析,結(jié)果表明:5種人工合成色素保留時(shí)間的日內(nèi)RSD<0.4%、日間RSD<0.7%;峰面積的日內(nèi)RSD<0.5%、日間RSD<2.7%,顯示該儀器方法的定性定量精密度和穩(wěn)定性均能滿足分析要求。

    2.4 回收率實(shí)驗(yàn)

    稱取等量已測定本底值的1#飲料樣品6份,分別按5.00mg/L和30.00mg/L 2個(gè)添加水平加入混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,每個(gè)添加水平3份,按1.4節(jié)方法制成待測溶液后進(jìn)行分析測定。結(jié)果表明:5種人工色素的回收率為97.4%~107.3%,RSD為0.22%~3.20%。實(shí)際加標(biāo)樣品的色譜圖見圖2。

    圖2 1#飲料加標(biāo)樣品的色譜圖Fig.2 Chromatogram of spiked beverage sample No. 1

    2.5 檢測方法應(yīng)用

    對市售的5種飲料樣品進(jìn)行測定,根據(jù)各化合物峰的保留時(shí)間和吸收光譜進(jìn)行定性,外標(biāo)峰面積法定量,結(jié)果見表3。

    表3 飲料樣品檢驗(yàn)結(jié)果Table 3 Pigment contents in beverage samples determined by this method

    我國GB 2760—2007《食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》[7]規(guī)定:食品中檸檬黃和胭脂紅的最大使用限量為0.05g/kg,莧菜紅、日落黃、亮藍(lán)為0.025g/kg,通過實(shí)驗(yàn)檢測出4個(gè)飲料樣品中含有的5種人工合成色素均未超出國家標(biāo)準(zhǔn)。

    3 討論與結(jié)論

    本實(shí)驗(yàn)建立的UPLC法具有以下特點(diǎn):首先是分析速度快,分離5種人工合成色素僅需5.5min;而文獻(xiàn)報(bào)道的HPLC法[2]需時(shí)12min,毛細(xì)管電泳法[6]需時(shí)15min。其次,對于5種人工合成色素分離效果好。由于采用小顆粒填充的短柱,因此具有較高的柱效和較低擴(kuò)散體積。實(shí)驗(yàn)采用了梯度洗脫程序,使得檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃及亮藍(lán)的3種同分異構(gòu)體都實(shí)現(xiàn)了良好的基線分離。此外,靈敏度有明顯提高。使用PDA雙通道波長檢測,各色素特別是亮藍(lán)的檢測靈敏度有了較大提高,5種色素的檢出限為0.03~0.10mg/L,而HPLC法為0.30~1.40mg/L,毛細(xì)管電泳法為0.02~0.18mg/L。最后,UPLC法節(jié)省溶劑。由于分析時(shí)間和流動(dòng)相流速的區(qū)別,本法分析一次樣品所消耗的溶劑量僅為1.62mL,而HPLC法需8.40mL。

    本實(shí)驗(yàn)建立的使用UPLC同時(shí)檢測飲料中人工合成色素的方法,快速、簡便、準(zhǔn)確、靈敏,適用于實(shí)際飲料樣品的檢測工作。

    [1] GB/T 5009.35—2003 食品中合成著色劑的測定[S].

    [2] 王春榮, 張濟(jì), 劉嵐錚. 食品中多種合成色素的反相高效液相色譜法測定[J]. 中國公共衛(wèi)生, 2005, 21(3): 359-360.

    [3] 陳曉紅, 李小平, 姚潯平. 高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測定飲料中人工合成色素的研究[J]. 中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志, 2005, 15(8): 941-942.

    [4] 李幫銳, 馮家力, 潘振球, 等. 高效液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜聯(lián)用法測定飲料中的人工合成色素[J]. 中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志, 2007, 17(4): 579-581.

    [5] 賈燕, 張克榮, 鄭波. 偏最小二乘法-分光光度法同時(shí)測定多種食用合成色素[J]. 重慶醫(yī)科大學(xué)學(xué)報(bào), 2005, 30(2): 260-262.

    [6] 趙新穎, 賈麗, 周曉晶, 等. 毛細(xì)管電泳同時(shí)測定糖果中5種人工合成色素的含量[J]. 現(xiàn)代儀器, 2008(4): 58-60.

    [7] GB 2760—2007 食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)[S].

    Determination of Five Synthetic Pigments in Beverage by Ultra Performance Liquid Chromatography

    ZHANG Wan,WANG Tan,DU Ning,ZHOU Yue,LI Jin-ting,ZHANG Jing-hua*
    (Beijing Center for Physical and Chemical Analysis, Beijing 100089, China)

    Objective: To develop an ultra performance liquid chromatography (UPLC) method for the determination of five synthetic pigments such as tatrazine, amaranth, carmine, sunset yellow and brilliant blue in beverage. Methods: Synthetic pigments in beverage were extracted by polyamide adsorption method, separated on a Waters ACQUITY UPLCTMBEH C18 column by gradient elution using a mobile phase made up of methanol and 0.02 mol/L ammonium acetate, and detected at 254 nm and 629 nm. Results: The five synthetic pigments were separated in 5.5 min. The UPLC method exhibited excellent linearity over a range of 3-80 mg/L (r > 0.9995). The detection limit, recovery rate and relative standard deviation (RSD) of this method were 0.03-0.10 mg/L, 97.4%-107.3%, and 0.22%-3.20%, respectively. Conclusion: The analytical method is simple, accurate,sensitive and suitable for the determination of pigments in beverage.

    ultra performance liquid chromatography;synthetic pigment;beverage

    O657. 63

    A

    1002-6630(2011)04-0177-04

    2010-04-14

    北京市科學(xué)技術(shù)研究院創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(IG200801N/C2)

    張婉(1984—),女,實(shí)習(xí)研究員,碩士,主要從事理化檢驗(yàn)研究。E-mail:wanzhang@yahoo.cn

    *通信作者:張經(jīng)華(1958—),男,研究員,博士,主要從事分析化學(xué)及天然產(chǎn)物分離提純研究。E-mail:z_j_h2006@yahoo.com.cn

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