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    第一性原理研究空位點缺陷對高壓下LiF的電子結(jié)構和光學性質(zhì)的影響*

    2011-10-23 12:13:24唐明杰
    物理學報 2011年2期
    關鍵詞:點缺陷能隙透明性

    何 旭 何 林 唐明杰 徐 明

    (四川師范大學物理與電子工程學院,成都 610068)

    (2010年3月10日收到;2010年6月10日收到修改稿)

    第一性原理研究空位點缺陷對高壓下LiF的電子結(jié)構和光學性質(zhì)的影響*

    何 旭 何 林?唐明杰 徐 明

    (四川師范大學物理與電子工程學院,成都 610068)

    (2010年3月10日收到;2010年6月10日收到修改稿)

    基于密度泛函理論框架下的平面波超軟贗勢方法,分別計算了102 GPa壓力下LiF理想晶體、含Li-1空位和F+1空位點缺陷晶體時的電子結(jié)構和光學性質(zhì).結(jié)果表明:空位點缺陷的存在使得LiF能隙中出現(xiàn)了缺陷態(tài);在可見光范圍內(nèi),空位點缺陷的存在不會影響LiF的高壓光吸收性(吸收系數(shù)仍為零);在紫外光波段,Li-1空位存在時在約99—114 nm波段內(nèi)出現(xiàn)了弱的吸收,F(xiàn)+1空位存在時在約99—262 nm波段內(nèi)出現(xiàn)了明顯的吸收;Li-1,F(xiàn)+1兩種空位分別存在時對LiF的反射譜和能量損失譜產(chǎn)生的影響都集中在紫外光區(qū),與對光吸收產(chǎn)生的影響相似.

    LiF,第一性原理,空位點缺陷,光學透明性

    PACS:61.66.- f,65.40.gk,71.15.- m,73.20.At

    1.引 言

    沖擊壓縮下材料的光譜和溫度等測量中需要用到光學窗口材料[1].因此,沖擊壓縮下窗口材料在可見光區(qū)的透明性問題是人們特別關注的,因為它將對沖擊波實驗結(jié)果的置信度有重要影響[2].LiF和Al2O3晶體在沖擊波實驗中常被用作光學窗口材料.因此,研究它們在沖擊壓縮下光學透明性是否保持的問題對發(fā)展沖擊波實驗的測量技術有重要應用前景[2].目前,LiF單晶材料在160 GPa的沖擊壓力范圍內(nèi)具有良好的高壓透明性已得到公認[3—5],并在一些材料的沖擊溫度測量中獲得成功應用[6—8].但是,實驗研究卻表明 Al2O3晶體在 100 GPa以上會出現(xiàn)透明性喪失的問題[9].最近,基于理論計算結(jié)果所提出的一個觀點認為,該現(xiàn)象與藍寶石Al2O3晶體在沖擊過程中其內(nèi)部出現(xiàn)的點缺陷有關[10].通常,在被沖擊的固體材料內(nèi)部將會出現(xiàn)高濃度的點缺陷[11].但奇怪的是,沖擊誘導的點缺陷對Al2O3晶體的高壓光學透明性產(chǎn)生影響卻沒有導致LiF晶體的高壓透明性降低,這是一個值得研究的科學問題,這對評價文獻[10]中提出的用空位點缺陷的物理機理來解釋藍寶石在強沖擊壓縮下的光學透明性喪失現(xiàn)象是否合理有重要作用.

    目前,采用第一性原理計算方法,人們已研究了LiF理想晶體在高壓下的電子結(jié)構、光學和熱力學性質(zhì)以及相變行為[12,13].結(jié)果表明,在 500 GPa 的壓力范圍內(nèi)單晶LiF具有良好的透明性,并預測在450 GPa附近存在一個結(jié)構相變.但尚未探索點缺陷對LiF的高壓電子結(jié)構和光學性質(zhì)的影響.本文考慮到需要與文獻[2]中的實驗結(jié)果對比分析,基于第一性原理方法分別計算在102 GPa的壓力下LiF理想晶體、含Li-1空位點缺陷晶體以及含 F+1空位點缺陷晶體的電子結(jié)構和光學性質(zhì),研究點缺陷對LiF在高壓下的電子結(jié)構和光學性質(zhì)的影響.

    2.理論模型與計算方法

    LiF是立方體的 NaCl型結(jié)構.圖1給出了 LiF晶體的原胞模型.本文在計算理想和含空位LiF晶體的電子結(jié)構和光學性質(zhì)時所用的超原胞模型(含32個原子)都是在該原胞的基礎上進行擴展得到的.計算是在 Materials Studio4.3 下的 CASTEP[14,15]中完成的,采用平面波贗勢[16]結(jié)合局域梯度近似(LDA)的密度泛函理論方法來計算單晶氟化鋰(LiF)的電子結(jié)構和光學性質(zhì).交換相函數(shù)是(LDA-CA-PZ)[17],電子和離子間的相互作用采用超軟贗勢,幾何優(yōu)化法采用了BFGS[18]算法.優(yōu)化計算的精確度由下面的條件控制:自洽收斂精度為每個原子2×10-5eV,最大位移偏差為0.002(1=0.1 nm),K點設置為3×3×6.計算能帶結(jié)構時平面波截斷能設置為300 eV;原子間的相互作用收斂精度為 0.05 eV/,最大應力偏差是0.05 GPa,空帶選取為48.對于分別含Li-1和F+1空位的缺陷晶體模型的設置方法是在理想晶體模型靠中間位置分別去掉一個Li或F原子,然后加上不同的電荷,計算方法的設置和理想晶體的相同.

    為了說明計算結(jié)果的合理性,我們做了如下分析(見圖2).1)文獻[13]中計算得到了理想LiF晶體的能隙隨壓力的變化曲線,從該曲線目視外推到零壓下的能隙值略低于本文的計算值;而零壓下LiF的實驗能隙值[19](14.2 eV)卻高于本文的計算值(9.52 eV).應該說明的是,這個明顯的差別通常是由第一性原理計算理論的局限性造成的,該理論更適合于預測基態(tài)的物性.眾所周知,用第一性原理計算半導體和絕緣體材料的電子能隙時常常會導致低估結(jié)果,這種偏低可以視為一種系統(tǒng)誤差[20].2)雖然本文計算得到的 LiF理想晶體的能隙隨壓力變化曲線整體上略高于文獻[13]中計算得到的能隙隨壓力變化曲線,但這兩條曲線隨壓力變化的趨勢是一致的.而且,零壓下本文計算的數(shù)值與實驗值更接近.通過以上分析可以認為本文給出的能隙隨壓力變化關系應該是合理的.

    3.計算結(jié)果與討論

    圖3給出了102 GPa壓力下LiF理想晶體和兩種空位(Li-1,F(xiàn)+1)分別存在時的光吸收曲線.由圖3可知,在小于100 nm的范圍內(nèi),兩種空位存在下的光吸收曲線與理想晶體的吸收曲線基本相似,只是吸收峰值有所減小.與理想晶體的計算結(jié)果相比較,當Li-1空位存在時,在大約99—114 nm的范圍內(nèi)有微弱的光吸收;F+1存在時,在約99—262 nm的范圍內(nèi)有明顯的吸收.但在可見光范圍內(nèi),Li-1和F+1兩種空位的存在沒有影響LiF的高壓光吸收性(吸收系數(shù)仍為零).該結(jié)果與沖擊實驗觀測到的現(xiàn)象[2]是一致的.需要說明的是,本文用第一性原理方法計算得到的能隙值低于實驗值(見圖3).因此,如果對計算能隙數(shù)據(jù)實施修正,會導致計算得到的吸收邊出現(xiàn)明顯的藍移.在零壓下,計算得到的LiF能隙值比實驗值要小約4.3 eV.雖然到目前為止還不能獲得LiF在高壓下的實驗能隙數(shù)據(jù),但是基于系統(tǒng)誤差的觀點[20],可以認為在102 GPa處仍可能存在4.3 eV的低估.相反,由于第一性原理計算的能隙將隨沖擊溫度(沖擊壓力為102 GPa時,沖擊溫度為 2547 K[2])的出現(xiàn)而降低[20,21].所以,沖擊誘導的熱效應將使得計算得到的吸收邊發(fā)生一定的紅移.到目前為止,2547 K的溫度會導致LiF高壓能隙降低多少仍不清楚,但如果按照文獻[10]中的分析來看,2547 K的溫度所導致的能隙減小值不足以抵消計算誤差修正造成的能隙增加值.所以,在可見光波段LiF的計算數(shù)據(jù)與其沖擊實驗觀測結(jié)果對比是可行的.

    為了從微觀上解釋LiF的高壓光吸收特性,我們計算了102 GPa壓力下LiF理想晶體以及分別含兩種空位(Li-1,F(xiàn)+1)晶體的能帶結(jié)構和總態(tài)密度(見圖4和圖5).由圖4(b)可見,當有 Li-1空位存在時,能隙值為12.43 eV,比理想晶體的能隙值(Eg=13.97 eV)減小1.54 eV且在費米能級附近有缺陷能級出現(xiàn);圖4(c)給出了當F+1存在時的能帶結(jié)構,由該圖可以看出,在費米能級上約6.49 eV處有缺陷能級出現(xiàn),在圖5給出的態(tài)密度圖中也可以明顯看出在LiF的能隙中有缺陷態(tài)出現(xiàn).盡管如此,與文獻[10]中 Al2O3的計算結(jié)果不同的是:LiF的禁帶寬度足夠大,缺陷態(tài)的出現(xiàn)仍不能使LiF在可見光區(qū)出現(xiàn)吸收.這也就解釋了沖擊誘導的點缺陷為什么會對Al2O3晶體的高壓光學透明性產(chǎn)生影響而沒有導致LiF晶體的高壓透明性降低.由于在可見光區(qū)LiF和Al2O[10]3的計算結(jié)果都與實驗觀測現(xiàn)象一致,所以,我們認為從空位點缺陷的角度來分析沖擊壓縮下藍寶石的光學透明性喪失現(xiàn)象是合理的.

    圖4 102 GPa下 LiF的能帶結(jié)構 (a)理想晶體,(b)含 Li-1空位,(c)含 F+1空位

    圖5 102 GPa下LiF在三種情況下的總態(tài)密度

    為了直觀地理解原子間的成鍵和作用特性,我們對LiF晶胞中的差分電荷密度進行了分析.圖6給出了102 GPa下LiF超晶胞理想晶體及兩種空位分別存在下的電荷密度分布情況,三個圖中電荷密度分布圖均沿 LiF(NaCl型結(jié)構下)的100面.由圖6(a)可以看出,Li原子與 F原子之間的電子云密度重疊較弱,這表明 LiF晶體中Li—F之間形成的主要是離子鍵.圖6(b)和(c)與圖6(a)比較,分別是中心偏左少了一個 Li原子及中間位置少了一個F原子,而且圖中可以看出,Li空位或F空位的存在所影響的都是與之相鄰的原子差分電荷密度分布,而對次緊鄰或更遠原子的幾乎沒有影響.

    另外,本文還計算了102 GPa壓力下 LiF理想晶體及分別含 Li-1和F+1兩種空位點缺陷晶體的反射譜及能量損失譜.圖7給出了計算得到的隨波長變化的LiF反射譜,從該圖可以看出,在大約18,39和73 nm處出現(xiàn)了一系列的反射主峰,另外還出現(xiàn)了一系列弱的反射峰.Li-1和 F+1兩種空位分別存在時,與理想晶體的反射峰基本上在同一波長處,但各反射峰的強度降低.圖8給出了理論計算得到的LiF在三種情況下的能量損失譜.由該圖可知,三種情況下LiF的能量損失譜峰大約都位于波長39 nm處,但兩種點空位缺陷存在時,在約128—190 nm的范圍內(nèi)出現(xiàn)了一定的影響.結(jié)果表明,反射譜和能量損失譜的峰值都存在于紫外光區(qū),與空位缺陷對光吸收性質(zhì)的影響相似.

    圖7 102 GPa壓力下LiF的反射譜

    4.結(jié) 論

    基于密度泛函理論框架下的第一性原理方法,本文計算了102 GPa壓力下的LiF理想晶體及分別含Li-1,F(xiàn)+1兩種空位晶體的電子結(jié)構和光學性質(zhì).結(jié)果表明,Li-1和F+1兩種空位的存在使 LiF的能隙中都出現(xiàn)了缺陷能級,從而使得LiF分別在99—114 nm和99—262 nm出現(xiàn)了不同程度的光吸收,但在可見光范圍內(nèi)并沒有引起光吸收,與沖擊壓縮下觀察到的實驗現(xiàn)象相符合.該結(jié)果不僅解釋了為什么沖擊誘導的點缺陷對Al2O3晶體的高壓光學透明性產(chǎn)生影響而沒有導致LiF晶體的高壓透明性降低的原因,而且也支持從空位點缺陷的角度來解釋沖擊壓縮下藍寶石的光學透明性喪失現(xiàn)象的觀點.另外,本文還計算了102 GPa壓力下兩種空位分別存在時LiF的反射譜及能量損失譜.數(shù)據(jù)分析表明,兩種空位的存在只對LiF紫外光波段的這些性質(zhì)產(chǎn)生影響,該結(jié)果為高壓實驗提供了理論參考.

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    PACS:61.66.- f,65.40.gk,71.15.- m,73.20.At

    Effects of the vacancy point-defect on electronic structure and optical properties of LiF under high pressure:A first principles investigation*

    He Xu He Lin?Tang Ming-Jie Xu Ming
    (College of Physics and Electronic Engineering,Sichuan Normal University,Chengdu 610068,China)
    (Received 10 March 2010;revised manuscript received 10 June 2010)

    By using the ultra-soft pseudo-potential approach of the plane wave based on the density-functional theory,the electronic structures and optical properties of LiF with Li-1and F+1vacancies are calculated.The results indicate that:(1)the presence of the vacancy causes defective states within the band gap of LiF;(2)the optical absorption of LiF in the visible-light region is not influenced by the vacancy point-defect(absorption coefficients are still zero);(3)in the ultra-violet region,the weak absorption induced by the Li-1vacancy,appears within ~ 99—114 nm,and the relatively strong absorption induced by the F+1vacancy exists in the range of 99—262 nm;(4)effects of the Li-1and F+1vacancy on reflectivity and loss-function show mainly in the ultra-violet region,which is similar to those of optical absorption.

    LiF,first principles,vacancy point-defect,optical transparency

    *國家自然科學基金(批準號:10299040)和四川師范大學科技基金資助的課題.

    ?通訊聯(lián)系人.E-mail:linhe63@yahoo.com.cn

    *Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.10299040)and the Science and Technology Foundation of Sichuan Normal University,China.

    ?Corresponding author.E-mail:linhe63@yahoo.com.cn

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