• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    非晶態(tài)石英的變電荷分子動力學模擬*

    2011-09-28 07:06:48
    物理學報 2011年2期
    關(guān)鍵詞:體系方法

    馬 穎

    (湘潭大學材料與光電物理學院,低維材料及其應用技術(shù)教育部重點實驗室,湘潭 411105)

    非晶態(tài)石英的變電荷分子動力學模擬*

    馬 穎

    (湘潭大學材料與光電物理學院,低維材料及其應用技術(shù)教育部重點實驗室,湘潭 411105)

    (2010年1月13日收到;2010年4月15日收到修改稿)

    基于迭代變電荷方法,用分子動力學模擬了非晶態(tài)石英的結(jié)構(gòu)與振動特征.首先利用熔化-猝火方法得到了非晶石英的平衡結(jié)構(gòu).在此基礎(chǔ)上獲得了體系不同原子對之間的對關(guān)聯(lián)函數(shù)、鍵角分布函數(shù)和振動頻譜等,結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)均符合較好.變電荷方法的計算結(jié)果表明,非晶石英體系內(nèi)粒子的電荷與石英晶體內(nèi)粒子電荷顯著不同,并且出現(xiàn)了較大的漲落.

    分子動力學,變電荷,非晶石英

    PACS:61.43.Fs,61.43.Bn,63.50.Lm

    1.引 言

    石英(SiO2)也許是人類歷史上認識最早、應用最廣泛的材料之一.常溫常壓下的石英晶體,即 α-石英,屬于三方晶系,在現(xiàn)代工業(yè)中具有廣泛的用途.隨著溫度、壓強等條件的變化,石英還能存在于多種不同的晶體結(jié)構(gòu)中.非晶態(tài)石英,俗稱玻璃,同樣也是重要的工業(yè)材料,具有優(yōu)良的光學、機械、熱穩(wěn)定性能和良好的抗輻照性能,廣泛用于微電子、化工、光學等領(lǐng)域[1].因此,人們從實驗和理論兩方面對晶態(tài)和非晶態(tài)石英展開了大量的研究,從微觀機制上理解其宏觀性質(zhì)[2—5].

    近年來,隨著計算機軟硬件的飛速發(fā)展,計算機模擬的手段日益成為材料科學研究中的重要工具.現(xiàn)有的實驗手段還很難得到材料在原子尺度上的直觀圖像,而計算機模擬的方法則無疑能有效地彌補這一缺陷.廣泛采用的模擬方法包括第一性原理計算、分子動力學模擬和蒙特卡羅方法等.例如,Liu等[6]運用第一性原理方法計算了各種SiO2晶體的穩(wěn)定性.與第一性原理方法相比,分子動力學不但能夠提供材料在原子尺度上的結(jié)構(gòu)信息,而且由于不考慮體系的電子結(jié)構(gòu),計算效率要高得多,因此也被廣泛地用于研究晶態(tài)和非晶態(tài)石英.例如,分子動力學模擬表明,石英晶體的 α—β相變?yōu)橛行颉獰o序型相變[7].非晶態(tài)石英的結(jié)構(gòu)、表面、振動譜等也能由分子動力學模擬描述[8—10].

    遺憾的是,目前對晶態(tài)或非晶態(tài)石英的分子動力學模擬大都采用了所謂的固定電荷假設(shè),亦即模擬體系內(nèi)粒子所帶的電荷在模擬過程中保持不變,且同種粒子所帶電荷相同.然而,理論和實驗證據(jù)都表明,粒子所帶電荷與粒子所處的環(huán)境密切相關(guān)[11].如果所模擬的體系為晶體,那么在通常條件下,晶體內(nèi)原子在平衡位置附近做近簡諧振動.因此,原子周圍環(huán)境基本保持不變,且同類原子所處環(huán)境基本相同,固定電荷假設(shè)仍然適用[12].對于非晶態(tài)物質(zhì)而言,體系內(nèi)不再存在長程有序性,因此不同位置的同類原子所處的環(huán)境不再相同.在模擬過程中,原子所處的環(huán)境也有可能發(fā)生較大的改變.可見,對于非晶體系,固定電荷假設(shè)不再適用.此外,對于缺陷、表面、界面等非周期性體系,固定電荷假設(shè)同樣不再適用[13].為了模擬上述體系,人們發(fā)展了包括電荷平衡(charge equilibration,Qeq)法[14]、電荷漲落(fluctuation charge,F(xiàn)Q)法[15]、迭代變電荷 (iterative fluctuation charge,IFC)法[16]等的變電荷分子動力學方法.這些方法已經(jīng)在對分子團[17]、晶界[18]等非周期性體系的分子動力學模擬中得到了成功的應用.對非晶石英的變電荷分子動力學的系統(tǒng)研究則尚未見報道.本文利用迭代變電荷方法對非晶態(tài)石英進行了分子動力學模擬.模擬得到的非晶態(tài)石英的結(jié)構(gòu)性質(zhì)等與實驗結(jié)果符合較好.特別是對體系粒子電荷的分析表明,在非晶態(tài)石英中粒子電荷與晶態(tài)石英顯著不同,且在模擬過程中粒子電荷有較大的漲落.

    2.模擬方法

    分子動力學模擬的關(guān)鍵在于勢函數(shù).對SiO2體系,較早采用的勢函數(shù)包括 Born-Mayer-Huggins (BMH)勢和修正的BMH勢等.它們都能較好地模擬非晶石英的結(jié)構(gòu)特征[8].在 BMH勢和修正的BMH勢中,Si原子和O原子的電荷分別取為+4和-2,亦即認為 Si—O鍵是完全離子性的.事實上,Si—O鍵還有部分共價性.第一性原理計算表明,在原子團中,每個 Si—O鍵之間的電荷轉(zhuǎn)移大約為0.7 e[19].由于Si和O的配位數(shù)分別為4和2,對應的離子電荷則分別為 +2.8和 -1.4.當然,在晶態(tài)或非晶態(tài)SiO2塊體材料中,Si和O的電荷與在原子團中的電荷不同.此外,在分子動力學模擬中,往往還適當調(diào)節(jié)Si和O的電荷以得到最佳的模擬結(jié)果.一般而言,在塊體(晶態(tài)或非晶態(tài))SiO2中,Si和O的電荷分別位于 +1.4—+2.8和 -0.7—-1.4之間.比如 Tsuneyuki等[19]提出的 TTAM勢,van Beest等[20]提出的BKS勢等,都屬于這一類的勢函數(shù).然而,BMH勢,TTAM勢和BKS勢等都有一個明顯的缺陷,就是將帶電離子作為點電荷來處理,利用點電荷間的庫侖定律直接計算二者的相互作用.事實上,由量子力學基本原理可知,用“電子云”來描述電子繞核運動更為合適;而兩帶電離子間的相互作用,則應該計算對應的電子云密度的庫侖積分[17].這顯然會導致計算量的大幅增加.最近,Ma和 Garofalini[7]提出了一種新的勢函數(shù),利用經(jīng)驗公式來計算庫侖積分,從而較好地解決了這一問題,并且分子動力學模擬結(jié)果表明,該勢函數(shù)能更精確地給出SiO2的晶體結(jié)構(gòu)、彈性常數(shù)和聲子色散譜,并成功地模擬了石英晶體的 α—β相變.因此,在本文中,我們采用了 Ma和 Garofalini[7]提出的勢函數(shù),該勢函數(shù)的具體形式及參數(shù)詳見文獻[7].此外,對非晶態(tài)材料的分子動力學模擬,有必要采用變電荷方法.在本文中,我們采用了所謂的迭代變電荷方法來得到隨環(huán)境而變化的離子電荷[16].比之于其他變電荷方法,該方法有計算效率高、程序簡便等優(yōu)點,詳見文獻[16].為了得到非晶態(tài)石英的平衡結(jié)構(gòu),我們采取了常用的熔化-淬火法[8].首先,隨機生成尺寸為3 nm×3 nm×3 nm,凈電荷為零的SiO2體系.體系初始密度為2.2 g/cm3,即石英玻璃密度的實驗值.由于初始結(jié)構(gòu)中Si原子和O原子的位置是隨機生成,并不能代表非晶態(tài)石英的真實結(jié)構(gòu),因此將體系升溫至5000 K,并保持30 ps以保證初始結(jié)構(gòu)成為完全無序的非晶態(tài).隨后,以降溫速率為500 K/20 ps將體系溫度降至300 K.在降溫過程中,體系溫度由Nose-Hoover熱浴控制[21,22].當體系溫度達到300 K時,采用了 Parrinello-Rahman的恒壓分子動力學方法[23],體系壓強維持在 1 atm (101.325 kPa),模擬時間為30 ps,從而得到非晶態(tài)石英的最終平衡結(jié)構(gòu).在整個熔化-淬火模擬過程中時間步長均取為1 fs.

    3.結(jié)果與討論

    為了驗證模擬結(jié)果的正確性,我們首先考察了平衡態(tài)非晶石英的結(jié)構(gòu)性質(zhì).圖1給出了在300 K下表征非晶態(tài)石英結(jié)構(gòu)的Si—O,O—O,Si—Si對關(guān)聯(lián)函數(shù).很明顯可以看出,在非晶態(tài)石英中僅存在短程有序性,而長程有序性消失.上述對關(guān)聯(lián)函數(shù)中第一峰的位置則分別對應于非晶態(tài)石英中 Si—O,O—O,Si—Si的平衡距離,詳見表1.表中同時列出了Soules[24],F(xiàn)euston和Garofalini[8]利用固定電荷方法得到的模擬結(jié)果,以及實驗結(jié)果[25,26].不難看出,本文的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果符合最好.

    圖1 在300 K下表征非晶態(tài)石英結(jié)構(gòu)的 Si—O,O—O,Si—Si對關(guān)聯(lián)函數(shù)

    表1 各種原子間距的比較

    除了第一峰位置以外,Si—O—Si鍵和O—Si—O鍵的鍵角分布同樣是表征非晶態(tài)石英結(jié)構(gòu)的重要參數(shù).圖2給出了模擬得到的Si—O—Si鍵和O—Si—O鍵鍵角分布函數(shù).由圖可知,O—Si—O鍵集中分布于100°—120°的區(qū)域,峰值位于109°.這一角度與晶態(tài)石英中的 O—Si—O鍵角基本符合,表明在非晶石英中,Si仍然位于四面體中心,而與之相鄰的4個O則位于四面體頂點處.Si—O—Si鍵角的分布則寬泛得多,在110°—180°之間,且無明顯峰值.計算可得平均Si—O—Si鍵角為141°.這些特征與Feuston和Garofalini[8]的固定電荷分子動力學模擬結(jié)果基本一致,但平均 Si—O—Si鍵角比Feuston和 Garofalini的結(jié)果小.這是由于二者的電荷分布不同,從而導致了結(jié)構(gòu)上的差異.當然,兩種方法的結(jié)果均與實驗結(jié)果基本一致[8].綜合對關(guān)聯(lián)函數(shù)與鍵角分布函數(shù)的結(jié)果可知,非晶態(tài)石英實際是由共角的四面體連接而成.在晶態(tài)石英中,這些四面體的排布規(guī)則,形成了有序的周期性晶體結(jié)構(gòu).而在非晶石英中,這種有序的周期性消失,但仍然保留了基本的四面體結(jié)構(gòu)單元.

    圖2 模擬得到的非晶石英中Si—O—Si鍵和O—Si—O鍵的鍵角分布

    我們進一步計算了非晶石英的振動頻譜.原子的振動頻譜直接依賴于原子間的相互作用力.因此,振動頻譜的計算可以直接反映分子動力學模擬結(jié)果.實驗上,非晶態(tài)石英的振動譜有三個主要的特征峰,其頻率分別為400,800和1100 cm-1,對應于O在垂直于 Si—O—Si平面、在 Si—O—Si平面內(nèi)沿 Si—O—Si鍵角角平分線方向和在 Si—O—Si平面內(nèi)垂直于 Si—O—Si鍵角角平分線方向的振動.此外,通常還在200 cm-1左右出現(xiàn)一個峰值.在分子動力學中,振動頻譜可以通過對速度自關(guān)聯(lián)函數(shù)的Fourier變換得到[10].圖3給出了非晶石英的振動頻譜,其峰值分別位于 187,354,770和 1104 cm-1,均與實驗數(shù)據(jù)符合較好.這無疑進一步證明了本文所采用的勢函數(shù)和變電荷分子動力學方法的正確性.

    圖3 模擬得到的非晶石英的振動頻譜

    此外,本文采用的變電荷分子動力學方法的計算結(jié)果表明,在非晶石英中,Si原子和O原子的電荷均不再是常數(shù),而是出現(xiàn)了較大的漲落.圖4和5分別給出了體系內(nèi)Si原子平均電荷和O原子平均電荷隨模擬時間的演化.為便于比較,在圖4和5中,我們還給出了用變電荷分子動力學方法得到的相同溫度下 α-石英體系內(nèi)原子平均電荷隨模擬時間的演化.由圖可知,第一,非晶態(tài)與晶態(tài)石英內(nèi)的原子電荷顯著不同,這顯然是因為二者具有不同的結(jié)構(gòu).在非晶態(tài)石英中,部分Si—O鍵長僅有1.4左右,對應的 Si原子電荷為1.78,同時部分 Si—O鍵長增至1.8左右,對應的 Si原子電荷為1.46.而在晶態(tài)石英中Si—O鍵長為1.61,Si原子電荷在1.59左右.這表明隨著Si—O鍵長的減小,Si原子電荷增加較快,而隨著Si—O鍵長的增加,Si原子電荷減小較慢.因此,雖然在非晶石英中的平均Si—O鍵長仍為1.61,但是Si原子的平均電荷有所增加.類似地,O原子平均電荷則有所降低.原子電荷與鍵長間的這種非線性關(guān)系同樣存在于H2O等體系中[27].第二,在同一種體系內(nèi),粒子所帶電荷隨時間而變.這是由于粒子在平衡位置附近振動,對應的其所帶電荷也在平衡電荷附近上下漲落.第三,非晶態(tài)石英中的粒子電荷漲落較大.這是由于非晶態(tài)石英結(jié)構(gòu)較不規(guī)則,粒子所處的環(huán)境變化較大所致.上述這些特征,顯然是任何固定電荷方法所無法描 述 的.雖 然 Feuston 和 Garofalini[8]以 及Garofalini[10]采用的固定電荷分子動力學模擬也能夠給出較為精確的非晶石英的結(jié)構(gòu)與振動特征,但是我們的模擬結(jié)果表明,變電荷方法還能夠正確地描述體系內(nèi)粒子電荷的變化.

    圖4 非晶石英和α-石英體系內(nèi)Si原子平均電荷隨模擬時間的演化

    圖5 非晶石英和α-石英體系內(nèi)O原子平均電荷隨模擬時間的演化

    4.結(jié) 論

    本文運用變電荷分子動力學方法模擬了非晶態(tài)石英的對關(guān)聯(lián)函數(shù)、鍵角分布函數(shù)和振動頻譜等.此外,還模擬了體系內(nèi)粒子電荷的演化,這是變電荷方法最顯著的特征.在非周期性體系中,這種演化往往顯得較為重要.例如,有文獻表明SiC中晶界薄膜的電荷轉(zhuǎn)移與薄膜平衡厚度相關(guān)[18].本文對非晶態(tài)石英的模擬結(jié)果表明,變電荷方法不但能夠較為精確地描述該體系的結(jié)構(gòu)與振動特性,而且還揭示了非晶石英與晶態(tài)石英內(nèi)原子電荷的不同.本文的成功模擬也表明,本文采用的勢函數(shù)與變電荷方法還能進一步推廣,如用于模擬非晶或晶態(tài)石英體系內(nèi)的缺陷、表面、界面、熔融態(tài)石英等非周期性體系.

    [1]Zhou Z X,Wang H L,Shen Y Q,Liu D J,Liu H,He S Y,Yang D Z 2008 Acta Phys.Sin.57 592(in Chinese)[周忠祥、王宏利、申艷青、劉大軍、劉 海、何世禹、楊德莊2008物理學報57 592]

    [2]Yan F P,Wang L,Wei H,F(xiàn)u Y J,Jian W,Zheng K,Mao X Q,Li J,Liu L S,Peng J,Jian S S 2009 Acta Phys.Sin.58 1793(in Chinese)[延鳳平、王 琳、魏 淮、傅永軍、簡偉、鄭 凱、毛向橋、李 堅、劉利松、彭 健、簡水生2009物理學報58 1793]

    [3]Jia W Y,Pei L W 1984 Acta Phys.Sin.33 1092(in Chinese)[賈惟義、裴力偉1984物理學報33 1092]

    [4]Gao S J,Ouyang S X 2003 Acta Phys.Sin.52 1292(in Chinese)[高祀建、歐陽世翕2003物理學報52 1292]

    [5]Wang J F,Li H L,Tang R M,Cha J X,He S A 1982 Acta Phys.Sin.31 1423(in Chinese)[王積方、李華麗、唐汝明、查濟璇、何壽安1982物理學報31 1423]

    [6]Liu F,Garofalini S H,King-Smith D,Vanderbilt D 1993 Phys. Rev.B 49 12528

    [7]Ma Y,Garofalini S H 2006 Phys.Rev.B 73 174109

    [8]Feuston B P,Garofalini S H 1988 J.Chem.Phys.89 5818

    [9]Feuston B P,Garofalini S H 1989 J.Chem.Phys.91 564

    [10]Garofalini S H 1982 J.Chem.Phys.76 3189

    [11]Mortier W J,Ghosh S K,Shankar S 1986 J.Am.Chem.Soc. 108 4315

    [12]Ma Y,Garofalini S H 2008 J.Chem.Phys.128 084505

    [13]Nakano A 1997 Comp.Phys.Commun.104 59

    [14]Rappe A K,Goddard W A 1991 J.Phys.Chem.95 3358

    [15]Rick S W,Stuart S J,Berne B J 1994 J.Chem.Phys.101 6141

    [16]Ma Y,Garofalini S H 2006 J.Chem.Phys.124 234102

    [17]Louwen J N,Vogt E T C 1998 J.Mol.Catal.A 134 63

    [18]Ma Y,Chen S D,Xie G F 2009 Acta Phys.Sin.58 7792(in Chinese)[馬 穎、陳尚達、謝國鋒2009物理學報58 7792]

    [19]Tsuneyuki S,Tsukada M,Aoki H,Matsui Y 1988 Phys.Rev. Lett.61 869

    [20]van Beest W H,Kramer G,Santen R A 1990 Phys.Rev.Lett. 64 1955

    [21]Nose S 1984 Mol.Phys.52 255

    [22]Hoover W G 1985 Phys.Rev.A 31 1695

    [23]Parrinello M,Rahman A 1980 Phys.Rev.Lett.45 1196

    [24]Soules T F 1979 J.Chem.Phys.71 4570

    [25]Mozzi R L,Warren B E 1969 J.Appl.Crystallogr.2 164

    [26]Narten A H 1972 J.Chem.Phys.56 1905

    [27]Guillot B,Guissani Y 2001 J.Chem.Phys.114 6720

    PACS:61.43.Fs,61.43.Bn,63.50.Lm

    Variable charge molecular dynamics simulation of vitreous silica*

    Ma Ying
    (Key Laboratory of Low Dimensional Materials and Application Technology of Ministry of Education,F(xiàn)aculty of Materials,Optoelectronics and Physics,Xiangtan University,Xiangtan 411105,China)

    13 January 2010;revised manuscript

    15 April 2010)

    Variable charge molecular dynamics simulations of vitreous silica have been performed based on the iterative fluctuation charge model.The vitreous silica was formed using the standard melt-quench process.The pair distribution function,angle distribution and frequency spectrum were then obtained.The results are in good agreement with experimental data.More importantly,our results show that the atomic charge in vitreous silica is significantly different from those in the crystalline silica,and larger fluctuations are observed.

    molecular dynamics,variable charge,vitreous silica

    *國家自然科學基金(批準號:10702059)、高等學校博士學科點專項科研基金 (新教師基金)(批準號:20070530009)、教育部留學回國人員科研啟動基金(批準號:2008890)、國家博士后科學基金(批準號:20090451102,201003515)和湘潭大學材料科學與工程博士后流動站資助的課題.

    *Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.10702059),the Research Fund for the Youth Scholars of the Specialized Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education of China(Grant No.20070530009),the Scientific Research Starting Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars of Ministry of Education,China(Grant No.2008890),the China Postdoctoral Science Foundation(Grant Nos.20090451102,201003515),and the Post-Doctoral Station of Materials Science and Engineering at Xiangtan University,China.

    猜你喜歡
    體系方法
    構(gòu)建體系,舉一反三
    探索自由貿(mào)易賬戶體系創(chuàng)新應用
    中國外匯(2019年17期)2019-11-16 09:31:14
    學習方法
    可能是方法不對
    用對方法才能瘦
    Coco薇(2016年2期)2016-03-22 02:42:52
    四大方法 教你不再“坐以待病”!
    Coco薇(2015年1期)2015-08-13 02:47:34
    賺錢方法
    捕魚
    如何建立長期有效的培訓體系
    “曲線運動”知識體系和方法指導
    亚洲av日韩精品久久久久久密| 久久久久久人人人人人| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲成av人片免费观看| 国产午夜精品久久久久久| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲全国av大片| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产高清videossex| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲专区中文字幕在线| 免费无遮挡裸体视频| 91在线观看av| 亚洲精品国产一区二区精华液| 中文字幕最新亚洲高清| 窝窝影院91人妻| 99热这里只有是精品50| 国产久久久一区二区三区| 国产真人三级小视频在线观看| 两个人看的免费小视频| 成人一区二区视频在线观看| 一级毛片高清免费大全| 日日爽夜夜爽网站| 成人亚洲精品av一区二区| www.精华液| 午夜久久久久精精品| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 一级a爱片免费观看的视频| 中文字幕熟女人妻在线| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 女人被狂操c到高潮| 中文资源天堂在线| 精华霜和精华液先用哪个| av在线天堂中文字幕| 久久这里只有精品19| 成人一区二区视频在线观看| 国产av在哪里看| 色综合站精品国产| 久久这里只有精品19| 久久久久久久久中文| 久久久久久九九精品二区国产 | 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 美女午夜性视频免费| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲一区高清亚洲精品| 日韩精品中文字幕看吧| 亚洲国产看品久久| www.www免费av| 天堂影院成人在线观看| 三级国产精品欧美在线观看 | 精品欧美国产一区二区三| 精品第一国产精品| 妹子高潮喷水视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产成人av教育| 午夜日韩欧美国产| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 成年女人毛片免费观看观看9| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产三级在线视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产精品国产高清国产av| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 一本久久中文字幕| 国产精品野战在线观看| 精品久久久久久,| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 在线观看66精品国产| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲在线自拍视频| 老汉色∧v一级毛片| 老汉色av国产亚洲站长工具| 日韩有码中文字幕| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| www.www免费av| 亚洲人成网站高清观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产成人精品无人区| 国产久久久一区二区三区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久久久久久久久黄片| 久久久国产成人免费| 国产1区2区3区精品| 久久精品人妻少妇| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 国产69精品久久久久777片 | 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲精华国产精华精| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 成人特级黄色片久久久久久久| 国产三级在线视频| 十八禁网站免费在线| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 欧美日韩国产亚洲二区| 欧美日韩黄片免| 国产高清激情床上av| 亚洲性夜色夜夜综合| 男人的好看免费观看在线视频 | 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产精品永久免费网站| 久久精品人妻少妇| 欧美黑人巨大hd| 中文字幕最新亚洲高清| 神马国产精品三级电影在线观看 | 精品不卡国产一区二区三区| 午夜福利免费观看在线| 亚洲av电影不卡..在线观看| 一二三四在线观看免费中文在| 18禁国产床啪视频网站| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 成人av在线播放网站| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲精品一区av在线观看| av视频在线观看入口| 国产日本99.免费观看| 99久久综合精品五月天人人| av超薄肉色丝袜交足视频| 狂野欧美激情性xxxx| 久久久久久久久中文| 999久久久精品免费观看国产| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲成人国产一区在线观看| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲欧美日韩东京热| 美女大奶头视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 欧美乱妇无乱码| 中文在线观看免费www的网站 | 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲精华国产精华精| 欧美另类亚洲清纯唯美| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久人人精品亚洲av| 麻豆国产97在线/欧美 | 免费观看精品视频网站| 一本大道久久a久久精品| 午夜视频精品福利| 少妇被粗大的猛进出69影院| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产精品亚洲av一区麻豆| 麻豆一二三区av精品| 婷婷亚洲欧美| 精品电影一区二区在线| 88av欧美| 久久久久九九精品影院| 中文在线观看免费www的网站 | 欧美zozozo另类| 狂野欧美激情性xxxx| 91在线观看av| 男人舔奶头视频| 露出奶头的视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 91在线观看av| 在线a可以看的网站| 亚洲精品在线观看二区| 色综合亚洲欧美另类图片| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 午夜激情福利司机影院| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 男女那种视频在线观看| 在线观看舔阴道视频| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久久久久人人人人人| 婷婷六月久久综合丁香| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 免费观看人在逋| e午夜精品久久久久久久| 成人一区二区视频在线观看| 国产一区二区三区视频了| 18禁国产床啪视频网站| 久久精品91无色码中文字幕| 91麻豆av在线| 99国产精品一区二区三区| 亚洲美女黄片视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 在线看三级毛片| 中文字幕高清在线视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美丝袜亚洲另类 | 婷婷六月久久综合丁香| 桃色一区二区三区在线观看| 动漫黄色视频在线观看| 国产精品av久久久久免费| 国产高清videossex| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 久久亚洲真实| 亚洲一区二区三区不卡视频| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产97色在线日韩免费| 国产99白浆流出| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 亚洲国产看品久久| 在线观看免费午夜福利视频| 熟女电影av网| 欧美成人性av电影在线观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 免费看日本二区| 少妇熟女aⅴ在线视频| 999精品在线视频| 欧美久久黑人一区二区| 一进一出抽搐gif免费好疼| 美女午夜性视频免费| 中文字幕熟女人妻在线| 国产麻豆成人av免费视频| 一级毛片高清免费大全| 久久久久久九九精品二区国产 | 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲一区中文字幕在线| 99re在线观看精品视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 精品福利观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 精品久久久久久久末码| 最近最新中文字幕大全电影3| 一区二区三区激情视频| 国产精品一区二区三区四区久久| 午夜精品久久久久久毛片777| 久久久久久久久中文| 欧美午夜高清在线| 成人亚洲精品av一区二区| 精品电影一区二区在线| 在线观看午夜福利视频| 手机成人av网站| 国产精品九九99| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久久久亚洲av毛片大全| 99riav亚洲国产免费| 欧美日韩国产亚洲二区| 九九热线精品视视频播放| 高清在线国产一区| 亚洲美女黄片视频| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产99白浆流出| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产午夜精品论理片| 深夜精品福利| 久久午夜综合久久蜜桃| 99久久精品热视频| 成人三级做爰电影| 亚洲国产精品999在线| 好男人在线观看高清免费视频| 曰老女人黄片| 一夜夜www| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 精品日产1卡2卡| 老熟妇仑乱视频hdxx| 最近最新免费中文字幕在线| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 亚洲天堂国产精品一区在线| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 国产区一区二久久| 日韩欧美国产一区二区入口| 可以在线观看的亚洲视频| av免费在线观看网站| 久久中文字幕一级| 在线观看舔阴道视频| 哪里可以看免费的av片| 两个人看的免费小视频| 1024香蕉在线观看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 在线观看日韩欧美| 亚洲国产高清在线一区二区三| 69av精品久久久久久| 99久久99久久久精品蜜桃| 天堂动漫精品| 黄色a级毛片大全视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 精品午夜福利视频在线观看一区| 亚洲自拍偷在线| 黄色片一级片一级黄色片| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲av成人一区二区三| 久久香蕉国产精品| 黄色毛片三级朝国网站| 国产精品一区二区三区四区久久| 一本精品99久久精品77| 丰满的人妻完整版| 亚洲第一电影网av| 国产精品久久久人人做人人爽| 女人被狂操c到高潮| 日韩精品青青久久久久久| 日韩大码丰满熟妇| 精品不卡国产一区二区三区| 久久精品成人免费网站| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲七黄色美女视频| 中文资源天堂在线| 俄罗斯特黄特色一大片| 欧美乱码精品一区二区三区| 99国产综合亚洲精品| 国产精品野战在线观看| 亚洲中文av在线| 怎么达到女性高潮| 亚洲精品美女久久av网站| 精品久久久久久久久久久久久| 成人三级黄色视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 精品人妻1区二区| 久久久国产成人免费| 欧美三级亚洲精品| 青草久久国产| 亚洲熟女毛片儿| 国产精品 国内视频| 99国产精品一区二区三区| 亚洲九九香蕉| 91九色精品人成在线观看| 国产三级黄色录像| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 一二三四社区在线视频社区8| 久久热在线av| 欧美黑人欧美精品刺激| 怎么达到女性高潮| 国产午夜精品久久久久久| 国内精品久久久久精免费| 免费在线观看完整版高清| 黄色丝袜av网址大全| 亚洲国产看品久久| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲片人在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| avwww免费| 精品久久蜜臀av无| 丁香欧美五月| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产97色在线日韩免费| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 狂野欧美激情性xxxx| av中文乱码字幕在线| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产亚洲精品第一综合不卡| 欧美中文日本在线观看视频| 国产一区二区在线观看日韩 | av视频在线观看入口| 99国产精品一区二区三区| 一个人免费在线观看电影 | 亚洲美女黄片视频| 精品午夜福利视频在线观看一区| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲精品国产一区二区精华液| 2021天堂中文幕一二区在线观| 很黄的视频免费| 国产精品影院久久| 国产成人欧美在线观看| 欧美在线黄色| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 人妻久久中文字幕网| 欧美在线黄色| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产三级在线视频| 少妇的丰满在线观看| 国产三级中文精品| 国产区一区二久久| 亚洲国产看品久久| 级片在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产一区二区激情短视频| 日日夜夜操网爽| 国产精品九九99| 一区二区三区国产精品乱码| 一个人免费在线观看的高清视频| 天堂影院成人在线观看| 18禁观看日本| 国产精品av久久久久免费| 亚洲国产精品久久男人天堂| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 成人国产综合亚洲| 亚洲18禁久久av| 亚洲欧美精品综合久久99| 在线观看www视频免费| 岛国在线免费视频观看| 91老司机精品| av欧美777| e午夜精品久久久久久久| 色哟哟哟哟哟哟| 亚洲一码二码三码区别大吗| 99国产精品99久久久久| 国产精品免费一区二区三区在线| 久久草成人影院| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 精品欧美国产一区二区三| 免费无遮挡裸体视频| or卡值多少钱| 精品第一国产精品| 午夜a级毛片| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| www.自偷自拍.com| 免费在线观看成人毛片| 国产三级在线视频| 色av中文字幕| 国产私拍福利视频在线观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产精品一及| 欧美一级a爱片免费观看看 | 国产黄片美女视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 男人舔女人的私密视频| 国产69精品久久久久777片 | 日韩大码丰满熟妇| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲免费av在线视频| 国产真人三级小视频在线观看| 久久伊人香网站| 丰满人妻一区二区三区视频av | 久久九九热精品免费| 老熟妇仑乱视频hdxx| 免费在线观看亚洲国产| av国产免费在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 1024香蕉在线观看| 精品国产乱子伦一区二区三区| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 国产亚洲欧美在线一区二区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 99久久无色码亚洲精品果冻| 国产一级毛片七仙女欲春2| 日本一区二区免费在线视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 精品欧美一区二区三区在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 一级毛片精品| 国产亚洲精品久久久久5区| 免费无遮挡裸体视频| 中国美女看黄片| 我的老师免费观看完整版| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产又色又爽无遮挡免费看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 黄色视频不卡| 亚洲专区字幕在线| 又大又爽又粗| 成人国产一区最新在线观看| 成熟少妇高潮喷水视频| 深夜精品福利| 91九色精品人成在线观看| cao死你这个sao货| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 很黄的视频免费| 国产不卡一卡二| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜福利免费观看在线| 亚洲一区中文字幕在线| 午夜精品在线福利| 2021天堂中文幕一二区在线观| 美女扒开内裤让男人捅视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 免费搜索国产男女视频| 老司机靠b影院| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 日本一本二区三区精品| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 欧美色视频一区免费| av天堂在线播放| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产成+人综合+亚洲专区| 麻豆av在线久日| 我的老师免费观看完整版| 亚洲免费av在线视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产1区2区3区精品| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 久久香蕉精品热| 亚洲成人久久爱视频| 精品久久久久久,| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲av电影在线进入| 老司机在亚洲福利影院| 欧美乱妇无乱码| 亚洲精品在线观看二区| 高清在线国产一区| 午夜福利免费观看在线| 婷婷精品国产亚洲av| 99精品久久久久人妻精品| 美女大奶头视频| xxx96com| 久久中文字幕人妻熟女| 精品不卡国产一区二区三区| 99热6这里只有精品| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 国产精品久久久久久精品电影| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 亚洲欧美精品综合久久99| 岛国视频午夜一区免费看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 免费看十八禁软件| 18禁观看日本| 亚洲国产精品久久男人天堂| 色综合站精品国产| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 香蕉国产在线看| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 黄色a级毛片大全视频| 日本免费a在线| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲人成伊人成综合网2020| 精品国产美女av久久久久小说| 真人做人爱边吃奶动态| 99久久无色码亚洲精品果冻| 国产精品综合久久久久久久免费| 校园春色视频在线观看| 国产av不卡久久| 天天一区二区日本电影三级| 久久久国产成人免费| 国产真人三级小视频在线观看| 中文字幕久久专区| 99国产精品一区二区蜜桃av| 午夜福利高清视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲av五月六月丁香网| 三级毛片av免费| 在线永久观看黄色视频| 中文字幕高清在线视频| 在线观看午夜福利视频| 大型黄色视频在线免费观看| 在线看三级毛片| 国产真人三级小视频在线观看| 最近最新免费中文字幕在线| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产主播在线观看一区二区| svipshipincom国产片| 久久天堂一区二区三区四区| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 欧美性猛交黑人性爽| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 久久久久国内视频| 成人av一区二区三区在线看| 久久久国产成人精品二区| 国产精品av视频在线免费观看| 精品久久久久久久久久免费视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 成人永久免费在线观看视频| 欧美在线一区亚洲| 成人特级黄色片久久久久久久| 91国产中文字幕| 我的老师免费观看完整版| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 一级a爱片免费观看的视频| 91大片在线观看| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 中国美女看黄片| 精品电影一区二区在线| 女人被狂操c到高潮| 他把我摸到了高潮在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 视频区欧美日本亚洲| 天天一区二区日本电影三级| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 中文亚洲av片在线观看爽| 制服诱惑二区| 国产精品影院久久| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 草草在线视频免费看| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 久久久精品欧美日韩精品| 又黄又粗又硬又大视频| 99国产精品一区二区蜜桃av| 亚洲国产高清在线一区二区三| 一进一出抽搐动态| 欧美av亚洲av综合av国产av| 成人18禁在线播放| 国产av不卡久久| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 午夜成年电影在线免费观看| 国产精品一及| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产亚洲av高清不卡| 国产成人aa在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲国产精品久久男人天堂| 长腿黑丝高跟| 搞女人的毛片| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产精品综合久久久久久久免费| 性欧美人与动物交配| 国产免费av片在线观看野外av| 成人一区二区视频在线观看| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜两性在线视频| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 午夜福利欧美成人| 久久久精品大字幕| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 婷婷精品国产亚洲av| 免费在线观看黄色视频的|