帶親水蓋板的毛細(xì)被動(dòng)閥的仿真和實(shí)驗(yàn)研究

杜新

（長春理工大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院，長春 130022）

在微流體系統(tǒng)中，隨著特征尺度減小到百微米、毫米的數(shù)量級(jí)，表面積和體積的比值大大增加，表面張力成為不可忽略的影響因素。在流動(dòng)控制方面，基于表面張力的毛細(xì)被動(dòng)微閥具有無活動(dòng)部件，容易控制、易于集成和制作等眾多優(yōu)點(diǎn)，因此得到廣泛的研究［1］。

隨著軟光刻工藝的出現(xiàn)，基于聚合物的微流體系統(tǒng)得到了迅速的發(fā)展。為實(shí)現(xiàn)自動(dòng)進(jìn)樣等功能，一般要對(duì)聚合物進(jìn)行親水處理［2］。同時(shí)，受制作工藝的限制，是先制作出敞口的微通道，再用平面蓋板封裝起來。因此，要實(shí)現(xiàn)聚合物基微流體系統(tǒng)的商用化，研究帶有親水平板的毛細(xì)被動(dòng)閥是非常有意義的。

受微通道尺寸、形狀及壁面潤濕性質(zhì)的影響，液體自由液面的形狀非常復(fù)雜，沒有解析解形式。對(duì)帶親水蓋板的毛細(xì)被動(dòng)閥，已有的仿真研究和實(shí)驗(yàn)結(jié)果相差較大［3-5］。本文利用自由軟件Surface Evolver（SE），結(jié)合接觸線理論，實(shí)現(xiàn)了對(duì)被動(dòng)閥的快速、準(zhǔn)確的仿真。通過和實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較，仿真結(jié)果是可信的。針對(duì)由PDMS和玻璃蓋板組成的毛細(xì)被動(dòng)閥，分析了擴(kuò)張角、擴(kuò)張段個(gè)數(shù)等參數(shù)對(duì)毛細(xì)被動(dòng)閥的臨界壓力的影響。

1 被動(dòng)閥原理和SE計(jì)算模型

考慮一個(gè)微通道，末端連接一個(gè)擴(kuò)張段，如圖1所示。由于存在接觸角滯后現(xiàn)象，由Concus-Finn公式［6］可知，在擴(kuò)張段入口處，當(dāng)接觸角滿足θA＜θ＜θA+α，接觸線停止不動(dòng)。增大液體壓力，液面凸起，當(dāng)接觸角滿足θ=θA+α，接觸線流過擴(kuò)張段，此時(shí)毛細(xì)被動(dòng)閥達(dá)到臨界壓力。其中，α是擴(kuò)張角，θA是前進(jìn)接觸角。

圖1 被動(dòng)閥示意圖Fig.1 Scheme of a capillary burst valve in a tube

Surface Evolver（SE）是由美國Susquehanna大學(xué)的K.A.Brakke開發(fā)的一款交互式自由軟件。通過給定接觸角、液體體積（或壓力）和水平集約束，計(jì)算由表面張力、重力和其他能量引起的液體自由液面的形狀和附加壓力［7］。

SE算法基于能量最小原理，當(dāng)系統(tǒng)能量達(dá)到最小值時(shí)，液面將處于平衡狀態(tài)。在忽略重力情況下，系統(tǒng)總能量包括氣、液、固三相之間的表面能

其中，γlg、γsl、γsg和 Alg、Asl、Asg分別是氣—液、液—固和氣—固相之間的表面張力和面積。

在接觸線上，有Young方程，

其中，θ是接觸角，代入上式可以得到

上式右邊第一項(xiàng)是常數(shù)，第二項(xiàng)和潤濕面積有關(guān)，第三項(xiàng)是自由液面的表面能。

SE考慮的是系統(tǒng)能量的極值，因此式（3）中第一項(xiàng)不考慮；對(duì)自由液面，SE自動(dòng)計(jì)算面積和表面能；對(duì)潤濕界面，根據(jù)

由斯托克斯定理，可將面積分轉(zhuǎn)化為線積分，即計(jì)算由接觸線位置（水平集約束）決定的潤濕表面的能量積分。水平集約束和（4）式的積分表達(dá)式需要人為給出。

需要指出，對(duì)于固定的接觸線，相應(yīng)的潤濕面積及其表面能是常數(shù)。此時(shí)，給定的接觸角只影響SE計(jì)算的初始值，對(duì)SE的收斂判斷（指系統(tǒng)能量達(dá)到極值）沒有影響。在這部分接觸線上，SE通過改變自由液面和固體表面之間的夾角來尋找系統(tǒng)能量的極值，因此表觀接觸角將不等于給定接觸角。

2 被動(dòng)閥臨界壓力的實(shí)現(xiàn)

根據(jù)毛細(xì)被動(dòng)閥原理，當(dāng)微閥沒有達(dá)到臨界壓力時(shí)，接觸線停留在擴(kuò)張段入口不動(dòng)，此時(shí)Young方程不成立。因此可設(shè)置接觸線在擴(kuò)張段入口固定，然后根據(jù)表觀接觸角大小來判斷微閥在該點(diǎn)是否達(dá)到臨界狀態(tài)。

圖2 三擴(kuò)張段的毛細(xì)被動(dòng)閥Fig.2 Capillary burst valve expanding along the channel width and depth

針對(duì)三面是擴(kuò)張段，一面是平面蓋板的矩形截面毛細(xì)被動(dòng)閥，計(jì)算模型如圖2所示，擴(kuò)張角是90°。首先給定一個(gè)較小的液體體積，當(dāng)液面平衡后，用SE軟件的v命令得到平衡時(shí)的液面附加壓力。同時(shí)，檢測(cè)A或B點(diǎn)的液面角度。不斷增加液體的體積，當(dāng)附加壓力達(dá)到最大，或者接觸線上有一點(diǎn)超過前進(jìn)接觸角（指對(duì)擴(kuò)張段壁面）時(shí)，毛細(xì)被動(dòng)閥達(dá)到臨界壓力。

當(dāng)平面蓋板具有很好的親水性時(shí)，例如玻璃材料的接觸角不超過20°，在仿真中發(fā)現(xiàn)，即使強(qiáng)制在側(cè)壁的接觸線停留在擴(kuò)張段入口，在平面蓋板上的接觸線仍會(huì)沿著平板呈扇形流動(dòng)，最終導(dǎo)致液面接觸到側(cè)壁，仿真發(fā)散。由能量最小原理可知，接觸線將趨向于拉直以減小面積。隨著液體體積增大，平面蓋板上的接觸線變長，但側(cè)壁的接觸線固定不動(dòng)，因此拉直上述接觸線的力不斷增大，容易導(dǎo)致液面位置發(fā)生突然變化，仿真失敗。由于這種假設(shè)下仿真無法收斂，因此應(yīng)設(shè)置在側(cè)壁的接觸線可以有部分進(jìn)入到在擴(kuò)張段的壁面上。

被動(dòng)閥達(dá)到臨界壓力時(shí)的液面形狀如圖3所示。

圖3 被動(dòng)閥達(dá)到臨界壓力時(shí)的液面形狀Fig.3 The meniscus under the burst pressure

3 實(shí)驗(yàn)部分

3.1 微流體芯片的制作

以PDMS和玻璃為材料制作微流體芯片，主要工藝步驟如下［8］：用光刻、干法刻蝕等工藝步驟制得硅基模具；將PDMS和固化劑的混合液（10：1）涂于鈍化處理后的硅模具上，加熱固化、脫模，得到PDMS陽模；再次將混合液涂于鈍化處理后的陽模上，加熱固化、脫模，得到含有敞口微通道的PDMS陰模；最后將微通道與玻璃鍵合后便得到實(shí)驗(yàn)所用的微流體芯片（圖4）。

圖4 微流體芯片制作工藝流程示意圖Fig.4 Process diagram of microfluidic system

3.2 實(shí)驗(yàn)方案

圖5 轉(zhuǎn)臺(tái)實(shí)驗(yàn)示意圖Fig.5 Schematic diagram of experimental device

本文用轉(zhuǎn)臺(tái)實(shí)驗(yàn)測(cè)量毛細(xì)閥的臨界壓力。把微流體芯片放在轉(zhuǎn)臺(tái)（圖5）。在入口注入染色后的去離子水。轉(zhuǎn)臺(tái)高速轉(zhuǎn)動(dòng)，液體受離心力作用進(jìn)入貯液池，多余液體流到左側(cè)廢液池，液面在R1處停下。停止轉(zhuǎn)動(dòng)，在表面張力作用下，液體通過微通道，到達(dá)毛細(xì)閥（R2處）后停下。轉(zhuǎn)臺(tái)再次轉(zhuǎn)動(dòng)，當(dāng)離心力足夠大時(shí)，毛細(xì)閥打開，液體進(jìn)入擴(kuò)張段。離心力的計(jì)算，用如下公式［2］

其中，ω=2πn/60是角速度，n是轉(zhuǎn)速，R2和R1是液體兩端距離轉(zhuǎn)臺(tái)圓心的距離。

當(dāng)微閥打開時(shí)，液柱兩端壓差為

其中 pvalve是微閥臨界壓力。pcapillary是液柱末端液面（R1處）產(chǎn)生的附加壓力，可根據(jù)下式得出：

其中，θPDMS、θglass是PDMS和玻璃的接觸角，w、h是通道寬度和高度。

由公式（7）—（9），可得到微閥打開時(shí)的臨界轉(zhuǎn)速。

3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖6 在有玻璃蓋板的毛細(xì)閥上的液面位置Fig.6 The liquid meniscus at the microvalve with a glass cover

當(dāng)液體流到毛細(xì)被動(dòng)閥（R2處），液面如圖6所示。此時(shí)，由于液柱末端在尺寸較大的貯液室，附加壓力可近似為零。由液面前后壓力平衡可知，在被動(dòng)閥2處液柱前端液面產(chǎn)生的附加壓力也為零?？梢钥吹?，靠近玻璃平板的液體已經(jīng)流過擴(kuò)張段入口，進(jìn)入到擴(kuò)張段的側(cè)壁，因此接觸線不會(huì)全部停留在擴(kuò)張段入口位置。在SE仿真中，對(duì)側(cè)壁上的接觸線的設(shè)置和實(shí)際流動(dòng)情況是相符的。

圖7 臨界轉(zhuǎn)速和微閥寬度的關(guān)系（微閥深25μm）Fig.7 Bburst rotational speeds vs.channel width（the depth is 25μm）

圖7、圖8給出對(duì)于不同寬深比的被動(dòng)閥，實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果的比較。圖7中微閥深度為25μm，寬度是50～400μm。共有兩組液柱，設(shè)計(jì)尺寸R2和 R1分別是20、15mm和30、25mm。貯液池（R1處）寬度和深度是3mm、2mm。在本文，設(shè)對(duì)PDMS和玻璃的前進(jìn)接觸角θA為 120°和 20°，后退接觸角為 105°和8°。圖8中，微閥深50μm，其余參數(shù)不變。

圖8 臨界轉(zhuǎn)速和微閥寬度的關(guān)系（微閥深50μm）Fig.8 Burst rotational speeds vs.channel width（the depth is 50μm）

經(jīng)過兩次脫模，PDMS微通道約有4%的收縮。可以看到，實(shí)驗(yàn)結(jié)果和仿真結(jié)果符合的很好，因此可以通過SE仿真對(duì)毛細(xì)被動(dòng)閥進(jìn)行分析和設(shè)計(jì)。

在二維情況和軸對(duì)稱情況下，在被動(dòng)閥沒有達(dá)到臨界壓力之前，接觸線始終停留在擴(kuò)張段入口。接觸線一旦流過擴(kuò)張段側(cè)壁，液面投影面積變大，附加壓力變小。當(dāng)液體壓力保持不變的時(shí)候，液體不斷進(jìn)入擴(kuò)張段，被動(dòng)閥失效。而對(duì)于這種具有親水平板的三維被動(dòng)閥，雖然部分接觸線流到擴(kuò)張段側(cè)壁，但是被動(dòng)微閥仍具有一定的附加壓力，沒有完全失效——這一點(diǎn)是和二維及軸對(duì)稱情況不同的。當(dāng)然，由于親水平板的影響，臺(tái)階型毛細(xì)被動(dòng)閥的臨界壓力被大大削弱了。

4 優(yōu)化設(shè)計(jì)

提高毛細(xì)被動(dòng)閥的臨界壓力，除了減小橫截面的尺寸、增大靜態(tài)接觸角，還可以通過改變側(cè)壁擴(kuò)張角、改變擴(kuò)張段個(gè)數(shù)的手段來實(shí)現(xiàn)。下面，考慮改變擴(kuò)張段個(gè)數(shù)的情況。

4.1 擴(kuò)張段個(gè)數(shù)的影響

在保持?jǐn)U張段矩形橫截面尺寸不變的情況下，改變被動(dòng)閥擴(kuò)張段的個(gè)數(shù)，即變?yōu)?個(gè)和1個(gè)。對(duì)于左右側(cè)壁是擴(kuò)張段的2擴(kuò)張段情況，上壁面是PDMS平板，液體可自由流動(dòng)，其接觸角不超過前進(jìn)接觸角。而對(duì)于上壁面是擴(kuò)張段的3擴(kuò)張段情況，由接觸角滯后現(xiàn)象可知，上壁面的表觀接觸角不小于前進(jìn)接觸角，因此液面的彎曲程度和臨界壓力更大。

對(duì)于只有上壁面是擴(kuò)張段的1擴(kuò)張段情況，其左右側(cè)壁的擴(kuò)張角是零。圖9給出了在橫截面尺寸相同時(shí)臨界壓力的變化情況?？梢钥吹?，當(dāng)寬深比小于15時(shí)，1擴(kuò)張段被動(dòng)閥的臨界壓力要大于3擴(kuò)張段被動(dòng)閥。這主要是因?yàn)椋簩?duì)于1擴(kuò)張段的被動(dòng)閥，液面沿著來流方向的投影面積等于擴(kuò)張段入口橫截面積；而對(duì)于3擴(kuò)張段的被動(dòng)閥，受親水的平面蓋板影響，接觸線進(jìn)入到擴(kuò)張段側(cè)壁，液面沿著來流方向的投影面積顯然要大于擴(kuò)張段入口橫截面積，并且在親水蓋板的表面張力也要更大一些，因此3擴(kuò)張段被動(dòng)閥的臨界壓力要??；隨著橫截面積的增加，投影面積的差別減小，兩者逐漸接近。

從系統(tǒng)設(shè)計(jì)方面來說，1擴(kuò)張段被動(dòng)閥的臨界壓力更大，但需要比較長的擴(kuò)張段連接來流微通道和后面的貯液池，這增加了微流體系統(tǒng)設(shè)計(jì)的難度。而3擴(kuò)張段的被動(dòng)閥可以利用所連接的貯液池作為微閥的擴(kuò)張段，設(shè)計(jì)更緊湊。

4.2 側(cè)壁擴(kuò)張角的影響

由文獻(xiàn)［60］可知，即使設(shè)計(jì)的擴(kuò)張角大于90°，但由于脫模等加工的限制，很難得到尖銳的銳角，因此討論的擴(kuò)張角范圍為-15°≤α≤45°，負(fù)值對(duì)應(yīng)于收縮角情況。

圖10顯示擴(kuò)張角和臨界壓力的關(guān)系。微閥的寬深比為2，PDMS和玻璃的接觸角分別取120°和20°?？梢钥吹剑?dāng)橫截面尺寸不變的時(shí)候，擴(kuò)張角越小，臨界壓力越大。這是由于平面蓋板親水，使液體向蓋板前方鋪展，自由液面的面積增大。而同等體積情況下，球的表面積最小，能量最小，附加壓力最大。因此，擴(kuò)張角越小，使得自由液面更趨向于球形，因此會(huì)提高臨界壓力。

圖9 擴(kuò)張段個(gè)數(shù)對(duì)臨界壓力的影響Fig.9 Effect of different expansion section for burst pressure

圖10 擴(kuò)張角和臨界壓力的關(guān)系Fig.10 Burst pressure vs.expansion angle

圖11 帶收縮角的被動(dòng)閥達(dá)到臨界壓力時(shí)的液面Fig.11 The meniscus under the burst pressure for the micovalve with a convergence angle

圖11是收縮角情況下，達(dá)到臨界壓力時(shí)的液面形狀。和1擴(kuò)張段被動(dòng)閥（相當(dāng)于側(cè)壁擴(kuò)張角為0°）的情況相似，隨著體積增大，液面逐漸向平板前方前進(jìn)；并且要得到計(jì)算的臨界壓力，需要有足夠長的擴(kuò)張段。在臺(tái)階閥入口尺寸相同的情況下，收縮形的被動(dòng)閥的臨界壓力最大，并且需要的收縮段長度要比1擴(kuò)張段的情況少很多。因此，當(dāng)需要達(dá)到比較大的臨界壓力的時(shí)候，收縮形的被動(dòng)閥是比較好的選擇。當(dāng)然，收縮角越大，收縮段出口的橫截面尺寸越小，對(duì)制作的難度要求增加，而且也降低了液體的流量。

5 結(jié)論

對(duì)于具有親水性平面蓋板的臺(tái)階型毛細(xì)被動(dòng)閥，本文使用Surface Evolver算法實(shí)現(xiàn)了臨界壓力的計(jì)算。指出由于蓋板具有很好的親水性，有部分接觸線會(huì)越過擴(kuò)張段入口，進(jìn)入到側(cè)壁上。要實(shí)現(xiàn)SE仿真收斂，對(duì)于在擴(kuò)張段入口側(cè)壁的接觸線需要設(shè)置為有部分可以流動(dòng)。使用PDMS微通道和玻璃平板制作了微流體芯片，觀察到了接觸線流到擴(kuò)展段側(cè)壁的情況。進(jìn)行了轉(zhuǎn)臺(tái)實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果相符，證明SE算法是有效的。討論了擴(kuò)張段個(gè)數(shù)和側(cè)壁擴(kuò)張角對(duì)臨界壓力的影響，指出在擴(kuò)張段入口尺寸相同時(shí)，1擴(kuò)張段的被動(dòng)閥和帶收縮角的被動(dòng)閥將具有更高的臨界壓力。

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