強(qiáng)煙塵水滴干擾下DOAS法在線測(cè)量NO質(zhì)量濃度的研究

王珊珊, 蔡小舒, 蘇明旭

(上海理工大學(xué)顆粒與兩相流測(cè)量研究所,上海 200093)

我國的能源結(jié)構(gòu)以煤為主.各種火力發(fā)電廠、燃煤鍋爐、化工廠以及水泥爐窯等的燃燒污染物排放是我國大氣污染的最主要來源.從使用方式看,煤炭消費(fèi)量的80%直接用于燃燒,其中火力發(fā)電廠的燃煤量占煤炭消耗量的50%以上,城市及其他臨近地區(qū)環(huán)境污染的90%來自工業(yè)和生活的煙氣排放[1].因此,有必要對(duì)這些固定污染源的排放煙氣進(jìn)行在線監(jiān)測(cè),以便對(duì)其進(jìn)行調(diào)控和治理.固定污染源煙氣排放連續(xù)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)(CEMS)就是應(yīng)用于固定污染源的在線分析測(cè)量裝置,它能夠準(zhǔn)確、可靠地對(duì)排放煙氣中所含的有害氣體進(jìn)行質(zhì)量濃度以及排放量等參數(shù)的監(jiān)測(cè)[2].經(jīng)過幾十年的發(fā)展,差分吸收光譜法(DOAS)已經(jīng)成為固定污染源煙氣排放的有效在線監(jiān)測(cè)手段[3-6].

DOAS法的特點(diǎn)是:待測(cè)氣體分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)存在差異,對(duì)UV-VIS范圍內(nèi)某些特定波長的光具有選擇吸收特性,因此可將吸收截面分成兩部分:隨波長快速變化的窄帶吸收截面和隨波長緩慢變化的寬帶吸收截面[7].瑞利散射和Mie散射等歸于“慢變”部分,而通常情況下快變部分與氣體分子的結(jié)構(gòu)和組成元素有關(guān),因此將分子吸收特性歸于“快變”部分,采用高通濾波器將快變部分分離出來進(jìn)行反演,即可計(jì)算出待測(cè)氣體的質(zhì)量濃度.

但對(duì)于固定污染源的排放,煙氣不僅高溫、高濕,還含有未充分燃燒的煤粉顆粒和飛灰,即煙塵.在采用DOAS法對(duì)污染氣體質(zhì)量濃度進(jìn)行測(cè)量時(shí),煙塵和水汽液滴的消光系數(shù)的紋波會(huì)干擾待測(cè)氣體的吸收系數(shù),從而導(dǎo)致污染氣體的特征吸收譜線發(fā)生偏移和變形,影響測(cè)量的準(zhǔn)確性.圖1為煙塵顆粒和水汽液滴的消光系數(shù)曲線.在圖1中,Kext為消光系數(shù),α為表征顆粒粒徑的無因次參量.顯然,煙塵顆粒和水汽液滴的消光系數(shù)存在紋波,它們的光散射效應(yīng)會(huì)疊加在NO的吸收效應(yīng)上,從而導(dǎo)致NO特征吸收光譜發(fā)生偏移和變形[8-9].

圖1 煙塵顆粒和水汽液滴的消光系數(shù)曲線Fig.1 Light ex tinction coefficient of dust and water droplets

為了克服煙塵和水汽以及光譜測(cè)量儀器的譜線漂移、溫度變化和電子噪音等因素的影響,許多科研工作者進(jìn)行了大量研究,提出了許多DOAS法的信號(hào)處理方法[10-15].但在現(xiàn)場(chǎng)煙氣排放在線監(jiān)測(cè)時(shí),尚不能很好解決煙塵、水汽Mie散射等干擾以及光源長時(shí)間應(yīng)用后發(fā)光強(qiáng)度大幅度降低等因素的影響,使得基于DOAS原理的CEMS至今未曾得到很好的應(yīng)用.

為了解決上述問題,筆者用試驗(yàn)?zāi)M煙塵、微小水滴和NO共存的若干工況,得到不同質(zhì)量濃度NO的吸收光譜,然后將吸收光譜差分后的“快變”部分在其特征吸收波段200～230 nm進(jìn)行小波分解,擬合出經(jīng)驗(yàn)公式,并對(duì)小波分解時(shí)選用的小波母函數(shù)進(jìn)行尋優(yōu)比較,從而驗(yàn)證了直接反演算法的可靠性.

1 差分吸收光譜法簡介

氣體的特征吸收基于Lambert-Beer定律可得:

式中:I(λ)為透射光強(qiáng);I0(λ)為入射光強(qiáng);L為光程長;CNO為NO氣體的質(zhì)量濃度;σNO為NO的吸收截面,是波長λ的函數(shù).

DOAS法將吸收截面分為“慢變”部分和“快變”部分:

因此,測(cè)得入射光強(qiáng) I0(λ)和透射光強(qiáng) I(λ)并差分計(jì)算出(λ),即可得到NO的質(zhì)量濃度.

但在固定污染源排放煙氣中,不僅含有NO氣體,還存在煙塵和水汽液滴,此時(shí)透射光強(qiáng)I(λ)的衰減為NO氣體吸收與煙塵及水汽液滴的吸收和散射共同作用的結(jié)果:

式中:Cp為煙塵顆粒的質(zhì)量濃度;εP(λ,DP,ηP)為煙塵消光系數(shù),是光波長λ、煙塵顆粒粒徑Dp和折射率ηp的函數(shù);CW為水汽液滴的質(zhì)量濃度;εW(λ,DW,ηW)為水汽液滴消光系數(shù),是光波長 λ、水汽液滴粒徑Dw和折射率ηw的函數(shù),可以根據(jù)Mie散射理論計(jì)算得到[16].

2 試驗(yàn)與數(shù)據(jù)處理

2.1 試驗(yàn)裝置

為研究煙塵和水汽液滴對(duì)DOAS法測(cè)量準(zhǔn)確性的影響,筆者在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)模擬真實(shí)煙道環(huán)境進(jìn)行了試驗(yàn).圖2為試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖.

圖2 試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.2 Schematic diag ram of experimental setup

氘燈發(fā)出的紫外光經(jīng)過準(zhǔn)直透鏡準(zhǔn)直后,進(jìn)入樣品池和干擾區(qū),由測(cè)量區(qū)另一端的透鏡匯聚,將光信號(hào)由光纖送至光譜儀,光譜儀信號(hào)由計(jì)算機(jī)進(jìn)行分析處理并給出結(jié)果.樣品池用于NO標(biāo)準(zhǔn)氣體的質(zhì)量濃度測(cè)量,它長為260 mm,內(nèi)徑為40 mm,圓柱形,兩端面裝有石英窗,柱身是不銹鋼材質(zhì),且?guī)в薪涌谕ㄟ^聚四氟乙烯管與標(biāo)氣瓶和零氣瓶相連.NO的質(zhì)量濃度通過調(diào)節(jié)樣品池中的壓力進(jìn)行控制.干擾區(qū)長度為720 mm,上下貫通,可使受干擾煙塵和水滴進(jìn)入光路.煙塵發(fā)生器為通過燃燒熏香產(chǎn)生煙塵顆粒,水汽發(fā)生器則由超聲波加濕器替代.通過改變熏香的數(shù)量和調(diào)節(jié)超聲波加濕器的強(qiáng)度來控制煙塵和水汽的質(zhì)量濃度,并在光路中加入了不同數(shù)目的石英玻璃片來模擬光源的光強(qiáng)衰減.

2.2 試驗(yàn)過程

試驗(yàn)時(shí),先將樣品池抽真空,然后用純氮?dú)鉀_洗,再抽真空,最后打開NO標(biāo)氣瓶氣閥并通入NO標(biāo)氣.通過調(diào)節(jié)樣品池中NO的壓力來控制NO的質(zhì)量濃度.樣品池壓力從-0.02 MPa調(diào)節(jié)到-0.08 MPa,間隔0.01 MPa,共分成7個(gè)壓力,對(duì)應(yīng)7個(gè)不同的質(zhì)量濃度.表1給出了7個(gè)試驗(yàn)壓力工況下對(duì)應(yīng)的NO質(zhì)量濃度.在每種質(zhì)量濃度下,筆者對(duì)不同質(zhì)量濃度煙塵顆粒、不同質(zhì)量濃度水汽液滴、不同光強(qiáng)衰減程度、兩兩或者三者同時(shí)存在的14種工況分別進(jìn)行了測(cè)量試驗(yàn),共計(jì)進(jìn)行了84組試驗(yàn).表2中的煙塵平均粒徑由圖像粒度分析儀測(cè)得,煙塵和水汽液滴質(zhì)量濃度用消光法[9,16]測(cè)量得到.根據(jù)消光法計(jì)算得到的水汽液滴質(zhì)量濃度由低到高分別為96.15 mg/m3、159.10 mg/m3和 298.03 mg/m3,煙塵顆粒質(zhì)量濃度由低到高分別為1550.45 mg/m3、2039.86 mg/m3和2858.24 mg/m3.1片玻片、2片玻片和3片玻片分別對(duì)應(yīng)的光源衰減為11%、20%和26%.

圖3為NO質(zhì)量濃度為486.05 mg/m3時(shí)的不同工況差分吸收截面對(duì)比圖.從圖3(a)可知:加入水汽液滴時(shí),對(duì)NO差分吸收譜線的影響很小,基本沒有改變譜線的形狀.這是因?yàn)樗恼凵渎手挥?.333,消光系數(shù)曲線比較平滑,疊加在NO差分吸收譜線上產(chǎn)生的影響較小.從圖3(b)可知:原始測(cè)量光強(qiáng)基本不影響NO差分吸收譜線.從圖3(c)可知,當(dāng)干擾影響為煙塵顆粒時(shí),對(duì)NO差分吸收譜線的影響較大,這是因?yàn)闊焿m顆粒的折射率較大,消光系數(shù)曲線的震蕩性增強(qiáng),且其復(fù)雜的紋波(見圖1)疊加在NO差分吸收譜線上造成譜線變形.從圖3(d)可知:當(dāng)水汽液滴、煙塵顆粒和光強(qiáng)衰減因素同時(shí)存在時(shí),疊加在NO差分吸收譜線上的消光系數(shù)的影響更為復(fù)雜,NO差分吸收譜線發(fā)生嚴(yán)重的畸變.若不考慮這些影響而直接用DOAS法進(jìn)行NO質(zhì)量濃度反演,必然造成很大誤差.因此,需要對(duì)上述干擾因素的譜線進(jìn)行降噪處理,以提高NO質(zhì)量濃度的反演精度.

表1 試驗(yàn)工況下NO的質(zhì)量濃度Tab.1 Mass concentration of NO under experimental conditions

表2 試驗(yàn)工況匯總表Tab.2 Summary of experimental conditions

圖3 不同工況下NO差分吸收截面對(duì)比圖Fig.3 Differential absorption sections of NO under different conditions

3 小波變換處理方法

采用小波分解進(jìn)行降噪處理的一般步驟為:選擇一種小波母函數(shù)并確定小波分解的層數(shù)N,對(duì)得到的NO差分吸收譜進(jìn)行N層分解;對(duì)分解得到的各層小波系數(shù)選擇一個(gè)閾值,并對(duì)細(xì)節(jié)系數(shù)采用軟閾值處理;將處理后的小波系數(shù)通過小波重建恢復(fù)原始NO的光譜信號(hào).小波分解的關(guān)鍵問題在于降噪時(shí)閾值的選取和如何進(jìn)行閾值的量化[17]:選擇的閾值過大,會(huì)丟失一些有用的信號(hào);選擇的閾值過小,會(huì)將部分噪聲保留,不能達(dá)到降噪效果.在固定污染源的現(xiàn)場(chǎng)煙氣排放中,煙塵顆粒的成分和粒徑均會(huì)隨著煤種的不同以及燃燒狀態(tài)的變化而變化,水汽的質(zhì)量濃度也會(huì)隨著燃煤含水量的不同和排放煙氣的溫度改變而發(fā)生變化[18-19].這就要求小波去噪的閾值隨著燃燒狀態(tài)的不同而改變,但在實(shí)際的煙氣排放在線監(jiān)測(cè)中無法做到這一點(diǎn).

在數(shù)據(jù)處理時(shí),筆者發(fā)現(xiàn):采用sym10小波母函數(shù)對(duì)不同質(zhì)量濃度工況的NO差分吸收譜線進(jìn)行5層小波分解時(shí),第3層高頻細(xì)節(jié)分量在某些波長點(diǎn)處,即使在干擾因素較大時(shí)依然與無干擾存在時(shí)的NO差分吸收譜線第3層高頻細(xì)節(jié)分量有較好的重合.圖4為NO的第三層小波系數(shù).在干擾條件下,各工況的第3層小波高頻細(xì)節(jié)分量與純氣的第3層小波高頻細(xì)節(jié)分量幾乎完全吻合,驗(yàn)證了前人對(duì)SO2差分吸收譜線的研究結(jié)果,說明此規(guī)律對(duì)于NO同樣適用[20].筆者認(rèn)為,在這些波長點(diǎn)處,高頻細(xì)節(jié)分量受煙塵顆粒、水汽液滴以及光強(qiáng)衰減的干擾影響非常小,而且這些高頻細(xì)節(jié)分量的幅值又與NO的質(zhì)量濃度存在著某種單值關(guān)系,因此可將它們的幅值與對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度進(jìn)行擬合,得到二者的函數(shù)關(guān)系.

3.1 結(jié)果分析

通過對(duì)圖4給出的各種工況下的第3層小波系數(shù)高頻細(xì)節(jié)分量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)處理,可得到同一波長點(diǎn)下不同工況時(shí)的小波系數(shù)標(biāo)準(zhǔn)差.表3給出了標(biāo)準(zhǔn)差最小的4個(gè)特征波長點(diǎn)擬合公式,表3中標(biāo)準(zhǔn)差最小的特征波長點(diǎn)為222.05 nm.將其與對(duì)應(yīng)的NO質(zhì)量濃度進(jìn)行擬合,即可得到質(zhì)量濃度反演的公式,從相關(guān)系數(shù)可知擬合函數(shù)和試驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合非常好.圖5為波長222.05 nm的擬合曲線.

由DOAS法的基本原理可知:被測(cè)物質(zhì)的分子吸收特性由Lorentz和Gauss吸收線型函數(shù)決定,Lorentz和Gauss吸收線型函數(shù)的比例隨波長改變而變化,在個(gè)別波長點(diǎn)相交,即在該波長點(diǎn)2個(gè)函數(shù)的值相同.這可能是筆者所發(fā)現(xiàn)的在211.31 nm、218.83 nm、220.98 nm和222.05 nm 4個(gè)波長點(diǎn)小波系數(shù)基本不受干擾的原因.

圖4 NO的第三層小波系數(shù)Fig.4 Wavelet coefficient of NO abso rption spectrum on the 3rdlevel

表3 特征波長點(diǎn)擬合公式Tab.3 Fitting formula of experimental data at points with characteristic wavelengths

圖5 波長222.05 nm的擬合曲線Fig.5 Fitting curve of ex perimental data at point with waveleng th of 222.05 nm

為驗(yàn)證擬合公式的準(zhǔn)確性,把不同質(zhì)量濃度時(shí)各工況下的NO差分吸收譜進(jìn)行小波分解,取得第3層小波系數(shù)高頻細(xì)節(jié)分量,然后將其代入擬合公式,求得NO的質(zhì)量濃度.表4和表5分別給出了兩種NO質(zhì)量濃度下的反演誤差結(jié)果.從表4和表5可以看出:擬合公式算法反演的質(zhì)量濃度誤差較小,基本達(dá)到在線監(jiān)測(cè)NO質(zhì)量濃度的要求.如果將上述4個(gè)波長擬合函數(shù)的結(jié)果取平均值則可以進(jìn)一步提高其測(cè)量精度.

3.2 小波母函數(shù)的選擇

在進(jìn)行小波分析時(shí),選擇不同的小波母函數(shù)處理數(shù)據(jù)會(huì)得出不同的結(jié)果,因此除了比較小波函數(shù)本身的正交性和對(duì)稱性以外,還要注意具體應(yīng)用環(huán)境的制約關(guān)系.Matlab軟件中提供了4種離散小波系:sym 小波系(15種)、db小波系(15種)、Coi小波系(5種)以及Bior小波系(15種)共 50種.為尋求最優(yōu)的小波母函數(shù)以提高擬合公式算法的可靠性,筆者對(duì)所有工況數(shù)據(jù)采用這50種小波母函數(shù)進(jìn)行降噪處理,并按下式計(jì)算去噪后的信噪比RSN.

表4 NO質(zhì)量濃度為60.44 mg/m3時(shí)的測(cè)量結(jié)果與誤差Tab.4 Measurement results and errors in case of a NO mass concentration of 60.44 mg/m3

式中:S′為含噪信號(hào);S為純凈信號(hào).

小波降噪后的信噪比越高,說明降噪效果越好.選取了7種典型工況,并以NO的質(zhì)量濃度201.01 mg/m3進(jìn)行部分小波母函數(shù)的信噪比計(jì)算.圖6為信噪比對(duì)比圖.

從圖6可以看出:在NO質(zhì)量濃度為201.01 mg/m3的大部分工況時(shí),采用sym10小波母函數(shù)時(shí)的信噪比較大.筆者還對(duì)不同的質(zhì)量濃度條件進(jìn)行了計(jì)算,對(duì)比后同樣發(fā)現(xiàn)選用sym10小波母函數(shù)的信噪比較大.對(duì)加入強(qiáng)水汽工況下的不同質(zhì)量濃度NO氣體采用sym10與db1兩種小波母函數(shù)的信噪比進(jìn)行了比較,見表6.

表5 NO質(zhì)量濃度為414.65 mg/m3時(shí)的測(cè)量結(jié)果與誤差Tab.5 Measurement results and errors in case of a NO mass concentration of 414.65 mg/m3

圖6 信噪比對(duì)比圖Fig.6 RSNwith two different mother wavelets

表6 兩種小波母函數(shù)的信噪比Tab.6 RSNfor two different mother wavelets

通過綜合比較各種工況與改變NO質(zhì)量濃度可知,選擇sym10小波母函數(shù)時(shí)的信噪比顯然較高,說明其降噪效果較好,同時(shí)在進(jìn)行擬合公式算法時(shí)也更為可靠.

4 結(jié) 論

(1)水汽液對(duì)NO差分吸收譜線的影響很小,基本沒有改變譜線的形狀.

(2)在高濃度煙塵、水汽液滴和NO共存的工況下,疊加在NO差分吸收光譜法上的消光系數(shù)的影響很復(fù)雜,譜線發(fā)生嚴(yán)重的畸變.

(3)得出的特征波長點(diǎn)擬合公式算法反演的NO質(zhì)量濃度測(cè)量誤差在允許范圍內(nèi),基本滿足在線監(jiān)測(cè)的要求.

(4)不同小波母函數(shù)分解得到的效果不同,存在最優(yōu)的小波母函數(shù),在本文研究工況下的最優(yōu)小波分解母函數(shù)是sym10小波母函數(shù).

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