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    苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯懸浮聚合工藝優(yōu)化

    2011-07-25 07:36:40張玉琦魏清波
    化學(xué)與生物工程 2011年4期
    關(guān)鍵詞:甲基丙烯酸甲酯苯乙烯分散劑

    王 俏,張玉琦,魏清波,劉 勇

    (1.延安大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,陜西 延安 716000;2.延安職業(yè)技術(shù)學(xué)院,陜西 延安 716000)

    近年來(lái),由甲基丙烯酸甲酯自身聚合而得的均聚物聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的應(yīng)用日趨廣泛,如作為聚合物/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合材料中無(wú)機(jī)納米粒子的包覆層[1]、作為塑料光纖芯原料[2]以及復(fù)合聚合物介電薄膜的主要材料[3,4]等。但PMMA存在性脆和不耐沖擊等缺陷,通過(guò)甲基丙烯酸甲酯和苯乙烯的共聚反應(yīng)可以改變聚合物的組成和結(jié)構(gòu),從而改善其性能[5~8],使其不僅具有良好的透明度、光澤度及較高的抗沖擊強(qiáng)度,而且在加工成型時(shí),熔融粘度不大、流動(dòng)性較好。

    作者以極性溶劑水為介質(zhì),以氫氧化鎂為分散劑,采用懸浮聚合法合成了苯乙烯(ST)-甲基丙烯酸甲酯(MMA)共聚物珠粒,就懸浮聚合反應(yīng)條件對(duì)聚合物產(chǎn)率及性能的影響進(jìn)行了研究,得到了優(yōu)化的聚合工藝。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 試劑與儀器

    甲基丙烯酸甲酯(MMA),分析純,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司;苯乙烯(ST),分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;過(guò)氧化二苯甲酰(BPO),化學(xué)純,上海中立化工廠;1 mol·L-1氫氧化鈉溶液;1 mol·L-1氯化鎂溶液;蒸餾水。

    T-214型光電分析天平,北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司;HH-S型恒溫水浴鍋,江蘇省金壇市正基儀器有限公司;JHS-1/60型電子恒速攪拌機(jī),杭州儀表電機(jī)有限公司;M22型標(biāo)準(zhǔn)磨口中量有機(jī)制備儀,天津玻璃儀器廠。

    1.2 方法

    在裝有溫度計(jì)、機(jī)械攪拌器、回流冷凝器的250 mL三口燒瓶中,加入58 mL蒸餾水、2.5 mL 1 mol·L-1MgCl2溶液和5 mL 1 mol·L-1NaOH溶液,開(kāi)動(dòng)攪拌器,通入冷凝水,升溫至75℃,充分反應(yīng)5~10 min。然后加入預(yù)先溶有0.3 g引發(fā)劑BPO的苯乙烯與甲基丙烯酸甲酯的混合物??刂茢嚢杷俣葹?00 r·min-1,逐步升溫至81℃進(jìn)行懸浮聚合反應(yīng)1.5 h左右。用吸管吸取少量珠狀物于盛水的小燒杯中進(jìn)行觀察,如顆粒變硬,可升溫至82℃繼續(xù)反應(yīng)10~20 min至單體反應(yīng)完全。停止反應(yīng),用冷水反復(fù)洗滌聚合產(chǎn)物,抽濾。將產(chǎn)物珠粒置于表面皿中自然晾干至恒重[9],觀察聚合物珠粒形狀,稱量并計(jì)算產(chǎn)率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 分散劑用量對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    固定BPO用量為0.3 g、H2O用量為58 mL、MMA用量為7.5 mL、ST用量為2.0 mL、攪拌速度為300 r·min-1、反應(yīng)溫度為80℃、反應(yīng)時(shí)間為1.5 h,考察分散劑用量對(duì)聚合反應(yīng)的影響,結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 分散劑用量對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    由表1可知,隨著分散劑用量的減少,顆粒變大、透明度越來(lái)越好。用量過(guò)大(MgCl24.0 mL)時(shí),分散劑包裹在液滴外層,起著防止凝聚的作用,造成顆粒透明度不好,同時(shí)由于界面張力的減小也使顆粒直徑縮小;當(dāng)MgCl2用量在2.5~3.5 mL時(shí),產(chǎn)物的透明度、顆粒大小、產(chǎn)量的差別不大。綜合考慮,選擇分散劑MgCl2用量以2.5 mL為宜、NaOH用量以5 mL為宜。

    2.2 攪拌速度對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    其它條件同2.1,分散體系為1 mol·L-1MgCl2溶液2.5 mL+1 mol·L-1NaOH溶液5 mL,考察攪拌速度對(duì)聚合反應(yīng)的影響,結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 攪拌速度對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    由表2可知,攪拌速度主要影響顆粒的大小分布。隨著攪拌速度的降低,顆粒逐漸增大;當(dāng)攪拌速度為300 r·min-1時(shí),產(chǎn)物顆粒均勻且較大、透明度好;當(dāng)攪拌速度降至250 r·min-1時(shí),顆粒分布不均勻。這是因?yàn)?,攪拌速度的改變除了改變剪切作用外,還改變體系的循環(huán)作用,導(dǎo)致產(chǎn)物顆粒大小的不同。因此,選擇攪拌速度以300 r·min-1為宜。

    2.3 反應(yīng)溫度對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    其它條件同2.2,攪拌速度為300 r·min-1,考察反應(yīng)溫度對(duì)聚合反應(yīng)的影響,結(jié)果見(jiàn)表3。

    表3 反應(yīng)溫度對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    由表3可知,反應(yīng)溫度對(duì)聚合反應(yīng)時(shí)間及顆粒大小分布均有明顯的影響。反應(yīng)溫度越高,聚合反應(yīng)所需的時(shí)間越短、顆粒越小;但反應(yīng)溫度過(guò)高,會(huì)導(dǎo)致體系發(fā)生爆聚,使聚合物珠體粘結(jié)成塊。這是因?yàn)?,反?yīng)溫度越低,引發(fā)劑分解越慢,誘導(dǎo)期越長(zhǎng),聚合周期也越長(zhǎng),顆粒越大。綜合考慮顆粒大小分布及反應(yīng)時(shí)間,選擇反應(yīng)溫度以81℃為宜。

    2.4 引發(fā)劑用量對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    其它條件同2.3,反應(yīng)溫度為81℃,考察引發(fā)劑BPO用量對(duì)聚合反應(yīng)的影響,結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 引發(fā)劑BPO用量對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    由表4可知,BPO用量太少,誘導(dǎo)期延長(zhǎng),反應(yīng)速率下降,導(dǎo)致反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng);隨BPO用量的增加,自由基生成的速率提高,聚合速率加快,但聚合物的透明度變差;當(dāng)BPO用量為0.3 g和0.4 g時(shí),產(chǎn)物透明度好、顆粒小且分布均勻、反應(yīng)時(shí)間基本穩(wěn)定。因此,選擇BPO用量以0.3 g左右為宜。

    2.5 水與單體體積比對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    其它條件同2.4,BPO用量約為0.3 g,考察水與單體體積比對(duì)聚合反應(yīng)的影響,結(jié)果見(jiàn)表5。

    表5 水與單體體積比對(duì)聚合反應(yīng)的影響

    由表5可知,在苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯的懸浮聚合中,水與單體體積比必須控制在5∶1以上。這是因?yàn)椋c單體體積比太低,聚合反應(yīng)體系中液滴的碰撞機(jī)會(huì)增加,容易凝聚成塊;但水與單體體積比過(guò)高,體系中液滴的碰撞機(jī)會(huì)減少,導(dǎo)致顆粒分布不均勻。因此,選擇水與單體體積比以6∶1為宜。

    2.6 優(yōu)化條件下的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)

    在MMA用量為7.5 mL、ST用量為2.0 mL、水與單體體積比為6∶1、攪拌速度為 300 r·min-1、MgCl2用量為2.5 mL、NaOH用量為5 mL、引發(fā)劑BPO用量約為0.3 g、反應(yīng)溫度為81℃、反應(yīng)時(shí)間為1.5 h的最優(yōu)工藝條件下,平行進(jìn)行5次苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯懸浮聚合實(shí)驗(yàn),結(jié)果見(jiàn)表6。

    表6 最優(yōu)工藝條件下的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)

    由表6可知,在優(yōu)化工藝條件下,產(chǎn)物的穩(wěn)定性較好。

    2.7 討論

    (1)在整個(gè)聚合過(guò)程中除要控制好反應(yīng)溫度外,另一關(guān)鍵是要控制好攪拌速度。尤其是反應(yīng)1 h左右時(shí),體系中分散的顆粒發(fā)粘,必須控制好攪拌速度,可在反應(yīng)后期將溫度升至反應(yīng)溫度的上限(82℃),以加快反應(yīng)的進(jìn)行,提高轉(zhuǎn)化率。

    (2)懸浮聚合過(guò)程是在分散劑的存在下,借助于攪拌的分散作用將單體分散為小液滴而進(jìn)行聚合的。分散過(guò)程是由攪拌槳產(chǎn)生的剪切與湍流作用推動(dòng)的。當(dāng)攪拌速率一定時(shí),隨分散劑用量的增加,聚合物粒徑減小,因此攪拌速率和分散劑用量都會(huì)影響粒徑且有交互作用。

    3 結(jié)論

    確定苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯懸浮聚合反應(yīng)的最佳工藝條件如下:MMA用量為7.5 mL、ST用量為2.0 mL、1 mol·L-1MgCl2溶液用量為2.5 mL、1 mol·L-1NaOH溶液用量為5 mL、水與單體體積比為6∶1、引發(fā)劑BPO用量約為0.3 g、反應(yīng)溫度為81℃、反應(yīng)時(shí)間為1.5 h、攪拌速度為300 r·min-1。在此條件下,可制得顆粒大小均勻、透明度良好、產(chǎn)率高的苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物珠粒。

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    [9] 復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系,高分子科學(xué)研究所.高分子實(shí)驗(yàn)技術(shù)(修訂版)[M].上海:復(fù)旦大學(xué)出版社,1995:434-489.

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