國外釷資源核能開發(fā)利用策略研究及對我國的啟示

張銳平，汪永平，張 雪

（中國核科技信息與經(jīng)濟研究院，北京100048）

核能作為保障能源安全和應(yīng)對氣候變化有效且現(xiàn)實可行的重要手段，未來將會在世界范圍內(nèi)得到更廣泛的應(yīng)用，而作為一種儲量遠比鈾豐富、可補充接續(xù)鈾的核燃料，釷資源受到世界各國的高度重視。核能發(fā)達國家相繼制定了釷資源利用的長期計劃，積極推進相關(guān)研究：印度已建立了比較完整的釷循環(huán)研發(fā)體系，制定了三階段核能發(fā)展計劃（第一步，使用鈾作燃料的加壓重水堆；第二步，使用快中子增殖堆；第三步，使用以釷為主要燃料的反應(yīng)堆。），預(yù)定于2050年左右實現(xiàn)釷基燃料反應(yīng)堆的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用；日本則始終把釷資源核能利用列為潛在的能源之一，做了不少基礎(chǔ)應(yīng)用研究；歐、美等發(fā)達國家針對釷資源核能利用開展了大量研究開發(fā)，并在各種試驗堆和動力堆中使用過釷燃料；甚至核能發(fā)展態(tài)度不明確的德國都開展過大量釷燃料開發(fā)工作，其開發(fā)的高溫氣冷堆都是基于釷燃料循環(huán)。

釷作為燃料不僅資源量遠比鈾充裕，釷基燃料循環(huán)還具備鈾基燃料循環(huán)難以比擬的安全性、防擴散等優(yōu)點。特別是此次日本福島核電事故發(fā)生后，核電安全顯得尤為重要，加快研究開發(fā)具備更好安全性能的第四代核能系統(tǒng)已成為共識，而利用釷燃料的第四代反應(yīng)堆無疑是其中重要的一個研究方向。

1 國外釷資源核能開發(fā)利用策略研究

1．1 印度

印度針對釷單獨利用模式和釷、钚結(jié)合利用模式研究開發(fā)了三種釷基燃料循環(huán)方式：自持平衡的釷燃料循環(huán)（Self－sustaining Equilibrium Thorium Cycle，SSET）、高燃耗、高轉(zhuǎn)化率循環(huán)（不進行后處理）、一次通過釷燃料循環(huán)（Once Through Thorium Cycle，OTT）。

印度認為，從燃料利用的觀點，利用釷最好的策略是采用SSET循環(huán)。加入少量易裂變材料組分可將卸出燃料燃耗提至適當水平。一般情況下，易裂變組分是235U時比是钚時產(chǎn)生的“釋能／千克（易裂變材料）”要大。圖1是SSET循環(huán)使用鈾、钚兩種易裂變材料的對比。當采用235U組分時，新燃料中易裂變材料含量越低，結(jié)果功率峰問題越不明顯。（以上研究都假定后處理損耗的量級在1%。）

圖1 不同外加易裂變組分下加壓重水堆（PHWR）中的SSET循環(huán)Fig．1 SSET cycle in PHWR with external fissile makeup

為準備SSET循環(huán)所需首批233U裝料，可以采取Th－235U和Th－Pu兩種路線。所需裝載的鈾量基本上是钚量的兩倍。

此外，釷基燃料循環(huán)比鈾基燃料循環(huán)對燃料利用率更好，特別是在不考慮后處理時這個優(yōu)點更為明顯。相同卸出燃料燃耗條件下，釷燃料循環(huán)所需易裂變材料初裝富集度可以更低，從而易裂變材料初裝富集度高、燃耗高的釷燃料循環(huán)比類似的鈾燃料循環(huán)具有更好的運行性能。這樣卸出燃耗可以高至燃料本身的容許極限（一座釷高溫氣冷堆卸出燃耗可考慮能夠超過100 000MWd／t）。此類循環(huán)可降低不停堆換料反應(yīng)堆中換料機的工作負荷。而對于停堆換料的反應(yīng)堆來說，可以使換料周期加長，使大修換料所占時間比例減少。不進行后處理、高燃耗、高轉(zhuǎn)化率釷基燃料循環(huán)的運行既可加入易裂變材料235U，也可加入易裂變材料钚。兩種燃料效果比較見圖2。

圖2 無需后處理模式下750MWe加壓重水堆中易裂變材料需求量比較Fig．2 Fissile requirement with once through cycle for a 750MWe PHWR

在完全未被鈾燃料循環(huán)污染的釷燃料循環(huán)，像一次通過釷燃料循環(huán)（OTT），具有不會產(chǎn)生任何超鈾元素（TRU）的優(yōu)點。另一個優(yōu)點是釷燃料循環(huán)已能實現(xiàn)在不使用富集或任何形式濃縮的易裂變材料的條件下有效利用釷資源。

1．2 日本

在釷資源核能利用領(lǐng)域，日本主要開展三方面工作：研究與開發(fā)钚巖狀燃料、通過釷燃料快堆實現(xiàn)钚及次錒系核素嬗變、利用钚燃料在輕水堆中生產(chǎn)233U燃料。

日本原子力研究所（JAERI）目前正在進行有關(guān)钚巖狀燃料的研究與開發(fā)。為滿足諸如防核擴散、經(jīng)濟性和環(huán)境安全等要求需要設(shè)計化學(xué)性能穩(wěn)定的燃料。通過比較陶瓷材料和礦石的化學(xué)性質(zhì)和晶體結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)一些具備巖狀結(jié)構(gòu)和組分的氧化物可用于制造燃料。PuO2－ThO2－Al2O3－MgO就是其中一種，其組分由螢石、金剛砂、尖晶石類型的結(jié)晶相組成。經(jīng)計算，PuO2－ThO2－Al2O3－MgO系統(tǒng)的空泡反應(yīng)系數(shù)（或反應(yīng)性氣泡系數(shù)）近似于常規(guī)的UO2輕水堆，但輕水堆中有效緩發(fā)中子份額βeff很小。因此，有必要通過堆芯燃耗計算和反應(yīng)堆動力學(xué)行為安全分析研究評估反應(yīng)性系數(shù)。

在利用釷燃料快堆實現(xiàn)钚及次錒系核素嬗變方面，日本提出氮化釷燃料快堆的概念，可作為钚和次錒系核素焚燒堆，具有非常高的焚燒效率和負空泡反應(yīng)性。長期以來，采用熱功率1 500MW的鉛冷氮化釷燃料快堆作為钚和次錒系核素轉(zhuǎn)化器。堆芯性能示于表1。空泡反應(yīng)性達到很大負值。每300d就有約0．16t钚和0．14t次錒系核素被焚燒和轉(zhuǎn)化，產(chǎn)生0．179t易裂變233U。這種堆可以轉(zhuǎn)化現(xiàn)有壓水堆型2臺機組產(chǎn)生的钚量和6臺機組產(chǎn)生的次錒系核素量。

表1 裝載釷燃料的钚和次錒系核素焚燒堆堆芯性能Table 1 Core performance for plutonium and minor actinide burner reactor with thorium fuel

續(xù)表

日本已完成有關(guān)利用钚燃料在輕水堆中生產(chǎn)233U，供應(yīng)Th／233U堆初裝料可行性的研究。研究過程中柵元燃耗計算采用裝有PuO2和ThO2燃料混合物的單一棒束柵元模型。柵元模型慢化劑和燃料體積比范圍0．25－3．0，包括一般壓水堆取值（1．9）。通過調(diào)節(jié)每個柵元钚富集度使其燃耗達到60GWd／t。由表2可見，燃料柵格越緊密，中子譜越硬，因此產(chǎn)生的233U更多。在Vm／Vf（慢化劑體積／燃料體積）＝0．25的柵元模型中，233U每年產(chǎn)率0．5t／GWe，而每年積累的钚總量約為20t／GWe。積累的大量钚可以得到有效利用。日本還要進一步研究確定是否快堆比輕水堆在233U生產(chǎn)方面更有前景。

表2 PuO2和ThO2裝料輕水堆中Pu－233U轉(zhuǎn)換Table 2 Pu－233U conversion in PuO2／ThO2fueled LWRs

1．3 法國

法國進行釷資源核能開發(fā)的目標主要是：

·進一步開發(fā)基于233U燃料的輕水堆（最成熟、最經(jīng)濟）；

·消耗庫存钚和標準輕水堆產(chǎn)生的超鈾元素（TRU）；

·考慮以釷作為主要燃料，降低未來核電站廢物毒性。

針對以上三目標，法國研究以下三種系統(tǒng)模式：

（1）快堆（235U＋232Th氧化物）和輕水堆（233U＋232Th）組成系統(tǒng)；

（2）快堆（239Pu和232Th）和輕水堆（233U＋232Th）組成的燒钚系統(tǒng)；

（3）釷燃料循環(huán)直接用于快堆或熱堆。

通過研究，法國發(fā)現(xiàn)釷燃料循環(huán)在降低反應(yīng)堆運行產(chǎn)生燃料廢物毒性和剩存燃料毒性方面有很好潛力，降低幅度高達104a。由于釷資源量豐富且釷燃料循環(huán)對電站燃料廢物毒性降低有益，輕水堆可長期采用“產(chǎn)233U快堆＋233U－Th裝料熱堆（閉式循環(huán)）”釷燃料循環(huán)模式運行。輕水堆采用該模式運行比閉式鈾燃料循環(huán)更為有益，原因在于其明顯降低了長壽命核素的毒性。但是，釷基燃料循環(huán)不能為長壽命裂變產(chǎn)物（LLFP）焚燒提供足夠的中子，因此，如果LLFP焚燒相對來說沒有降低燃料廢物毒性重要，釷燃料循環(huán)一般更有用。

在情況（1），1座快堆可以供應(yīng)大約5座輕水堆的裝載量（考慮等反應(yīng)堆功率情況）。由5座輕水堆（U－Th燃料）和1座快堆組成系統(tǒng)的短期內(nèi)（S）燃料廢物毒性大約是輕水堆（標準）毒性的0．003 2，長期內(nèi)（L）燃料廢物毒性大約是輕水堆（標準）毒性的0．057。與等電功率標準輕水堆相比（開式鈾燃料循環(huán)），毒性降低系數(shù)分別達到了300（S）和17（L）。

在情況（2），經(jīng)評估，由10座輕水堆（U和Th燃料）和1座快堆組成系統(tǒng)的燃料廢物毒性短期為標準輕水堆毒性的0．022，長期為標準輕水堆毒性的0．05。與等電功率標準輕水堆（開式燃料循環(huán)）相比，毒性分別降低45（S）和20（L）倍。釷作為增殖材料產(chǎn)生的超鈾元素（TRU）可以忽略，同時可將裝料間隔期的過剩反應(yīng)性（也稱為后備反應(yīng)性）降至最低。

在情況（3），在平衡狀態(tài)下的快堆中仍有一些剩余中子≈0．09個中子／裂變，用于長壽命裂變產(chǎn)物（LLFP）的焚燒，而裂變廢物毒性降低系數(shù)分別可達1 400（S）和40（L）。

1．4 俄羅斯

俄羅斯有大量武器級鈾和钚可用于動力堆，且有大量民用钚庫存，經(jīng)研究，其認為在快堆中利用釷和钚生產(chǎn)233U，然后利用釷和233U制造熱堆燃料的系統(tǒng)是可行的，并可以獲得較好的經(jīng)濟性。因為，在快堆中钚燃料循環(huán)可獲得最好的增殖比率，而最好的中子平衡要在233U－Th燃料循環(huán)的熱堆中獲得。

同時，在快堆中利用釷改進了一些安全特征和燃料技術(shù)特征：堆芯裝載釷和233U的快堆具有更大負值鈉反應(yīng)性系數(shù)。如果假定幾何尺寸變化對不同易裂變材料和增殖材料組合的快堆反應(yīng)性影響類似，這個特點就會顯得最為重要。在反應(yīng)堆安全方面，通過類似的可靠性特征可以區(qū)分控制和安全系統(tǒng)，這些特征由多普勒系數(shù)和鈉反應(yīng)系數(shù)決定。計算表明對于鈾钚和鈾釷反應(yīng)堆，多普勒系數(shù)相近。

利用U－Pu－Th燃料循環(huán)的大型動力快堆相關(guān)特性最終分析結(jié)果示于表3中。

表3 U－Pu－Th燃料循環(huán)模式下大功率BN快堆利用不同類型燃料的增殖特性Table 3 Breeding characteristics of large power BN type fast reactor for different fuels in the uranium－plutonium and thorium fuel cycles

續(xù)表

233U、釷和釷燃料循環(huán)其他核素特定核和物理參數(shù)使得改善輕水堆安全、技術(shù)參數(shù)并在其中獲得應(yīng)用成為可能。譬如233U，每俘獲一個熱中子反應(yīng)后產(chǎn)生的中子數(shù)是最多的，與其他易裂變核素相比。這使得利用233U熱堆增殖比（BR）數(shù)值增大0．2～0．3，并可進行反應(yīng)性自補償（BR＝1．0）。

表4所示為Kuerchatov研究院研究結(jié)果，提出了在WWER反應(yīng)堆中換入釷和233U燃料后改善技術(shù)和經(jīng)濟特征的可能性。俄羅斯和其他國家的研究都顯示，從燃料有效利用的角度出發(fā)，在輕水堆中采用閉式釷燃料循環(huán)比采用天然鈾中235U反應(yīng)產(chǎn)生的能量高出數(shù)倍。

表4 不同燃料WWER反應(yīng)堆技術(shù)指標Table 4 Technical indices of WWER reactor with different fuels

1．5 美國

美國已經(jīng)開展了大量不同類型針對輕水堆和石墨慢化堆的釷基燃料循環(huán)設(shè)計和評估工作。有關(guān)工作最完整評述記錄在“國際核燃料循環(huán)評估（INFCE）計劃書”中。另外還有部分研究是針對輕水堆，主要是壓水堆；對高溫氣冷堆上不同釷燃料循環(huán)模式也進行了評估。

評估表明釷可以作為增殖材料與任何易裂變材料，如233U、235U、239Pu，一起使用。針對所有燃料結(jié)合形式在一次通過、部分循環(huán)、全部循環(huán)模式下的研究工作一直在進行。從研究中可明顯看出，釷燃料循環(huán)幾乎可適應(yīng)所有外部限制。例如，Th／233U燃料循環(huán)在輕水堆和高溫氣冷堆熱中子增殖模式下均可以運行，只要有相應(yīng)能源需求，并且釷資源可以保證，鈾礦石價格又居高不下。釷／钚燃料循環(huán)可用于消耗武器級钚和標準輕水堆卸出乏燃料中钚，而且通過這種方式可以最大限度釋放钚的能量。如果需要，釷／233U燃料循環(huán)中產(chǎn)生233U可以輕易被毒化，從而最大限度減小核擴散和核材料轉(zhuǎn)移危險。

1．6 德國

盡管德國國內(nèi)對是否發(fā)展核能仍然存在爭議，但其在釷資源核能利用領(lǐng)域也開展大量工作。通過研究，其認為無論采用純釷燃料（在增殖元件中采用）還是混合燃料（Th／U或Th／Pu）循環(huán)的實驗和研究都表明使用釷能明顯降低同等功率反應(yīng)堆的天然鈾需求。調(diào)查研究還進一步表明，在現(xiàn)有壓水堆中使用釷只會稍微影響反應(yīng)系數(shù)，對反應(yīng)堆整體安全特征沒有顯著影響。

1．7 小結(jié)

通過研究、分析以上各國釷基燃料循環(huán)開發(fā)策略，可以看出，釷資源核能利用的研究工作自20世紀60年代以來從未間斷過，并在不斷深入、拓展。各國研發(fā)策略要點可歸納為：

（1）充分利用釷資源保障核燃料可靠供應(yīng)。據(jù)粗略估計，地殼中釷資源儲量是鈾的3倍，遠大于鈾，如能充分利用釷資源，可更大程度上保證燃料供應(yīng)。特別是對于像印度這種釷資源儲量巨大，鈾資源貧乏的國家。印度始終將釷基燃料循環(huán)納入國家能源發(fā)展戰(zhàn)略中。

（2）利用釷燃料反應(yīng)堆焚燒大量庫存軍用和民用钚。釷需要與易裂變材料（239Pu或235U）合用轉(zhuǎn)換為233U才可作為燃料使用，此過程可以焚燒消耗钚，且具有非常高的焚燒效率。

（3）利用釷基燃料循環(huán)顯著降低核電站廢物毒性。完全未被鈾燃料循環(huán)污染的“一次通過”釷燃料循環(huán)（OTT），具有不會產(chǎn)生任何超鈾元素（TRU）的優(yōu)點；而Th－U或Th－Pu結(jié)合使用的釷基燃料循環(huán)系統(tǒng)相比鈾基燃料循環(huán)（等反應(yīng)堆功率情況下）產(chǎn)生的燃料廢物毒性和剩存燃料毒性也要少很多。

（4）利用釷基燃料循環(huán)顯著提升防核擴散能力。釷轉(zhuǎn)換為233U才可作為燃料使用，而以233U形式保存易裂變材料比钚形式具有更好的防擴散性。因為233U中少量232U子體是強Y源，在不規(guī)范管理的情況下更難于控制；此外，在釷中加入一定量238U可以構(gòu)筑附加的保障監(jiān)督。這種方式下，233U相當于被238U污染，233U難以從中被分離出來。產(chǎn)生的233U、238U混合物是良好的反應(yīng)堆燃料，而不適合作為武器級材料。不過，238U加入量仍需進一步研究。

基于上述要點，各國均針對快堆、重水堆、輕水堆、高溫氣冷堆、石墨慢化堆等的釷基燃料循環(huán)開展了大量不同程度試驗規(guī)模的研究工作，并制造出燃料進行了入堆考驗。目前，尤以印度開發(fā)的釷基燃料循環(huán)最接近工業(yè)應(yīng)用水平，其宣稱在不久的將來會大批建設(shè)釷燃料反應(yīng)堆用于核能發(fā)電。

2 對我國的啟示

通過對以上各國釷基燃料循環(huán)開發(fā)策略研究、分析及總結(jié)，結(jié)合我國實際情況，對我國釷資源核能開發(fā)利用提供如下建議：

（1）我國釷資源較為豐富，遠景儲量位居世界前列，其中包頭白云鄂博釷資源儲量占我國已探明總工業(yè)儲量絕大部分（超過50%）。但是，長期以來白云鄂博開采出的釷資源利用率幾乎為零，其作為鐵、稀土等伴生礦一同被開采出來后，長期堆積在尾礦壩中得不到利用，這些釷嚴重污染著周邊環(huán)境；同時，我國有部分鈾釷伴生礦，如賽馬礦等，鈾釷的含量高，如僅開采鈾，釷礦長期廢棄不用，對環(huán)境也造成嚴重污染。

因此，無論從保護環(huán)境角度，還是從戰(zhàn)略資源儲備角度，都建議盡快開展釷回收工藝、超高純核級釷制備工藝及環(huán)境保護技術(shù)研究。即使目前還不會用到大量的釷，仍可將其分離、提純后儲備起來。

（2）在釷資源核能研發(fā)模式上，建議吸取國外先進經(jīng)驗，宜采取循序漸進的“三階段”方式：①利用濃縮鈾大力發(fā)展壓水堆，積累钚－239；②在快堆中利用钚－239產(chǎn)生快中子照射釷，生產(chǎn)233U；③用Th－233U在熱中子反應(yīng)堆中發(fā)電。

（3）與核能發(fā)達國家相比，我國在釷資源核能開發(fā)利用方面的研究還很落后，與國際先進水平相比尚存在不小的差距。即使我國暫時不打算發(fā)展釷基燃料循環(huán)體系，從核能技術(shù)儲備的角度，也應(yīng)該加快釷資源核能利用相關(guān)研發(fā)。因此，建議我國近中期應(yīng)主要參照國外有關(guān)釷基燃料循環(huán)研發(fā)內(nèi)容，并結(jié)合我國實際情況，優(yōu)先在以下領(lǐng)域開展研究工作：①釷相關(guān)基本數(shù)據(jù)研究；②釷基燃料棒束／組件研究設(shè)計（包括驅(qū)動燃料）；③燃料棒、組件制造；④釷基核能系統(tǒng)選型與研究設(shè)計（包括釷的先期增殖）；⑤燃料棒束／組件的考驗實驗研究；⑥乏燃料的處理、分離和可能的再利用（近期不需）；⑦廢物特性、處理與貯藏研究；⑧經(jīng)濟性研究分析。

（4）作為第四代核能系統(tǒng)推薦的六種堆型之一——釷基熔鹽堆，由于其出色的本征安全性（①采用液態(tài)燃料，堆內(nèi)熔鹽溫度超預(yù)定值時，設(shè)在底部冷凍塞將自動熔化，攜帶核燃料的熔鹽隨即全部流入應(yīng)急儲存罐，使核反應(yīng)終止；②熔鹽堆工作在常壓，操作簡單安全；③熔鹽堆可建于地面以下數(shù)十米，有利于防止輻射、泄露，甚至恐怖破壞和戰(zhàn)爭襲擊。），逐漸成為國際開發(fā)趨勢之一。因此，建議參考國外核能發(fā)達國家釷基燃料循環(huán)開發(fā)先進經(jīng)驗，做好我國各項基礎(chǔ)性研究工作，為我國釷基熔鹽堆研發(fā)打下良好的基礎(chǔ)，促進我國早日掌握具有自主知識產(chǎn)權(quán)的釷基熔鹽堆技術(shù)。

（5）建議結(jié)合我國快堆及放射性廢物處理與處置技術(shù)開發(fā)利用，全面統(tǒng)籌規(guī)劃我國釷基燃料循環(huán)系統(tǒng)各環(huán)節(jié)研發(fā)工作，避免個別環(huán)節(jié)冒進或脫節(jié)。

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