細河流域地下水中持久性有機氯污染物的健康風(fēng)險評價

羅 慶，孫麗娜，張耀華

（1.沈陽大學(xué) 區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點實驗室，沈陽 110044；2.遼寧省地質(zhì)礦產(chǎn)研究院，沈陽 110032）

細河流域地下水中持久性有機氯污染物的健康風(fēng)險評價

羅 慶1，孫麗娜1，張耀華2

（1.沈陽大學(xué) 區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點實驗室，沈陽 110044；2.遼寧省地質(zhì)礦產(chǎn)研究院，沈陽 110032）

為了保障細河流域沿岸居民的生活用水安全，分析了地下水樣品中15種持久性有機氯污染物（POCPs）的含量，運用荷蘭公共衛(wèi)生和環(huán)境國家研究院提出的土壤地下水污染現(xiàn)場暴露評價（CSOIL）模型對持久性有機氯污染物的健康風(fēng)險進行了初步評價。結(jié)果表明：細河流域各采樣點地下水中∑PCBs含量為0.08～5.89ng/L，∑OCPs含量為0.17～21.2ng/L，均低于各自生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準（GB5749－2006）中的濃度限值。作物食入、飲水等經(jīng)口攝入途徑是地下水環(huán)境健康風(fēng)險評價中最主要的暴露途徑，各采樣點地下水中POCPs由作物食入、飲水、洗澡過程中呼吸吸入和皮膚接觸4種暴露途徑產(chǎn)生的總的平均個人年健康風(fēng)險值為1.63×10－7～6.21×10－6a－1，其健康風(fēng)險排序為：翟家＞富官＞雙樹＞前廟＞土西＞大兀拉＞黃蠟坨＞前余＞大潘，均低于國際輻射防護委員會（ICRP）推薦的最大可接受值，基本屬于可接受范圍，但其健康危害已不容忽視。

細河流域；地下水；持久性有機氯污染物；CSOIL模型；健康風(fēng)險評價

多氯聯(lián)苯和有機氯農(nóng)藥等持久性有機氯污染物具有突出的“致癌、致畸、致突變”作用和環(huán)境持久性、生物蓄積性，能夠?qū)θ祟惡蛣游锏纳窠?jīng)系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)和免疫系統(tǒng)造成極大的破壞并引發(fā)癌癥［1－2］，并被列入《關(guān)于持久性有機污染物的斯德哥爾摩公約》首批受控的12種化合物。盡管多氯聯(lián)苯和有機氯農(nóng)藥已停止使用多年，但由于它們的持久性和疏水性等特性使得其在環(huán)境中殘留并積累［3］，已有研究表明，土壤和沉積物將成為此類污染物的最終歸宿［4－5］。由于滲透補給和降雨淋濾等作用，土壤和沉積物中的污染物勢必會隨著地表水及雨水滲入地下水系統(tǒng)，污染地下水，進而危害以地下水作為日常生活用水的人類的身體健康。因此，研究地下水中持久性有機氯污染物的分布特征、污染來源及健康風(fēng)險具有重要意義。

細河位于遼渾太沖積平原，全長78.2km，是沈陽市的主要排污河渠，其日接納污染物總量約550t，占全市污染物排放總量的60%～70%［6］。細河流域?qū)儆谑芗撅L(fēng)影響的濕潤和半濕潤北溫帶大陸性氣候，具有四季分明、雨熱同季、降水集中、日照充足、溫差較大、冬季漫長等特點。流域總面積約為400km2，土壤類型主要為棕壤土和草甸土。土壤利用類型為城鎮(zhèn)、農(nóng)田、林地等3類，其中水稻、玉米、蔬菜等農(nóng)業(yè)用地占絕大比例，農(nóng)業(yè)灌溉用水主要為細河河水或地下水。由于細河河水、底泥沉積物、沿岸土壤的嚴重污染，該地區(qū)地下水出現(xiàn)不同程度的污染，以地下水作為其日常生活用水的沿岸居民的身體健康也出現(xiàn)異常。因此，本文在對細河流域地下水中的DDT、BHC等有機氯農(nóng)藥和多氯聯(lián)苯兩類持久性有機氯污染物的污染現(xiàn)狀監(jiān)測調(diào)查的基礎(chǔ)上，采用荷蘭公共衛(wèi)生和環(huán)境國家研究院（RIVM）提出的土壤地下水污染現(xiàn)場暴露評價模型（CSOIL模型），根據(jù)細河流域地下水中持久性有機氯污染物的濃度推導(dǎo)出經(jīng)作物食入、飲水、洗澡過程中呼吸吸入和皮膚接觸等4種暴露途徑進入人體的日均暴露濃度及劑量，評價各暴露途徑的健康風(fēng)險及總風(fēng)險，以便為細河流域環(huán)境保護和環(huán)境管理措施的制定提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

2010年4月，沿細河流向，從上游到下游共選取9個采樣點，采樣區(qū)域和采樣點位置見圖1。樣品均采自當(dāng)?shù)赜糜陲嬘谩⑾丛〉热粘Ｉ钣盟纳钏?，每個采樣點取5L水樣。

1.2 樣品處理

水樣直接進入全自動固相萃取系統(tǒng)。固相萃取膜先用10ml二氯甲烷清洗、6ml甲醇活化、6ml超純水平衡；取1L水樣過固相萃取膜，水樣通過后干燥8min；用6ml丙酮洗脫1次、6ml二氯甲烷洗脫2次；洗脫液脫水后，旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至近干，1ml正己烷定容，待GC－ECD分析。

1.3 樣品分析

GC－ECD分析條件：色譜柱為CP－sill 8CB型石英毛細管柱（30m×0.32mm×0.25μm）；色譜柱升溫程序：初始溫度120℃并保持1min，以25℃/min升至230℃保持0min，再以3℃/min升至255℃保持0min，最后以20℃/min升至280℃保持5min；進樣口溫度250℃；檢測器溫度300℃。載氣、輔助氣均為氮氣，純度為99.999%，載氣流速為0.6ml/min（恒流）。進樣方式：脈沖不分流進樣，脈沖壓力為276kPa、保持0.75min，進樣量1μl；尾吹30ml/min。以保留時間定性，外標(biāo)法定量。該方法的基質(zhì)加標(biāo)回收率為83.2%～95.4%，相對標(biāo)準偏差為5.53%～9.44%。方法的檢出限為0.03～0.15ng/L，定量限為0.1～0.5ng/L。

圖1 細河流域采樣位置示意圖

2 水環(huán)境健康風(fēng)險評價

2.1 污染物的健康風(fēng)險評價模型

目前國內(nèi)外的環(huán)境健康風(fēng)險評價主要是在污染物毒性分類的基礎(chǔ)上進行評價［7］。通常根據(jù)污染物的致癌性將其分為致癌和非致癌兩類分別評價，但是事實上致癌污染物同樣具有非致癌危害效應(yīng)［8］。本文選擇USEPA推薦的且在中國應(yīng)用較為廣泛的兩個模型進行評價［9－10］。

2.1.1 非致癌健康風(fēng)險評價模型 一般認為生物體對非致癌性物質(zhì)的反應(yīng)有劑量閥值，低于閥值則認為不會產(chǎn)生不利于健康的影響。非致癌性污染物進入人體后所致健康危害的風(fēng)險模型為：

式中：RI——非致癌性污染物所致健康危害的平均個人年健康風(fēng)險值（a－1）；CDI——污染物的單位體重日平均暴露劑量或濃度［mg/（kg·d）］；RfD——非致癌污染物的參考劑量或參考濃度［mg/（kg·d）］；70——人群的平均壽命，也即終身暴露時間（a）。

2.1.2 致癌健康風(fēng)險評價模型 對于致癌性物質(zhì)，一般認為沒有劑量閥值，只要有微量存在，即會對人體產(chǎn)生不利影響。致癌性污染物進入人體后所致健康危害的風(fēng)險模型為：

當(dāng)用低劑量計算值大于0.01時，采用：

式中：RC——致癌性污染物所致健康危害的平均個人年健康風(fēng)險（a－1）；對于呼吸吸入暴露途徑：CDI——污染物的單位體重日平均暴露劑量或濃度［mg/（kg·d）］；CSF——致癌污染物的致癌系數(shù)或單位危險度［mg/（kg·d）］－1。

對于多種污染物的整體健康風(fēng)險評價，一般認為各種污染物所引起的風(fēng)險呈加和關(guān)系，而不是協(xié)同或拮抗關(guān)系［11］。則總的健康風(fēng)險（RZ）為：

一般認為，平均個人年健康風(fēng)險值在10－4～10－6被認為是可接受水平，國際輻射防護委員會（ICRP）推薦的最大可接受值為5.0×10－5a－1，即每年每千萬人口中因飲用水中各類污染物而受到健康危害或死亡的人數(shù)不超過500人。

2.2 污染物的暴露評價模型

CSOIL模型是荷蘭公共衛(wèi)生和環(huán)境國家研究院（RIVM）于1994年提出并不斷發(fā)展和完善的土壤地下水污染現(xiàn)場暴露評價模型，它通過對土壤地下水中污染物的運移過程的描述，運用定量計算模型，將土壤地下水中污染物的濃度轉(zhuǎn)化為各種暴露途徑的最終暴露濃度。其具體過程為，先是通過逸度模型計算出污染物在土壤中固、液、氣三相平衡時各相中的濃度，接著利用Volasoil模型計算出污染物從土壤揮發(fā)到室內(nèi)、室外后空氣中的濃度，利用富集理論計算出農(nóng)作物根、莖葉從土壤中富集污染物后的濃度，然后根據(jù)不同的暴露途徑計算各暴露途徑下的單位體重日平均暴露劑量［12］。

本文根據(jù)當(dāng)?shù)鼐用駥⒌叵滤鳛槠渥魑锕喔扔盟叭粘Ｉ钣盟膶嶋H情況和所選污染物的性質(zhì)，從CSOIL模型中選取作物食入、飲水、淋浴過程中的皮膚接觸和呼吸吸入等4種暴露途徑作為本次評價的主要暴露途徑。其相關(guān)計算公式及參數(shù)如下［13－17］：

（1）飲水暴露途徑的單位體重日平均暴露劑量DIw。

式中：Qdw——日飲水量，成人即Qdwa取值為2L，兒童即Qdwc取值為1L；C——地下水中污染物的濃度；fa——相關(guān)吸收系數(shù)，取值為1；W——體重，成人即Wa取值為70kg，兒童即Wc取值為15kg。

（2）洗澡過程中呼吸吸入暴露途徑的日均暴露濃度Cbk。

式中：Vwb——每次洗澡時消耗的水量，取值為0.15 m3；td——洗澡時在浴室中的停留時間，取值為0.5 h/d；Vbk——浴室的體積，取值為15m3；Tsh——淋浴用水的絕對溫度，取值為313K；R——氣體常數(shù)，取值為8.3144［（Pa·m3）/（mol·K）］；Ad——淋浴時水滴的表面積；Vd——淋浴時水滴的體積，Ad/Vd＝3/r；r——水滴的半徑，取值為0.0005m；tf——水滴滴下的時間，取值為1s；Hsh——在Tsh溫度時的亨利常數(shù)，其計算公式為：

式中：T——室溫，取值為283K；Vp——污染物的飽和蒸汽壓（Pa）；S——污染物的水溶解度（mol/m3）；KL，KG——水和蒸汽的質(zhì)量運移系數(shù)，其計算公式為：

式中：M——污染物的分子質(zhì)量（g/mol）；kl——液相交換速率，取值為0.2m/h；kg——氣相質(zhì)量轉(zhuǎn)移系數(shù)，取值為29.88m/h，。

（3）洗澡過程中皮膚接觸暴露途徑的單位體重日平均暴露劑量DAw。

式中：Atot——人體暴露的表面積，成人即Atota取值為1.8m2，兒童即Atotc取值為0.95m2；fexp——皮膚暴露分數(shù)，取值為0.4；DAR——皮膚吸附速率，成人即DARa取值為0.005h－1，兒童即DARc取值為0.01h－1；tdc——洗澡的時間，取值為0.25h/d。

（4）作物食入暴露途徑的單位體重日平均暴露劑量VI。

式中：Qfvk——作物根部的日消耗量，成人即Qfvka取值為0.122 0kg/d，兒童即Qfvkc取值為0.059 5kg/d；Qfvb——作物莖葉的日消耗量，成人即Qfvba取值為0.139 0kg/d，兒童即Qfvbc取值為 0.0583kg/d；fv——作物中被污染物污染的比例，取值為0.1；Cpr，Cps——作物根部和莖葉通過蒸騰等作用富集地下水中污染物后的濃度，其計算公式為：

式中：Kow——污染物的辛醇－水分配系數(shù)。

2.3 與污染物有關(guān)的模型參數(shù)

根據(jù)國際癌癥研究機構(gòu)（IARC）和世界衛(wèi)生組織（WTO）全面評價化學(xué)物質(zhì)致癌性可靠程度而編制的分類系統(tǒng)，PCBs、α－BHC、七氯、艾氏劑、狄氏劑、p，p′－DDE、p，p′－DDD和p，p′－DDT為致癌性污染物，林丹和異狄氏劑為非致癌性污染物。目前美國環(huán)境保護局綜合風(fēng)險信息系統(tǒng)（IRIS）及相關(guān)研究機構(gòu)公布了這些物質(zhì)經(jīng)口攝入的參考劑量和致癌系數(shù)、經(jīng)呼入攝入的參考濃度和單位危害度［18］，經(jīng)皮膚接觸攝入的參考劑量和致癌系數(shù)可通過美國EPA于2004年給出了由經(jīng)口攝入的參考劑量和致癌系數(shù)計算經(jīng)皮膚接觸暴露的參考劑量和致癌系數(shù)的公式推導(dǎo)出［19－20］。表1列出了目標(biāo)污染物的毒理學(xué)數(shù)據(jù)及相關(guān)模型參數(shù)。

式中：RfDABS——污染物經(jīng)皮膚接觸暴露的參考劑量［mg/（kg·d）］；CSFABS——污染物經(jīng)皮膚接觸暴露致癌系數(shù)［mg/（kg·d）］－1；RfDo——污染物經(jīng)口攝入的參考劑量［mg/（kg·d）］；CSFo——污染物經(jīng)口攝入的致癌系數(shù)［mg/（kg·d）］－1；ABSGI——胃腸道吸附因子，對有機污染物都取值為1。

表1 目標(biāo)污染物的毒理學(xué)數(shù)據(jù)及相關(guān)模型參數(shù)［18，19－22］

3 結(jié)果與分析

3.1 地下水中持久性有機氯污染物的含量特征

細河流域9個采樣點地下水中6種PCB和9種OCP的實測濃度見表2－3。由表2可以看出，除前廟和黃臘陀兩處未檢出PCB外，其余7個采樣點均檢出，但含量較小，∑PCBs濃度范圍為0.08～5.89 ng/L，遠低于生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準（GB5749－2006）［23］中500ng/L的濃度限值；富官和前余兩處∑PCBs濃度明顯高于其余5個采樣點，可能是這兩處存在堆放含PCBs的廢物如蓄電器和變壓器等的泄露。由表3可以看出，9個采樣點均有OCP檢出，∑OCPs濃度范圍為0.17～21.2ng/L；其中，林丹、七氯、總六六六和總滴滴涕的最大濃度值分別為1.32，1.55，17.12，1.24ng/L，均遠低于生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準（GB5749－2006）［23］中對應(yīng)的2 000，500，5 000，1 000ng/L的濃度限值；翟家和富官兩處∑OCPs濃度明顯高于其余各點，主要在于該地區(qū)存在大規(guī)模的蔬菜種植，農(nóng)藥使用量大，經(jīng)降雨、灌溉等作用致使土壤和蔬菜中的農(nóng)藥下滲污染地下水。

3.2 持久性有機氯污染物的健康風(fēng)險評價結(jié)果

由污染物的暴露評價模型、風(fēng)險評價模型及相應(yīng)的模型參數(shù)結(jié)合表2中的濃度值計算出各采樣點中持久性有機氯污染物經(jīng)作物食入、飲水、洗澡過程中呼吸吸入和皮膚接觸4種暴露途徑的平均個人年健康風(fēng)險值見表4。由表4可知，地下水中致癌性和非致癌性有機氯污染物在各地區(qū)通過作物食入暴露途徑引發(fā)的平均個人年健康風(fēng)險值范圍為8.06×10－8～2.29×10－6a－1，平均值為7.14×10－7a－1；經(jīng)飲水暴露途徑引發(fā)的平均個人年健康風(fēng)險值范圍為2.56×10－9～3.78×10－6a－1，平均值為6.18×10－7a－1；經(jīng)洗澡過程中呼吸吸入暴露途徑引發(fā)的平均個人年健康風(fēng)險值范圍為3.85×10－11～1.46×10－7a－1，平均值為2.53×10－8a－1；經(jīng)洗澡過程中皮膚接觸暴露途徑引發(fā)的平均個人年健康風(fēng)險值范圍為1.22×10－12～1.78×10－9a－1，平均值為2.92×10－10a－1。4種暴露途徑中致癌性有機氯污染物對人體健康風(fēng)險的貢獻率接近100%；作物食入、飲水等經(jīng)口攝入暴露途徑引發(fā)的健康風(fēng)險是呼吸吸入、皮膚接觸等暴露途徑的10～1 000倍，是地下水環(huán)境健康風(fēng)險評價中最主要的暴露途徑。

表2 各采樣點地下水中6種PCB的含量 ng/L

表3 各采樣點地下水中9種OCP的含量 ng/L

表4 地下水中持久性有機氯污染物經(jīng)4種暴露途徑的平均個人年健康風(fēng)險值a－1

地下水中6種PCB和9種OCP在各地區(qū)經(jīng)作物食入、飲水、洗澡過程中呼吸吸入和皮膚接觸等4w種暴露途徑引發(fā)的總的平均個人年健康風(fēng)險值范圍為1.63×10－7～6.21×10－6a－1，平均值為1.36×10－6a－1，略低于國際輻射防護委員會（ICRP）推薦的最大可接受值5.0×10－5a－1，基本屬于可接受的范圍。健康風(fēng)險大小依次為：翟家＞富官＞雙樹＞前廟＞土西＞大兀拉＞黃蠟坨＞前余＞大潘。在健康風(fēng)險最大點的翟家，其平均個人年健康風(fēng)險值為6.21×10－6a－1，接近ICRP推薦的最大可接受值，雖然屬于可接受范圍，但其健康危害已不容忽視，需采取必要措施降低該地區(qū)的健康風(fēng)險。

本次評價的不確定性主要有以下幾個方面：樣品采樣頻率不足，不同時期地下水中持久性有機氯污染物的含量可能不同；暴露評價中沒有考慮用地下水喂養(yǎng)的豬、雞等動物食入途徑，可能造成對健康風(fēng)險的低估；暴露評價和風(fēng)險評價中采用的模型參數(shù)基本為荷蘭公共衛(wèi)生和環(huán)境國家研究院和美國環(huán)保局等國外機構(gòu)提供的參數(shù)，由于缺乏相關(guān)統(tǒng)計數(shù)據(jù)，未針對我國當(dāng)?shù)鼐用竦膶嶋H情況進行修正，可能造成結(jié)果有所偏差。

4 結(jié)論

作物食入、飲水等經(jīng)口攝入暴露途徑是地下水環(huán)境健康風(fēng)險評價中最主要的暴露途徑。細河流域各采樣點地下水中∑PCBs、林丹、∑BHCs、七氯和∑DDTs的濃度值遠低于我國生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準的濃度限值，其經(jīng)作物食入、飲水、洗澡過程中呼吸吸入和皮膚接觸等4種暴露途徑產(chǎn)生的總的平均個人年健康風(fēng)險值低于ICRP推薦的最大值，基本屬于可接受的范圍。但該流域地下水已經(jīng)受到了持久性有機氯污染物的污染，特別是翟家、富官等蔬菜種植基地，需采取必要措施降低其健康危害。

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Health Risk Assessment of Persistent Organochlorine Pollutants in Groundwater from Xihe River Area

LUO Qing1，SUN Li－na1，ZHANG Yao－h(huán)ua2
（1.Key Laboratory of Regional Environment and Eco－remediation of Ministry of Education，Shenyang University，Shenyang110044，China；2.Liaoning Academy of Geology and Mineral Resources，Shenyang110032，China）

In order to insure the safety of water used by the residents along the Xihe River Area，apreliminary assessment of the health risk caused by POCPs was performed by CSOIL Model of Holland RIVM.Results showed that the total level of 6PCB （∑PCBs）in groundwater ranged from 0.08to 5.89ng/L，9OCP（∑OCPs）ranged from 0.17to 21.2ng/L，which were below the concentration limits in the Standards for Drinking Water Quality（GB5749－2006）.Crop ingestion and drinking water are the most important exposure pathways in health risk assessment of groundwater.The total average indiviual annual health risks caused by crop ingestion，drinking water，inhalation and demal ingestion in the bathing were 1.63×10－7～6.21×10－6per year.Health risks at 9sampling points followed the order：Zhaijia＞Fuguan＞Shuangshu＞Qianmiao＞Tuxi＞Dawula＞Huanglatuo＞Qianyu＞Dapan.Though risks of PAHs at all sampling points were less than the recommended maximum acceptable value of the International Commission on Radiological Protection（ICRP），the health risks could not be ignored.

Xihe River Area；groundwater；POCPs；CSOIL model；health risk assessment

X522；X820.4

A

1005－3409（2011）06－0119－06

2011－04－19

2011－06－09

國家自然科學(xué)基金重點項目（40930739）；國家自然科學(xué)基金面上項目（41071304）；國家重大水專項項目（2008ZX07208－003－004）；國家自然科學(xué)基金青年項目（40901282）

羅慶（1984－），男，湖北隨州人，碩士，主要從事環(huán)境分析化學(xué)與環(huán)境風(fēng)險評價研究。E－mail：luoqingyt＠126.com

孫麗娜（1960－），女，遼寧沈陽人，博士后，教授，博導(dǎo)，主要從事退化生態(tài)系統(tǒng)修復(fù)與污染環(huán)境風(fēng)險評價研究。E－mail：sln629＠163.com