噴射復(fù)合粉飛行燃燒過程中的溫度場數(shù)值模擬

劉宏偉,馬世寧,王建江,孫曉峰

(1.裝甲兵工程學(xué)院裝備再制造工程系,北京 100072;2.軍械工程學(xué)院 先進(jìn)材料研究所,河北 石家莊 050003)

自反應(yīng)噴射成形技術(shù)是近年來開發(fā)出來的1種新型的復(fù)合陶瓷材料低成本近終型成形制備技術(shù).該技術(shù)是將金屬噴射成形技術(shù)、自蔓延高溫合成技術(shù)、火焰噴涂技術(shù)及快速凝固技術(shù)綜合集成而形成.目前利用該技術(shù)已成功制備出綜合性能良好的Ti(C,N)-TiB2復(fù)合陶瓷坯件[1～3].自反應(yīng)噴射成形過程中,復(fù)合粉的溫度變化是重要的控制和影響因素.復(fù)合粉在噴射過程中的溫度變化情況決定著噴射粒子的反應(yīng)進(jìn)程及其到達(dá)接收基體時(shí)的物理狀態(tài),進(jìn)而影響噴射沉積坯件的組織結(jié)構(gòu)及性能.然而復(fù)合粉是由多組元構(gòu)成,兼因噴射過程在空氣氛圍下進(jìn)行,其SHS反應(yīng)是受流體流動(dòng)、傳熱傳質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)控制的極其復(fù)雜的物理化學(xué)過程;尤為重要的是,噴射粒子在霧化過程中始終處于火焰場包圍之中,這些因素使得噴射復(fù)合粉在飛行過程中的溫度變化情況很難利用實(shí)驗(yàn)方法直接準(zhǔn)確測得.有限元數(shù)值模擬方法是解決這一問題的理想工具,它使預(yù)測與估算噴射復(fù)合粉在反應(yīng)過程中的溫度變化情況成為可能.金屬噴射成形中,對噴射液滴在飛行過程中的傳熱過程已有較多研究[4～6].然而,金屬噴射成形中的傳熱過程一般較為簡單,大多僅有高溫金屬熔滴冷卻凝固(部分還含有固態(tài)相變)1個(gè)過程.而自反應(yīng)噴射成形中噴射粒子的熱過程則復(fù)雜得多,它包括噴射粒子在火焰中受熱、噴射體系反應(yīng)放熱、金屬組元的固態(tài)相變與熔化、高溫陶瓷熔體冷卻凝固等多個(gè)過程.目前對這一復(fù)雜過程中體系的溫度場變化規(guī)律進(jìn)行數(shù)值模擬研究的相關(guān)報(bào)導(dǎo)還很少見.

本文將依據(jù)熱力學(xué)基本原理,利用有限元分析軟件,對單個(gè)Ti-B4C-C復(fù)合粉粒子在火焰場中受熱、反應(yīng)及冷卻凝固過程中的溫度變化規(guī)律進(jìn)行數(shù)值模擬研究,探討復(fù)合粉在飛行過程中的溫度場隨時(shí)間變化的情況,并分析其對復(fù)合粉受熱、熔化及反應(yīng)轉(zhuǎn)化過程的影響.

1 試驗(yàn)材料與方法

實(shí)驗(yàn)原料選用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為99.5%、平均粒徑25 μ m的 Ti粉,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為97.5%、平均粒徑 5 μ m的B4C粉及化學(xué)純蔗糖(C的前驅(qū)體).利用前驅(qū)體法[7]制備粒徑范圍在38～61 μ m內(nèi)的Ti-B4C-C復(fù)合粉,用于自反應(yīng)噴射成形試驗(yàn).精選少量粒徑50 μ m左右的復(fù)合粉進(jìn)行噴射水淬熄試驗(yàn)[8],以截取噴射粒子在不同飛行距離處的瞬時(shí)狀態(tài).水淬熄試驗(yàn)時(shí),利用中心穿孔的擋板,僅截取火焰場軸線部分的噴射粒子進(jìn)行研究.噴射試驗(yàn)條件為:復(fù)合粉預(yù)熱溫度210℃,氣粉質(zhì)量流率比為9.用D/max-11B型X射線衍射儀進(jìn)行物相分析,用Siron-200超高分辨率掃描電子顯微鏡進(jìn)行組織形貌和能譜分析.

2 復(fù)合粉溫度場有限元數(shù)學(xué)模型

以粒徑為50 μ m的單個(gè)Ti-B4C-C復(fù)合粉粒子為研究對象,假定粒子由槍口飛出后沿焰流軸線飛行,粒子在焰流中的受熱示意圖如圖1所示.由于粒子體積很小,可忽略其周圍火焰的溫度梯度,認(rèn)為粒子受熱均勻.基于實(shí)際噴射過程,對噴射粒子飛行過程的數(shù)值模擬提出以下假設(shè)或近似處理:①粒子為理想的球形,Ti,B4C和C按化學(xué)摩爾比均勻混合,整個(gè)過程中粒子形狀保持不變;②粒子的熱參數(shù)不隨溫度變化;③粒子表面在焰流中受熱均勻;④忽略焰流與粒子之間的輻射換熱;⑤體系的SHS反應(yīng)為理想的化學(xué)反應(yīng),反應(yīng)為短時(shí)間的連續(xù)均勻放熱.在此基礎(chǔ)上,對復(fù)合粉粒子的飛行過程進(jìn)行數(shù)學(xué)建模.以粒子球心為坐標(biāo)原點(diǎn),建立球坐標(biāo)系,如圖2所示.因粒子為球?qū)ΨQ體,其內(nèi)部不同位置處的溫度變化可用一維熱傳導(dǎo)方程描述:

式中:ρ為密度;T為溫度;C為比熱;r為粒徑;k為導(dǎo)熱系數(shù);qv為反應(yīng)放熱率.粒子與焰流之間的熱傳遞為對流換熱,邊界條件可寫成:

式中:h為對流系數(shù);Ta為焰流溫度.

圖1 粒子在焰流中飛行示意圖Fig.1 Diagram of composite powder in flame

圖2 噴射粒子的球坐標(biāo)系Fig.2 Sphericity of sprayed composite powder

噴射粒子在飛行過程中的反應(yīng)熔化過程分為噴射粒子反應(yīng)前的能量聚集、噴射粒子的SHS反應(yīng)、噴射粒子反應(yīng)完成后凝固結(jié)晶3個(gè)階段.在復(fù)合粉粒子進(jìn)入火焰場后的初始階段,粒子被火焰包圍,火焰場熱量由粒子表面向內(nèi)部傳遞,粒子溫度逐漸升高,這一階段為復(fù)合粉粒子在噴射過程中的SHS反應(yīng)聚集能量.隨噴射粒子在火焰中飛行時(shí)間的延長,其溫度不斷升高,當(dāng)粒子被加熱到其引燃溫度(1265℃[3])時(shí),開始發(fā)生SHS反應(yīng)(反應(yīng)方程式見式(3)),同時(shí)放出大量熱量,直到溫度達(dá)到其最高溫度.反應(yīng)結(jié)束時(shí)粒子內(nèi)部溫度超過陶瓷產(chǎn)物的熔點(diǎn),獲得陶瓷熔滴,其主要成分為TiC0.3N0.7和TiB2.反應(yīng)結(jié)束后,高溫陶瓷熔體由于溫度高于環(huán)境溫度而向外散熱,其溫度由外部向內(nèi)部急劇下降,陶瓷相開始逐漸從熔滴中結(jié)晶析出.

在忽略輻射換熱的條件下,可將噴射粒子在焰流中的熱過程簡化為粒子與焰流之間的對流換熱、粒子內(nèi)部的熱傳導(dǎo)及粒子反應(yīng)產(chǎn)生內(nèi)熱3部分來處理.在焰流與粒子換熱過程中,粒子內(nèi)部部分組分開始熔化,粒子內(nèi)部存在熔化潛熱.

模擬過程中,焰流溫度取為整個(gè)焰流場的均值溫度,以噴槍生產(chǎn)廠家提供的溫度場模型為依據(jù),結(jié)合燃?xì)夤β式?jīng)計(jì)算得出該溫度值為2000℃;反應(yīng)前、中、后粒子內(nèi)部的初始溫度分別為210℃(粒子預(yù)熱溫度),1265℃(SHS反應(yīng)引燃溫度)和2920℃(反應(yīng)絕熱溫度),粒子與焰流之間的對流屬于強(qiáng)迫對流,對流系數(shù)為5.0×1012W·m-2·℃-1[9].噴射粒子的導(dǎo)熱系數(shù)以其3種組元按化學(xué)計(jì)量比線性組合求得.計(jì)算得出復(fù)合粉粒子SHS反應(yīng)的放熱率qv=3.1×109J·m-3·s-1.數(shù)值模擬涉及的輸入?yún)?shù)見表1.

表1 數(shù)值模擬所涉及的輸入?yún)?shù)[10]Tab.1 Parameters needed in the numerical simulation

3 復(fù)合粉反應(yīng)轉(zhuǎn)化過程的溫度場數(shù)值模擬結(jié)果分析

3.1 反應(yīng)前的溫度分布

圖4為粒子進(jìn)入火焰場后初始時(shí)刻(0.1×10-4s,)時(shí)的溫度分布圖.由圖可知,復(fù)合粉粒子內(nèi)部與其初始溫度(210℃)較為接近,但外部溫度高出許多,這表明復(fù)合粉粒子在進(jìn)入火焰場后的短暫時(shí)間內(nèi),在火焰作用下,溫度由外向內(nèi)急劇上升.考察粒子外部、中部及內(nèi)部溫度隨時(shí)間的變化規(guī)律,如圖5中曲線A,B,C所示.圖5顯示,復(fù)合粉粒子在0.35ms時(shí),其表面溫度即可達(dá)到復(fù)合粉反應(yīng)開始溫度(1265℃),此時(shí)粒子的溫度分布如圖6所示.對比觀察圖5中A,C曲線可知,在反應(yīng)前的受熱階段(210～1265℃),復(fù)合粉粒子的內(nèi)外始終存在150℃左右的溫差,由此可知,自反應(yīng)噴射過程中,復(fù)合粉粒子的SHS反應(yīng)是由表面開始逐漸向內(nèi)部蔓延的,這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符.這一階段粒子的平均升溫速率高達(dá)2.82×106℃·s-1,這是粒子在進(jìn)入火焰場中能夠很快發(fā)生反應(yīng)的根本原因.

圖4 反應(yīng)前初始時(shí)刻復(fù)合粉粒子溫度分布圖Fig.4 Temperature distribution at the first step

圖5 反應(yīng)前復(fù)合粉的時(shí)間-溫度變化曲線Fig.5 Time vs temperature curves before reaction

對于一定粒徑的噴射粒子,在一定噴射工藝條件下其噴射距離與時(shí)間具有確定的關(guān)系[11].經(jīng)計(jì)算可知,在t=0.35ms處,當(dāng)復(fù)合粉表面溫度達(dá)到1265℃之時(shí),對應(yīng)的粒子飛行距離為42mm.這意味著,在42mm的噴射距離處,粒徑50 μ m的復(fù)合粉即可開始發(fā)生反應(yīng),對于粒徑更小的粒子,其反應(yīng)開始時(shí)的距離可能更小,這便是圖7(直徑約為50 μ m的噴射粒子在60mm處水淬熄產(chǎn)物的SEM照片)中粒子出現(xiàn)球化狀態(tài)的原因所在.

圖6 0.35ms時(shí)刻復(fù)合粉粒子溫度分布圖Fig.6 Temperature distribution of at 0.35ms

圖7 粒子60mm時(shí)淬熄產(chǎn)物的SEM照片F(xiàn)ig.7 SEM of water-quenched powder at 60mm

3.2 反應(yīng)階段的溫度分布

體系溫度達(dá)到1265℃后,復(fù)合粉的SHS反應(yīng)開始發(fā)生,火焰熱能與復(fù)合粉反應(yīng)放熱的雙重作用使體系溫度繼續(xù)上升,在反應(yīng)產(chǎn)物生成的同時(shí)將之熔化形成熔滴.圖8為反應(yīng)階段初始時(shí)刻復(fù)合粉粒子的溫度分布圖.仍取粒子外、中、內(nèi)部區(qū)域進(jìn)行考察,對應(yīng)區(qū)域從反應(yīng)開始至結(jié)束的溫度-時(shí)間曲線分別如圖9中的曲線A,B,C所示.由圖9可知,反應(yīng)開始后,由于復(fù)合粉內(nèi)部反應(yīng)放熱的影響,復(fù)合粉粒子內(nèi)外的溫差變小,由反應(yīng)前的150℃降至50℃以內(nèi).但反應(yīng)初始階段(約0.34 ms時(shí)間內(nèi))體系的升溫速率極快,達(dá)到3.11×106℃·s-1,此后升溫速率明顯下降.由于復(fù)合粉粒子溫度升高,其與火焰溫差變小,反應(yīng)階段的升溫速率本應(yīng)低于反應(yīng)前的受熱階段(2.82×106℃·s-1),但反應(yīng)階段的高熱量釋放降低了這種影響,并使復(fù)合粉粒子升溫速率進(jìn)一步增大.

復(fù)合粉粒子在反應(yīng)進(jìn)行0.88ms后完成反應(yīng),并達(dá)到最高溫度2920℃,此時(shí)復(fù)合粉粒子以陶瓷熔滴形態(tài)存在.復(fù)合粉粒子能夠達(dá)到反應(yīng)體系的絕熱燃燒溫度是因?yàn)樵谡麄€(gè)噴射過程中,粒子始終處于火焰場之中,粒子在溫度低于火焰場溫度階段從中吸收的熱量能夠抵消其溫度高于火焰場溫度階段散失的熱量.在0.34～0.88ms時(shí)間范圍內(nèi)升溫速率與反應(yīng)初始階段升溫速率相比顯著下降,約為1.20×106℃·s-1,這主要是因?yàn)轶w系溫度逐漸升高,到反應(yīng)后期時(shí),其溫度已高于火焰場溫度,這使得粒子由被火焰加熱變?yōu)橄蛲馍?而火焰場則由正熱源變?yōu)樨?fù)熱源.

圖8 反應(yīng)初始時(shí)刻復(fù)合粉粒子的溫度分布圖Fig.8 Temperature distribution at first step during reaction

圖9 反應(yīng)階段復(fù)合粉粒子的溫度-時(shí)間曲線Fig.9 Temperature vs time curve during reaction

3.3 反應(yīng)后的溫度分布

復(fù)合粉粒子的SHS反應(yīng)結(jié)束后,其內(nèi)部反應(yīng)放熱停止,此時(shí)粒子自身溫度高于環(huán)境溫度,其熱過程進(jìn)入放熱、冷卻、凝固階段.圖10為復(fù)合粉粒子反應(yīng)后冷卻階段初始時(shí)刻的溫度分布圖.粒子外部溫度低于內(nèi)部溫度,可知粒子冷卻是由外向內(nèi)逐漸進(jìn)行的.圖11為復(fù)合粉粒子反應(yīng)后溫度隨時(shí)間變化的規(guī)律曲線.由圖11可知,在整個(gè)冷卻階段,粒子內(nèi)外的溫差始終較小,在25℃以內(nèi),這主要是因?yàn)榉磻?yīng)生成的復(fù)合陶瓷產(chǎn)物導(dǎo)熱性良好的原因.0.34 ms時(shí),復(fù)合粉粒子表面溫度開始降至復(fù)合陶瓷相的理論共晶熔點(diǎn)2620℃,此后,隨溫度進(jìn)一步下降,粒子在一定過冷度下開始凝固.0.37 ms時(shí),粒子內(nèi)部溫度降至2620℃.這表明噴射粒子從開始凝固到完全凝固所需的時(shí)間極短.這是自反應(yīng)噴射成形中須嚴(yán)格控制復(fù)合粉制備工藝與噴射工藝方能獲得好的噴射沉積坯件的根本原因.

圖10 反應(yīng)后初始時(shí)刻復(fù)合粉粒子的溫度分布圖Fig.10 Temperature distribution at first stepafter reaction

圖11 反應(yīng)后復(fù)合粉粒子的溫度-時(shí)間曲線Fig.11 Temperature vs time curve after reaction

3.4 噴射復(fù)合粉的水淬熄試驗(yàn)

為了解噴射粒子在飛行過程中的物理、化學(xué)變化情況,利用水淬熄試驗(yàn)截取粒徑約50 μ m的噴射粒子在不同飛行距離處的中間形態(tài).圖12為不同噴射距離下噴射復(fù)合粉的典型形態(tài).需要指出的是,圖12a～f所示雖然并非同一噴射粒子在不同距離處的反應(yīng)形態(tài),但對于符合Rosin-Rammler分布[12]的噴射復(fù)合粉而言,由于復(fù)合粉粒子選取為使顆粒累積分布數(shù)F值達(dá)到最大(即所有粒子中,該粒徑的粒子數(shù)目最多,且粒徑離之越近的粒子,數(shù)目越多)的粒徑,因而仍具有重要的統(tǒng)計(jì)意義.

圖12a顯示,在噴射粒子進(jìn)入火焰場后的很短距離內(nèi),其表面形貌沒有發(fā)生明顯變化.這是因?yàn)閲娚淞Ｗ釉诨鹧嬷械氖軣釙r(shí)間很短,能量尚不能引燃其SHS反應(yīng).這一階段噴射粒子主要表現(xiàn)為從火焰場中吸收熱量,為體系的SHS反應(yīng)積蓄能量.從圖12b開始,噴射粒子表面發(fā)生明顯變化,表現(xiàn)為粒子開始球化,且有明顯的液相出現(xiàn)跡象.隨著噴射距離的增加,噴射粒子球化現(xiàn)象更加明顯,表面也變得越發(fā)光滑、均勻.這一階段應(yīng)為噴射粒子在能量達(dá)到其引燃溫度后,開始反應(yīng),不斷形成液相產(chǎn)物的過程.由于反應(yīng)放熱及火焰熱能雙重作用,使噴射粒子中的反應(yīng)物及生成物達(dá)到熔融狀態(tài),體系中出現(xiàn)大量液相.之后,隨著噴射距離的進(jìn)一步增大,反應(yīng)完成的熔融粒子因溫度高于環(huán)境溫度而向外散熱,并很快冷卻凝固,粒子表面也呈現(xiàn)凝固結(jié)晶形態(tài),如圖12f所示.

從圖12a～f噴射粒子形態(tài)的變化過程也可清晰地看出,由于噴射粒子進(jìn)入火焰場后的受熱是由表面開始的,其SHS反應(yīng)也經(jīng)歷了由外向內(nèi)逐漸進(jìn)行的“自蔓延”過程.這一結(jié)果與文獻(xiàn)[13]提出的反應(yīng)火焰噴涂時(shí)團(tuán)聚粉在火焰場中以爆燃模式完成反應(yīng)有所不同,其原因可能是二者所使用的復(fù)合粉的制備方法不同.

圖12 不同距離水淬熄粒子形態(tài)Fig.12 Figures of water-quenched composite powders at different spray distance

4 結(jié)論

對單個(gè)噴射粒子的溫度場數(shù)值模擬結(jié)果表明:噴射復(fù)合粉粒子進(jìn)入火焰場后,在巨大的溫差和火焰場的強(qiáng)迫對流作用下,粒子溫度由表及內(nèi)快速升高,很快達(dá)到體系的反應(yīng)初始溫度,并開始發(fā)生SHS反應(yīng).復(fù)合粉粒子在火焰場作用下平均升溫速率達(dá)到106℃·s-1數(shù)量級,這是噴射復(fù)合粉能夠快速發(fā)生反應(yīng),原位合成目標(biāo)產(chǎn)物相的根本原因所在.反應(yīng)發(fā)生后,受火焰加熱與反應(yīng)放熱雙重作用,復(fù)合粉粒子的升溫速率進(jìn)一步加快,之后由于復(fù)合粉粒子溫度超過火焰溫度,并由吸熱變?yōu)橄蛲馍岫股郎厮俾蚀蠓陆?反應(yīng)完成時(shí)復(fù)合粉粒子達(dá)到最高溫度,之后粒子由外向內(nèi)快速冷卻,粒子表面低于復(fù)合陶瓷產(chǎn)物的共晶熔點(diǎn)后,在一定過冷度下開始凝固,并很快完全凝固成為陶瓷顆粒.數(shù)值模擬結(jié)果與噴射粒子的水淬熄試驗(yàn)結(jié)果相符較好,基本體現(xiàn)了復(fù)合粉粒子在噴射過程中歷經(jīng)受熱、反應(yīng)放熱及冷卻凝固的熱過程及相應(yīng)的溫度變化規(guī)律.盡管僅選取單個(gè)噴射粒子作為研究對象,但因其粒徑(50 μ m)為符合Rosin-Rammler分布的噴射復(fù)合粉的顆粒累積分布數(shù)F值的最大值,因而仍具有重要的統(tǒng)計(jì)意義,這為制訂噴射工藝,特別是確定噴射距離具有重要的參考價(jià)值.

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