華北地區(qū)氣溶膠混合狀態(tài)對暖云微物理特征的影響

楊素英，馬建中，胡志晉，金蓮姬，許瀟鋒，高蒙

(1.南京信息工程大學(xué)中國氣象局大氣物理與大氣環(huán)境重點(diǎn)開放實驗室，江蘇南京210044;2.中國氣象科學(xué)研究院，北京100081)

0 引言

大氣氣溶膠通過充當(dāng)云凝結(jié)核(cloud condensation nuclei，CCN)或者冰核改變云滴數(shù)濃度和譜分布，進(jìn)而改變云的反照率和云的壽命，從而改變大氣輻射平衡，引起氣候變化(Lohmann and Feichter，2005;IPCC，2007)，即氣溶膠間接氣候效應(yīng)。但是由于不同背景大氣中氣溶膠的濃度和理化特性差異較大，因此到目前為止氣溶膠間接氣候效應(yīng)仍存在很大的不確定性(IPCC，2007)。氣溶膠數(shù)濃度、化學(xué)成分的尺度分布和混合狀態(tài)、云內(nèi)過飽和度，是影響氣溶膠活化并造成間接氣候效應(yīng)的主要因素(Ghan et al.，1998;Yin et al.，2000;趙春生等，2005;Zhang et al.，2006;Anttila，2010;Wex et al.，2010)，其中關(guān)于氣溶膠化學(xué)成分及混合狀態(tài)對云微物理特征的影響是研究的一項重要內(nèi)容(Ghan et al.，1998;McFiggans et al.，2006;Anttila，2010;Wex et al.，2010)。大氣中氣溶膠化學(xué)成分復(fù)雜，既有硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽等無機(jī)氣溶膠，還包含復(fù)雜多樣的有機(jī)成分。城市和農(nóng)村背景的大氣氣溶膠多以外部混合狀態(tài)存在(Anttila，2010)。由于不同化學(xué)成分的氣溶膠粒子吸濕特性和集中出現(xiàn)的粒徑范圍不同，這就影響了氣溶膠粒子活化過程，進(jìn)而影響了云滴數(shù)濃度等微物理特征(Yin et al.，1999;Mircea et al.，2002;Nenes et al.，2002;Snider et al.，2003;趙春生和石阪隆，2004;Ervens et al.，2005;Zhao et al.，2005)。

最初關(guān)于氣溶膠—云相互作用的研究，大都假設(shè)氣溶膠由單一化學(xué)成分構(gòu)成(Snider et al.，2003;Zhang et al.，2006)。隨著研究的不斷深入，逐漸認(rèn)識到氣溶膠的混合方式(內(nèi)部或者外部混合)對云微物理過程也有很大影響(Ghan et al.，1998;趙春生等，2005;Anttila，2010;Wex et al.，2010)。但是近年來有關(guān)氣溶膠內(nèi)部混合效應(yīng)的研究開展較多，而有關(guān)外部混合效應(yīng)的研究相對不足。Ghan et al.(1998)和趙春生等(2005)對硫酸銨與海鹽氣溶膠粒子間的外部混合形式對云滴數(shù)目的影響進(jìn)行了研究。研究表明外部混合的海鹽和硫酸鹽氣溶膠在污染較重的條件下會降低云滴數(shù)目。Anttila(2010)對比了不同背景氣溶膠的外部混合和內(nèi)部混合狀態(tài)對云滴數(shù)濃度高低的影響，認(rèn)為城市和農(nóng)村環(huán)境下的氣溶膠多表現(xiàn)為高度的外部混合狀態(tài)，內(nèi)、外部混合的氣溶膠產(chǎn)生得云滴數(shù)濃度的差異較大。Wex et al.(2010)研究表明，用氣溶膠內(nèi)部混合形式計算CCN數(shù)濃度時，會高估CCN的數(shù)濃度，認(rèn)為從吸濕特性角度來看氣溶膠主要表現(xiàn)為外混合狀態(tài)，特別是剛剛形成的大陸背景氣溶膠。

到目前為止，有關(guān)氣溶膠混合狀態(tài)對CCN和云微物理特征的影響研究開展相對不足，而有關(guān)中國華北區(qū)域背景下氣溶膠混合方式對云微物理特征影響的相關(guān)研究，還很少見報。為了更好地評估中國地區(qū)特別是華北地區(qū)氣溶膠的間接氣候效應(yīng)，深入探索大氣污染對該地區(qū)降水形成機(jī)制的影響，有必要利用該地區(qū)詳細(xì)的氣溶膠地面和高空觀測資料，研究氣溶膠混合方式對暖云微物理特征的影響。

本文在原始單組分(硫酸銨、氯化鈉或含有不可溶核)絕熱氣塊分檔云模式基礎(chǔ)之上，發(fā)展了包含多種化學(xué)組分氣溶膠的內(nèi)部混合、外部混合形式的絕熱氣塊分檔云模式，并以2006年春季華北地區(qū)高空氣溶膠譜、云微物理飛機(jī)觀測資料為初始條件，模擬研究了該地區(qū)氣溶膠混合狀態(tài)對云微物理特征的影響。由于華北地區(qū)可溶性有機(jī)碳?xì)馊苣z對云微物理特征有一定程度的影響(Yang et al.，2011)，因此本文以有機(jī)碳?xì)馊苣z和硫酸銨兩種化學(xué)成分為例，研究氣溶膠內(nèi)部、外部混合狀態(tài)對暖云微物理過程的影響特征。

1 模式介紹和模擬初始條件

1.1 多化學(xué)組分氣塊分檔云模式

以Wyoming大學(xué)絕熱氣塊分檔云模式(簡稱UWyo氣塊云模式)為基礎(chǔ)(Snider et al.，2003)，根據(jù)文獻(xiàn)(Mircea et al.，2002;Nenes et al.，2002;Ervens et al.，2005)的研究結(jié)果，對傳統(tǒng)K?hler方程加以改進(jìn)發(fā)展，主要考慮了硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽等多種無機(jī)氣溶膠、可溶性有機(jī)物及不可溶核的作用。該模式以拓展的K?hler方程為基礎(chǔ)，認(rèn)為氣溶膠粒子隨氣塊從云下附近水汽未飽和狀態(tài)開始做上升運(yùn)動(氣塊上升速度保持不變)，在上升過程中每一檔的氣溶膠粒子在未活化前進(jìn)行吸濕生長，氣溶膠粒子與環(huán)境濕空氣處于一種平衡狀態(tài)，滿足拓展K?hler方程

式中:右邊第2項為Kelvin項，反映曲率項的作用;右邊第3項為水活性項，反映溶質(zhì)的作用，考慮了可溶性無機(jī)(有機(jī))物質(zhì)的作用;vl、ml、Ml(vl'、ml'、Ml')分別表示第l(l')種無機(jī)(有機(jī))氣溶膠可離解的離子數(shù)目、溶質(zhì)質(zhì)量及分子量;σs，i為第i檔液滴表面張力;φs為溶液中鹽的滲透系數(shù)，數(shù)值為1.0;rN，i為干核半徑。該方程的導(dǎo)出滿足兩個假設(shè):1)液滴水活性不受不可溶核的影響;2)液滴體積近似為溶液體積和不可溶核體積之和(Pruppacher and Klett，1997)。

其中云滴表面張力與可溶解的有機(jī)碳濃度有如下關(guān)系(Shulman et al，1996):

式中:mi表示每千克水中溶解的碳的摩爾數(shù)。

當(dāng)某一檔氣溶膠粒子活化后，該檔粒子進(jìn)行凝結(jié)生長，滿足凝結(jié)生長方程

式中:S表示環(huán)境水汽飽和比;p*v為飽和水汽壓;D'v為空氣中水汽擴(kuò)散系數(shù);L為水汽潛熱系數(shù);k'a為空氣熱傳導(dǎo)系數(shù)。

模式假定氣塊在上升過程中與周圍的環(huán)境沒有熱量和質(zhì)量的交換，氣塊中溫度的變化決定于絕熱膨脹和因水汽凝結(jié)帶來的潛熱釋放兩個物理因子，滿足以下關(guān)系

式中:V表示氣塊的上升速度;g為重力加速度;cp為定壓比熱;wv為水汽混合比。

其中氣塊中水汽混合比的變化等于液態(tài)水混合比的變化

其中:wv和wc分別代表水汽混合比和液態(tài)水混合比。

式中:ni表示在第i檔具有半徑ri的粒子數(shù)濃度;ρw為水密度;ρa(bǔ)為空氣密度。

模式中氣溶膠尺度分布和化學(xué)組分滿足如下條件:尺度分布滿足5個對數(shù)分布;半徑從0.004～4 μm，以前后半徑之比為1.09進(jìn)行分檔?；瘜W(xué)成分為硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽等多種無機(jī)氣溶膠、可溶性有機(jī)物及不可溶核，粒子形狀為球形。

其中:Nk、Rk、σk分別為第k模態(tài)的特征數(shù)濃度、特征半徑和特征方差。

發(fā)展后的氣塊分檔云模式能夠用于研究多化學(xué)組分氣溶膠內(nèi)部混合、外部混合形式對云微物理特征的影響研究。

1.2 初始?xì)馊苣z特征

1)氣溶膠混合狀態(tài)

氣溶膠的外部混合狀態(tài)是相對內(nèi)部混合狀態(tài)而言的，兩者都是不同化學(xué)成分氣溶膠粒子存在的主要形式。氣溶膠內(nèi)部混合方式是指某一尺度的氣溶膠粒子按照一定的質(zhì)量比將不同化學(xué)成分進(jìn)行混合;氣溶膠外部混合方式是指某一尺度范圍的氣溶膠粒子按照一定的數(shù)濃度比值將不同化學(xué)成分的氣溶膠粒子進(jìn)行混合。外部混合形式體現(xiàn)了不同化學(xué)成分的氣溶膠粒子由于化學(xué)性質(zhì)的差異，導(dǎo)致了彼此吸濕性存在差異，在水汽含量一定時由于彼此爭食有限水分，影響了云滴的形成;內(nèi)部混合的氣溶膠粒子不存在爭食水份，只是通過改變氣溶膠的吸濕特性，來影響云滴的形成，因此氣溶膠內(nèi)部、外部混合形式在氣溶膠活化過程中的作用不同。

2)初始干氣溶膠的譜分布

本文所用的華北地區(qū)低空干氣溶膠譜(圖1中虛線)，來自國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目“華北地區(qū)大氣污染對氣溶膠和云微物理特征的影響”在2006年春季在天津—唐山一帶區(qū)域進(jìn)行的飛機(jī)觀測資料。將該背景下飛機(jī)觀測得到的相對濕度小于60%條件下的低空氣溶膠譜作為初始干氣溶膠譜，并對其進(jìn)行了對數(shù)擬合，得到5個對數(shù)正態(tài)分布。其具體分布參數(shù)和分布特征如表1和圖1(實線)所示。氣溶膠粒子半徑范圍為0.004～1.2 μm。按前后檔半徑之比等于1.099 7進(jìn)行分檔，共分61檔。

表1 初始干氣溶膠譜特征參數(shù)Table 1Parameters of initial dry aerosol spectra

圖1 華北地區(qū)背景下低空干氣溶膠譜Fig.1 Dry aerosol spectra in the low atmosphere in North China

3)初始干氣溶膠化學(xué)組分

研究表明華北地區(qū)氣溶膠無機(jī)成分主要是硫酸鹽，有機(jī)物(organic compound，OC)集中出現(xiàn)在直徑小于1.1 μm的范圍也是主要的化學(xué)成分。在OC中主要考慮可溶性有機(jī)物(water soluble organic carbon，WSOC)的作用。因此以硫酸銨和WSOC為例，研究華北地區(qū)氣溶膠混合狀態(tài)對云微物理特征的影響。相關(guān)研究結(jié)果表明，可溶性有機(jī)物在OC中的質(zhì)量百分含量范圍在20%～60%，云滴中有機(jī)物主要成分包括多羥基脂肪酸化合物、一元羧酸、二元羧酸物質(zhì)以及不飽和多元酸(Decesari et al.，2000);北京地區(qū)細(xì)粒子氣溶膠WSOC以二元羧酸為主(黃曉鋒等，2004)。由于采樣數(shù)據(jù)中缺少可溶性有機(jī)物質(zhì)量濃度和化學(xué)成分資料，本研究假定華北地區(qū)可溶性有機(jī)氣溶膠化學(xué)成分為二元羧酸，分子量為118，離解的離子總數(shù)為3.0，密度為1.57 g/cm(Nenes et al.，2002)。其他化學(xué)成分的化學(xué)信息來自于文獻(xiàn)(Metzger and Lelieveld，2007)。

1.3 描述云滴譜的特征物理量(北京大學(xué)地球物理系大氣物理教研室云物理教學(xué)組，1984)

平均半徑

方差

離散度表示的是云滴譜相對平均半徑的偏離程度的平均狀況，在統(tǒng)計學(xué)上表示為方差和平均半徑之比:

峰度表示云滴譜峰值突出的程度。正態(tài)分布的峰度為3，當(dāng)該值大于3時表明云滴譜很突出。

2 模擬結(jié)果與討論

采用下面兩組共4種方案進(jìn)行模擬研究，第一組包括方案1、方案2，第二組包括方案3和方案4，其中方案1、方案3分別是硫酸銨氣溶膠和WSOC氣溶膠的外部混合方案2和方案4換算相對應(yīng)的內(nèi)部混合方案，通過兩組方案的模擬結(jié)果的對比分析，研究華北地區(qū)氣溶膠混合狀態(tài)對云的影響。

方案1:10%WSOC+90%(NH4)2SO4的內(nèi)部混合;

方案2:10%的WSOC+90%(NH4)2SO4外部混合;

方案3:40%WSOC+60%(NH4)2SO4內(nèi)部混合;

方案4:40%的WSOC+60%(NH4)2SO4外部混合;

方案5:100%(NH4)2SO4。

模式運(yùn)行初始時刻的各物理參數(shù)均來自于2006年春季飛機(jī)在天津—唐山一帶進(jìn)行航測得到的觀測資料。模擬初始高度在云底(云底高度為2 100 m)之下附近，為2 090 m，溫度272.19 K，大氣壓強(qiáng)756.41 hPa，相對濕度99%，觀測得到的云層厚度為200 m。上升速度沒有觀測，層狀云云底附近一般上升速度較小，模擬時分別假設(shè)為0.3 m/s、0.5 m/s、0.7 m/s、1.0 m/s。氣塊通過200 m云厚的時間，即模式模擬的時間對應(yīng)上述升速分別為11 min、7 min、4.8 min和3.3 min。在云底附近這么短的時間內(nèi)，氣塊內(nèi)外濕熱交換小，可近似采用絕熱假定。

由于研究對象為低空薄云(云的厚度200 m左右)，云滴尺度較小，因此該模式在研究過程中忽略云滴間的碰并作用，主要考慮液滴平衡生長和活化后凝結(jié)生長過程。

2.1 氣溶膠混合狀態(tài)對CCN過飽和度譜的影響

大氣氣溶膠能夠參與云降水物理過程(Hobbs，1993)，研究氣溶膠混合狀態(tài)對暖云微物理特征影響，一般首先從研究其對CCN數(shù)濃度的影響開始。CCN是指在大氣實際可能出現(xiàn)的水汽過飽和度下能夠活化形成云滴的氣溶膠粒子。過飽和度越大，CCN數(shù)濃度越高(Twomey，1959)。

圖2為硫酸銨和WSOC外部混合方案(方案2和方案4)及其對等的內(nèi)部混合方案(方案1和方案3)形成的CCN過飽和度譜。從圖2可以看出，在過飽和度一定時兩者的內(nèi)、外部混合均能增加CCN數(shù)濃度(與純硫酸銨氣溶膠粒子產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度比較而言)，并且WSOC含量越高，CCN數(shù)濃度越高，其中方案2對應(yīng)的CCN數(shù)濃度較純硫酸銨增加了3%～6%，而方案4增加的變化范圍是6%～26%(表2)。

圖2 硫酸銨和WSOC混合氣溶膠產(chǎn)生的CCN活化譜Fig.2 CCN spectra of aerosols mixed with ammoniumsulfate and WSOC

表2 不同過飽和度下硫酸銨和WSOC混合產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度增加的百分比Table 2Percentage of CCN number concentration for aerosol mixed with ammonium sulfate and WSOC at different saturation ratios%

在相同過飽和度下，兩者的外部混合產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度比對等的內(nèi)部混合產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度低，且兩者的外部混合方案造成的CCN數(shù)濃度增加的幅度比后者小，兩者增加的幅度差值的變化范圍分別為25%～81%(方案1、方案2)和23%～70%(方案3、方案4)(表2)，說明兩者的內(nèi)部混合狀態(tài)更有利于增加CCN數(shù)濃度。Wex et al.(2010)的研究結(jié)果也表明外部混合比內(nèi)部混合產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度低。

由上述的分析可知，硫酸銨與WSOC的內(nèi)部混合形式與其對等的外部混合形式形成的CCN過飽和度譜存在一定程度的差異，結(jié)合WSOC和硫酸銨氣溶膠粒子的臨界過飽和度的尺度分布(圖3)，可以發(fā)現(xiàn)該差異形成的原因。圖3中顯示硫酸銨與WSOC的內(nèi)部混合氣溶膠能夠顯著降低其臨界過飽和度，并與純WSOC的臨界過飽和度相接近，因此在相同的過飽和度條件下，兩者外部混合時，具有最低臨界飽和比的WSOC氣溶膠先活化，產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度最多，而具有最高臨界飽和比的硫酸銨氣溶膠粒子最后活化，產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度最少;兩成分內(nèi)部混合的氣溶膠粒子的臨界飽和比居中，形成的CCN數(shù)濃度居中，因此WSOC和硫酸銨的外部混合通過明顯減少活化的硫酸銨氣溶膠粒子數(shù)濃度，使CCN數(shù)濃度比其內(nèi)部混合形式形成的CCN數(shù)濃度明顯偏低。

圖3 WSOC和硫酸銨內(nèi)部混合氣溶膠的臨界過飽和度的尺度分布Fig.3 Distribution of the critical saturation ratio of aerosols internallymixed with ammoniumsulfate and WSOC

2.2 氣溶膠混合狀態(tài)對氣塊水汽最大過飽和比的影響

在絕熱氣塊中，水物質(zhì)總量(即氣塊中水凝物含量和水汽量之和)為定值，由于不同化學(xué)組分氣溶膠粒子吸濕特性存在差異及彼此爭食水份，因此能夠造成氣塊中水凝物含量和飽和比存在一定的差異。同時，氣塊的上升速度能夠決定氣塊的絕熱冷卻率和飽和水汽壓減小的速率，進(jìn)而控制氣塊中水汽飽和比和可凝結(jié)水量的變化速率。因此，本文給出了不同上升速度下內(nèi)部混合、外部混合的氣溶膠凝結(jié)成云過程的模擬結(jié)果。

圖4為硫酸銨與WSOC不同混合方案得到的氣塊水汽最大飽和比隨上升速度的分布。由圖4可以看出，上升速度一定時WSOC和硫酸銨的外部混合形式的氣溶膠粒子對應(yīng)的氣塊水汽最大飽和比隨著WSOC含量的增加而減小，在上升速度較小時(0.3 m/s)氣塊水汽最大飽和比與純硫酸銨得到的相接近(兩者對應(yīng)的氣塊最大過飽和度均為0.061%)，隨著上升速度的增加，最大過飽和度小于硫酸銨所對應(yīng)得最大過飽和度，上升速度越大，前者降低氣塊最大過飽和度的程度越顯著，如在上升速度為1.0 m/s時，前者對應(yīng)的過飽和度比后者的數(shù)值小0.01%。

圖4 硫酸銨和WSOC混合產(chǎn)生的氣塊水汽最大飽和比隨上升速度的分布Fig.4 Maximum saturation ratio of aerosol mixed with ammoniumsulfateandWSOCatdifferent updraft speeds

硫酸銨與WSOC的外部混合形式(方案2和方案4)與其對等的內(nèi)部混合形式(方案1和方案3)所對應(yīng)的氣塊最大過飽和度存在一定的差異，其中內(nèi)部混合形式對最大過飽和度的減小作用比其外部混合形式的作用更為明顯，即兩者的內(nèi)部混合形式有降低氣塊最大過飽和度。

2.3 氣溶膠混合狀態(tài)對云滴數(shù)濃度的影響

以硫酸銨和WSOC不同混合方案為初始條件模擬得到的云滴數(shù)濃度隨上升速度的分布列于圖5。由圖5可以看出，硫酸銨和與WSOC內(nèi)部混合的氣溶膠粒子產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度隨上升速度的增加而明顯增多。在同一上升速度下，兩者內(nèi)部混合的氣溶膠產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度明顯多于純硫酸銨氣溶膠產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度，并且WSOC的含量越高產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度越多，例如在上升速度為0.5 m/s時WSOC含量由10%增加至40%時造成云滴數(shù)濃度增加的百分比數(shù)值從6.51%增加至12.79%(表3)。

圖5 硫酸銨和WSOC混合產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度隨上升速度的分布Fig.5 Cloud droplet number concentration of aerosol mixed with ammonium sulfate and WSOC at different updraft speeds

表3 不同上升速度不同混合形式的WSOC云滴數(shù)目增加的百分比(與純硫酸銨進(jìn)行比較)Table 3Increased percentage of CDNC of aerosol mixed with WSOC at different updraft speeds(compared with pure ammonium sulfate)

硫酸銨與WSOC外部混合形式產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度隨著上升速度的增加而增多。在相同的上升速度下，WSOC與硫酸銨的外部混合產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度比純硫酸銨氣溶膠粒子產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度明顯偏多，并且WSOC氣溶膠含量越高，活化形成的云滴數(shù)濃度越多，但云滴數(shù)濃度的增加的幅度隨上升速度的增加而減小(表3)，該特征與兩者的內(nèi)部混合形式產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度的分布特征相反。

對比兩組方案產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度的的差異，可以研究硫酸銨與WSOC的內(nèi)部混合形式和外部混合形式對云滴數(shù)濃度影響的差異。從圖5還可以看出，在上升速度一定時，兩者的內(nèi)部混合形式比對等的外部混合形式更有利于增加云滴數(shù)濃度;上升速度越大，WSOC與硫酸銨的內(nèi)部混合氣溶膠粒子產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度增加幅度越高，而兩者外部混合的氣溶膠粒子產(chǎn)生的造成云滴數(shù)濃度增加的幅度卻在減小(表3)，且氣溶膠內(nèi)、外部混合氣溶膠產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度的差異越大。

由于云內(nèi)初始云滴數(shù)濃度多少決定于氣塊水汽最大飽和比和氣溶膠粒子的臨界過飽和比的高低的綜合作用，因此通過綜合分析內(nèi)部、外部混合過程中氣塊水汽最大飽和比和氣溶膠粒子的臨界過飽和比量值的高低，可以給出氣溶膠內(nèi)、外部混合產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度差異的原因。雖然兩種成分的外部混合的氣溶膠產(chǎn)生的氣塊水汽最大飽和比高，但具有最低臨界飽和比的WSOC最先活化，消耗氣塊中大量水汽，在剩余少量有限的水汽條件下，硫酸銨氣溶膠臨界飽和比高，只有較大尺度的粒子才能成為云滴，因此產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度低，最終結(jié)果造成兩者外部混合的氣溶膠產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度比對等的內(nèi)部混合氣溶膠產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度偏低。即由兩種成分的氣溶膠臨界飽和比高低差異較大和活化過程中彼此競爭有限的水汽決定了WSOC和硫酸銨的外部混合氣溶膠比對等的內(nèi)部混合氣溶膠產(chǎn)生云滴數(shù)濃度少。

2.4 氣溶膠混合狀態(tài)對云滴譜的影響

選用的云滴譜取自氣塊最大飽和比高度之上、云底之上附近2 180 m高度處的模擬結(jié)果。Yang et al.(2011)指出，在2 180 m高度云滴最小尺度大于1 μm，因此定義該高度處半徑大于1.0 μm的液滴為云滴。本文給出了云滴形成初始階段的云滴譜的模擬結(jié)果。

由于在不同上升速度下不同方案產(chǎn)生的云滴譜間的差異類似，因此只給出了上升速度為1.0 m/s時的模擬結(jié)果，且模擬結(jié)果分為兩組，通過兩組對比分析，來分析氣溶膠內(nèi)部、外部混合狀態(tài)對云滴譜的影響特征。

表4給出的是反映云滴譜特征的總濃度、平均半徑、方差、離散度和峰度等幾種特征量的模擬結(jié)果的統(tǒng)計值。由表4可以看出，同一上升速度下，氣溶膠混合狀態(tài)不同，模擬得到的云滴譜的特征參數(shù)存在一定差異。其中從方案1和方案3對應(yīng)的云滴譜的特征參數(shù)可以看出，硫酸銨和WSOC的內(nèi)部混合的氣溶膠，會隨著WSOC含量的增加云滴濃度增加，云滴平均尺度減小，云滴譜趨于變窄，云滴向平均尺度集中(離散度變小)，云滴譜的峰更加突出;從方案2和方案4可以看出當(dāng)兩種氣溶膠處于外部混合時形成的云滴譜表現(xiàn)出，隨著WSOC氣溶膠濃度的增加，云滴濃度增加，云滴譜平均尺度增大，譜變窄，向平均尺度集中，峰變得平緩些。綜合兩組的研究結(jié)果可見，硫酸銨和WSOC兩種成分的混合形式不同，形成的云滴譜的特征差異很大，該差異集中體現(xiàn)在云滴譜平均尺度和峰的突出程度上。

表4 硫酸銨和WSOC混合氣溶膠產(chǎn)生的云滴譜的特征量分布Table 4Properties of CDS of aerosol mixed with ammonium sulfate and WSOC

同時從兩組方案的離散度的模擬結(jié)果看出，云滴譜離散度的數(shù)值在0.3附近變化，隨著云滴數(shù)濃度的增加，云滴譜相對離散度呈現(xiàn)減小的趨勢。Zhao et al.(2006)對華北地區(qū)的飛機(jī)觀測資料分析表明，隨著云滴數(shù)濃度的增加，云滴譜的相對散度趨向一個比較窄的變化區(qū)域。而Ma et al.(2010)對該地區(qū)春季較薄的(厚度200～300 m)非降水層狀暖云的觀測結(jié)果也顯示，隨著云滴數(shù)濃度的增加，云滴譜的相對散度明顯呈現(xiàn)減小的趨勢。

3 結(jié)論

在UWyo單組分絕熱氣塊分檔云模式基礎(chǔ)上，發(fā)展了含有硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽、WSOC及不可溶核等多種化學(xué)組分的絕熱氣塊分檔云模式。改進(jìn)后的絕熱氣塊分檔云模式能夠較好地模擬不同化學(xué)組分氣溶膠粒子對CCN和暖云微物理特征的影響，該模式具有一定的實用價值。利用改進(jìn)后的模式，以2006年春季華北地區(qū)地面氣溶膠分級采樣的離子成分分析數(shù)據(jù)和同時段高空氣溶膠、云微物理飛機(jī)觀測資料為基礎(chǔ)，研究了氣溶膠混合狀態(tài)對暖云微物理特征的影響。具體結(jié)論如下。

1)WSOC和硫酸銨的內(nèi)、外部混合氣溶膠能夠增加CCN數(shù)濃度(與純硫酸銨氣溶膠產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度相比)，并且WSOC含量越高，CCN數(shù)濃度越高，兩者的外部混合產(chǎn)生的CCN數(shù)濃度比對等的內(nèi)部混合產(chǎn)生CCN數(shù)濃度偏低，增加的幅度偏小。

2)WSOC和硫酸銨的內(nèi)、外部混合的氣溶膠呈現(xiàn)出氣塊中水汽最大飽和比隨著WSOC含量的增加而減小的特征，其中兩者的內(nèi)部混合形式更有力于降低氣塊水汽最大飽和比。

3)WSOC和硫酸銨的混合狀態(tài)不同產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度的量值和變化幅度的差異較大，其中WSOC與硫酸銨外部混合氣溶膠產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度的增加幅度隨上升速度的增加而減小，而兩者的內(nèi)部混合氣溶膠產(chǎn)生的云滴數(shù)濃度隨上升速度的變化特征與之相反，內(nèi)部混合形式比對等的外部混合形式更有利于增加云滴數(shù)濃度;WSOC和硫酸銨氣溶膠臨界飽和比高低差異較大及在活化過程中彼此競爭有限的水汽，共同決定了WSOC和硫酸銨的外部混合氣溶膠比對等的內(nèi)部混合氣溶膠產(chǎn)生云滴數(shù)濃度偏少。

4)硫酸銨和WSOC兩種成分的混合形式不同，形成的云滴譜的特征差異很大，該差異集中體現(xiàn)在云滴譜平均尺度和峰的突出程度上。云滴譜離散度的數(shù)值在0.3附近變化，隨著云滴數(shù)濃度的增加，云滴譜相對離散度呈現(xiàn)減小的趨勢。

北京大學(xué)地球物理系大氣物理教研室云物理教學(xué)組.1984.云物理學(xué)基礎(chǔ)［M］.北京:農(nóng)業(yè)出版社.

黃曉鋒，胡敏，何凌燕.2004.北京市大氣氣溶膠PM2.5中水溶性有機(jī)酸的測定［J］.環(huán)境科學(xué)，25(5):21－25.

趙春生，石坂隆.2004.層積云覆蓋的海洋邊界層云詳細(xì)微物理過程的數(shù)值模擬［J］.氣象學(xué)報，62(1):87－95.

趙春生，彭大勇，段英.2005.海鹽氣溶膠和硫酸鹽氣溶膠在云微物理過程中的作用［J］.應(yīng)用氣象學(xué)報，16(4):417－425.

Anttila T.2010.Sensitivity of cloud droplet formation to the numerical treatment of the particle mixing state［J］.J Geophys Res，115，D21205.doi:10.1029/2010JD013995.

Decesari S，F(xiàn)acchini M C，F(xiàn)uzzi S，et al.2000.Characterization of water－soluble organic compounds in atmospheric aerosol:A new approach［J］.J Geophys Res，105:1481－1489.

Ervens B，F(xiàn)eingold G，Kreidenweis S M.2005.Influence of water－soluble organic carbon on cloud drop number concentration［J］.J Geophys Res，110，D18211.doi:10.1029/2004JD005634.

Ghan S J，Guzman G，Abdul－Razzak H.1998.Competition between sea salt and sulfate particles as cloud condensation nuclei［J］.J Atmos Sci，55:3340－3347.

Hobbs P V.1993.Aerosol－Cloud－Climate Interactions［M］.Missouri:Academic Press.

IPCC.2007.Climate change:The physical science basis［M］.New York:Cambridge University Press.

Lohmann U，F(xiàn)eichter J.2005.Global indirect aerosol effects:A review［J］.Atmos Chem Phys，5:715－737.

Ma J Z，Chen Y，Wang W，et al.2010.Strong air pollution causes hazeclouds over China［J］.J Geophys Res，115，D18204.doi:10.1029/2009JD013065.

McFiggans G，Artaxo P，Baltensperger U，et al.2006.The effect of physical and chemical aerosol properties on warm cloud droplet activation［J］.Atmos Chem Phys，6:2593－2649.

Metzger S，Lelieveld J.2007.Reformulating atmospheric aerosol thermodynamics and hygroscopic growth into fog，haze and clouds［J］.Atmos Chem Phys，7:3163－3193.

Mircea M，F(xiàn)acchini M C，Decesari S，et al.2002.The influence of the orgnic aerosol component on CCN supersaturation spectra for different aerosol types［J］.Tellus Ser B:Chem Phys Meteorol，54:74－81.

Nenes A，Charlson R J，F(xiàn)acchini M C，et al.2002.Can chemical effects on cloud droplet number rival the first indirect effect?［J］.Geophys Res Lett，29，1848.doi:10.1029/2002GL015295.

Pruppacher H R，Klett J D.1997.Microphysics of Clouds and Precipitation［M］.Dordrecht:Kluwer Academic Publishers.

Shulman M L，Jacobson M C，Chalson R J，et al.1996.Dissolution behavior and surface tension effects of organic compounds in nucleating cloud droplets［J］.Geophys Res Lett，23:277－280.

Snider J R，Guibert S，Brenguier J.2003.Aerosol activation in marine stratocumulus clouds:2.K?hler and parcel theory closure studies［J］.JGeophysRes，108(D15)，8629.doi:10.1029/2002JD002692.

Twomey S.1959.The nuclei of natural cloud formation，Part II:The supersaturation in natural clouds and the variation of cloud droplet concentration［J］.Geofis Pura Appl，43:243－249.

Wex H，McFiggans G，Henning S，et al.2010.Influence of the external mixing state of atmospheric aerosol on derived CCN number concentrations［J］.GeophysResLett，37，L10805.doi:10.1029/2010GL043337.

Yang S Y，Ma J Z，Hu Z J，et al.2011.Influence of multi－chemicalcomponent aerosols on the microphysics of warm clouds in North China［J］.Sci China Earth Sci，54(3):451－461.doi:10.1007/s11430－010－4075－z.

Yin Y，Levin Z，Reisin T，et al.1999.Seeding convective clouds with hygroscopic flares:Numerical simulations using a cloud model with detailed microphysics［J］.J Applied Meteor，39:1460－1472.

Yin Y，Levin Z，Reisin T G，et al.2000.The effects of giant cloud condensation nuclei on the development of precipitation in convective clouds:A numerical study［J］.Atmos Res，53:91－116.

Zhang L，Michelangeli D V，Taylor P A.2006.Influence of aerosol concentration on precipitation formation in low－level warm stratiform clouds［J］.Aerosol Sci，37:203－217.

Zhao C S，Ishizaka Y，Peng D Y.2005.Numerical study on impacts of multi－component aerosols on marine cloud microphysical properties［J］.J Meteor Soc Japan，83:977－986.

Zhao C S，Tie X X，Brassuer G，et al.2006.Aircraft measurements of cloud droplet spectral dispersion and implications for indirect aerosol radiative forcing［J］.Geophys Res Lett，33，L16809.doi:10.1029/2006GL026653.