臭氧化處理負(fù)載對硝基苯酚的活性炭纖維

孫秋紅,吳彥,2,魯娜,2,李杰,2

(1.大連理工大學(xué)環(huán)境與生命學(xué)院,遼寧大連 116024;2.大連理工大學(xué)靜電與特種電源研究所,遼寧大連 116024)

臭氧化處理負(fù)載對硝基苯酚的活性炭纖維

孫秋紅1,吳彥1,2,魯娜1,2,李杰1,2

(1.大連理工大學(xué)環(huán)境與生命學(xué)院,遼寧大連 116024;2.大連理工大學(xué)靜電與特種電源研究所,遼寧大連 116024)

基于廢活性炭纖維(activated carbon fiber,ACF)會對環(huán)境造成二次污染的問題,對介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)臭氧發(fā)生器產(chǎn)生的臭氧(O3)處理負(fù)載對硝基苯酚(p-nitrophenol, PNP)的ACF進(jìn)行了研究.考察了PNP負(fù)載量、廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)、O3質(zhì)量濃度和處理時間對PNP降解率和臭氧利用效率的影響.結(jié)果表明,在PNP負(fù)載量為220.0 mg/g,廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%,O3質(zhì)量濃度為7.4 mg/L,處理時間60 min的實驗條件下,PNP降解率高達(dá)88.8%.旨在探索一種經(jīng)濟(jì)高效的廢ACF處理方法,以期為廢ACF處理技術(shù)提供新思路和新方法.

臭氧化;活性炭纖維;對硝基苯酚;降解

活性炭纖維(activated carbon fiber,ACF)作為一種新型高效的吸附材料,在水、大氣處理中的應(yīng)用日趨廣泛[1].因為廢ACF投入到環(huán)境中會造成二次污染[2],所以對廢ACF進(jìn)行處理意義重大.目前廢ACF處理方法主要有溶劑洗脫法和熱再生法等.這些方法往往存在ACF損失大、污染物降解率低等問題.臭氧(O3)具有極強(qiáng)的氧化能力且反應(yīng)后會分解成氧氣.臭氧化法作為一種綠色的高級氧化技術(shù)越來越受到國內(nèi)外研究者的關(guān)注[3].實驗利用介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)臭氧發(fā)生器產(chǎn)生的O3對負(fù)載對硝基苯酚(p-nitrophenol,PNP)的ACF進(jìn)行處理.探討了不同臭氧化實驗條件對廢ACF處理效果的影響.

1 實驗部分

1.1 實驗流程

實驗系統(tǒng)主要由供電系統(tǒng)(Ⅰ)、臭氧發(fā)生系統(tǒng)(Ⅱ)和臭氧接觸反應(yīng)系統(tǒng)(Ⅲ)組成,如圖1所示.臭氧發(fā)生器為同軸圓筒式DBD反應(yīng)器[4].實驗選擇工頻(50 Hz)電源供電,空氣作為氣源(流速0.5 L/min).反應(yīng)器為Φ8 mm的石英玻璃管.將65 mg ACF放于反應(yīng)器入口端,臭氧發(fā)生器產(chǎn)生的含有一定O3濃度的氣體進(jìn)入反應(yīng)器中對其進(jìn)行處理.

圖1 實驗系統(tǒng)流程Fig.1 Schematic diagram of the experimental system

1.2 分析方法

PNP萃取:用500 m L NaOH(0.01 mol/L)溶液對ACF樣品進(jìn)行淋洗,采用分光光度法測定淋洗液中PNP的含量.

O3利用效率

O3濃度用碘量法[3]測定.

2 結(jié)果與討論

2.1 PNP負(fù)載量的影響

在廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%,O3質(zhì)量濃度為7.4 mg/L,處理時間為30 min的條件下,PNP負(fù)載量對PNP降解率η及O3利用效率ψ的影響如圖2所示.當(dāng)PNP負(fù)載量從76.9 m g/g增加到301.7 m g/g時,η從97.3%降低到51.2%,但PNP絕對降解量隨著PNP負(fù)載量的增加而增加.這是因為PNP負(fù)載量的增加提高了O3與PNP的有效作用時間,提高了單位O3降解的PNP量.所以ψ隨負(fù)載量的增加先提高后變化不明顯,在負(fù)載量為220.0 m g/g時,ψ達(dá)到0.10.綜合考慮η及ψ,選擇PNP負(fù)載量為220.0 m g/g.

2.2 廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的影響

在PNP負(fù)載量為220.0 m g/g,O3質(zhì)量濃度為7.4 m g/L,處理時間為30 m in的條件下,廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)w對PNP降解率η的影響如圖3所示.當(dāng)w小于55%時,其對PNP的降解影響不明顯,但當(dāng)w大于55%時,η迅速下降.這是因為水分的大量存在阻礙了O3進(jìn)入ACF的孔隙內(nèi)部,降低了O3與PNP的有效反應(yīng)時間[5],但水分的存在對ACF孔結(jié)構(gòu)具有一定的保護(hù)作用.綜合考慮η和干燥過程中的能量消耗,選擇w為15%.

2.3 O3質(zhì)量濃度的影響

在PNP負(fù)載量為220.0 mg/g,廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%,處理時間為30 min的條件下,O3質(zhì)量濃度ρ對PNP降解率η的影響如圖4所示.η隨ρ的增加而逐漸提高,當(dāng)ρ為7.4 mg/L時,η達(dá)到了76.9%,繼續(xù)增大ρ對η的提高不明顯;而ψ隨ρ的增加先升高后降低.這是因為ρ的增加提高了O3的傳質(zhì)推動力,當(dāng)ρ小于4.4 mg/L時,O3與PNP的接觸反應(yīng)未達(dá)到飽和,ψ有待提高;而ρ大于7.4 mg/L時,二者的接觸氧化已接近飽和,繼續(xù)增加ρ導(dǎo)致ψ降低.綜合考慮η及ψ,選擇ρ為7.4 mg/L.

2.4 處理時間的影響

在PNP負(fù)載量為220.0 m g/g,廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%,O3質(zhì)量濃度為7.4 m g/L的條件下,處理時間t對PNP降解率η及臭氧利用效率ψ的影響如圖5所示.η隨t的增加逐漸提高,當(dāng)t從5 min增加到60 min,η從44.1%提高到88.8%.而相應(yīng)的ψ由0.22降低到0.04.這是因為隨著PNP的降解,剩余PNP與O3繼續(xù)反應(yīng)的難度加大,且PNP降解中間產(chǎn)物也與O3發(fā)生反應(yīng)[6],故用于PNP降解的O3減少.

3 結(jié)論

臭氧化法可以有效地降解ACF上負(fù)載的PNP.在PNP負(fù)載量為220.0 mg/g,廢ACF的濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%,O3質(zhì)量濃度為7.4 mg/L,處理時間60 min的條件下,PNP降解率高達(dá)88.8%.PNP負(fù)載量、廢ACF濕基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)、O3質(zhì)量濃度和處理時間對PNP降解率影響顯著.其中廢ACF中水分和O3質(zhì)量濃度通過影響臭氧的傳質(zhì)進(jìn)而影響PNP的降解.PNP負(fù)載量和處理時間通過影響PNP與臭氧的有效作用時間進(jìn)而影響PNP的降解.

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Ozonation of Activated Carbon Fibers Loaded with p-Nitrophenol

SUN Qiu-hong1,WU Yan1,2,LU Na1,2,LIJie1,2
(1.School of Environmental and Bio logical Science and Techno logy,Dalian University of Techno logy,Dalian 116024,China;2.Institute of Electrostatics and Special Pow er, Dalian University of Techno logy,Dalian 116024,China)

The spent activated carbon fibers(ACF)would cause the secondary pollution.Ozonation of ACF loaded w ithp-nitropheno l(PNP)w as studied,and ozone w as generated by dielectric barrier discharge(DBD).The influences of PNP loading,moisture content of spent ACF,ozone mass concentration and treatment time on PNP removal efficiencies and ozone utilization efficiencies were discussed.The results showed that PNP removal efficiency reached 88.8%under the op timized conditionsof PNP loading of 220.0 m g/g,moistu re mass fraction of 15%,ozone mass concentration of 7.4 m g/L and treatment time of 60 min.It is expected to exp lo re a novel and quick method to treat spent ACF.

ozonation;ACF;PNP;degradation

X 705

A

1000-1565(2010)05-0521-04

2010-05-20

國家“863”前沿探索項目(2008AA 06Z308);國家自然科學(xué)基金-工程科技發(fā)展戰(zhàn)略研究聯(lián)合基金(U 0970166)

孫秋紅(1983—),女,河北香河人,大連理工大學(xué)碩士研究生,主要從事環(huán)境等離子體技術(shù)方面的研究.

李杰(1964—),男,吉林九臺人,大連理工大學(xué)教授,主要從事環(huán)境等離子體技術(shù)方面的研究.

(責(zé)任編輯:趙藏賞)