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    中藥硫磺薰蒸研究概況

    2010-09-21 08:05:32蔣以號于留榮
    中國醫(yī)藥指南 2010年33期
    關(guān)鍵詞:熏制硫磺二氧化硫

    蔣以號 劉 偉 曹 暉,3 于留榮,4

    1 康美藥業(yè)股份有限公司(515341)

    2 南昌大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院(330031)

    3 國家中藥現(xiàn)代化工程技術(shù)研究中心(519100)

    4 南方醫(yī)科大學(xué)(510627)

    用硫磺熏制中藥最早文字記載見于溫縣縣志,大約在1900年前后,由溫縣農(nóng)民發(fā)明。硫磺熏制主要用于難于干燥的中藥材,使其便于干燥和保存,常用于中藥材的產(chǎn)地加工。也有用于飲片的炮制加工環(huán)節(jié)。但中藥材經(jīng)過硫熏后對其有效成分的含量可能有一定的影響,且片面追求藥材、飲片色澤,大量多次使用硫磺熏蒸,導(dǎo)致SO2嚴(yán)重超標(biāo),對人體有一定的毒害作用。2000版《中國藥典》只保留了山藥等少數(shù)幾味中藥的硫磺薰蒸方法,2005年版《中國藥典》刪除了硫薰的加工炮制方法,并在增補(bǔ)本中增加二氧化硫殘留量的測定方法。1998年10月韓國食品醫(yī)藥品安全廳在《進(jìn)口醫(yī)藥品等管理規(guī)定》的修訂案中規(guī)定,進(jìn)口中藥材不得檢出二氧化硫(殘留量10mg/kg以下視同未檢出)。我國糧食衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定,二氧化硫含量不得高于10mg/kg。本文主要從硫薰對幾種常見中藥材的性狀、品質(zhì)、主要化學(xué)成分及藥理等方面的影響進(jìn)行了綜述,并分析了硫磺熏制在中藥加工中的利弊。

    1 硫磺薰蒸的作用

    1.1 硫磺薰蒸的目的

    1.1.1 便于藥材的貯存

    硫磺熏蒸為中藥傳統(tǒng)養(yǎng)護(hù)方法之一,用于中藥材的產(chǎn)地加工有近百年的歷史。硫磺是一種黃色或淡黃色粒(粉)狀或片狀物,易燃燒。硫熏法是利用硫磺燃燒后產(chǎn)生大量的二氧化硫,并于藥材及飲片中解離成亞硫酸。亞硫酸具有還原性,顯示漂白和防腐的作用。亞硫酸能消耗組織中的氧,抑制喜氧性生物的活性,并能抑制某些微生物活動所必需的酶的活性。亞硫酸的防腐作用與一般的防腐劑類似,與pH值、濃度、溫度及微生物的種類有關(guān)。它具有一般酸性防腐劑的特性,作為一種抗微生物劑,同時具有殺蟲、殺螨和殺菌作用。它對白粉菌科的真菌孢子具有選擇毒性。因此多年來一直用其作為保護(hù)性殺菌劑。硫磺對螨類也有選擇毒性,所以也常用于殺螨。硫薰法主要用于不易干燥的中藥材等,干燥不徹底的中藥常含有微生物生長所需要的水分、碳源和氮源,因此在貯運(yùn)過程中易使產(chǎn)品腐敗變質(zhì);甚至產(chǎn)生致癌性極強(qiáng)的黃曲霉素。況且,有的收獲時遇陰雨天氣而大量腐爛,通過硫熏后使中藥材或中藥飲片干燥快、外觀好、藥材折干品高,并且不易變質(zhì)、發(fā)霉、蟲蝕,尤其是一些花類,鱗莖類的新鮮藥材和一些中藥飲片,如半夏、天麻、白芷、山藥、川貝母、菊花、百合等。故其可被用來防止藥物腐敗,延長保質(zhì)期[1]。在中藥加工炮制行業(yè),硫熏是一種普遍存在的現(xiàn)象。

    1.1.2 漂白作用

    硫磺在燃燒過程中會與氧結(jié)合,產(chǎn)生二氧化硫,二氧化硫解離成亞硫酸,其反應(yīng)方程式如下:

    亞硫酸在被氧化時,將著色物質(zhì)還原,而呈現(xiàn)強(qiáng)烈的漂白作用。藥材的褐變,多與氧化酶的活性有關(guān),而亞硫酸是一種強(qiáng)還原劑,對氧化酶的活性有很強(qiáng)的抑制作用,防止酶促褐變,這有利于中藥材的貯藏。褐變的另一原因是藥材中的葡萄糖與氨基酸發(fā)生糖氨反應(yīng),反應(yīng)產(chǎn)物為褐色。亞硫酸與葡萄糖能進(jìn)行加成反應(yīng),其加成物不酮化,因此阻斷了含羰基的化合物與氨基酸的縮合反應(yīng),進(jìn)而防止了由糖氨反應(yīng)所造成的非酶性褐變。

    1.2 弊端

    1.2.1 對藥材的影響

    硫磺熏蒸后的中藥會有一定的二氧化硫殘留,由于二氧化硫是一種較強(qiáng)的還原劑,可能與藥材中的某些成分發(fā)生化學(xué)反應(yīng)而造成中藥本身有效成分的改變,直接影響飲片的質(zhì)量。在煎制復(fù)方湯劑過程中,雖然部分二氧化硫會被揮發(fā)掉,但殘余的二氧化硫仍可與藥材中的有效成分產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng),從而影響藥材的質(zhì)量和療效;同時,當(dāng)中藥材硫熏后,藥材中H2SO3含量增加,藥材變白,藥味變酸,pH值下降,可能導(dǎo)致藥效顯著降低[2]。

    1.2.2 對人體的危害

    藥劑中若含過量的二氧化硫殘留,會引起服用者咽喉疼痛、胃部不適等不良反應(yīng),并產(chǎn)生令人不適的味覺,甚至對人體肝、腎等臟器功能產(chǎn)生一定的毒性反應(yīng)[3,4]。硫磺多為天然制品,含有砷、汞、鉈等雜質(zhì)及其化合物,過量硫薰后,砷、汞等元素可進(jìn)入藥材中,長期服用易至重金屬在體內(nèi)蓄積中毒。此外,在熏蒸過程中,大量二氧化硫氣體以及相關(guān)有毒物質(zhì)擴(kuò)散在空氣中,嚴(yán)重污染環(huán)境,對工作人員以及周邊群眾的身體健康造成一定的危害等。據(jù)報道[5],藥劑中若含有二氧化硫超過500μg/g,會產(chǎn)生不適的味覺。因而控制中藥材中二氧化硫殘留量成為硫磺熏蒸工藝至關(guān)重要的問題。

    2 硫薰對常用中藥的影響

    2.1 山藥

    山藥經(jīng)硫磺熏蒸后,色白光亮,無酸臭味,易成形,美觀,不易生蟲霉變,大大延長其儲存保質(zhì)時間。辛愛玲等[6]考察了硫磺薰蒸山藥中二氧化硫的含量,在薰制時隨著硫磺用量的增加,二氧化硫的殘留量逐漸增大;但隨著擯置時間的延長,二氧化硫的殘留量有所降低。趙海霞等[7]研究了硫磺用量、熏蒸時間、熏蒸次數(shù)3個因素對硫磺熏蒸山藥中二氧化硫含量的影響,結(jié)果表明:硫磺用量、熏蒸時間對二氧化硫含量影響較大。崔援軍等[8]考察了硫磺熏蒸對山藥多糖含量的影響,結(jié)果說明用適量的硫磺熏蒸可使山藥中的多糖含量升高,但在繼續(xù)加大硫磺用量時,多糖含量反而下降。趙海霞[9]用HPLC法測定了硫磺熏蒸對山藥中有效成分尿囊素含量的影響,結(jié)果證實(shí),硫磺熏蒸對山藥中的尿囊素含量有一定的影響,且有隨硫磺用量增加、熏蒸時間延長、次數(shù)增加而減少的趨勢。

    藥理方面,郭婕等[10]研究了硫薰山藥對大鼠肝腎代謝功能的影響,結(jié)果顯示:長期食用經(jīng)高濃度硫磺熏蒸的山藥可引起大鼠的肝腎氧化損傷,而且在不同臟器間存在性別差異。

    2.2 菊花

    由于菊花具有良好的藥用和保健功效,菊花茶也是老少皆宜的飲品。但是在傳統(tǒng)的菊花生產(chǎn)加工過程中,生產(chǎn)者為了使菊花變得白晰,外觀好看,干燥快,有些品種使用硫磺熏蒸的方法。趙花榮等[11]利用傅里葉變換紅外光譜法(FTIR)對不同加工方法的祁菊花和大懷菊進(jìn)行了快速鑒別分析,結(jié)果表明,不同加工方法可能會導(dǎo)致菊花內(nèi)部某些有效成分間相對含量有所變化,某些化學(xué)結(jié)構(gòu)或許有所改變,反映在FTIR譜圖上就有所差異。經(jīng)過硫磺熏制后晾干的菊花,在1600、1060cm-1波數(shù)附近其吸收峰的形狀和強(qiáng)度與其他樣品不同,在922、818、777cm-1 3處有固定的特征吸收,而且吸收強(qiáng)度相對較強(qiáng);不同加工方法和不同品種的菊花在FTIR譜圖上都有差異。趙清等[12]也考察了硫磺薰蒸對菊花中有效成分的影響,結(jié)果與自然干燥的菊花相比,硫熏菊花中的槲皮素、木犀草素和總黃酮含量低于前者,而綠原酸含量高于前者,SO2的殘留量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于前者。

    2.3 金銀花

    經(jīng)硫磺熏蒸后的金銀花有如下幾個特點(diǎn)[13]:能保持金銀花的外觀形狀,其色澤更符合藥用要求;便于貯藏晾曬尤其是在陰雨季節(jié),經(jīng)硫磺熏制后可放置4~5d而不發(fā)生霉變;可以阻止金銀花主要有效成分綠原酸的代謝損失,且其他元素的含量沒有明顯改變。但薰蒸時間過長可導(dǎo)致SO2殘留。王家埔等[14]用酸蒸餾碘滴定法對硫薰后的平邑金銀花和日照金銀花中的SO2含量進(jìn)行了測定,結(jié)果二個硫薰樣品中的SO2含量均超過500μg/g,生品未檢出。伍繼東等[15]用分光光度法對不同熏硫時間的金銀花SO2和綠原酸含量的測定表明硫熏法加工金銀花,90min內(nèi)金銀花為黃色花形完整,與中國藥典中描述的金銀花性狀特征相符合。但隨著硫熏時間的延長,金銀花的顏色逐漸變白,這是由SO2氣體接觸氧化、脫色漂白的原因。硫熏過的金銀花不變質(zhì),不蟲蛀,其綠原酸含量較曬干品、陰干品及烘干品高。但是硫熏后金銀花中SO2大量殘留,嚴(yán)重超過食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定,對于使用此法處理過的金銀花為原料生產(chǎn)口服液、注射劑時可導(dǎo)致藥品澄明度下降,工藝難度增加,且影響產(chǎn)品穩(wěn)定性。在硫熏加工過程中,燃燒用的硫占鮮藥材的5%,對環(huán)境造成一定程度的污染。

    2.4 人參

    人參主含人參皂苷,同時含有水解酶,能使皂苷水解成皂苷元,硫薰可破壞水解酶,防止人參皂苷水解。同時,硫磺熏人參又會降低人參質(zhì)量,因?yàn)槿藚⒔M織吸收硫后,可形成亞硫酸,人參皂苷易在酸的作用下水解而破壞。郭明秀等[16]研究了硫熏人參對小白鼠免疫功能影響,認(rèn)為用硫薰法保存人參簡便易行快速有效,且只當(dāng)熏制后的人參殘留SO2達(dá)到飽和時,才對其免疫增強(qiáng)與抗氧化作用有所降低。

    2.5 天麻

    天麻熏硫飲片的表面光滑細(xì)致,如玉石般半透明,但天麻特有的雞屎臭味不明顯;且熏硫飲片的質(zhì)地脆性增大;未熏硫的飲片外觀均暗淡粗糙,但天麻藥材本身特有的氣味濃郁,質(zhì)地韌性稍強(qiáng)。天麻熏硫飲片湯劑的色澤明顯變淺,增加了酸澀咸等異味;熏硫天麻湯劑的pH值降低0.33;薄層層析顯示熏硫天麻和未熏硫天麻于對照品在相應(yīng)位置顯同樣色斑,但熏硫天麻斑點(diǎn)明顯淺淡。熏硫天麻湯劑中天麻苷含量少于未熏硫天麻[17]。高明菊等[18]采用鹽酸副玫瑰苯胺法對自然干燥的11個天麻樣品及市售l2個樣品進(jìn)行了二氧化硫殘留量測定,結(jié)果在所測定的23個樣品中,自然干燥11個樣品中有3個檢測出有一定的含量,二氧化硫含量最高者為61.75μg/g;而市售品中有3個為未檢出,其余均有不同含量,含量最高者為208l.35μg/g。

    2.6 白芍

    白芍產(chǎn)地加工為使藥材外表色澤變白、防止潮濕生蟲和縮短藥材曬干時間,芍藥根經(jīng)水煮去皮后,一般均經(jīng)硫磺熏制。王巧等[19]采用高效液相色譜法分別分析經(jīng)去皮、水煮和硫磺熏制3個不同加工階段后,白芍中沒食子酸、兒茶素、芍藥苷亞硫酸酯、芍藥內(nèi)酯苷、芍藥苷、苯甲酸、五沒食子?;咸烟呛捅郊柞I炙庈盏?種主要化學(xué)成分的變化發(fā)現(xiàn)硫磺熏制可降低芍藥苷含量,而產(chǎn)生新成分芍藥苷亞硫酸酯,該成分是由芍藥苷在有水條件下和SO2的反應(yīng)產(chǎn)物。

    2.7 百合

    李林等[20]通過紫外分光光度法測得熏硫卷丹中總多糖含量為0.89%,總磷脂含量為1.52%,總皂苷含量為0.131%。而非熏硫卷丹中總多糖含量為1.12%,總磷脂含量為2.47%,總皂苷含量為0.197%。并測得硫熏后的百合藥材中殘留有大量的硫化物,以及一定量的砷,使藥材的毒性增大。賈海紅[21]也從10份市售百合干中測得二氧化硫殘留量在1.2~5.0g/kg,全部遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出國家《食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》中二氧化硫的最高限量0.5μg/g。

    2.8 貝母

    硫磺熏蒸貝母具有鮮時防腐,干時防蛀,色白,表面清潔無粉狀粘物等優(yōu)點(diǎn)[22]。有人考察了硫磺熏制對浙貝母中的生物堿含量的影響[23]:結(jié)果顯示,總生物堿的含量硫磺熏制品高于未薰品。浙貝母鱗莖表皮中總生物堿含量,因使用硫薰法不去皮,故而含量高。并認(rèn)為經(jīng)硫薰后,藥材表面增白,白于五行中屬金,稍偏寒可增其清熱化痰之功效;且外形較好,利于患者接受。李林等[24]通過對不同加工方法浙貝母中生物堿和SO2含量的測定得硫磺薰蒸法的浙貝母中SO2殘留是傳統(tǒng)方法粉吸法的347~397倍,是生切片法的935~1402倍。貝母素甲、乙總量為傳統(tǒng)方法撞去外皮后加石灰(或貝殼灰 )的2倍左右。而從經(jīng)濟(jì)方面考察,傳統(tǒng)方法加工品折干率約29%,硫熏品折干率約33%。

    2.9 白芷

    目前川白芷藥材也多采用產(chǎn)地熏硫的加工方法。雖然熏硫有干燥、防蟲、防腐的作用,但熏硫后川白芷的主要成分損失較大,藥材質(zhì)量明顯下降。張翠英等[25]用毛細(xì)管氣相色譜-質(zhì)譜法對不同干燥方法的禹白芷中的揮發(fā)性成分進(jìn)行了分析,共鑒定37種化合物,不同加工干燥方法處理的禹白芷揮發(fā)性成分差異比較大,烘干、曬干、微波燥比較相似;硫熏和發(fā)汗干燥對揮發(fā)性成分影響比較大。張玉方等[26]用HPLC法測定了不同硫薰時間對白芷中香豆素類成分的影響,結(jié)果表明:在白芷被薰透前的9h,隨著硫薰時間的延長,香豆素類含量急劇下降,薰透后則下降不明顯,硫薰9h后,香豆素類總含量下降了73.5%,48h后則下降了77.9%。王夢月等[27]對不同入藥部分及不同加工方法對白芷香豆素類成分含量進(jìn)行了研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:香豆素的含量以曬干法最高,而經(jīng)硫磺煙熏后香豆素的含量大幅度降低。馬逾英等[28]采用醋酸扭體法,首次對熏硫與未熏硫的川白芷藥材共6個樣品進(jìn)行了3次鎮(zhèn)痛作用的比較研究,結(jié)果顯示,撲炎痛20g/kg有極明顯的鎮(zhèn)痛作用(P<0.01);川白芷各樣品醇提液給藥后小鼠的平均扭體反應(yīng)次數(shù)與蒸餾水對照組比較,熏硫的3個樣品各劑量組未顯示出鎮(zhèn)痛作用 (P>0.05)。而在同一試驗(yàn)條件下,未熏硫的3個樣品各個劑量組能明顯減少冰醋酸所致的小鼠扭體次數(shù)(P<0.05),顯示出明顯的鎮(zhèn)痛效果。

    3 小 結(jié)

    用硫磺熏蒸中藥就是通過加熱使硫磺升華,釋放出的硫磺分子均勻地分布在中藥表面而形成一層均勻的保護(hù)膜,以起到殺死和防止霉菌侵入的作用,與藥材飲片上的水結(jié)合生成的酸不僅可抑制細(xì)菌的生長,還對植物組織有軟化作用,使細(xì)胞膜透水性增加。水的蒸發(fā)時間縮短,速度加快,易于干燥。并使中藥材外形美觀,確保中藥材不發(fā)霉變質(zhì),延長其保質(zhì)期。但硫磺熏蒸的過程會造成中藥材有效成分含量的改變而影響藥效,并且由于該法現(xiàn)今大量不規(guī)范使用,藥材中過量的二氧化硫殘留而易造成對人體健康的威脅。因此,硫磺熏制藥材有利有弊,對不宜使用硫熏的和可以不用硫熏的藥材應(yīng)盡量避免用硫熏。

    但硫磺熏制方法的產(chǎn)生和應(yīng)用由來已久,目前硫磺薰蒸仍是基層及藥農(nóng)加工部分藥材的首選方法,提示出任何事物包括科學(xué)技術(shù)在內(nèi),能夠長期存在,必然有其存在的價值,或者有其無法被取代的科學(xué)內(nèi)涵及特色。鑒于此,對藥材硫熏這一加工方法不能一味否定,而要通過深入的研究硫熏對中藥材內(nèi)在質(zhì)量的影響,找出其有效成分變化的機(jī)理,揚(yáng)長避短,使這一傳統(tǒng)方法得以科學(xué)的更新和發(fā)展。因此,研究使中藥既能保持較好的外觀和防腐,又能保證其質(zhì)量和用藥安全的熏蒸工藝是十分必要的。

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