藍(lán)寶石基片上制備大面積Tl2Ba2CaCu2O8超導(dǎo)薄膜*

游峰 季魯 謝清連 王爭 岳宏衛(wèi) 趙新杰 方蘭 閻少林

(南開大學(xué)電子信息科學(xué)與技術(shù)系，天津300071)

(2009年11月14日收到;2009年11月25日收到修改稿)

藍(lán)寶石基片上制備大面積Tl2Ba2CaCu2O8超導(dǎo)薄膜*

游峰 季魯 謝清連 王爭 岳宏衛(wèi) 趙新杰 方蘭 閻少林?

(南開大學(xué)電子信息科學(xué)與技術(shù)系，天津300071)

(2009年11月14日收到;2009年11月25日收到修改稿)

在2英寸雙面藍(lán)寶石基片上采用CeO2作為緩沖層制備了高質(zhì)量Tl2Ba2CaCu2O8(Tl-2212)超導(dǎo)薄膜.以金屬鈰作為濺射靶材，采用射頻磁控反應(yīng)濺射法生長了c軸織構(gòu)的CeO2緩沖薄膜，并研究了不同生長條件對于CeO2緩沖層的晶體結(jié)構(gòu)及表面形貌的影響.超導(dǎo)薄膜采用直流磁控濺射和后熱處理的方法制備.掃描電子顯微鏡(SEM)圖像顯示，超導(dǎo)薄膜具有致密的晶體結(jié)構(gòu)和均勻平坦的表面形貌.X射線衍射(XRD)結(jié)果表明，超導(dǎo)薄膜為純的Tl-2212相，具有c軸垂直于基片表面的織構(gòu)并外延生長在CeO2緩沖層上.電磁測試結(jié)果顯示了薄膜的超導(dǎo)電性具有高度的面內(nèi)均勻性和兩面一致性，臨界轉(zhuǎn)變溫度Tc為105 K左右，臨界電流密度Jc(77 K，0 T)分別為1.2±0.1 MA/cm2和(1.25±0.1)MA/cm2，微波表面電阻Rs(77 K，10 GHz)為390 μΩ.

Tl-2212超導(dǎo)薄膜，CeO2緩沖層，藍(lán)寶石基片

PACC:7475，7460J

1. 引言

當(dāng)前，高溫超導(dǎo)(HTS)薄膜在微波器件中的應(yīng)用得到了廣泛的研究，其中最具實用價值的應(yīng)用之一就是超導(dǎo)微波濾波器.Tl系和Y系HTS薄膜是目前在超導(dǎo)濾波器中應(yīng)用最為廣泛的材料.由于Tl2Ba2CaCu2O8(Tl-2212)HTS薄膜具有較高的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度，對制冷技術(shù)的要求相對較低，并且其在空氣中具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性［1—3］，有利于器件的制作和實際應(yīng)用，因此在制備高性能的微波濾波器等無源器件方面具有很高的應(yīng)用價值［4］.

在微波應(yīng)用中，高溫超導(dǎo)薄膜的襯底選擇是非常重要的.目前，制備Tl-2212 HTS薄膜的常用襯底主要有LaAlO3，藍(lán)寶石和MgO［5］.由于LaAlO3與Tl-2212的晶格失配度較小，而且制備工藝較為成熟，因此大部分Tl-2212薄膜的制備主要是以LaAlO3作為襯底材料.但是，LaAlO3具有較高的介電常數(shù)(εr=24)，晶體在500℃左右會發(fā)生結(jié)構(gòu)相變［6，7］，而Tl-2212薄膜的制備過程需要多次經(jīng)過該溫區(qū)，從而易在LaAlO3襯底內(nèi)形成大量的孿晶(疇界)，導(dǎo)致其內(nèi)部介電常數(shù)不均勻.由于孿晶的出現(xiàn)，Tl-2212超導(dǎo)薄膜的結(jié)構(gòu)完整性也受到破壞，這將會為微波電路的設(shè)計和制備帶來難度.相對而言，藍(lán)寶石基片的介電常數(shù)較小(εr=9—12)，介質(zhì)損耗低(在77 K和8.1 GHz條件下，tanδ≈10－7)［8］，具有優(yōu)異的微波性能，機(jī)械強(qiáng)度大，與LaAlO3和MgO相比價格便宜，因此是制備高質(zhì)量Tl-2212超導(dǎo)薄膜和微波器件優(yōu)良的襯底材料.

但是，藍(lán)寶石和Tl-2212的晶格常數(shù)和熱膨脹系數(shù)差異較大，在高溫下易發(fā)生嚴(yán)重的互擴(kuò)散，難以直接在基片上生長高質(zhì)量的Tl-2212超導(dǎo)薄膜，因此需要在藍(lán)寶石基片和超導(dǎo)膜之間生長緩沖層以解決上述問題.在眾多的緩沖層材料中［9—13］，由于CeO2結(jié)構(gòu)簡單，在高溫下具有很好的化學(xué)穩(wěn)定性，比較容易被制備成定向外延薄膜的形式，并且其晶格旋轉(zhuǎn)45°后與Tl-2212晶格具有較小的失配度(僅為0.72%)，因此CeO2薄膜可以有效改善Tl-2212超導(dǎo)薄膜與藍(lán)寶石襯底之間的晶格匹配情況并阻止超導(dǎo)薄膜與襯底之間的元素互擴(kuò)散，是一種良好的緩沖層材料.

為了生長具備優(yōu)越電磁學(xué)性能的高質(zhì)量超導(dǎo)薄膜，緩沖層的生長情況至關(guān)重要，人們對此也做了大量的研究.在之前的報道中，我們研究了采用CeO2材料作為濺射靶材制備CeO2緩沖層的情況，對制備條件進(jìn)行了一系列的優(yōu)化［10，11］.但是，CeO2濺射靶需要由高純度的CeO2粉末壓制并高溫?zé)Y(jié)，因此較大直徑濺射靶材的制作比較困難.另外，CeO2濺射靶的熱傳導(dǎo)率較差，并且在濺射過程中始終處于高溫的狀態(tài)，因此在離子高速轟擊下易出現(xiàn)龜裂的情況，極大地影響濺射的效果.因此，我們采用金屬鈰靶作為濺射源進(jìn)行緩沖薄膜的濺射，取得了較好的效果，不僅延長了濺射靶的使用壽命，還大大提高了濺射的速率，減少了襯底和薄膜在高溫下持續(xù)的時間，有效降低了襯底和薄膜之間的元素擴(kuò)散.

在本文中，我們對采用金屬鈰作為濺射靶材以射頻磁控濺射的方法外延生長CeO2緩沖薄膜的工藝條件進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，并在此基礎(chǔ)上制備了雙面的高質(zhì)量大面積Tl-2212超導(dǎo)薄膜，為其在微波無源器件中的應(yīng)用打下基礎(chǔ).

2. 實驗

首先，把雙面藍(lán)寶石基片置于石英管爐中進(jìn)行1000℃的高溫?zé)崽幚恚嘶饡r間為20 h，以改善基片的表面形貌和結(jié)晶質(zhì)量.CeO2緩沖薄膜的制備采用金屬鈰靶作為濺射源，以射頻磁控反應(yīng)濺射法進(jìn)行原位外延生長.濺射氣體為Ar/O2(Ar/O2=4/1)混合氣，本底壓強(qiáng)為1.2×10－3Pa，濺射功率為50—110 W，濺射壓強(qiáng)為0.5—3 Pa，基片溫度為500—750℃.雙面薄膜采用依次濺射的方式完成.

采用兩步法制備Tl-2212超導(dǎo)薄膜［1，2］.首先使用對靶離軸直流磁控濺射方法在CeO2薄膜上沉積TlBaCaCuO非晶態(tài)先驅(qū)薄膜.先驅(qū)膜的沉積在環(huán)境溫度下進(jìn)行，濺射條件如下:濺射總氣壓為2.5 Pa(Ar/ O2=4/1)，濺射功率為30 W，依據(jù)濺射時間控制薄膜的厚度.然后采用密封坩堝法在高溫下對先驅(qū)薄膜進(jìn)行后熱處理使其轉(zhuǎn)變?yōu)門l-2212超導(dǎo)薄膜.非晶態(tài)先驅(qū)膜和Tl-Ba-Ca-Cu-O塊材一起密封在坩堝中，然后置于石英管爐內(nèi)，充入1 atm(1 atm=1.01325× 105Pa)的Ar氣，處理溫度一般為720—760℃，時間為2—6 h.Tl-Ba-Ca-Cu-O塊材主要是用來在坩堝內(nèi)提供一定的Tl2O3蒸氣，以避免因Tl元素在高溫下的揮發(fā)而影響Tl-2212相的形成.

薄膜的相結(jié)構(gòu)以及結(jié)晶狀態(tài)通過X射線衍射(XRD)進(jìn)行測試，X射線源采用CuKα射線;薄膜的表面形貌分別用掃描電子顯微鏡(SEM)和原子力顯微鏡(AFM)研究;超導(dǎo)薄膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc采用無損電感耦合法測量，同時對均勻分布在直徑2英寸的區(qū)域內(nèi)的13個點進(jìn)行測量，測量誤差為± 0.2 K.臨界電流密度Jc采用電感法測量技術(shù)進(jìn)行測量.薄膜的微波表面電阻Rs采用藍(lán)寶石介質(zhì)諧振腔技術(shù)測量，測量結(jié)果為在77 K，10 GHz頻率下得到的平均值.

3. 結(jié)果與討論

3.1. CeO2薄膜的生長

3.1.1. 基片溫度對CeO2薄膜生長的影響

在濺射過程中，基片溫度對于生長高質(zhì)量的CeO2薄膜有著至關(guān)重要的作用.在保持其他濺射參數(shù)不變(濺射氣壓為1.5 Pa，濺射功率為90 W，濺射時間為10 min)的情況下，研究了基片溫度(500—750℃)對于CeO2薄膜生長的影響.

圖1給出了基片溫度分別為500，600，700和750℃沉積的CeO2薄膜樣品的XRD θ-2θ掃描圖譜，反映了基片溫度對于CeO2薄膜晶體結(jié)構(gòu)的影響.從衍射結(jié)果可以看出，在較低的溫度(500℃)下，薄膜具有較為明顯的(111)取向，(002)衍射峰則相對較弱(×100%=88.6%)，其半峰全寬(FWHM)為0.541°;當(dāng)溫度升高到600℃時，(111)衍射峰完全消失，得到純c軸取向的CeO2薄膜，(002)衍射峰的FWHM降低至0.475°;基片溫度升至700℃，(002)峰的強(qiáng)度達(dá)到最大，F(xiàn)WHM也降至最低的0.42°;溫度繼續(xù)升高至750℃時，(002)衍射峰的強(qiáng)度又趨于降低，而FWHM則增加到0.494°.

圖1 不同基片溫度生長的CeO2薄膜的XRD θ-2θ掃描圖譜(a)750℃，F(xiàn)WHM為0.494°;(b)700℃，F(xiàn)WHM為0.42°;(c) 600℃，F(xiàn)WHM為0.475°;(d)500℃，F(xiàn)WHM為0.541°

圖2 不同基片溫度制備樣品的AFM形貌圖譜(2μm×2μm)(a)500℃，(b)600℃，(c)700℃，(d)750℃

對于外延生長的薄膜來說，要求沉積粒子或粒子團(tuán)在基片上占據(jù)勢能最低的位置而形成完全有序的排列，而足夠高的沉積溫度才能提供必需的能量以保證樣品形成外延生長.當(dāng)基片溫度較低時，濺射粒子無法進(jìn)行足夠的化學(xué)反應(yīng)且不能從基片的晶格振動中獲得足夠的能量進(jìn)行遷移，因此在沒有到達(dá)合適的位置就成核或者凝結(jié)下來.由于CeO2為立方結(jié)構(gòu)，其密排面為(111)面，而形成密排面結(jié)構(gòu)所需要的能量要小于形成其他結(jié)構(gòu)所需要的能量，因此沉積粒子在基片表面易于按照能量較低的(111)取向生長.當(dāng)溫度升高時，濺射粒子可以獲得更高的能量遷移到較低的勢能位置，且沉積粒子的擴(kuò)散速度較快，原子和原子團(tuán)之間發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的速度也加快，使得晶粒的生長更加完整，促進(jìn)了薄膜的有序結(jié)晶，從而形成更加穩(wěn)定的(001)取向，與基片形成外延取向［12］.當(dāng)溫度繼續(xù)升高，過高的基片溫度將會使基片和CeO2薄膜的界面處形成擴(kuò)散而影響CeO2的結(jié)晶質(zhì)量，從而使CeO2的(002)衍射峰變?nèi)?同時，由于溫度的升高，使得濺射粒子的解吸附能力增強(qiáng)，造成薄膜的厚度減小，從而減弱了衍射峰的強(qiáng)度.

同時，基片溫度對CeO2薄膜的表面粗糙度也造成了較大的影響，圖2為分別在不同基片溫度下制備樣品的AFM測試結(jié)果.從圖2可以看出，(a)圖樣品晶粒排列疏松，表面較為粗糙，其均方根粗糙度(Rms)為0.223nm，最大粗糙度(Rmax)為3.369nm;隨著溫度的升高，薄膜晶粒變大，排列逐漸致密，表面的粗糙度逐漸降低，(b)圖樣品的Rms降低到0.198nm，Rmax為1.583nm;當(dāng)溫度為700℃時，薄膜的Rms達(dá)到最小值0.171nm，且表面變得比較平坦，Rmax僅為1.421nm;而當(dāng)溫度繼續(xù)升高至750℃時，薄膜的粗糙度又開始增大，Rms為0.254nm，Rmax達(dá)到2.935nm.從測試結(jié)果分析，較低的基片溫度下，濺射粒子在表面的遷移能力較差，無法到達(dá)勢能最低位置，因此易形成較多的成核中心且成核中心相對比較雜亂，晶粒生長緩慢，表面粗糙度較大.隨著基片溫度的升高，濺射粒子在表面獲得更高的能量進(jìn)行更好的遷移和重排，有利于形成較少且較為規(guī)則的成核中心，并縮短形成穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的時間，使晶粒的生長速度加快，結(jié)晶更加完整有序，排列更加致密.同時，樣品表面的原子獲得更多能量后將向勢能較低的位置擴(kuò)散，從而降低了樣品表面的粗糙度.然而，當(dāng)基片的溫度過高時，粒子的轟擊以及界面處的元素互擴(kuò)散使基片表面形成較多的缺陷，又造成了樣品的粗糙度增加.

3.1.2. 濺射氣壓對CeO2薄膜生長的影響

濺射氣壓對于CeO2薄膜的生長也至關(guān)重要.為了研究濺射氣壓對于CeO2薄膜生長的影響，保持其他濺射參數(shù)不變(基片溫度為700℃，濺射功率為90 W)，分別在不同的濺射氣壓下制備了不同的樣品.圖3和圖4分別給出了在0.5，1.5和3 Pa的氣壓條件下濺射生長的CeO2薄膜的XRD θ-2θ掃描圖譜和AFM顯微圖像.

圖3 不同濺射氣壓生長的CeO2薄膜的XRD θ-2θ掃描圖譜(a)0.5 Pa，F(xiàn)WHM為0.62°;(b)1.5 Pa，F(xiàn)WHM為0.42°; (c)3.0 Pa，F(xiàn)WHM為0.56°

圖4 不同濺射氣壓生長的CeO2薄膜的AFM顯微圖像(2μm×2μm)(a)0.5 Pa，(b)1.5 Pa，(c)3 Pa

從圖3可以看出，當(dāng)濺射氣壓為1.5 Pa時，CeO2薄膜(002)衍射峰具有最高的強(qiáng)度，且其半峰寬最窄(0.42°).而當(dāng)濺射氣壓過高(3 Pa)或者過低(0.5 Pa)時，CeO2薄膜均出現(xiàn)了明顯的(111)取向衍射峰，薄膜的(002)衍射峰強(qiáng)度較低，且具有較寬的半峰寬(分別為0.56°和0.62°)，說明過高或過低的濺射氣壓降低了CeO2薄膜的結(jié)晶質(zhì)量.

在濺射過程中，工作總氣壓決定著粒子平均自由程的大小，控制著粒子的發(fā)射特征和傳遞方式，并影響粒子在基片表面的附著和遷移.同時，濺射氣壓的大小還決定了Ar離子濃度高低，隨之影響對于靶材的濺射率，因此濺射總氣壓在一定程度上影響薄膜的成分和結(jié)構(gòu).在較高的濺射氣壓下，濺射粒子通過空間輸運到達(dá)基片的過程中，必然會與工作氣體發(fā)生大量的碰撞，從而使濺射粒子的能量發(fā)生損耗，沉積到基片上的粒子能量較低，無法在基片表面進(jìn)行足夠的遷移，從而影響薄膜的結(jié)晶質(zhì)量.而當(dāng)濺射氣壓過低時，濺射粒子在到達(dá)基片表面前與工作氣體的碰撞較少，發(fā)生的散射少，沉積速率會大大增加，從而使濺射到基片上的粒子還沒有進(jìn)行足夠的遷移和擴(kuò)散就會和其他粒子碰撞而凝聚，使薄膜按照(111)的取向生長.另外，過低的氣壓導(dǎo)致到達(dá)基片表面的粒子具有較高的能量，在較高的溫度下，高能粒子的轟擊使得基片表面產(chǎn)生缺陷，從而影響了CeO2薄膜的結(jié)晶質(zhì)量.

從圖4的AFM測試結(jié)果分析，在濺射氣壓為0.5 Pa的情況下，由于濺射粒子具有較高的能量和沉積速率，在基片表面快速碰撞凝聚成核，形成較多且雜亂的成核中心，從而導(dǎo)致生長的薄膜表面具有較大的粗糙度(Rms和Rmax分別為0.209和2.843nm);隨著工作氣壓的升高(1.5 Pa)，濺射粒子的結(jié)晶和排列更加有序，使薄膜的表面粗糙度得到了很大的改善(Rms和Rmax分別為0.171和1.418nm);然而，濺射氣壓為3 Pa時，由于濺射粒子空間輸送過程中的碰撞而造成的能量損耗，使其在基片表面的結(jié)晶質(zhì)量降低，從而導(dǎo)致薄膜表面的粗糙度增大(Rms和Rmax分別為0.183和2.577nm).

3.1.3. 濺射功率對CeO2薄膜生長的影響

實驗發(fā)現(xiàn)，濺射功率對CeO2薄膜的生長具有重要的影響.為了研究濺射功率對于CeO2薄膜生長所帶來的影響，我們保持其他的濺射條件不變(基片溫度為700℃，濺射氣壓為1.5 Pa)，采用不同的濺射功率分別制備樣品.圖5和圖6給出了濺射功率分別為50，70，90和110 W時生長在藍(lán)寶石基片上的CeO2薄膜樣品的XRD θ-2θ掃描圖譜和AFM顯微圖像.

從圖5可見，濺射功率從50到110 W均可以得到純c軸取向的CeO2薄膜.當(dāng)濺射功率為50 W時，樣品的CeO2(002)衍射峰強(qiáng)度較弱，并且其半高寬較大，約為0.659°.在濺射功率小于90 W時，隨著功率的增加，CeO2(002)衍射峰的強(qiáng)度呈現(xiàn)單調(diào)增大的趨勢，且其半高寬也隨之減小.當(dāng)濺射功率為90 W時，CeO2(002)衍射峰的強(qiáng)度達(dá)到最大，半高寬達(dá)到最小值(0.32°).當(dāng)濺射功率繼續(xù)增加到110 W時，樣品CeO2(002)衍射峰的強(qiáng)度又呈現(xiàn)降低的狀況，其半高寬也隨之增大.

圖5 不同濺射功率生長的CeO2薄膜的XRD θ-2θ掃描圖譜(a)110 W，F(xiàn)WHM為0.35°;(b)90 W，F(xiàn)WHM為0.32°;(c)70 W，F(xiàn)WHM為0.494°;(d)50 W，F(xiàn)WHM為0.659°

圖6 不同濺射功率生長的CeO2薄膜的AFM掃描圖譜(a)50 W，(b)70 W，(c)90 W，(d)110 W

根據(jù)圖6的AFM掃描結(jié)果所示，當(dāng)濺射功率分別為50 W時，薄膜具有較大的表面粗糙度，Rms和Rmax分別為0.411和4.650nm;隨著濺射功率的增大，薄膜的表面粗糙度逐漸降低，且晶粒的排列更加致密有序，70 W時薄膜的Rms和Rmax分別降低至0.267和2.748nm，90 W時薄膜的表面變得非常平坦，Rms僅為0.149nm，Rmax為1.708nm，且表面呈現(xiàn)片狀分布的結(jié)構(gòu);繼續(xù)增加濺射功率至110 W時，薄膜表面的粗糙度則又會增大，Rms和Rmax增至0.214和2.128nm.

由于濺射功率的大小決定了沉積過程中轟擊靶材的離子的能量，從而決定了沉積粒子的能量.在一定的濺射氣壓和基片溫度下，濺射功率過低，沉積粒子的能量也就較低，其在基片上進(jìn)行遷移、成核和長大的能力就弱，不利于薄膜晶粒的有序排列和外延生長.而過高的濺射功率使得沉積粒子具有很高的能量，高能粒子對于基片的轟擊則會造成在基片表面形成缺陷，從而影響CeO2的結(jié)晶質(zhì)量和表面形貌.另外，在高能沉積粒子轟擊基片表面的微小作用點上，部分粒子能量瞬間產(chǎn)生的熱能也會產(chǎn)生局部的高溫，對薄膜的外延生長產(chǎn)生不利的影響.因此，適當(dāng)?shù)臑R射功率對于CeO2薄膜的生長至關(guān)重要.

3.2. Tl-2212超導(dǎo)薄膜

基于以上的研究結(jié)果，我們以金屬鈰為濺射靶材，濺射過程中保持基片溫度為700℃，濺射氣壓為1.5 Pa，濺射功率為90 W，在2英寸直徑的雙面拋光藍(lán)寶石基片上生長了40nm厚的CeO2緩沖薄膜，然后利用兩步法制備了厚度為500nm的Tl-2212超導(dǎo)薄膜，并分別進(jìn)行了晶體結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)電性的測試.

圖7為制備樣品的SEM的顯微圖像.從圖7可以看出，Tl-2212超導(dǎo)薄膜具有均勻致密的晶體結(jié)構(gòu)和平坦光滑的表面形貌，表面呈現(xiàn)出層狀生長的結(jié)構(gòu)，薄膜兩面的形貌大致相當(dāng)，并無太大的差別.我們根據(jù)對薄膜的表面形貌進(jìn)行觀測，薄膜表面呈現(xiàn)的較多孔洞僅僅分布在薄膜的淺層，并未到達(dá)薄膜深層甚至緩沖層表面.薄膜表面有納米級的小顆粒出現(xiàn)，根據(jù)對小顆粒進(jìn)行的能量色數(shù)X射線熒光光譜(EDX)分析，其化學(xué)成分為Tl1.98Ba2Ca0.993Cu2.41Ox，由不純的Tl-2212相構(gòu)成，但由于顆粒的所占的比例非常小，因此并未對薄膜的超導(dǎo)特性構(gòu)成影響.另外，在厚度達(dá)500nm的薄膜表面并未發(fā)現(xiàn)其他報道中所提及的裂紋出現(xiàn).

圖7 Tl-2212超導(dǎo)薄膜SEM顯微圖像(a)正面，(b)反面

圖8給出了所制備樣品的XRD θ-2θ圖譜.從圖譜分析，除了單晶基片和CeO2(00l)的衍射峰之外，其他的衍射峰均為Tl-2212相的(00l)峰，并未出現(xiàn)其他的雜峰，可以證明薄膜為純Tl-2212超導(dǎo)相，并無其他的衍生相出現(xiàn)，并且CeO2緩沖層和Tl-2212超導(dǎo)薄膜晶體的c軸均垂直于襯底表面，能夠保證超導(dǎo)電流沿a-b面的傳輸，對于提高超導(dǎo)電性具有非常重要的作用.圖8內(nèi)插圖為Tl-2212(00)峰的搖擺曲線，其半高寬僅為0.56°，且曲線具有較好的對稱性，說明薄膜的晶粒結(jié)晶較為完整，其c軸取向具有較好的一致性.

薄膜的面內(nèi)排列情況通過XRD φ掃描測試表征.圖9分別為樣品的Tl-2212(0019)面和CeO2(402)面的φ掃描圖譜.從圖9可見，所有的衍射峰均為四次對稱結(jié)構(gòu)，證明了在a-b面內(nèi)Tl-2212超導(dǎo)膜和CeO2薄膜都是高度織構(gòu)的，具有良好的面內(nèi)取向.另外，Tl-2212晶格的a軸相對于CeO2的a軸有45°的偏轉(zhuǎn)，同樣證明了Tl-2212薄膜和CeO2緩沖層的外延生長關(guān)系.

圖8 CeO2緩沖層上生長Tl-2212超導(dǎo)薄膜的XRD圖譜內(nèi)插圖為Tl-2212(00)峰的搖擺曲線

超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc的測試結(jié)果如圖10所示，圖10(a)顯示了對Tl-2212超導(dǎo)薄膜進(jìn)行測試的曲線圖，從圖中可以看出，薄膜具有較高的Tc值，且轉(zhuǎn)變寬度較為陡峭，ΔT小于0.3 K，說明薄膜的結(jié)晶情況良好.圖10(b)給出了在超導(dǎo)薄膜上13個測量點的位置分布及其所對應(yīng)Tc，其中最高轉(zhuǎn)變溫度Tc(max)約為105.5 K，最低超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc(min)為104.3 K，并且從Tc分布情況來看，Tl-2212薄膜具有均勻的超導(dǎo)特性分布.

圖11為2英寸直徑雙面薄膜在液氮溫度下的臨界電流密度Jc的分布情況.從圖中可以看到，薄膜的兩面電流密度的分布基本均勻，在77 K溫度下正面薄膜和反面薄膜的臨界電流密度分別為Jc1= (1.2±0.1)MA/cm2和Jc2=(1.25±0.1)MA/cm2(由于測試探頭在邊緣位置不一定完全覆蓋于薄膜上，因此邊緣區(qū)域的測試數(shù)據(jù)不予采納).

圖9 Tl-2212超導(dǎo)薄膜φ掃描圖譜(a)Tl-2212(1019)面，(b)CeO2(402)面

采用藍(lán)寶石介質(zhì)諧振腔法對薄膜的表面電阻Rs進(jìn)行了測量.根據(jù)測量結(jié)果計算，雙面薄膜的微波表面電阻基本一致，77 K溫度，10 GHz微波頻率下Rs約為390 μΩ，表明薄膜具有良好的微波性能.

4. 結(jié)論

圖10 2英寸Tl-2212超導(dǎo)薄膜超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度分布情況(a)測試曲線，(b)測試點位置分布及其Tc

圖11 雙面2英寸Tl-2212超導(dǎo)薄膜臨界電流密度分布情況(單位:MA/cm2)(a)正面，(b)反面

以金屬鈰作為濺射靶材，采用射頻磁控反應(yīng)濺射的方法生長了c軸織構(gòu)的CeO2緩沖薄膜，研究了不同生長條件對于緩沖層的結(jié)構(gòu)及表面形貌的影響，并進(jìn)一步在2英寸直徑的雙面藍(lán)寶石基片上采用CeO2作為緩沖層制備了高質(zhì)量Tl2Ba2CaCu2O8(Tl-2212)超導(dǎo)薄膜.薄膜的表面形貌和超導(dǎo)特性具有高度的兩面一致性和面內(nèi)均勻性.測試結(jié)果表明，超導(dǎo)薄膜為純的Tl-2212超導(dǎo)相，高度c軸取向外延生長在CeO2緩沖層上，并且具有良好的超導(dǎo)電性，臨界轉(zhuǎn)變溫度Tc為105 K左右，兩面的臨界電流密度Jc(77 K，0 T)分別為(1.2±0.1)MA/cm2和(1.25±0.1)MA/cm2，微波表面電阻Rs(77 K，10 GHz)為390 μΩ，為進(jìn)一步的微波器件制備打下了良好的基礎(chǔ).

［1］Yan S L，F(xiàn)ang L，Song Q X，Yan J，Zhu Y P，Chen J H，Zhang S B 1993 Appl.Phys.Lett.63 1845

［2］Yan S L，F(xiàn)ang L，Si M S，Cao H L，Song Q X，Yan J，Zhou X D，Hao J M 1994 Supercond.Sci.Tech.7 681

［3］Yan S L，F(xiàn)ang L，Si M S，Wang J，Cao H L，Song Q X，Zhou X D 1996 Solid State Communications 98 723

［4］Yi C H，Hu F R，Zhang Q G，Chen Y F，Xu X P，Zheng D N 2004 Acta Phys.Sin.53 3525(in Chinese)［伊長虹、胡芳仁、張慶剛、陳鶯飛、徐小平、鄭東寧2004物理學(xué)報53 3525］

［5］Xie Q L，Yan S L，F(xiàn)ang L，Zhao X J，You S T，Zhang X，Zuo T，Zhou T G，Ji L，He M，Yue H W，Wang Z，Li J L，Zhang Y T 2008 Cryo.Supercond.36 1(in Chinese)［謝清連、閻少林、方蘭、趙新杰、游石頭、張旭、左濤、周鐵戈、季魯、何明、岳宏衛(wèi)、王爭、李加蕾、張玉婷2008低溫與超導(dǎo)36 1］

［6］Yu Y D，Xie S S 1993 Acta Phys.Sin.42 605(in Chinese)［俞育德、解思深1993物理學(xué)報42 605］

［7］Xu X Y，Zhang X K，F(xiàn)an D P，Jiang D M 1993 Acta Phys.Sin. 42 72(in Chinese)［徐秀英、張杏奎、范德培、蔣冬梅1993物理學(xué)報42 72］

［8］Mazierska J，Wilker C 2001 IEEE Trans.Appl.Superconduct. 11 4140

［9］Speller S C，Wu H Z，Grovenor C R M 2003 IEEE Trans.Appl. Supercond.13 2713

［10］Zhao X J，Ji L，Zhang C，Chen E，Zhou T G，Zhang X，Xie Q L，Li S，Li Y G，Zuo X，F(xiàn)ang L，Yan S L 2006 Journal of the Korean Physical Society 48 1143

［11］Xie Q L，Yan S L，Zhao X J，F(xiàn)ang L，Ji L，Zhang Y T，You S T，Li J L，Zhang X，Zhou T G，Zuo T，Yue H W 2008 Acta Phys.Sin.57 519(in Chinese)［謝清連、閻少林、趙新杰、方蘭、季魯、張玉婷、游石頭、李加蕾、張旭、周鐵戈、左濤、岳宏衛(wèi)2008物理學(xué)報57 519］

［12］Kim L，Kim J，Lee H，Jung D，Roh Y 2000 Thin Solid Films 360 154

［13］Schneidewind H，Manzel M，Bruchlos G，KirschK 2001 Supercon.Sci.Technol.14 200

PACC:7475，7460J

*Project supported by the National Basic Research Program of China(Grant No.2006CB601006)and the National High Technology Research and Development Program of China(Grant No.2009AA03Z208).

?Corresponding author.E-mail:slyan@nankai.edu.cn

Fabrication and properties of large area Tl2Ba2CaCu2O8superconducting thin film on sapphire substrate*

You Feng Ji Lu Xie Qing-Lian Wang Zheng Yue Hong-Wei Zhao Xin-Jie Fang Lan Yan Shao-Lin?
(Department of Electronic Information Science and Technology，Nankai University，Tianjin300071，China)
(Received 14 November 2009;revised manuscript received 25 November 2009)

High quality large area Tl2Ba2CaCu2O8(Tl-2212)superconducting thin films were fabricated on CeO2buffered twoside sapphire substrates.Using metallic cerium target as the sputtering source，CeO2buffer film with c-axis orientation was deposited by radio frequency reactive magnetron sputtering，and the influence of preparation conditions on the structure and surface morphology of the CeO2layer was studied.The Tl-2212 superconducting thin film was fabricated on CeO2buffered sapphire substrate by direct current magnetron sputtering and post annealing.Scanning electron microscope showed that the film has a compact microstructure with uniform flat surface.The X-ray diffraction indicated that the film was pure Tl-2212 phase with c-axis perpendicular to the substrate surface，and epitaxially grown on the CeO2buffered sapphire.The superconducting film exhibited excellent uniform electric properties.The critical transition temperature Tcwas around 105 K，the critical current density Jc(77 K，0 T)was around(1.2±0.1)MA/cm2and(1.25±0.1)MA/cm2，respectively，and the microwave surface resistance Rs(77 K，10 GHz)of the film was as low as 390 μΩ.

Tl-2212 superconducting thin film，CeO2buffer layer，sapphire substrate

book=322,ebook=322

*國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(批準(zhǔn)號:2006CB601006)和國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃(批準(zhǔn)號:2009AA03Z208)資助的課題.

?通訊聯(lián)系人.E-mail:slyan@nankai.edu.cn