高電荷態(tài)Ar17+離子在表面以下過程中發(fā)射X射線分支比及各分支能量的研究*

鄒賢容 邵劍雄 陳熙萌崔瑩

(蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，蘭州730000)

(2009年9月10日收到;2009年12月3日收到修改稿)

高電荷態(tài)Ar17+離子在表面以下過程中發(fā)射X射線分支比及各分支能量的研究*

鄒賢容 邵劍雄 陳熙萌?崔瑩

(蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，蘭州730000)

(2009年9月10日收到;2009年12月3日收到修改稿)

對低速高電荷態(tài)Ar17+離子在與不同金屬靶相互作用過程中放出的Ar離子K殼X射線的Kβ/Kα分支比及各分支K線平均能量進行了理論研究.在文獻［28，29］的基礎(chǔ)上，通過對實驗數(shù)據(jù)的分析，得到了0.3—0.8玻爾速度之間的Ar17+離子與Be，Al，Ni，Mo，Au等金屬相互作用過程中入射離子發(fā)出的X射線分支比及各分支平均能量.理論上，基于導(dǎo)帶電子俘獲模型和級聯(lián)躍遷模型，建立耦合方程組，以解釋實驗主要結(jié)果，理論結(jié)果與實驗符合較好.在此基礎(chǔ)上討論了低速高電荷態(tài)Ar17+離子在金屬表面以下的空心原子形成及退激發(fā)過程中發(fā)射K殼X射線的物理圖像.

高電荷態(tài)，X射線，級聯(lián)退激發(fā)，射線分支比

PACC:3450D，3220R，3270J

1. 引言

低速高電荷態(tài)離子(slow highly charged ions，SHCI)與固體表面相互作用的研究是目前國際上原子分子領(lǐng)域的研究熱點之一［1—4］，SHCI可以產(chǎn)生很強的庫侖勢場，例如U91+1s態(tài)的庫侖場強比氫原子1s態(tài)的庫侖場強高6個量級，為2×1016V/cm，這是目前任何外場無法達到的.因此，一般認(rèn)為，在處理低速高電荷態(tài)離子與表面相互作用問題時，勢能影響遠大于動能.基本上，所有的問題都是在準(zhǔn)靜態(tài)強擾動的框架內(nèi)在進行討論.

高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用的基本過程大致可分為四個階段:鏡像加速過程、空心原子形成過程、空心原子衰變過程和勢能沉積過程.目前，國際上在這一領(lǐng)域的工作已經(jīng)開展得很廣泛了，實驗研究主要集中在以下幾個方面:離子在固體中電荷平衡時間［5—8］、離子能量損失與電荷態(tài)的關(guān)系［9—15］、作用過程中各種相關(guān)電子的發(fā)射［16—21］、作用過程中X射線及可見光的發(fā)射［22—33］以及表面原子的濺射和材料表面改性等［34—36］.以上研究獲得了很多關(guān)于表面以上高里德伯態(tài)空心原子形成和退激發(fā)以及離子在表面以下勢能沉積的物理信息.

作為描述高電荷態(tài)離子在金屬表面一下空心原子形成及衰變過程的一個重要研究手段，測量離子在表面以下發(fā)射X射線譜是十分必要的，因為X射線譜中各伴線的分支比以及平均能量是與離子在表面以下電荷中和與退激發(fā)過程密切相關(guān)的.所以在本工作中，對低速高電荷態(tài)Ar17+離子在與不同金屬靶相互作用過程中放出的Ar離子K殼X射線進行了理論研究.在前期實驗工作的基礎(chǔ)上，我們得到0.3—0.8之間的Ar17+離子與Be，Al，Ni，Mo，Au等金屬表面相互作用過程中入射離子發(fā)出的X射線譜;對兩個關(guān)鍵物理量進行了分析，即Kβ/Kα分支比和各分支的射線平均能量，發(fā)現(xiàn)這兩個量基本上和靶的種類、離子速度無關(guān).同時，在導(dǎo)帶電子俘獲模型和級聯(lián)躍遷模型的基礎(chǔ)上，進行理論計算，從理論上得到Kβ/Kα分支比和各分支的射線平均能量的信息，理論計算結(jié)果和實驗結(jié)果很好地符合.我們初步認(rèn)為Ar17+離子K線的發(fā)射的物理圖像是在離子進入表面時，大量金屬導(dǎo)帶電子被俘獲到離子外殼層，形成表面以下的空心原子.隨著離子的運動，空心原子將會衰變退激發(fā)，外殼電子將集體通過級聯(lián)退激發(fā)的形式至內(nèi)殼，伴隨有內(nèi)殼層X射線發(fā)射.各伴線分支比和平均能量與空心原子形成過程及集體退激過程直接相關(guān).

2. 理論模型

本文所引用的實驗數(shù)據(jù)來自文獻［28，29］，具體的實驗步驟和方法可以參考文獻［28—30］.本文在文獻［28，29］的基礎(chǔ)上，對其實驗數(shù)據(jù)進行分析擬合，提取有關(guān)物理信息，同時加以理論解釋.

本工作對文獻［28，29］中的數(shù)據(jù)進行四峰擬合，理由如下:Briand［37］小組從實驗上測量了340 keVAr17+離子轟擊Ag靶的Ar離子X射線譜，并指出Ar17+的K殼X射線是由Kα，Kβ，Kγ，Kη各支殼層的伴線構(gòu)成，所以應(yīng)當(dāng)采取四高斯峰擬和，合理的提取各伴線信息.

圖1 實驗譜圖的四峰擬合譜

從圖1中可以看出，擬合曲線很好的與實驗數(shù)據(jù)符合起來.把所有的實驗譜圖進行上述的擬和后，可以得到下面的結(jié)果(圖2—圖4).

Ar17+離子在表面以上俘獲靶電子的臨界距離大約為30a.u.，對于45°入射的情況，離子在表面以上飛行的時間為10－15s;遠小于高里德伯態(tài)Ar離子外殼電子退激發(fā)的特征時間［25］.所以在本實驗中，離子在表面以上俘獲的大量電子沒有足夠時間退激發(fā)到內(nèi)殼層，這些電子將在離子進入表面時被再次剝離［25］.只有在表面以下發(fā)生的電荷平衡過程中俘獲的電子對K殼X射線有重要影響.

圖2 Ar17+離子Kα線平均能量(點是實驗值［28，29］，直線是理論結(jié)果)

圖3 Ar17+離子Kβ線平均能量(點是實驗值［28，29］，直線是理論結(jié)果)

圖4 Ar17+離子的Kβ/Kα分支比(點是實驗值［28，29］，直線是理論結(jié)果)

Huang［12］和Winecki［38］在研究高電荷態(tài)離子掠射金屬表面的出射電荷態(tài)分布時指出，當(dāng)高電荷態(tài)離子離子撞擊到金屬表面原子層時，將通過共振的方式俘獲大量金屬導(dǎo)帶電子到Ar離子的M殼層.同時，根據(jù)Burgdrfer［39］關(guān)于屏蔽距離和軌道半徑匹配的的理論研究.也可以估算出金屬導(dǎo)帶電子將被俘獲到Ar17+離子M和N殼層，形成表面以下中空原子.同時由于電子云屏蔽的作用，這些離子外殼能級的能量將會提升至約10 eV，基本和導(dǎo)帶電子能級相當(dāng).同時由于Auger退激過程的躍遷速率ΓMNN≈10ΓLNN≈50·ΓKNN［12］，所以從N→M的退激發(fā)速率將遠遠大于其向L，K殼退激發(fā)的速率.所以在很好的近似下，我們認(rèn)為大量導(dǎo)帶電子俘獲到離子N殼然后迅速占滿了M殼.所以基于上述討論，在本工作的理論計算中，我們初步認(rèn)為高電荷態(tài)Ar離子接觸到金屬表面原子層時將迅速共振俘獲大量導(dǎo)帶電子至其M殼層，形成表面以下中空原子.有理由相信這樣的近似與實際過程差異將會很小.

我們將建立Ar離子K，L，M殼之間的電子布居數(shù)隨時間演化的耦合微分方程組，通過計算在離子運動過程中各種躍遷速率隨著時間的演化和積累效應(yīng)，我們將得到低速Ar17+離子在金屬表面以下發(fā)出的K殼層X射線的分支比和各分支射線平均能量等重要信息，這些信息將反映SHCI在表面以下電荷俘獲和演化的動力學(xué)機理.本工作中有關(guān)M，L，K殼之間電子布居數(shù)隨時間演化的耦合微分方程組如下:

其中，各種躍遷速率可以根據(jù)原子組態(tài)計算得到

以上方程組計算的初始條件為nM=8，nL=0，nK= 1，對應(yīng)與Ar17+離子與金屬表面原子層碰撞時導(dǎo)帶電子快速俘獲至M殼層的情況.

伴隨著離子在金屬表面以下的穿行，電子布居數(shù)隨時發(fā)生變化.同時對于任意時刻的布居數(shù)而言，發(fā)出X射線的概率與其密切相關(guān)，基本正比于布居數(shù).所以，對整個飛行時間積分，就可以得到在離子在表面以下的過程中，發(fā)出的Kα，Kβ X射線總數(shù)目是

Bhalla［46］的研究表明，不同電子布居狀態(tài)對應(yīng)的Kα，KβX射線能量將由于電子組態(tài)之間的相互作用不同而有所差異.在很好的近似下，對應(yīng)于不同的K，L，M殼層電子布居狀態(tài)下發(fā)射的X射線能量有［12，46］

所以在整個過程中，我們觀測到的Kα，Kβ伴線的平均能量應(yīng)當(dāng)為

3. 比較與討論

為了更清晰的從圖像上理解Ar17+離子在金屬表面以下空心原子形成和級聯(lián)退激發(fā)過程.我們在圖5中給出Ar離子內(nèi)殼層電子布居數(shù)nM，nL，nK隨著時間演化的情況.圖中縱坐標(biāo)是各個殼層電子布居數(shù)，橫坐標(biāo)是從時間，時間零點是離子撞擊到表面原子層的瞬間.

從圖5中可以看出，當(dāng)Ar17+離子進入金屬表面以下時，其M殼層被金屬導(dǎo)帶電子迅速屏蔽并填充，形成空心原子.隨著離子在金屬中的穿行，L殼層和K殼層將會通過Auger過程和輻射退激的形式被逐步填充.伴隨著這種退激發(fā)過程，離子各殼層電子布居數(shù)隨著時間演化.根據(jù)(2)和(3)式，可以預(yù)見離子在表面以下穿行的過程中每一時刻所發(fā)射的X射線的能量也會隨著時間變化.離子發(fā)射X射線能量隨著時間的演化在圖6中給出.

圖5 Ar17+離子在金屬表面以下各殼層電子布居數(shù)隨著時間的演化

圖6 Ar17+離子在金屬表面以下所發(fā)射的Kα與Kβ X射線能量隨著時間的演化

從圖6中可以看出，當(dāng)離子剛進入金屬表面時，由于其L殼層還未被填充，缺少電子間的屏蔽使得離子各能級間的能量差增加，所以此時發(fā)射X射線能量最大，對于Kβ和Kα分別為大約3580和3100 eV.隨著電子從M殼集體退激發(fā)至L和K殼，內(nèi)殼各能級間電子相互作用和屏蔽增強，X射線能量將有所下降.直至L和K殼基本填滿時，X射線能量對于Kβ和Kα分別為大約3190和2950 eV，該值和X射線表［47］中K殼單電離的Ar+離子X射線能量值一致.總體來說，由于在表面以下穿行過程中，離子各殼層電子之間的相互作用和屏蔽是逐步建立的，所以高電荷態(tài)Ar17+離子發(fā)射的X射線的平均值將要大于K殼單電離Ar+離子的值.對于Ar17+離子，各支殼層X射線平均能量有

可以看出，理論值與實驗結(jié)果符合得較好.通過以上的討論我們得到，在本實驗中觀測到的各支殼層X射線能量值直接的對應(yīng)著高電荷態(tài)Ar17+離子在表面以下的中空原子形成和退激發(fā)過程的，這和低電荷態(tài)的值有很大差異.

在本理論工作中，我們得到的Kβ/Kα分支比為0.216.在實驗上我們觀測到對于不同靶和不同能量的離子入射，Kβ/Kα分支比在0.18—0.22之間，可以說理論與實驗符合得較好.為了更好的理解高電荷態(tài)Ar17+離子分支比，我們在圖7中給出了躍遷速率ΓKα和ΓKβ隨著時間演化的情況.從圖7中可以看出，ΓKβ開始基本不隨時間變化，但很快將隨著時間下降.ΓKα隨著時間上升達到最大值之后迅速隨著時間下降.這兩點是和M殼空心原子的形成和退激發(fā)密切相關(guān)的.在離子進入金屬表面時，離子M殼層被迅速填充，布居數(shù)基本維持在8，所以ΓKβ就只取決于K殼空穴的數(shù)目，由于K殼被緩慢填充，所以ΓKβ也將隨著時間下降.ΓKα則取決于L殼層電子數(shù)量和K殼空穴數(shù)量的乘積.前者隨著M殼的退激發(fā)漸漸增加，后者則隨著時間減少，兩者之間的競爭就造成ΓKα?xí)幸蛔畲笾?

圖7 Ar17+離子在金屬表面以下Kα與Kβ的躍遷速率隨著時間的演化

通過圖7，我們也可以估算出Ar17+離子X射線Kβ/Kα分支比的值.可以看出ΓKβ的最大值在2× 10－4，ΓKα的最大值在10－3，由于各分支X射線數(shù)量就是躍遷速率曲線下的面積，所以可以大致估算出分支比就約等于0.2.同樣，這樣的分支比直接對應(yīng)與Ar17+離子在表面以下空心原子形成退激過程.圖8給出了K殼層單電離的Ar+離子ΓKβ和ΓKα隨著時間演化的曲線.通過對圖7和8的比較，可以發(fā)現(xiàn)高電荷態(tài)離子在金屬表面一下退激發(fā)過程中發(fā)射X射線的過程和低電荷態(tài)下有很大不同.在圖8中，我們同樣可以估算出低電荷態(tài)Ar+離子的Kβ/Kα分支比約為0.08.在我們的理論計算中，此分支比等于0.07，與X射線能量表中Ar+離子的實驗值［47］一致.

圖8 K殼層單電離Ar+離子在金屬表面以下Kα與Kβ躍遷速率隨著時間的演化

為了直觀的描述低速Ar17+離子在金屬表面以下發(fā)射K殼X射線的能量分布，在圖9中給出了在理論上模擬的Ar17+離子發(fā)射X射線的原始譜圖，該譜只考慮由于物理過程導(dǎo)致的離子發(fā)射不同能量X射線的分布，并未考慮電子學(xué)展寬和探測器分辨的影響.從圖中可以看出，Kα射線的平均能量在3020 eV，由于電子組態(tài)相互作用不同造成的物理展寬在30 eV左右;Kβ射線的平均能量在3400 eV，物理展寬約為80 eV.由于本工作中理論對實驗描述較好，我們有理由相信對Ar17+離子在金屬表面以下發(fā)射K殼X射線譜的模擬也應(yīng)當(dāng)和實際的物理過程比較接近;即基于導(dǎo)帶電子俘獲和級聯(lián)退激發(fā)模型的模擬結(jié)果對重現(xiàn)Ar17+離子在表面以下發(fā)射X射線的原始譜圖是有較大幫助的.

為了更直接的比較模擬和實驗的結(jié)果，我們在計及了探測器分辨和電子學(xué)展寬(120 eV)的影響下，基于原始發(fā)射譜模擬結(jié)果圖9，就得到了對實際觀測X射線譜的模擬譜圖10.通過對比模擬譜圖10和文獻［28，29］中的實驗觀測譜圖，我們發(fā)現(xiàn)模擬譜基本給出了實驗譜的特征，即各伴線的展寬、峰高和平均能量，理論實驗符合較好.通過圖9和圖10，我們在一定程度上理解了Ar17+離子X射線實驗觀測譜的形成和所對應(yīng)的物理機理，即表面以下空心原子退激發(fā)所發(fā)射的原始X射線譜被探測器和電子學(xué)展寬的結(jié)果.

圖9 Ar17+離子在金屬表面以下X射線發(fā)射譜的模擬

圖10 Ar17+離子在金屬表面以下X射線觀測譜的模擬

4. 總結(jié)

本工作對低速高電荷態(tài)Ar17+離子在與不同金屬靶相互作用過程中放出的Ar離子K殼X射線進行了研究.基于導(dǎo)帶電子俘獲模型和級聯(lián)躍遷模型，從理論上得到Kβ/Kα分支比和各分支射線平均能量，理論計算結(jié)果和實驗結(jié)果很好的符合.我們初步認(rèn)為Ar17+離子KX射線的發(fā)射的物理圖像是:當(dāng)Ar17+離子撞擊到金屬表面時，大量金屬導(dǎo)帶電子將對離子產(chǎn)生屏蔽，并且通過能級匹配，以很快的速率俘獲到離子的M殼層.這大量的M殼電子將通過輻射與非輻射躍遷的方式一級一級的向內(nèi)殼集體退激發(fā)至L，K殼，伴隨著電子的級聯(lián)退激離子會發(fā)出Kα和Kβ X射線，所以X射線譜的信息就對應(yīng)著特定的俘獲和退激發(fā)過程.射線分支比和平均能量也是特定的，反映了低速高電荷態(tài)Ar17+離子在金屬表面以下空心原子形成與退激發(fā)過程.

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*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.10804039 and 10574132).

?Corresponding author.E-mail:chenxm@lzu.edu.cn

Kβ/Kα ratios and energies of the K-shell X ray of Ar17+ion in the interaction with metals*

Zou Xian-Rong Shao Jian-Xiong Chen Xi-Meng?Cui Ying
(School of Nuclear Science and Technology，Lanzhou University，Lanzhou730000，China)
(Received 10 September 2009;revised manuscript received 3 December 2009)

The K X-rays emitted from the incident slow highly charged Ar17+ions are investigated in the interaction with various metal target such as Be，Al，Ni，Mo and Au.The Kβ/Kα ratios and the mean energies of the emitted X-rays are extracted and analyzed from our previous experimental results［28，29］.It is found that the ratios and the energies are almost independent of the ion velocity and the target element.Meanwhile，a model based on the conductive-electron capture and the cascading de-excitation model is proposed to interpret the experiment.Excellent agreement is found between the theoretical results and the experimental data.

highly charged ion，X-ray，cascading de-excitation，Kβ/Kα ratio

book=598,ebook=598

*國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:10804039，10574132)資助的課題.

?通訊聯(lián)系人.E-mail:chenxm@lzu.edu.cn