氮氧化物排放模型及排放清單研究現(xiàn)狀

房晟忠,趙世民,李發(fā)榮,楊樹平

(昆明市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,云南昆明 650228)

氮氧化物排放模型及排放清單研究現(xiàn)狀

房晟忠,趙世民,李發(fā)榮,楊樹平

(昆明市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,云南昆明 650228)

對(duì)氮氧化物的排放預(yù)測(cè)模型進(jìn)行了歸類,同時(shí),對(duì)我國(guó)氮氧化物的排放現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了探討。最后,提出了氮氧化物排放控制對(duì)策措施。

氮氧化物;排放模型;排放清單

氮氧化物是造成大氣污染的主要來源之一,它們直接危害到人體的健康,同時(shí)對(duì)大氣環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重的影響,具體有以下幾點(diǎn):對(duì)人體的致毒作用;是形成酸雨和酸霧的主要原因之一;大氣中的氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物,在達(dá)到一定濃度后,在陽光的照射下,發(fā)生一系列復(fù)雜的光化學(xué)氧化反應(yīng),可形成光化學(xué)煙霧;參與臭氧層的破壞;對(duì)植物的損害作用。近年來人類活動(dòng)造成的氮氧化物排放量顯著增加,已經(jīng)引起各國(guó)的關(guān)注[1～2]。

1 我國(guó) NOx污染現(xiàn)狀[3～4]

我國(guó)是世界上最大的煤炭生產(chǎn)國(guó)和消費(fèi)國(guó),2000年達(dá)到近 14億 t。在我國(guó),煤炭不僅是重要的能源,也是重要的化工原料,煤炭在我國(guó)一次能源構(gòu)成中占 70%以上。全國(guó)原煤產(chǎn)量的 80%用于燃燒,以產(chǎn)生動(dòng)力和熱能,因此也帶來了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。從目前我國(guó) NOx的排放情況看,大部分的 NOx是由燃煤鍋爐及各種化工廠貢獻(xiàn)出來的。

我國(guó)燃煤電廠 1989年的 NOx排放量約為 130萬 t,2000年我國(guó)燃煤電廠的 NOx排放量已超過300萬 t,再加上其它化工廠、燃煤及機(jī)動(dòng)車排放的NOx,2000年我國(guó)的 NOx排放總量已經(jīng)超過1000萬 t。氮氧化物的排放仍然以很高的速度隨著能源消耗量的增長(zhǎng)而增長(zhǎng)。在我國(guó)大城市中,機(jī)動(dòng)車排放的NOx超過 40%。隨著人口的增長(zhǎng)、經(jīng)濟(jì)的發(fā)展以及國(guó)家產(chǎn)業(yè)政策的調(diào)整等,我國(guó)的機(jī)動(dòng)車保有量增長(zhǎng)迅速,年平均增長(zhǎng)率接近 15%。截至2001年,我國(guó)的機(jī)動(dòng)車保有量超過 7100萬輛,其中汽車 1800萬輛,摩托車保有量超過 4300萬輛。與我國(guó)的人口相比,我國(guó)的機(jī)動(dòng)車總保有量并不高,但是由于這些車輛主要集中在城市,其排放控制技術(shù)僅相當(dāng)于國(guó)外 20世紀(jì) 70年代的水平,單車污染物排放因子很高,排放高度低,加上城市交通繁忙和人口集中,使得我國(guó)的一些大城市的 NOx嚴(yán)重超標(biāo),潛在著發(fā)生光化學(xué)煙霧的危險(xiǎn)。

2 NOx排放預(yù)測(cè)模型

2.1 燃燒鍋爐 NOx排放預(yù)測(cè)模型[5～18]

2.1.1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

電站燃煤鍋爐 NOx排放規(guī)律非常復(fù)雜,而人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有聯(lián)想、記憶、并行計(jì)算、自適應(yīng)、自學(xué)習(xí)、適于處理非線性問題等優(yōu)點(diǎn)。許昌等基于燃煤電站鍋爐 N0x的生成機(jī)理,提出 NOx排放量的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。該神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型具有可以預(yù)測(cè)各一次風(fēng)粉單元 N0x生成量、鍋爐 NOx排放量,網(wǎng)絡(luò)隱節(jié)點(diǎn)數(shù)少,泛化能力強(qiáng),魯棒性好,學(xué)習(xí)速度快等優(yōu)點(diǎn)。所提出的模型可以為大型電站鍋爐通過燃燒系統(tǒng)自動(dòng)調(diào)整或結(jié)構(gòu)改造降低 NOx排放提供依據(jù)。人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)現(xiàn)已在非線性復(fù)雜系統(tǒng)的建模、控制、優(yōu)化等領(lǐng)域中得到了廣泛應(yīng)用。朱群志等利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù),使用某一電廠低 NOx排放燃燒優(yōu)化試驗(yàn)的數(shù)據(jù),建立了該鍋爐氮氧化物的排放模型。該模型預(yù)測(cè)精度較高,結(jié)果可信。通過建立的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型分析了配風(fēng)方式的影響,結(jié)果表明:縮腰型配風(fēng)方式較佳,而倒寶塔型配風(fēng)方式優(yōu)于正寶塔型配風(fēng)方式。建立的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型可以為燃煤鍋爐通過優(yōu)化燃燒降低 NOx排放提供理論指導(dǎo)。

2.1.2 SVR模型

周建新等借助于鍋爐燃燒特性試驗(yàn)數(shù)據(jù),建立了基于支持向量回歸的四角切圓燃煤鍋爐 NOx的SVR排放模型。與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)比,SVR模型更加適合于實(shí)爐熱態(tài)測(cè)試工況較少的小樣本學(xué)習(xí),而且其精度能夠滿足工程的實(shí)際要求,能夠較為準(zhǔn)確地對(duì)不同工況下的電站鍋爐 NOx排放特性進(jìn)行預(yù)測(cè)。同時(shí)還建立了基于精確在線支持向量同歸(AOSVR)的四角切圓燃煤鍋爐 NOx排放特性模型。該模型與傳統(tǒng)的 SVR預(yù)測(cè)模型和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型相比較具有更強(qiáng)的自學(xué)習(xí)能力和更高的預(yù)測(cè)精度,它不僅適合于實(shí)爐熱態(tài)測(cè)試工況較少的小樣本學(xué)習(xí),還能夠適應(yīng)數(shù)據(jù)樣本的不斷增加和對(duì)象特性的漸變,并及時(shí)地更新模型,從而準(zhǔn)確地對(duì)不同工況下的電站鍋爐NOx排放特性進(jìn)行實(shí)時(shí)在線預(yù)測(cè)。

2.1.3 CRN網(wǎng)絡(luò)模型[1～3]

楊小龍等針對(duì)傳統(tǒng)的燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室設(shè)計(jì)的CFD方法在計(jì)算時(shí)間以及計(jì)算的準(zhǔn)確度上的不足,采用天然氣的詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理 GR I3.0建立了 3個(gè)不同的 CRN模型,對(duì)燃燒室的 NOx排放隨著燃料加濕量變化進(jìn)行了預(yù)測(cè)。預(yù)測(cè)結(jié)果表明,隨著構(gòu)建的網(wǎng)絡(luò)模型逐漸復(fù)雜,網(wǎng)絡(luò)模型的結(jié)構(gòu)也越接近實(shí)際的燃燒室內(nèi)流場(chǎng),得到的 NOx排放也越接近試驗(yàn)數(shù)據(jù)。CRN網(wǎng)絡(luò)模型方法對(duì)于燃燒室污染物的形成,主要是通過詳細(xì)的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行分析,側(cè)重于化學(xué)反應(yīng)過程的分析,通過網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的合理安排,將流體的主要流動(dòng)特征反映在網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中,從而對(duì)燃燒過程進(jìn)行了較為準(zhǔn)確的預(yù)測(cè),同時(shí)在計(jì)算時(shí)間上,比 CFD分析方法所需要的時(shí)間小好幾個(gè)數(shù)量級(jí),在燃燒室的分析設(shè)計(jì)過程中將是一個(gè)非常有用的方法。

2.2 電站鍋爐 NOx排放模型

2.2.1 基于鍋爐 NOx排放與熱效率的混合模型

針對(duì)電站鍋爐設(shè)備龐大,運(yùn)行條件復(fù)雜,煤種多變,很難建立鍋爐 NOx排放與效率的函數(shù)模型的特點(diǎn),李素芬等利用最小二乘支持向量機(jī) (LS-SVM)建立了以鍋爐 NOx排放與熱效率為輸出的混合模型。該模型具有調(diào)節(jié)參數(shù)少、運(yùn)算速度快、結(jié)果穩(wěn)定、預(yù)測(cè)精度高等優(yōu)點(diǎn),可以根據(jù)燃煤特性以及各操作參數(shù)準(zhǔn)確預(yù)報(bào)鍋爐在不同工況下的NOx排放和效率。針對(duì)模型的多目標(biāo)優(yōu)化問題,采用多目標(biāo)粒子群優(yōu)化算法 (MOPSO)對(duì)某工況進(jìn)行優(yōu)化仿真,在提高效率的同時(shí)降低了 NOx排放。

2.2.2 基于 IMRAN的 NOx排放模型

電站鍋爐高效低 NOx燃燒優(yōu)化技術(shù)越來越受到人們的重視,而鍋爐燃燒效率和 NOx排放模型是高效低 NOx燃燒優(yōu)化的基礎(chǔ)。許昌等從提高網(wǎng)絡(luò)的泛化能力著手,對(duì)最小資源分配網(wǎng)絡(luò)算法的隱節(jié)點(diǎn)刪減策略進(jìn)行改進(jìn),加入懲罰策略和合并策略,并把改進(jìn)的 MRAN算法應(yīng)用到對(duì)電站鍋爐NOx排放與效率的實(shí)時(shí)建模上。結(jié)果表明,改進(jìn)的MRAN算法除了具有一般MRAN算法的優(yōu)點(diǎn)外,還具有比MRAN網(wǎng)絡(luò)更加緊湊的結(jié)構(gòu)。提出的網(wǎng)絡(luò)算法具有多輸出結(jié)構(gòu),可同時(shí)預(yù)測(cè) NOx排放與效率,適于用在電站鍋爐的 N0x排放與效率的燃燒實(shí)時(shí)整體優(yōu)化中。

2.2.3 基于 Kriging的 NOx排放模型

對(duì)電站鍋爐復(fù)雜多變的熱工對(duì)象建模是實(shí)現(xiàn)良好控制性能的難點(diǎn),孔亮等提出運(yùn)用 Kriging估計(jì)方法建立對(duì)象的自適應(yīng)模型。該法是非參數(shù)回歸的建模方法,無需確定模型結(jié)構(gòu)和訓(xùn)練,就能實(shí)現(xiàn)對(duì)未知函數(shù)的無偏最優(yōu)估計(jì)。通過對(duì)樣本空間的實(shí)時(shí)調(diào)整還實(shí)現(xiàn)了一種自適應(yīng)的 Kriging模型。與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型 N0x預(yù)測(cè)進(jìn)行比較,說明無論是回歸性能,還是內(nèi)插和外推預(yù)測(cè)性能,Kriging模型都明顯優(yōu)于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。

2.3 柴油機(jī) NOx排放預(yù)測(cè)模型[1～3]

傳統(tǒng)的柴油機(jī) N0x排放模型都是基于 Zeldovich鏈?zhǔn)椒磻?yīng),其大量的計(jì)算無法滿足 H ILSS(硬件在環(huán)仿真系統(tǒng))實(shí)時(shí)仿真的要求。張捷等根據(jù)各種影響因素與 N0x生成量之間的映射關(guān)系,用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法來構(gòu)建 N0x排放模型。所建立的基于BPNN的N0x排放模型,采用貝葉斯正則化訓(xùn)練算法提高BP網(wǎng)絡(luò)的推廣能力,具有簡(jiǎn)單、可靠和通用的特點(diǎn),可以在一定程度上預(yù)測(cè)發(fā)動(dòng)機(jī)瞬態(tài)工況的 N0x排放。

宋金甌等在綜合考慮湍流混合分子擴(kuò)散的作用下,提出了一個(gè)新的 NOx生成計(jì)算模型,該模型采用化學(xué)動(dòng)力學(xué)時(shí)間尺度和湍流時(shí)間尺度來考慮化學(xué)動(dòng)力學(xué)和湍流混合對(duì) NOx生成的影響。研究結(jié)果證明,該模型能夠在寬廣的工況范圍內(nèi)對(duì)柴油機(jī)NOx形成給出滿意的預(yù)測(cè)。

2.4 大氣宏觀預(yù)測(cè)模型[1～3]

要對(duì)氮氧化物的排放做出相對(duì)準(zhǔn)確的計(jì)算和宏觀預(yù)測(cè)。這種預(yù)測(cè)并不只局限在某個(gè)排放源進(jìn)行,更應(yīng)該在較大區(qū)域的范圍內(nèi)甚至對(duì)全國(guó)的氮氧化物排放做出較為準(zhǔn)確的預(yù)測(cè),為氮氧化物控制方案的制定提供理論指導(dǎo)。宏觀的氮氧化物排放與能源消耗的數(shù)量以及消費(fèi)方式密切相關(guān)。

陳萌等從宏觀入手采用 RNG k-ε湍流模型方程及污染物對(duì)流擴(kuò)散方程對(duì)氮氧化物進(jìn)行了二維數(shù)值模擬,研究風(fēng)速、風(fēng)向、環(huán)境溫度、污染源以及建筑物距離等因素對(duì)街道峽谷中汽車排放污染物擴(kuò)散影響特性,得到了街道峽谷中機(jī)動(dòng)車排放氮氧化物的流場(chǎng)和濃度場(chǎng),從而得出風(fēng)速、風(fēng)向、環(huán)境溫度、污染源與建筑物距離等因素對(duì)街道峽谷中汽車排放污染物擴(kuò)散的作用。

茅均標(biāo)等根據(jù)中國(guó)南方某省所轄城市近年來NOx污染指教的測(cè)量數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)資料,建立了 G M(1,1)灰色預(yù)測(cè)模型。通過預(yù)測(cè)探討了大氣中氮氧化物指數(shù)的變化趨勢(shì)。所建模型殘差僅 1.17%,關(guān)聯(lián)系數(shù)為 0.9067,精度較高,具有較好的可行性和適應(yīng)性,可以為環(huán)境管理規(guī)劃提供科學(xué)的決策依據(jù)。

氮氧化物的生成原理不同于硫化物和一氧化碳,從生成機(jī)理的角度劃分,所生成的氮氧化物包括:燃料型氮氧化物、熱力型氮氧化物和激發(fā)型氮氧化物。其中,燃料型氮氧化物的排放是燃料中的氮被氧化成氮氧化物而排放的,但是燃料型氮氧化物只占氮氧化物的排放總量的一部分;熱力型氮氧化物和激發(fā)型氮氧化物的排放均是在特定的燃燒條件下,將空氣中的氮氧化成氮氧化物,這部分氮氧化物排放量占氮氧化物排放總量的一部分。因此,單純從能源供應(yīng)和能源需求的數(shù)量上是無法預(yù)測(cè)氮氧化物的排放的,必須考慮氮氧化物生成的機(jī)理和各種燃燒設(shè)備的技術(shù)工藝及燃燒的條件。李利新等利用我國(guó)能源戰(zhàn)略規(guī)劃模型對(duì)我國(guó)能源的規(guī)劃結(jié)果,通過對(duì)我國(guó)的能源生產(chǎn)與消費(fèi)、經(jīng)濟(jì)與環(huán)境的宏觀關(guān)系的深入分析,研究了與能源戰(zhàn)略規(guī)劃相關(guān)的氮氧化物排放的宏觀預(yù)測(cè)模式 (LEAP),并提出控制方案的建議。由于氮氧化物的生成機(jī)理較為復(fù)雜,氮氧化物的排放不僅來自于燃料中所含的氮,而且還在燃燒過程中將空氣中的氮?dú)廪D(zhuǎn)化為氮氧化物并排放出來。他提出了與燃料及其燃燒方式相關(guān)的排放因子的氮氧化物排放預(yù)測(cè)模式,可以對(duì)氮氧化物的排放做出預(yù)測(cè)。

3 中國(guó) NOx排放清單及發(fā)展趨勢(shì)[19～21]

3.1 NOx排放清單

根據(jù)郝吉明等的研究成果,1980～2000年我國(guó)NOx排放總量隨著中國(guó)國(guó)民經(jīng)濟(jì)的持續(xù)快速增長(zhǎng)和能源生產(chǎn)與消費(fèi)量的增加呈較快的增長(zhǎng),由476萬 t快速增長(zhǎng)為 1177萬 t,年均增長(zhǎng)率達(dá)4.63%。

中國(guó) NOx排放地區(qū)分布極其不平衡,不同省區(qū)間差異顯著。這主要是由于我國(guó)不同省區(qū)間的經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、人口的密集程度以及能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)分布的不平衡造成的。氮氧化物排放量較大的省份,它們有的為傳統(tǒng)的工業(yè)基地,農(nóng)村人口密度高,生物質(zhì)燃料和煤炭的消耗量較大,而且這些地區(qū)的農(nóng)村工業(yè)也相對(duì)發(fā)達(dá),燃料以煤炭為主,污染防治措施相對(duì)落后,導(dǎo)致氮氧化物排放量較高;經(jīng)濟(jì)水平相對(duì)較高的東部沿海省份,則由于經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展,導(dǎo)致巨大的能源消耗量,而排放大量的氮氧化物。

中國(guó)不同行業(yè)氮氧化物排放也不盡相同,火力發(fā)電、工業(yè)和交通運(yùn)輸類分別占中國(guó)行業(yè)氮氧化物排放前三位。

3.2 NOx排放發(fā)展趨勢(shì)分析[1～3]

隨著中國(guó)人口的不斷增加、國(guó)民經(jīng)濟(jì)的持續(xù)穩(wěn)定增長(zhǎng)和人民物質(zhì)文化生活水平的不斷提高,未來30a中國(guó)NOx排放量將呈現(xiàn)穩(wěn)步增長(zhǎng)的趨勢(shì)。如果不采取進(jìn)一步的控制措施,我國(guó)能源消費(fèi)導(dǎo)致的NOx排放總量將超過美國(guó)成為世界第一大 NOx排放國(guó),從而給公眾健康和生態(tài)環(huán)境帶來災(zāi)難性的后果。

從行業(yè)部門分析來看,在正常 (中速)GDP增長(zhǎng)的情況下,火力發(fā)電仍將是未來中國(guó) NOx排放量的最主要來源,且其所占比例還將持續(xù)增加;其次是交通運(yùn)輸部門和工業(yè)部門;而農(nóng)業(yè)、建筑業(yè)、服務(wù)業(yè)、居民生活消費(fèi)及其他能源加工與轉(zhuǎn)換部門排放量相對(duì)較小。

總體上,中國(guó) NOx排放現(xiàn)狀及其發(fā)展趨勢(shì)具有如下特征:排放總量巨大且將呈繼續(xù)增加態(tài)勢(shì),不同地區(qū)間 NOx排放量相差懸殊,主要集中在人口密集、工業(yè)集中的中東部省區(qū);不同經(jīng)濟(jì)部門對(duì)NOx排放總量的貢獻(xiàn)率差異顯著,火力發(fā)電部門是中國(guó)NOx排放的第一大戶,其次是交通運(yùn)輸和工業(yè)部門,且交通運(yùn)輸部門排放量增長(zhǎng)迅速;不同燃料品種對(duì) NOx排放總量的貢獻(xiàn)率差別很大,燃煤是中國(guó)NOx排放的最主要來源,其次是柴油和汽油,其他種類燃料貢獻(xiàn)率較小。

4 NOx排放控制對(duì)策建議

(1)實(shí)施日趨嚴(yán)格的排放標(biāo)準(zhǔn);

(2)嚴(yán)格控制火力發(fā)電行業(yè);

(3)重點(diǎn)治理機(jī)動(dòng)車輛 NOx的排放;

(4)優(yōu)化能源生產(chǎn)和消費(fèi)結(jié)構(gòu),減少高氮氧化物排放能源的使用,從源頭上減少氮氧化物的排放;

(5)積極開發(fā)、引進(jìn)和推廣應(yīng)用氮氧化物排放控制治理技術(shù);

(6)強(qiáng)化對(duì)主要氮氧化物排放源企業(yè)的監(jiān)管力度。

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Current Situation of Emission Models and Emission Listing of Nitrogen Oxides

FANG Sheng-zhong,ZHAO Shi-min,LI Fa-rong,YANG Shu-ping
(Kunming Environmental Monitoring Center,Kunming Yunnan 650228 China)

The emission models of nitrogen oxides are classified.The current situation and trend of nitrogen oxides discharge in China is discussed.Finally,the countermeasures on controlling nitrogen oxides discharge are put forward.

Keywords:nitrogen oxides;emission model;emission listing

X51

A

1673-9655(2010)03-0004-04

2010-02-21