激光全息法制備三維光子晶體的研究進展

姚 東，熊玉卿，王濟洲

（蘭州物理研究所，表面工程技術重點實驗室, 甘肅 蘭州730000）

1 引言

光子晶體的概念提出后，其研究經(jīng)歷了一個從一維[1]、二維到三維的過程，并將帶隙不斷向短波方向推進。相比一維、二維光子晶體僅能產(chǎn)生方向禁帶，三維光子晶體能產(chǎn)生全方向的完全禁帶，具有更普遍的實用性[2,3]。應用領域也由光電子器件、集成光路進一步拓展到光電對抗、光學探測、傳感等領域。由于三維光子晶體受復雜的幾何結(jié)構和目前微納米加工技術的限制，導致其遠遠落后于低維光子晶體的研究發(fā)展。但其獨特的特性，吸引了許多科研工作者在該領域的不斷探索，從而不斷推動著三維光子晶體的發(fā)展。

自從1991年，Yablonovitch[4]用機械鉆孔的方法成功的制成了第一塊微波波段具有完全禁帶的三維光子晶體以來，許多半導體微加工技術，如電子束刻蝕、反應離子束刻蝕、激光光刻，以及化學氣相沉積等被應用于制作光子晶體。1997年,V.Berger等[5]首次提出用激光全息技術制作光子晶體，隨后激光全息制備技術成為研究的熱點，受到世界各國專家的重視。與其他方法相比，激光全息技術的優(yōu)點在于造價低廉、設計靈活、制作簡便，同時可以實現(xiàn)大面積的制備。作者綜述了激光全息技術制備三維光子晶體的理論與實驗方面的研究進展。

2 理論研究

激光全息法實現(xiàn)光子晶體的基本原理是，當幾束相干光疊加時相干區(qū)域會形成類似晶格結(jié)構的干涉圖案。理論上已經(jīng)證明，14種三維布拉菲格子[6,7]，甚至具有最大光子禁帶的金剛石結(jié)構都可以通過四束光的全息干涉實現(xiàn)。牛津大學、劍橋大學、加拿大Toronto大學、德國Karlsruhe大學等研究小組用群論理論分析了所需光子禁帶結(jié)構的光束參數(shù)[8～11]，給出了對實驗有指導意義的結(jié)論。但是由于需要同時調(diào)整多條光束，使得這些結(jié)論有些并不完全實用，如金剛石結(jié)構僅僅是給出了制作參數(shù)而沒有實際的實驗結(jié)果。

“傘形”制作光路和“兩平面正交型”制作光路是最簡單可行的2種一步曝光法的制作光路，如圖1所示?！皞阈巍敝谱鞴饴分敢皇庾鳛橹虚g光束垂直入射到記錄介質(zhì)，其他三束光與中間光束以相同的入射角φ從3個方向?qū)ΨQ入射（如圖1（a）所示）。通過改變φ得到不同晶格結(jié)構的光子晶體，Cai L.Z.等[12,13]討論了“傘形”制作光路可以制備的晶格類型以及不同晶格類型的最佳化偏振?！皟善矫嬲恍汀敝谱鞴饴肥侵竷山M相干光（光束間夾角均為φ）分別從記錄介質(zhì)的正反兩面入射，入射面正交（如圖1）（b）所示）。表1和表2分別列出了2種制作光路所需參數(shù)及產(chǎn)生的光子晶體晶格常數(shù)。相比之下，“兩平面正交型”光路制作的光子晶體的相對帶隙較“傘形”光路的大[9,14]。例如，“傘形”制作光路制備的fcc晶格只在二三能帶之間存在一條5.8%的帶隙，而“兩平面正交型”光路制作fcc晶格在0.71 wa/2πc和0.55 wa/2πc處存在4.9%和12.5%的2條帶隙。并且，由于其為四束光同時從記錄介質(zhì)的一個面入射，不必考慮基底對入射光的吸收等問題，更容易將光子晶體結(jié)構置于器件當中，因此更加簡單實用。

表1 “傘形”光路制作3種基本晶格參數(shù)[11]

利用激光全息法制備三維光子晶體的另一種方法是“多次曝光法”。多次曝光法不僅可以用來制備面心立方(fcc)和體心立方結(jié)構(bcc)等簡單結(jié)構的光子晶體，還可以用來制備結(jié)構比較復雜的光子晶體，如金剛石結(jié)構和“Yablonovite”結(jié)構等[15,16]。由于金剛石結(jié)構是由2個在x，y，z方向相差四分之一晶格常數(shù)的面心立方晶格嵌套而成，因而可以通過“兩次曝光”實現(xiàn)，第二次曝光的四束光（k0,k1，k2，k3）的位相較第一次曝光四束光的位相變化分別為(3π/2，π，π/2，0）?！癥ablonovite”結(jié)構是最早實現(xiàn)具有完全光子禁帶的光子晶體結(jié)構。美國G.J.Shneider等提出一種利用衍射光柵進行3次曝光制作“Yablonovite”結(jié)構光子晶體的方法。

國內(nèi)方面，廈門大學的研究小組[17]提出了雙光束3次干涉法。在光子晶體的制作中，兩束相干光疊加，其中一束光垂直入射到記錄介質(zhì)上，另一束光傾斜入射，兩束記錄光波夾角固定且位置保持不變，旋轉(zhuǎn)記錄板2次，每次120°，相干區(qū)域會形成類似晶格結(jié)構的干涉圖案，該圖案被記錄介質(zhì)記錄下來，形成三維光子晶體。

3 制備方法

以光刻膠為記錄介質(zhì)，將干涉圖案記錄下來并以此為掩模板或模板，通過刻蝕或填充高折射率的介質(zhì)（如TiO2介質(zhì)）就可以制作出二維、三維光子晶體。激光全息技術實現(xiàn)三維光子晶體的方法可以分為以下2種。

3.1 多光束一步曝光法

多束激光（最少四束）同時入射到記錄介質(zhì)中。這種方法對入射光束的參數(shù)（如光束間的夾角、光強比、偏振態(tài)等）要求較為苛刻，制作時需要分別對多束激光進行調(diào)整，因而光路系統(tǒng)復雜且穩(wěn)定性較差。但是，一旦調(diào)整到理論上的最佳參數(shù)狀態(tài)，干涉圖案的對比度就會很高，可以制作出滿足禁帶要求的高質(zhì)量的光子晶體模板[18～21]。

2000年，牛津大學M.Campbell等[19]將四束光的干涉圖案記錄在SU-8光刻膠中，并以此為模板，將其反轉(zhuǎn)填充高折射率的TiO2介質(zhì)，得到了有完全禁帶的三維光子晶體，如圖2所示。隨后，德國Yu.V.Miklyaev等[20]利用“傘形”光路制作面心立方結(jié)構光子晶體并對其光學特性做了詳細的分析，計算并測試了所制得的光子晶體的能帶分布。由于SU-8光刻膠全反射的臨界角為36.78°，而制作fcc結(jié)構光子晶體所需的入射角為38.9°，所以M.Campbell等的方法不足以制作fcc結(jié)構光子晶體。在制備光路中加入一種特殊的棱鏡，將光耦合到光刻膠中，從而可以使斜入射的光線與中心光線的夾角達到38.9°。

圖2 具有完全禁帶結(jié)構的三維光子晶體

直接調(diào)整四束光需要用到許多分光器、反射鏡等光學元件，這就使得光路復雜且不穩(wěn)定。為了減少光學元件對系統(tǒng)穩(wěn)定性的影響，各種衍射光學元件被應用到系統(tǒng)之中以簡化實驗光路系統(tǒng)[22～25]。

2001年，日本Toshiaki Kondo等用衍射分束器將光束分成九束，選取其中五束光進行干涉得到三維光子晶體[22]，隨后他們又對該方法進行了改進，利用飛秒激光干涉的多聲子吸收制作三維光子晶體[23]。由于該光路最大限度地減小了光程差，這種方法尤其適用于用飛秒脈沖制作光子晶體。

V.Berger等利用一個有3個衍射光柵的衍射光學元件的一級衍射干涉制作出二維光子晶體，并指出三維光子晶體結(jié)構也可以通過這種方法實現(xiàn)。3個衍射光柵兩兩矢量夾角為120°,中心對稱分布，中心開孔。當一束平行光垂直入射到該衍射元件上時，中間直透光與旁邊3個衍射光柵的衍射光干涉（類似于“傘形”結(jié)構），形成三維干涉圖案。2003年，Ivan Divliansky等用光柵周期為1.00 μm和0.56 μm的全息衍射光學元件制作了高填充比的三維光子晶體[24]。2006年，Zhang X S等[25]利用衍射光柵將458 nm的激光分成四束，制備出最大面積為4 cm×4 cm的fcc結(jié)構的光子晶體。

利用衍射光學元件制作光子晶體存在一個缺點就是不易調(diào)整光束的偏振態(tài)。由于線偏振光經(jīng)過光柵后偏振方向會發(fā)生改變，這就使得因偏振方向的不同，干涉圖案的對稱性有所改變且對比度減小，從而影響所需光子晶體結(jié)構在光刻膠上的制作。因而如何選擇入射光偏振態(tài)與光柵矢量之間的夾角以及調(diào)整3個光柵的衍射效率，從而補償由于偏振態(tài)的改變引起的晶格結(jié)構改變及對比度的降低是一個值得進一步深入探討的問題[26]。

3.2 多次曝光法

與多束光同時干涉的一步曝光法相比，多次曝光法使用的光學元件少、光路簡單穩(wěn)定、設計靈活，更易于制作出大面積均勻的三維光子晶體。

2000年，Satoru Shoji等[27]先用三束光干涉制作了二維三角結(jié)構，再在此基礎上用兩束光干涉形成的駐波將二維結(jié)構分割制備了三維六角結(jié)構的光子晶體。隨后,他們對該方法作了進一步的改進，令四束光同時干涉得到二維正交晶格結(jié)構后再將記錄介質(zhì)旋轉(zhuǎn)90°，記錄下另外一組二維正交晶格，使得兩組晶格疊加，得到了“木堆”型結(jié)構光子晶體[28]。為進一步減少光學元件的使用，利用三束光經(jīng)過3次干涉制備了1 mm×1 mm×30 μm的fcc結(jié)構光子晶體[29]。美國G.J.Shneider等選取一塊有9個光柵的衍射元件，先讓其中3個光柵的衍射光干涉，記錄下二維干涉圖案，再令另一組3個光柵的衍射光干涉，如此曝光3次，這樣就形成了“Yablonovite”結(jié)構。國內(nèi)方面，X.Wang等[30]利用514 nm的激光束成功制作了fcc結(jié)構光子晶體，并分析了在不同曝光量下制備出的光子晶體的反射譜和透射譜。

為了使記錄光路中所用光學元件更少、系統(tǒng)更穩(wěn)定，Y.Liu等選用波長為457.9 nm的平行光在SU-8光刻膠上3次雙光束干涉法制作了fcc結(jié)構全息光子晶體模板[31]?？衫@中心旋轉(zhuǎn)的干版架及2條入射光束需要與實驗平臺嚴格平行，且保證光束中心與干版架轉(zhuǎn)軸中心重合。實驗過程中，干版架的旋轉(zhuǎn)要求十分精確，否則干涉圖案的周期性會受到影響，以莫爾條紋的形式表現(xiàn)出來。

由于多次曝光形成的干涉圖案對比度較低，貝爾實驗室的Shu Yang等在用可見光制作三維光子晶體時，提出通過在光刻膠中添加三乙胺(triethylamine)的方法消除非相干背景光對對比度的影響，并取得了良好的效果[32]。

4 結(jié)束語

相對于其他制作方法，用激光全息術制備光子晶體有許多優(yōu)點，如易于制作大面積均勻的周期性結(jié)構，晶格結(jié)構設計靈活，造價低，方便快捷等。值得一提的是，國內(nèi)外雖然已經(jīng)可以用激光全息技術制作出高質(zhì)量的三維光子晶體，并且Janusz Murakowski等提出了用電子束刻蝕的方法引入缺陷[33]，但是這僅僅局限于實驗室中，制作出的光子晶體的面積仍然較小。

激光全息技術的實用化還需要克服以下幾點困難：1）消除光源的不均勻在干涉圖樣上引起的不均勻性；2）找出一種高折射率的填充物；3）設計出引入缺陷的方法。只有這樣才能有效地實現(xiàn)光子晶體的器件化和集成化，最終實現(xiàn)光子晶體的產(chǎn)業(yè)化。

[1]王濟州，熊玉卿，劉宏開，等.一種雙通道窄帶濾光片的設計與制備[J].真空與低溫,2008,14(1):37～40.

[2]OLSSONIIIRH,EL-KADY.Microfabricatedphononiccrystaldevicesandapplications[J].MeasSciTechnol,2009,20：012002.

[3]ARMENISE MARIO N,CAMPANELLA C E,CIMINELLI C.Phononic and photonic band gap structures:modelling and applications[J].Physics Procedia 2010,3:357～364.

[4]YABLONOVITCH E,GMITTER T J,Leung K M.Photonic band structure:the face-centered-cubic case employing nonspherical atoms[J].Phys Rev Lett,1991,67(17):2295～2298.

[5]BERGEN V,GAUTHIER-LAFAYE O,COSTARD E.Photonic band gaps and holography[J].J Appl Phys,1997,82(1):60～64

[6]ONO Y,IKEMOTO K.Fabrication of arbitrary three-dimensional photonic crystals by four plane-waves interference[C].Micromachining Technology for Micro-optics and Nano-optics,San Jose,2003.

[7]CAI LZ,YANG XL,WANGY R.Formation of three-dimensional periodic microstructures by interference of four noncoplanar beams[J].J Opt Soc Am A,2002,19:2238～2244.

[8]SHARP D N,TURBERFIELD A J,DENNING R G.Holographic photonic crystals with diamond symmetry[J].Phys Rev B,2003,68:205102.

[9]TOADER O,CHAN T Y M,JOHN S.Photonic band gap architectures for holographic lithography[J].Phys Rev Lett,2004,92:043905.

[10]ULLAL C K,MALDOVAN M,THOMAS E L,et al.Photonic crystals through holographic lithograpy:simple cubic,diamond-like,and gyroid-like structures[J].Appl Phys Lett,2004,84:5434～5436.

[11]MEISEL D C,WEGENER M,BUSCH K.Three-dimensional photonic crystals by holographic lithography using the umbrella configuration:symmetries and complete photonic band gaps[J].Phys Rev B,2004,70:165104.

[12]YANG X L，CAI L Z,LIU Q.Polarization optimization in the interference of fou rumbrellalike symmetric beams for making threedimensional periodie mierostruetures[J].Applied Optic，2002，41（32）:6894～6900

[13]CAI L Z,YANG X L.What kind of Braavais lattices can be made by the interference of four umbrellalike beams[J].Optics Communication,2003,224:243～246

[14]CHAN T Y M,TOADER O,JOHN S.Photonic band gap templating using optical interference lithography[J].Physics Review E,2005,71(4):046605

[15]MURAKOWSKI J,SCHNEIDER J,PRATHER D.Fabrication of 3-dimensional photonic crystals with embedded defects[C].Micromachining Technology for Micro-Optics and Nano-Optics,Proc.SPIE,2003.

[16]SCHNEIDER G J,WETZEL E D,J.MURAKOWSLI,et al.Fabrication of 3-dimensional“Yablonovite”photonic crystals by multiple-exposure UV interference lithography [C].Micromachining Technology for Micro-Optics and Nano-OpticsⅢ,Proc.SPIE,2005.

[17]LIU Y,LIU S,ZHANG X.Fabrication of 3D photonic crystals with two-beam holographic technique [C].Photonic Crystal Materials and Nanostructures,Proc.SPIE,2004.

[18]X.L.YANG,L.Z.CAI,Y.R.WANG,C.et al,Optimization of band gap of photonic crystals fabricated by holographic lithography[J].Europhysics Letters,2008,81(1):14001～14006.

[19]CAMPBELL M,SHARP N D,HARRISON T M,et al.Fabrication of photonic crystals for the visible spectrum by holography[J].Nature,2000,6773(404):53～56.

[20]MILAYAEV Y V,MEISEL D C,BLANCO A,et al.Three-dimensional face-centered-cubic photonic crystal templates by laser holograp:fabrication,optical characterization,and band-structure calculations[J].Appl Phys Lett.,2003,82:1284～1286.

[21]ZHU X,XU Y,YANG S.Distortion of 3D SU8 photonic structures fabricated by four-beam holographic lithography withumbrella configuration[J].Opt Express,2007，15（25）:16546～60.

[22]KONDO T,MATSUO S,JUODKAZIS S,et al.Femtosecond laser interference technique with ditfractive beam sputter for fabrication of three-dimensional photonic crystals[J].Appl Phys Lett,2001,79:725～727.

[23]KONDO T,MATSUO S,JUODKAZIS S,et al.Multiphoton fabrication of periodic structures by multibeam interference of femtosecond pulses[J].Appl Phys Lett,2003,82:2758～2760.

[24]DIVLIANSHY I,MAYER T S,HOLLIDAY K S,et al.Fabrication of three-dimensional polymer photonic crystal structures using single diffraction element interference lithography[J].Appl Phys Lett,2003,82:1667～1669.

[25]ZHANG X S,LIU S,LIU Y.Fabrication of large-area 3D photonic crystals using a holographic optical element[J].Optics and Lasers in Engineering.2006,44:903～911.

[26]PRATHER D W,PENG Y,SCHNEIDER G J,et al.Fabrication of Three-Dimensional Photonic Crystals Using Lithographic Processes[C].Micromachining Technology for Micro-Optics and Nano-OpticsII,Proc.SPIE 2004.

[27]SHOJI S,KAWATA S.Photofabrication of three-dimensional photonic crystals by multibeam laser interference into a photopolymerizable resin[J].Appl Phys Lett,2000,76:2668～2670.

[28]SHOJI S,SUN H,KAWATA S.Photofabrication of wood-pile three-dimensional photonic crystal using four-beam laser interference[J].Appl Phys Lett,2003,83:608～610.

[29]SHOJI S,ZACCARIA R P,SUN H B,et al.Multi-step multi-beam laser interference patterning of three-dimensional photonic lattices[J].Optics Express,2006,14(6):2309～2316.

[30]WANG X,XU J F,SU H M,et al.Three-dimensional photonic crystals fabricated by visible light holographic lithography[J],Appl Phys Lett,2003,82(14):2212～2214.

[31]LIU Y,LIU S,ZHANG X G.Fabrication of three-dimensional photonic crystals with two-beam holographic lithography [J],Appl Opt,2005,45（3）:480～483.

[32]SYANG,M MEGENS,J AIZENBER,et al.Creating periodic three-dimensional structures by multibeam interference of visible laser[J].Chem Mate,2002,14:2831～2833.

[33]MURAKOWSKI J,SCHNEIDER G J,PRATHER D.Fabrication of 3-dimensional photonic crystals with embedded defects[C].Micromachining Technology for Micro-Optics and Nano-Optics II,Proc.SPIE,2004.