• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    碘在銀絲上的吸附工藝研究

    2010-01-26 01:37:31何佳恒鐘文彬李興亮馬宗平
    核化學與放射化學 2010年2期
    關(guān)鍵詞:鹵化碘量銀絲

    何佳恒,鐘文彬,姜 林,李興亮,王 靜,馬宗平

    中國工程物理研究院 核物理與化學研究所,四川 綿陽 621900

    放射性藥物用于腫瘤治療在臨床上已經(jīng)非常普遍,常見的放射性藥物大多通過藥物本身在腫瘤組織中的特異性分布及放射性來實現(xiàn)對腫瘤的治療。但與此同時藥物注入體內(nèi)將參與體內(nèi)循環(huán),從而在體內(nèi)循環(huán)系統(tǒng)的各組成部分有不同程度的分布,因而對正常器官及周圍的正常組織有不同程度的不必要的劑量照射[1-4]。始于20世紀60年代初的密封種子源直接植入腫瘤中對腫瘤進行治療,這種技術(shù)具有腫瘤組織受照劑量高、而周圍正常組織受到照射劑量低、療效顯著、并發(fā)癥少等優(yōu)點[5-9]。但由于當時技術(shù)條件的限制而未能得到廣泛的開展。隨著科學技術(shù)的發(fā)展,尤其是計算機技術(shù)及超聲技術(shù)的發(fā)展,使得種子源在20世紀80年代后期重新受到重視[9-10]。其中125I種子源由于易于制備且價格低廉,目前在國內(nèi)外被廣泛用于腫瘤的治療[11-17]。常見的125I種子源是將125I吸附在由銀絲、銥絲、陶瓷珠等做成的源芯上,然后采用激光焊接等技術(shù)將源芯密封于鈦管而成。常見的吸附方法有:銀絲直接對125I進行吸附;將銀絲經(jīng)氯酸鈉、鹽酸氧化氯化后對125I進行吸附;將銀絲經(jīng)雙氧水、鹽酸體系氧化氯化后對125I進行吸附。以上吸附方法存在吸附時間較長、吸附容量有限的不足,且相關(guān)技術(shù)均已申請了專利。為克服以上不足,并擁有自主的知識產(chǎn)權(quán),本工作擬對125I在銀絲上的吸附工藝進行研究。鑒于131I的化學性質(zhì)與125I一致,且價廉易得,易于測量,故用131I代替125I進行研究。

    1 試劑及設(shè)備

    碘[131I]化鈉溶液,約18.5 GBq/L,放射化學純度大于95%,由四川大學提供;銀絲,純度99.99%;其它試劑均為分析純,未經(jīng)任何處理。

    SHZ-82振蕩器,金壇市國旺實驗儀器廠;CRC-15R活度計,美國Capintec INC.公司;S-450電鏡,日本日立公司。

    2 實驗方法

    2.1 銀絲的酸化

    將丙酮浸泡好的銀絲依次用熱水、冷水沖洗至銀絲表面呈現(xiàn)光亮的銀色。用4 mol/L HNO3處理后依次用熱水、冷水沖洗至銀絲表面無沾污,風干待用。

    2.2 銀絲的鹵化

    選用3種鹵化劑對銀絲進行鹵化。對鹵化劑的濃度和鹵化時間進行考察。

    2.3 吸附工藝的優(yōu)化研究

    對酸化條件、鹵化條件、pH值、吸附時間(tad)、載體碘量、初始活度等對吸附的影響作了考察。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 銀絲的酸化

    3.1.1酸化方式的選擇 將洗凈的銀絲分為4組,一組置于去離子水中不酸化,一組置于冷的4 mol/L HNO3溶液中放置20 min,一組置于4 mol/L HNO3溶液中沸水浴(約92 ℃)處理20 min,一組置于4 mol/L HNO3溶液中直接加熱酸化。結(jié)果表明,冷HNO3來酸化銀絲效果較好;去離子水對銀絲表面處理不夠;銀絲在熱HNO3中可能存在微量溶解,導(dǎo)致銀絲表面積減小,表面參與反應(yīng)的Ag減少,進而影響了銀絲的鹵化和吸附;銀絲放入HNO3直接加熱酸化(約80 ℃),5 min后銀絲將完全溶解,所以在這個過程中一定要控制好酸化的時間和溫度。

    3.1.2酸化狀態(tài)的選擇 將銀絲分為2組,一組置于振蕩器上進行動態(tài)酸化,一組放在通風櫥進行靜態(tài)酸化。肉眼可以觀察到靜態(tài)酸化后的銀絲有的地方呈灰白色,有的地方還是光亮的銀色,不均勻,灰白的是一層氧化膜(Ag2O);動態(tài)酸化后的銀絲全呈均勻的銀色,這是由于表面的氧化膜(Ag2O)在動態(tài)下迅速與硝酸反應(yīng)溶解,留下的是處理干凈的Ag表面。所以選擇動態(tài)酸化。

    3.1.3酸化時間(tacid)的選擇 分別將3組銀絲在冷的4 mol/L HNO3溶液中處理10、20、30 min后取出洗凈風干,鹵化后進行吸附,比較不同酸化時間下吸附率的變化。結(jié)果表明,較短的酸化時間不利于銀絲的吸附,較長的酸化時間將導(dǎo)致銀絲的微量溶解,減少銀絲表面積,進而減少銀絲的吸附量,因此選擇酸化時間20 min。

    3.2 銀絲的鹵化

    3.2.1鹵化劑的選擇 將酸化好的銀絲放入3種不同的鹵化劑(2 mol/L NaClO3;2 mol/L NaClO4;濃NaClO2,濃度約為1.6~1.7 mol/L)中,在振蕩器上進行鹵化。由鹵化結(jié)果可知,銀絲經(jīng)NaClO4鹵化后幾乎不能吸附上131I,這有可能是由于NaClO4氧化性太強,將Ag氧化成Ag2O,幾乎沒有AgCl形成,所以不可能發(fā)生如下的置換反應(yīng):

    所以銀絲上131I的放射性活度A(131I)幾乎為0;NaClO2最利于銀絲的吸附,但是在鹵化的過程中,放出的Cl2對人體傷害較大且不夠環(huán)保,所以本工作選擇與NaClO2鹵化效果差不多的NaClO3作為鹵化劑。

    3.2.3鹵化時間(thalo)對吸附的影響 將銀絲放于冷的4 mol/L HNO3溶液中,置于振蕩器上振蕩酸化15 min。取出分別用熱水、冷水、丙酮洗凈風干,然后將銀絲放在2.0 mol/L NaClO3中進行鹵化,在不同時間(30 min、60 min、90 min、120 min、150 min、180 min、24 h)取出,洗凈風干后進行吸附實驗,考察鹵化時間對吸附的影響,結(jié)果示于圖1(b)。由圖1(b)可知,鹵化在3 h左右達到平衡,過長時間(約24 h)的鹵化并不能提高銀絲的吸附率。在本實驗操作中,選擇3 h進行鹵化。

    圖1 NaClO3濃度(a)和鹵化時間(b)對銀絲吸附131I的影響Fig.1 Effect of the concentration of NaClO3(a) and halogenation time(b) on the adsorption of 131I on silver wire酸化方式(Acidification manner),冷(Cold)HNO3;酸化狀態(tài)(Acidification state),動態(tài)(Dynamic);tacid=20 min;tad=3 h;pH≈3;120 μL 0.2 g/L KI(a):thalo=5 h;(b):鹵化劑(Halogenation reagent), 2 mol/L NaClO3

    圖2給出了不同過程中銀絲的電鏡掃描照片。圖2(a)是未處理銀絲的表面形貌,可以看到表面有很多劃痕;圖2(b)是銀絲經(jīng)過酸化后的表面形貌,可以看到銀絲表面發(fā)生了較劇烈的化學反應(yīng)(Ag+HNO3——AgO——AgNO3);圖2(c)是經(jīng)過鹵化后的銀絲,可以看到經(jīng)過酸化腐蝕的銀絲表面在鹵化過程中得到了一定的修復(fù)(Ag++Cl-——AgCl),但是圖片顯示表面有部分鹵化不均勻,可在以后的實驗中繼續(xù)優(yōu)化銀絲的鹵化工藝。

    3.3 吸附工藝的優(yōu)化研究

    3.3.1吸附時間對吸附效果的影響 在室溫下,將鹵化好的銀絲加入吸附液(由1 mL pH≈4的醋酸-醋酸鈉緩沖溶液、120 μL KI溶液(ρ(KI)=0.2 g/L)和80 μL(約18.5 GBq/L)碘[131I]化鈉溶液組成),改變吸附時間(tad)分別為10、20、30、45、60、90、120、150 min,吸附結(jié)果示于圖3(a)。從圖3(a)可看出,tad=10~60 min時吸附效率受時間影響不大;當tad>60 min后,隨著吸附時間的增長,吸附效率略有下降。因此選定30 min作為最佳吸附時間。

    3.3.2pH值對吸附效果的影響 在室溫下,加入3.3.1節(jié)所述吸附液,改變緩沖溶液pH值分別為3、4、5、6、7、9。吸附后結(jié)果示于圖3(b),從圖3(b)可看出,隨著pH值的升高,吸附效率逐步變差,pH≈3時吸附效果較好,有可能更低的pH值(pH≈2)將更利于碘的吸附,但考慮到碘在強酸性溶液中易揮發(fā)造成環(huán)境污染,所以選定pH≈3為吸附溶液酸度。

    3.3.3載體碘量對吸附效果的影響 取一批銀絲,用4 mol/L HNO3溶液動態(tài)酸化后再用2 mol/L NaClO3鹵化后洗凈待用。吸附液的組成為pH≈3的醋酸-醋酸鈉緩沖溶液1 mL、碘[131I]化鈉溶液15 μL、加入KI溶液的體積(ρ(KI)=0.2 g/L)分別為0、60、120、180、240、300 μL,載體碘量(即KI溶液中I的含量,m(I)=m(KI)×127/166)分別約為0、9.2、18.4、27.5、36.8、45.9 μg。將處理好的銀絲分為6組置于吸附液中吸附0.5 h,取出洗凈測量,結(jié)果示于圖4(a)。從圖4(a)可看出,載體碘量過多或過少都不利于銀絲的吸附,當載體碘量為27.5 μg時,銀絲的吸附量達到最高。這是因為當載體碘量為0時,吸附液中I-全部由131I提供,131I溶液中I-的濃度本身很低,且放射性極易吸附在玻璃的反應(yīng)容器壁上,導(dǎo)致吸附液中的I-濃度極低,很少量的131I-置換到銀絲上,所以銀絲上131I的活度極低;當載體碘量逐漸增多(0~27.5 μg)時,銀絲上131I的活度也隨著升高,這是因為I-濃度增加,促成了AgI的生成,銀絲的活度也就提高了;當載體碘量進一步增多(27.5~45.9 μg)時,銀絲上131I的活度又逐步下降,這是由于KI提供的I-濃度過高,I-遠遠多于131I-,I-在競爭置換中較之131I-處于較大的優(yōu)勢,所以銀絲的活度反而下降。

    圖2 電鏡掃描照片(×2 000)Fig.2 SEM photos(×2 000)酸化方式(Acidification manner),冷(Cold)HNO3;酸化狀態(tài)(Acidification state),動態(tài)(Dynamic);tacid=20 min;鹵化劑(Halogenation reagent),2 mol/L NaClO3;thalo=3 h;tad=3 h;pH≈3;120 μL 0.2 g/L KI(a)——未處理銀絲(Silver wire without process),(b)——酸化后銀絲(Silver wire after acidification),(c)——鹵化后銀絲(Silver wire after halogenation)

    圖3 吸附時間(a)和pH值(b)對吸附效果的影響Fig.3 Effect of adsorption time (a) and pH value (b) on adsorption酸化方式(Acidification manner),冷(Cold)HNO3;酸化狀態(tài)(Acidification state),動態(tài)(Dynamic);tacid=20 min;鹵化劑(Halogenation reagent),2 mol/L NaClO3;thalo=3 h;120 μL 0.2 g/L KI(a):pH≈3,(b):tad=30 min

    圖4 載體碘量(a)和初始活度(b)對吸附效果的影響Fig.4 Effect of carrier iodide concentration (a) and initial activity (b) on adsorption酸化方式(Acidification manner),冷(Cold)HNO3;酸化狀態(tài)(Acidification state),動態(tài)(Dynamic);tacid=20 min;鹵化劑(Halogenation reagent),2 mol/L NaClO3;thalo=3 h;tad=30 min;pH≈3(b):180 μL 0.2 g/L KI

    3.3.4吸附液初始活度對吸附效果的影響 取6組銀絲,用4 mol/L HNO3溶液動態(tài)酸化后再用2 mol/L NaClO3鹵化后洗凈待用。吸附液的組成為pH≈3的醋酸-醋酸鈉緩沖溶液1 mL、KI溶液(ρ(KI)=0.2 g/L)180 μL、131I分別為5、10、20、30、40、50 μL。將處理好的銀絲分為6組置于吸附液中吸附0.5 h后,取出洗凈風干測量,結(jié)果示于圖4(b)。從圖4(b)可以看出,隨著吸附液中131I初始活度A0(131I)的增加,銀絲上131I的活度也隨著增加。這與理論分析一致。

    4 結(jié) 論

    經(jīng)過比較系統(tǒng)的研究,可以初步確定碘在銀絲上的吸附工藝為:

    (1) 銀絲的酸化:將銀絲放入冷的4 mol/L HNO3溶液中,置于振蕩器上酸化20 min;

    (2) 銀絲的鹵化:選擇2 mol/L NaClO3作為鹵化劑,鹵化時間3 h左右;

    (3)131I在銀絲上的吸附工藝:室溫、pH≈3、吸附時間30 min、載體碘量為27.5 μg,根據(jù)對源芯活度的要求,選擇吸附液初始活度。

    本工作僅單純用131I代替125I做示蹤研究,考慮到兩者比活度是數(shù)量級差異,本結(jié)論不能真正代表125I種子源制備時的實驗參數(shù),但對其有一定的指導(dǎo)和借鑒意義。

    [1] Battermann J J. I-125 Implantation for Localized Prostate Cancer: The Utrecht University Experience[J]. Radiother Oncol, 2000, 57: 269-272.

    [2] Dicker A P, Lin C C, Leeper D B, et al. Isotopic Selection for Permanent Prostate Implants an Evaluation of103Pd Versus,125I Based on Radiobiological Effectiveness and Dosimetry[J]. Semin Urol Oncol,2000, 18: 152-159.

    [3] Nath S, Chen Z, Yue N, et al. Dosimetric Effects of Needle Divergence in Prostate Seed Implant Using125I and103Pd Radioactive Seeds[J]. Med Phys, 2000, 27: 1 058-1 066.

    [4] Zelefsky M J. Postimplantation Dosimetric Analysis of Permanent Transperineal Prostate Implantation: Improved Dose Distributions With an Intraoperative Computer-Optimized Cenformal Planning Technique[J]. Int J Radiat Oncol Biol Phys, 2000, 48: 601-608.

    [5] Wu A, Lee C C, Johnson M, et al. A New Power Law for Determination of Total125I Seed Activity for Ultrasound-Guided Protate Implants Clinical Evauations[J]. Int J Radiat Oncol Biol Phys, 2000, 47: 1 397-1 403.

    [6] Li Z. An Algorithm for Automatic, Computed-Tomography-Based Source Localization After Prostate Implant[J]. Med Phys, 2001, 28: 1 410-1 415.

    [7] Xie D Y, Zhang Z C, Luo X Y. Permanent Interstitial Implantation of125I Seeds for 7 Cases of Malignant Tumors[J]. Acad J Sec Mil Med Univ, 2000, 21: 174-176.

    [8] Martinez-Monge R, Nag S, Nieroda C A, et al. Iodine-125 Brachytherapy in the Treatment of Colorectal Adenocarcinoma Metastatic to the Liver[J]. Cancer, 1999, 85: 1 218-1 225.

    [9] Zelefsky M J. Intraoperative Conformal Optimizaton for Transperineal Prostate Implantaton Using Magnetic Resonance Spectroscopic Imaging[J]. Cancer J, 2000, 6: 249-255.

    [10] Henkel T O, Kahmann F. Permanent Brachytherapy: Proatate Seed Implants as an Out-Patient Treatment[J]. Arch Ital Urol Androl, 2000, 72: 295-301.

    [11] Nath R, Meigooni A S. A Comparison of Solid Phantoms With Water for Dosimetry of I-125 and Ir-192 Brachytherapy Sources[J]. Med Phys, 1990, 17: 1 032-1 040.

    [12] Ling C C. Permanent Implants Using Au-198, Pd-103 and I-125: Radiobiological Considerations Based on the Linear Quadratic Model[J]. Int Radiat Oncol Biol Phys, 1992, 23: 81.

    [13] Nath R, Meigooni A S, Muench P, et al. Anisotropy Functions for Pd-103, I-125, and Ir-192 Interstitial Brachytherapy Sources[J]. Med Phys, 1993, 20: 1 465-1 473.

    [14] Williamson J F, Quitero F J. Theortical Evaluation of Dose Distribution About Models 6711 and 6702 I-125 Seeds[J]. Med Phys, 1988, 15: 891-897.

    [15] 山常起.CIZE-6711型I-125顆粒種子密封源[J].現(xiàn)代臨床醫(yī)學生物工程學雜志,2001,6:438.

    [16] 羅開元,李 波,楊 嶸,等.125I粒子組織間放射治療惡性腫瘤的臨床應(yīng)用[J]. 中華醫(yī)學雜志,2001,81:754-755.

    [17] 張 冰,羅開元,張桂仙,等.125I籽永久性植入(組織間放療)治療癌癥:附19例報告[J].中國現(xiàn)代醫(yī)學雜志,2000,10:68-69.

    猜你喜歡
    鹵化碘量銀絲
    色氨酸鹵化酶研究進展
    中江掛面:銀絲飄香九百年
    巴蜀史志(2021年2期)2021-09-10 13:17:04
    背影
    春天的雨
    碘量法滴定分析中影響分析質(zhì)量因素的研究
    中國測試(2018年9期)2018-05-14 15:33:32
    能變色的眼鏡
    銀絲飄飄人年輕
    —— 陜西榆林清澗老年大學校歌
    碘量法測定高含量冰銅中篩上和篩下銅的含量
    石墨烯-鹵化丁基橡膠復(fù)合材料的制備方法及應(yīng)用
    《有機鹵化反應(yīng)原理及應(yīng)用》
    分析化學(2015年3期)2015-04-20 11:07:05
    99在线视频只有这里精品首页| 观看美女的网站| 哪个播放器可以免费观看大片| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 特级一级黄色大片| 国产精品电影一区二区三区| 十八禁国产超污无遮挡网站| 高清在线视频一区二区三区 | 色综合亚洲欧美另类图片| 久久欧美精品欧美久久欧美| 色哟哟哟哟哟哟| 一进一出抽搐gif免费好疼| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产免费一级a男人的天堂| 日韩成人伦理影院| 欧美+日韩+精品| 午夜久久久久精精品| 亚洲av不卡在线观看| 免费在线观看成人毛片| 成人av在线播放网站| 久久久色成人| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲精品影视一区二区三区av| av在线播放精品| 免费搜索国产男女视频| 好男人视频免费观看在线| 午夜福利在线观看吧| 毛片女人毛片| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产亚洲av嫩草精品影院| 给我免费播放毛片高清在线观看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 久久综合国产亚洲精品| 成人漫画全彩无遮挡| 我要搜黄色片| 激情 狠狠 欧美| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| or卡值多少钱| a级毛片a级免费在线| 欧美精品国产亚洲| 色哟哟·www| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲七黄色美女视频| 丝袜美腿在线中文| 91在线精品国自产拍蜜月| 99国产精品一区二区蜜桃av| 免费看美女性在线毛片视频| 丝袜美腿在线中文| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美在线一区亚洲| 99riav亚洲国产免费| 国产淫片久久久久久久久| 人妻系列 视频| 国产精品久久久久久久久免| 国产久久久一区二区三区| 精品日产1卡2卡| 中文在线观看免费www的网站| 特大巨黑吊av在线直播| 一级av片app| 亚洲久久久久久中文字幕| 99久国产av精品| 久久精品国产亚洲网站| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲不卡免费看| 免费黄网站久久成人精品| 色尼玛亚洲综合影院| 直男gayav资源| 日本在线视频免费播放| 成人一区二区视频在线观看| 国产在线精品亚洲第一网站| 成人午夜精彩视频在线观看| 搞女人的毛片| 一级黄色大片毛片| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产真实伦视频高清在线观看| 久久99热这里只有精品18| 国产精品av视频在线免费观看| 久久精品国产自在天天线| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲精品国产成人久久av| 69人妻影院| 免费人成视频x8x8入口观看| 在现免费观看毛片| 99热6这里只有精品| 国产视频内射| 欧美3d第一页| 亚洲人成网站在线播| 亚洲天堂国产精品一区在线| 看黄色毛片网站| 婷婷亚洲欧美| 国产毛片a区久久久久| 在线天堂最新版资源| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 村上凉子中文字幕在线| 国产精品,欧美在线| 男女边吃奶边做爰视频| 色播亚洲综合网| 亚洲最大成人手机在线| 亚洲av免费高清在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 久久草成人影院| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲成av人片在线播放无| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲av二区三区四区| 欧美三级亚洲精品| 日韩人妻高清精品专区| 日本与韩国留学比较| 国产一区二区三区av在线 | 麻豆精品久久久久久蜜桃| 如何舔出高潮| 成人一区二区视频在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 国产黄片美女视频| 亚洲成人av在线免费| 99国产极品粉嫩在线观看| 99久久精品热视频| 深夜精品福利| 我要搜黄色片| 男插女下体视频免费在线播放| 国产精品久久久久久av不卡| 1024手机看黄色片| 国产成人影院久久av| a级毛色黄片| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产色爽女视频免费观看| 黄色欧美视频在线观看| 搞女人的毛片| 国产精品综合久久久久久久免费| 91aial.com中文字幕在线观看| 在线免费观看的www视频| 免费大片18禁| 久久久久九九精品影院| 麻豆av噜噜一区二区三区| 久久久久久久亚洲中文字幕| 伦精品一区二区三区| 寂寞人妻少妇视频99o| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 久久久久久国产a免费观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 日韩一区二区三区影片| 欧美一级a爱片免费观看看| 色5月婷婷丁香| 九九在线视频观看精品| 人人妻人人澡欧美一区二区| 午夜a级毛片| 成人漫画全彩无遮挡| 欧美色视频一区免费| 国产v大片淫在线免费观看| 高清在线视频一区二区三区 | 高清在线视频一区二区三区 | 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产在线男女| 日本成人三级电影网站| 寂寞人妻少妇视频99o| 最新中文字幕久久久久| 波多野结衣高清作品| 最近视频中文字幕2019在线8| 好男人视频免费观看在线| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产色婷婷99| 成人永久免费在线观看视频| av在线蜜桃| 成人三级黄色视频| 国产精品,欧美在线| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产日本99.免费观看| av黄色大香蕉| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产亚洲5aaaaa淫片| 日韩欧美三级三区| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产日本99.免费观看| 级片在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 免费av不卡在线播放| av在线观看视频网站免费| АⅤ资源中文在线天堂| 卡戴珊不雅视频在线播放| 夜夜夜夜夜久久久久| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲欧美日韩东京热| 欧美一区二区精品小视频在线| 亚洲av男天堂| а√天堂www在线а√下载| 人妻少妇偷人精品九色| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 成人av在线播放网站| 成人亚洲精品av一区二区| 97超碰精品成人国产| 久久热精品热| 久久久久久久久久黄片| 偷拍熟女少妇极品色| 国产亚洲精品久久久com| 欧美极品一区二区三区四区| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲成人av在线免费| 欧美bdsm另类| 国产精品爽爽va在线观看网站| 丝袜美腿在线中文| 亚洲国产精品成人久久小说 | 美女国产视频在线观看| 搡老妇女老女人老熟妇| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 免费无遮挡裸体视频| 日韩欧美精品v在线| 国产成人精品婷婷| 免费观看的影片在线观看| 欧美成人免费av一区二区三区| kizo精华| 久久热精品热| 国产高清视频在线观看网站| 久久久久久大精品| 久久久久网色| 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 少妇丰满av| 中文字幕熟女人妻在线| 给我免费播放毛片高清在线观看| av黄色大香蕉| 国产伦理片在线播放av一区 | 美女xxoo啪啪120秒动态图| 午夜激情福利司机影院| 日韩大尺度精品在线看网址| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 久久人人精品亚洲av| 久久久精品94久久精品| 最近手机中文字幕大全| 天堂影院成人在线观看| 国产老妇女一区| 村上凉子中文字幕在线| 免费看美女性在线毛片视频| av女优亚洲男人天堂| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 小说图片视频综合网站| 亚洲成人中文字幕在线播放| 中国国产av一级| a级毛色黄片| 欧美日韩国产亚洲二区| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久这里只有精品中国| 亚洲七黄色美女视频| 晚上一个人看的免费电影| 国内精品一区二区在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 亚洲自偷自拍三级| 99riav亚洲国产免费| 精品久久久久久久久久久久久| 国产毛片a区久久久久| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产黄a三级三级三级人| 可以在线观看的亚洲视频| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 夫妻性生交免费视频一级片| 91麻豆精品激情在线观看国产| 久久久久九九精品影院| 国产 一区 欧美 日韩| 岛国毛片在线播放| 久久精品国产自在天天线| 日韩成人av中文字幕在线观看| 免费看日本二区| 亚洲成av人片在线播放无| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲国产欧美在线一区| 成人av在线播放网站| 精品久久久噜噜| 欧美一区二区精品小视频在线| 97在线视频观看| 麻豆乱淫一区二区| 免费av观看视频| 久久精品人妻少妇| 久久久精品94久久精品| 韩国av在线不卡| 色5月婷婷丁香| 婷婷色综合大香蕉| 一区二区三区四区激情视频 | 精品久久久久久久久亚洲| av视频在线观看入口| 国产久久久一区二区三区| 欧美人与善性xxx| 91av网一区二区| 观看美女的网站| 麻豆乱淫一区二区| 国产精品99久久久久久久久| 亚洲欧美日韩无卡精品| av视频在线观看入口| 亚洲图色成人| 欧美成人精品欧美一级黄| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久人人精品亚洲av| av视频在线观看入口| 亚洲图色成人| 精品熟女少妇av免费看| 国产av不卡久久| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 午夜久久久久精精品| 永久网站在线| 国产男人的电影天堂91| 最近的中文字幕免费完整| 色5月婷婷丁香| 日韩精品有码人妻一区| 高清毛片免费观看视频网站| 中文字幕久久专区| 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 三级毛片av免费| 国产伦在线观看视频一区| 国产精品福利在线免费观看| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 极品教师在线视频| 精品不卡国产一区二区三区| 国产成年人精品一区二区| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 久久亚洲国产成人精品v| 看非洲黑人一级黄片| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国产成人精品一,二区 | 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 看黄色毛片网站| 欧美日韩精品成人综合77777| 久久人人爽人人爽人人片va| 亚洲欧美清纯卡通| 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产精品无大码| 搡老妇女老女人老熟妇| 精品久久久久久久久久久久久| 99视频精品全部免费 在线| 日韩三级伦理在线观看| 午夜激情欧美在线| 成人永久免费在线观看视频| 草草在线视频免费看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 日韩大尺度精品在线看网址| 中文字幕av成人在线电影| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 午夜精品国产一区二区电影 | 亚洲在久久综合| 亚洲av男天堂| 午夜激情福利司机影院| 91狼人影院| 国产伦精品一区二区三区视频9| 午夜精品在线福利| 国产伦理片在线播放av一区 | 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲在线观看片| 国产高潮美女av| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 又爽又黄a免费视频| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲av熟女| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产三级中文精品| 日日干狠狠操夜夜爽| 男女那种视频在线观看| 国产精品一区二区性色av| 日本av手机在线免费观看| 一本精品99久久精品77| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 国产高清有码在线观看视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 一区二区三区高清视频在线| 午夜亚洲福利在线播放| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产av在哪里看| 亚洲高清免费不卡视频| 欧美最黄视频在线播放免费| 久久人人精品亚洲av| 国模一区二区三区四区视频| 国产av一区在线观看免费| 久久热精品热| 免费搜索国产男女视频| av专区在线播放| 亚洲自拍偷在线| 禁无遮挡网站| 国产探花极品一区二区| 免费电影在线观看免费观看| 国产麻豆成人av免费视频| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久中文看片网| a级毛色黄片| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产高清三级在线| 国产极品精品免费视频能看的| 久久久久久国产a免费观看| 国产久久久一区二区三区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 两个人视频免费观看高清| 国产精品电影一区二区三区| 国产一区二区在线观看日韩| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 91狼人影院| 国产高清视频在线观看网站| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 搞女人的毛片| 欧美精品国产亚洲| 内地一区二区视频在线| 不卡一级毛片| 日韩av在线大香蕉| 欧美一级a爱片免费观看看| 22中文网久久字幕| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产毛片a区久久久久| 亚洲av成人av| 亚洲人成网站在线播| 人妻夜夜爽99麻豆av| 两个人视频免费观看高清| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲精品成人久久久久久| 麻豆成人午夜福利视频| 国产成人freesex在线| 久久人人爽人人爽人人片va| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 日本成人三级电影网站| 欧美性猛交黑人性爽| 国产91av在线免费观看| 日日啪夜夜撸| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲欧美精品综合久久99| 三级国产精品欧美在线观看| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲美女视频黄频| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 在线天堂最新版资源| 一级二级三级毛片免费看| 日本一本二区三区精品| 亚洲欧美日韩无卡精品| 成人av在线播放网站| 国内精品一区二区在线观看| 床上黄色一级片| 亚洲不卡免费看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 能在线免费看毛片的网站| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲国产精品国产精品| 少妇人妻一区二区三区视频| 好男人在线观看高清免费视频| 内射极品少妇av片p| 九色成人免费人妻av| 校园春色视频在线观看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 久久国内精品自在自线图片| 黄色配什么色好看| 国产精品精品国产色婷婷| 成人美女网站在线观看视频| 黄片wwwwww| 又爽又黄无遮挡网站| 国产成人精品久久久久久| 性插视频无遮挡在线免费观看| 亚洲在久久综合| 激情 狠狠 欧美| 99久久精品一区二区三区| 国产成人91sexporn| 舔av片在线| 久久久久性生活片| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 波多野结衣高清作品| 精品久久久久久成人av| 日日啪夜夜撸| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲电影在线观看av| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 免费观看精品视频网站| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 别揉我奶头 嗯啊视频| 看非洲黑人一级黄片| 婷婷色av中文字幕| 波多野结衣高清无吗| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 久久久久国产网址| 日本免费a在线| av在线亚洲专区| 久久久精品欧美日韩精品| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲18禁久久av| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 美女大奶头视频| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久久久网色| 全区人妻精品视频| 一级毛片久久久久久久久女| 赤兔流量卡办理| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 在线播放国产精品三级| 久久亚洲精品不卡| 精品久久久久久成人av| 3wmmmm亚洲av在线观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 亚洲欧美精品自产自拍| 成人无遮挡网站| 不卡视频在线观看欧美| 久久综合国产亚洲精品| 中国美白少妇内射xxxbb| 乱人视频在线观看| 联通29元200g的流量卡| 日韩三级伦理在线观看| 丝袜喷水一区| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产色爽女视频免费观看| 国产精品福利在线免费观看| 少妇熟女欧美另类| 久久精品人妻少妇| 老司机影院成人| 国产午夜福利久久久久久| 免费观看的影片在线观看| 亚洲成人av在线免费| 日韩欧美精品免费久久| 在线天堂最新版资源| 亚洲国产精品成人综合色| 国产精品.久久久| 欧美成人a在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 深爱激情五月婷婷| 99久久精品一区二区三区| 国产亚洲91精品色在线| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 哪里可以看免费的av片| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 最近最新中文字幕大全电影3| 午夜a级毛片| 国产精品久久电影中文字幕| 午夜a级毛片| 国产精品永久免费网站| 草草在线视频免费看| 久久久国产成人精品二区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 麻豆成人午夜福利视频| 国内精品美女久久久久久| 午夜老司机福利剧场| 在线a可以看的网站| 亚洲高清免费不卡视频| 在线a可以看的网站| 久久6这里有精品| 国产伦理片在线播放av一区 | 国产单亲对白刺激| 3wmmmm亚洲av在线观看| 久久精品国产亚洲网站| av在线观看视频网站免费| 久久久国产成人精品二区| 欧美bdsm另类| 欧美丝袜亚洲另类| ponron亚洲| 久久精品国产亚洲网站| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产精品伦人一区二区| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 天堂网av新在线| 免费av毛片视频| 国产在视频线在精品| 午夜a级毛片| 中文在线观看免费www的网站| 国产私拍福利视频在线观看| 中文字幕久久专区| 一级毛片电影观看 | 亚洲欧美精品综合久久99| 国产高清激情床上av| 丝袜喷水一区| 成年女人永久免费观看视频| 十八禁国产超污无遮挡网站| 九色成人免费人妻av| 国产成人a区在线观看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 日本黄色视频三级网站网址| 国产淫片久久久久久久久| 欧美又色又爽又黄视频| 一级黄片播放器| 日日啪夜夜撸| 精品日产1卡2卡| 国产精品一及| 最近最新中文字幕大全电影3| 午夜a级毛片| 国产成人精品一,二区 | 麻豆一二三区av精品| 乱人视频在线观看| 欧美高清成人免费视频www| 禁无遮挡网站| 午夜福利高清视频| 久久99热6这里只有精品| 久久99蜜桃精品久久| 午夜福利成人在线免费观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 99热这里只有是精品50| 国产精品一区二区三区四区久久| 亚洲在线观看片| 床上黄色一级片| 18+在线观看网站| 日韩强制内射视频| 亚洲性久久影院| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 久久久久免费精品人妻一区二区| 九九热线精品视视频播放| 色5月婷婷丁香| 亚洲五月天丁香| 1000部很黄的大片| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲乱码一区二区免费版| 99热这里只有是精品在线观看| avwww免费| 国产探花在线观看一区二区|