珠海高釷地區(qū)建筑物室內(nèi)釷射氣研究

陳迪云，朱文萍，謝文彪，宋 剛，湯澤平

1.廣州大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣東 廣州 510006；2.甘肅省環(huán)境監(jiān)測中心站，甘肅 蘭州 730003

由于Tn的半衰期只有55.6 s，在空氣中遷移的距離短(<1 m)，環(huán)境中的Tn濃度一般較低，所以過去一般認(rèn)為公眾吸入Tn所致的輻射劑量可以忽略不計[1-3]，再加上Tn的測定與刻度存在一定困難，因此以往對其研究很少。但最近的研究表明這種認(rèn)識未必完全正確，在一些國家和地區(qū)，如印度、巴西等地的土壤中富集釷含量高的獨居石等副礦物，在這些地區(qū)有相當(dāng)一部分的吸入輻射劑量是來自于Th[4-6]。放射性調(diào)查顯示我國土壤中Th的濃度偏高，平均值為54.6 Bq/kg，是世界均值的2.3倍[7]，同時抓樣研究還發(fā)現(xiàn)不少地區(qū)的環(huán)境中Tn含量高[8]。因此從我國具體情況看應(yīng)當(dāng)重視高Th地區(qū)的Tn研究，而我國居室環(huán)境中Tn濃度的研究還剛起步。珠海土壤的Th放射性含量平均值為193 Bq/kg(11～645 Bq/kg)，居全國之首，是世界的6倍[9]，珠海公眾吸入Tn及其子體的濃度水平以及所致的輻射劑量應(yīng)當(dāng)引起足夠的重視，為此擬選擇珠海Th異常區(qū)內(nèi)不同類型建筑物的Tn進(jìn)行研究，從而揭示高Th輻射區(qū)環(huán)境中Tn的特征，并評價輻射劑量。

1 實驗方法

1.1 Tn測定裝置

采用的Tn測量裝置是由一個雙測量杯圓柱系統(tǒng)組成(A、B)，是在前人的設(shè)計基礎(chǔ)上改進(jìn)而成[3,10-11]，圖1是該測量裝置的示意圖。每一測試室長4.1 cm，半徑為3.1 cm。固體徑跡探測器SSNTD-1放置在A測量杯，它測定從周圍空氣中通過半透膜(25 μm，擴散系數(shù)為10-8～10-7cm2/s[12-13])擴散進(jìn)入其中的Rn。這一隔間可以收集到90% 的Rn，而阻止99%以上的Tn進(jìn)入。另外一隔間B放置0.56 mm厚的玻璃纖維濾紙，它同時允許Rn和Tn透過進(jìn)入隔間，因此放置在B測量杯的固體徑跡探測器SSNTD-2能同時獲得Rn和Tn的總濃度。通過比較SSNTD-2和SSNTD-1的結(jié)果,就可以獲得Tn的濃度。選擇LR-115(法國 Kodak公司)為探測器，之所以選擇該型號的探測器，是因為只有Rn和Tn產(chǎn)生的α粒子在它的上面形成徑跡，而它們的子體產(chǎn)生的α粒子則在其上不形成徑跡，非常適合空氣中的Rn、Tn濃度測定[10]。放置了濾膜和LR-115薄片的放射性測定器懸掛在被測房間中央的天花板，大約離地面2 m。探測器放置90 d后取回，用10%的NaOH溶液在60 ℃條件下蝕刻1 h，擴大徑跡，然后用火花計數(shù)器對蝕刻后的LR-115探測器的徑跡進(jìn)行統(tǒng)計。根據(jù)統(tǒng)計結(jié)果就可以計算出LR-115薄片上的徑跡密度。經(jīng)過中國科學(xué)院高能物理研究所標(biāo)定，SSNTD-1和SSNTD-2刻度系數(shù)分別為0.019、0.016 T/(Bq·m-3·cm2·d)。氡氣和釷射氣的最低檢出限分別為5、1 Bq/m3。

圖1 雙杯固體徑跡探測器示意圖Fig.1 Schematic representation of the twin-cup dosimeter

1.2 建筑物的選擇

在廣東地質(zhì)調(diào)查研究院對珠江三角洲經(jīng)濟區(qū)U、Th、K地球化學(xué)調(diào)查資料的基礎(chǔ)上，選擇珠海香州的唐家灣高釷輻射地區(qū)進(jìn)行研究。在該地區(qū)隨機選擇了108戶建筑物，主要選擇家庭的居室進(jìn)行測定，房間面積一般為15～20 m2，所有的測定點都布置在一樓。研究工作為期1年，分春、夏、秋、冬4個季節(jié)對室內(nèi)的Tn進(jìn)行了測定研究，每一批探測器都累積測定3個月，一批探測器收回后立即布置下一批探測器。所選擇的房屋主要是鋼筋混凝土樓房，部分為磚瓦平房，地板有水泥、大理石、瓷磚、泥土等4種，但以瓷磚為主。墻體基本上都是用紅磚砌成，并都用水泥抹灰。最后有效收回探測器96戶。

2 結(jié)果和討論

2.1 釷射氣的濃度

將96個數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計，計算出4個季節(jié)獲得的平均值，這個值代表每個建筑物室內(nèi)1年Tn的平均濃度值。世界不同國家和地區(qū)室內(nèi)Th濃度比較結(jié)果列入表1。由表1可知，所研究地區(qū)Tn的放射性濃度變化范圍寬，為3～243 Bq/m3，幾何平均值為43 Bq/m3，Tn放射性濃度變化的幅度大，可能與本區(qū)土壤的Th濃度變化大有關(guān)(11～645 Bq/kg)；另外，珠海高釷輻射區(qū)的Tn放射性濃度明顯高于世界其它地區(qū)所報道的結(jié)果，Tn放射性濃度最高值為243 Bq/m3，與印度Hyderabad高本底輻射區(qū)獲得的結(jié)果相當(dāng)[ 14]。Tn放射性濃度的頻率分布圖示于圖2。由圖2可以看出，96個房間的Tn放射性濃度成近似的對數(shù)正態(tài)分布；其中70間的Tn放射性濃度小于50 Bq/m3；50～100 Bq/m3的有18間；Tn放射性濃度高于100 Bq/m3的有8間，其中有2間的Tn放射性濃度高于200 Bq/m3。

表1 世界不同國家和地區(qū)室內(nèi)Tn濃度比較Table 1 Comparison of thoron levels

圖2 Tn放射性濃度頻率分布圖Fig.2 Frequency distribution graph of measured thoron concentration

2.2 不同類型建筑物室內(nèi)Tn放射性濃度特征

將Tn放射性濃度與建筑物的類型進(jìn)行相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)(表2)，最高的Tn放射性濃度值出現(xiàn)在磚瓦結(jié)構(gòu)、地面為土的平房中。這些平房主要是農(nóng)村的老宅子，一般房齡都在40年以上，一般都采用本地的泥土、沙石建設(shè)。這些材料和房屋地面土壤含有較高的釷等放射性元素，可以釋放比較多的Tn。

同時由于屋頂?shù)拇u瓦結(jié)構(gòu)通風(fēng)性好，并容易形成倒轉(zhuǎn)氣流。根據(jù)Doi[18]的研究結(jié)果，由于Tn的半衰期很短，所以室內(nèi)Tn放射性濃度分布隨著離釋放源距離的增加成指數(shù)減少。如果室內(nèi)空氣不流通，Tn擴散的距離(L)可用下式表示：

L=(K/λT)1/2

(1)

其中，K是Tn的渦流擴散系數(shù)；λT是Tn的衰變常數(shù)。因此由于通風(fēng)作用，Tn除了擴散外，增加了Tn的對流傳送和Tn的傳送距離(L),從而導(dǎo)致室內(nèi)Tn的放射性濃度升高。因此決定室內(nèi)環(huán)境Tn放射性濃度的因素除了來源以外，是否有對流輸送起到十分關(guān)鍵的作用。與增加室內(nèi)通風(fēng)可降低室內(nèi)Rn濃度相反，增加通風(fēng)反而可能會導(dǎo)致室內(nèi)Tn放射性濃度的增加。

表2 不同類型的建筑物室內(nèi)Tn的濃度Table 2 Thoron concentration in dwellings with different building type

用花崗石、大理石鋪設(shè)地面的室內(nèi)Tn濃度也較高。這些建筑物一般都在最近10年建成，鋪設(shè)的花崗石和大理石都購自當(dāng)?shù)氐慕ㄖ牧鲜袌?，高的Tn濃度可能是由于本地生產(chǎn)的花崗石和大理石中釷的含量高。不過因為室內(nèi)Tn的濃度取決于多種因素，如地基土壤的釷含量、居室通風(fēng)情況、建筑材料的天然放射性水平以及Tn的析出速率等，這些情況還需進(jìn)一步研究。

2.3 室內(nèi)Tn放射性濃度的季節(jié)性變化

春夏秋冬4個季節(jié)Tn的平均放射性濃度分別為62、39、36和56 Bq/m3。夏、秋兩季室內(nèi)Tn濃度較低，而春季和冬季的濃度較高，其變化情況與室內(nèi)Rn的研究結(jié)果相反。珠海夏季Rn濃度高于冬季[12]，室內(nèi)Rn和Tn不同的季節(jié)變化規(guī)律可能與室內(nèi)空氣對流有關(guān)。由于4～10月份珠海的氣溫已經(jīng)較高，許多家庭已開始使用空調(diào)，使得室內(nèi)的封閉性增加，有利于氡在室內(nèi)聚集，而封閉的環(huán)境不利于Tn的運移，所以室內(nèi)Tn放射性濃度較低。在春季和秋冬季當(dāng)?shù)氐臍鉁販睾?，各戶的門窗經(jīng)常打開通風(fēng),增加空氣對流強度，因而導(dǎo)致室內(nèi)氡放射性濃度降低，而通風(fēng)增強Tn擴散作用，使室內(nèi)Tn放射性濃度增加，春季也是該地區(qū)的臺風(fēng)季節(jié)，對流作用最強，所以室內(nèi)Tn的平均放射性濃度最高。

2.4 Tn的有效劑量

因Tn導(dǎo)致公眾所受的年有效劑量(Heff)可采用下式計算[2]：

Heff=C(Tn)FTD

(2)

其中，Heff，年有效劑量，mSv/a；C(Tn)是Tn的放射性濃度；T是居住者在室內(nèi)生活的時間(T=0.8×24 h×365.25 d=7 010 h/a)；D是劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，D=40×10-6mSv/(Bq·m-3·h)；F是平衡系數(shù)。準(zhǔn)確確定研究對象的F值是一件復(fù)雜的事情，因為對于Tn及其子體之間的平衡關(guān)系不能用單一的平均平衡因數(shù)來描述，它取決于不同通風(fēng)狀態(tài)、含塵狀況的變化以及離墻的遠(yuǎn)近等因素[19]。研究顯示，通風(fēng)狀況越好，F(xiàn)越小;室內(nèi)粉塵濃度越高，F(xiàn)越大;房間越大，F(xiàn)越小;F基本不隨ET(墻面Tn析出率)的變化而變化。尚兵等[20]獲得珠海市距墻20 cm處的F=0.021;屈爭真等[21]通過模型計算出通風(fēng)較好時距墻20 cm處的F=0.025。綜合考慮本次研究的房間大小、通風(fēng)情況以及探測器的放置等因素，參考前人的研究結(jié)果，本工作取F=0.03。采用測定Tn的放射性濃度幾何平均值計算(43 Bq/m3)，年平均劑量為0.37 mSv。

3 結(jié) 論

本工作研究結(jié)果表明，本地區(qū)Tn放射性濃度高，最高達(dá)243 Bq/m3，年有效劑量達(dá)0.37 mSv，說明Tn對研究區(qū)居民輻射暴露有明顯貢獻(xiàn)。這一劑量對于輻射防護(hù)來說是不能忽視的，因此必須加強高釷輻射區(qū)Tn的研究工作。導(dǎo)致Tn濃度升高的原因是土壤中高的釷含量以及對流傳輸作用。磚瓦結(jié)構(gòu)、土面的平房室內(nèi)Tn濃度最高，主要是由于房間通風(fēng)好、對流作用強，將地面釋放出來的Tn帶上來。增加通風(fēng)可降低室內(nèi)空氣中氡濃度，這也是治理室內(nèi)氡污染有效的措施，但增加通風(fēng)可能導(dǎo)致室內(nèi)Tn濃度的升高，這給防治室內(nèi)Rn和Tn的污染提出了挑戰(zhàn)。

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