加壓貯存和活性炭吸附在核電站放射性廢氣處理中的應(yīng)用

陳 良，饒仲群

（1.江蘇核電有限公司，江蘇 連云港 222042；2.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，四川 成都 610005)

加壓貯存和活性炭吸附在核電站放射性廢氣處理中的應(yīng)用

陳 良1，饒仲群2

（1.江蘇核電有限公司，江蘇 連云港 222042；2.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，四川 成都 610005)

摘要：加壓貯存和活性炭吸附是目前國(guó)內(nèi)處理壓水堆核電站放射性廢氣最常用的兩種方法。以大亞灣核電站和田灣核電站的放射性廢氣處理系統(tǒng)為例，并結(jié)合國(guó)內(nèi)其他核電機(jī)組同類(lèi)系統(tǒng)，分別介紹這兩種方法在國(guó)內(nèi)核電站的應(yīng)用情況，并分析它們各自的優(yōu)缺點(diǎn)：加壓貯存系統(tǒng)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單但設(shè)備體積龐大，適合處理流量變化較大的放射性廢氣；活性炭吸附具有安全性高，操作簡(jiǎn)單的特點(diǎn)，適合于處理流量較小的放射性廢氣。

關(guān)鍵詞：放射性廢氣；加壓貯存；衰變箱；活性炭吸附；滯留時(shí)間

放射性廢氣是核電站正常運(yùn)行和維修過(guò)程中不可避免的產(chǎn)物，根據(jù)廢氣來(lái)源以及組成不同，壓水堆核電站所產(chǎn)生的工藝廢氣可分為含氫廢氣和含氧廢氣兩大類(lèi)。含氫廢氣來(lái)源于一回路冷卻劑，主要由核裂變反應(yīng)所產(chǎn)生的Xe和Kr等惰性氣體和氫氣、氮?dú)饨M成，此類(lèi)廢氣雖然量少但放射性水平較高，必須經(jīng)過(guò)特殊處理后才能向環(huán)境排放；而含氧廢氣來(lái)源于各種放射性液體貯槽的呼吸排氣，主要成分是被放射性污染的空氣，雖然數(shù)量大但放射性水平較低，一般經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單處理就可滿(mǎn)足排放要求，在有的核電站甚至將它與核島廠(chǎng)房排風(fēng)一并處理。所以通常所說(shuō)的放射性廢氣一般是指含氫放射性廢氣，目前處理此類(lèi)廢氣的方法主要有采用衰變箱加壓貯存和活性炭滯留床吸附兩種，本文以大亞灣核電站和田灣核電站的放射性廢氣處理系統(tǒng)為例，結(jié)合國(guó)內(nèi)其他核電機(jī)組的廢氣處理系統(tǒng)，分別介紹這兩種處理方法的應(yīng)用情況。

1　工藝原理

1.1加壓貯存處理

該方法是當(dāng)前處理壓水堆核電站放射性廢氣的最常用的且最成熟的工藝。含有氫氣、氮?dú)庖约癤e、Kr等裂變產(chǎn)物的放射性氣體先進(jìn)入一個(gè)緩沖槽，用壓縮機(jī)壓縮至0.6～0.7 MPa，送入衰變箱中貯存，經(jīng)過(guò)一段時(shí)間的自然衰變，等廢氣中所含的短壽命放射性核素變成穩(wěn)定核素，根據(jù)取樣分析結(jié)果，如果合格則通過(guò)過(guò)濾后排入環(huán)境；如果不合格則繼續(xù)處理。

目前國(guó)內(nèi)以大亞灣核電站為代表的M310機(jī)組[1－2]以及秦山一期核電站等大多數(shù)壓水堆核電站都采用此工藝處理放射性廢氣。

1.2活性炭滯留床吸附

活性炭滯留床是利用疏松多孔的活性炭對(duì)放射性惰性氣體進(jìn)行吸附，當(dāng)放射性氣體進(jìn)入滯留床后，其中的放射性核素如Xe、Kr的同位素因分子量較大而被活性炭所優(yōu)先吸附，與其他分子量較小的非放射性的載帶氣體如氫氣和氮?dú)獾确蛛x，由于這些放射性核素在活性炭上的移動(dòng)速度非常緩慢，在移動(dòng)的過(guò)程中，它們不斷地衰變成其他穩(wěn)定核素，隨即又不斷地被后面的載帶氣體從活性炭上洗脫下來(lái)，形成吸附→滯留→衰變→洗脫的動(dòng)態(tài)平衡，洗脫下來(lái)的新核素隨載帶氣體一起排出?；钚蕴繙舸矊?duì)惰性氣體的滯留時(shí)間受多種因素的影響，包括活性炭類(lèi)型，系統(tǒng)溫度、壓力和濕度等，在一定條件下活性炭滯留床對(duì)惰性氣體的滯留時(shí)間可以由以下公式算出：

式中：T——平均滯留時(shí)間，s；

kd——活性炭對(duì)惰性氣體的動(dòng)態(tài)吸附系數(shù)，cm3/g；

M——活性炭的裝填質(zhì)量，g；

Q——?dú)怏w流量，cm3/s。

當(dāng)前國(guó)內(nèi)采用活性炭滯留床吸附工藝的壓水堆核電站有田灣核電站[3]以及正在建設(shè)中的AP1000機(jī)組[4]。

2　系統(tǒng)設(shè)計(jì)特點(diǎn)和運(yùn)行情況

2.1加壓貯存衰變法

大亞灣核電站采用兩臺(tái)機(jī)組共用一套廢氣處理系統(tǒng)，工藝流程見(jiàn)圖1。

來(lái)自穩(wěn)壓器卸壓箱、容控箱、反應(yīng)堆冷卻劑疏水箱、脫氣塔的放射性廢氣先匯集到一根母管上，進(jìn)入一個(gè)容積為5 m3的緩沖罐，廢氣平均流量為2.1 Nm3/h。為監(jiān)測(cè)廢氣中的氧含量，在緩沖罐上游的母管線(xiàn)上設(shè)置了氧含量分析儀，當(dāng)系統(tǒng)中氧含量過(guò)高時(shí)，用氮?dú)庀♂?。系統(tǒng)設(shè)置了兩臺(tái)流量為38 Nm3/h的壓縮機(jī)，一主一備。當(dāng)緩沖罐中廢氣壓力升高至0.025 MPa時(shí)，啟動(dòng)主壓縮機(jī)；當(dāng)壓力繼續(xù)升高至0.03 MPa時(shí)，啟動(dòng)備用壓縮機(jī)；當(dāng)壓力低于0.005 MPa時(shí)，壓縮機(jī)自動(dòng)停運(yùn)。廢氣經(jīng)壓縮并冷卻至50 ℃后輪流送入6個(gè)容積為18 m3的衰變箱中貯存，廢氣在衰變箱的貯存壓力為0.65 MPa，貯存時(shí)間為45天（負(fù)荷跟蹤運(yùn)行工況）或60天（基本負(fù)荷運(yùn)行工況），使其中短壽命核素盡可能衰變完，以降低其放射性濃度。經(jīng)取樣分析合格后，廢氣經(jīng)核島輔助系統(tǒng)通風(fēng)系統(tǒng)DVN除碘后排入煙囪，廢氣的排放速度由調(diào)節(jié)閥控制，以維持DVN系統(tǒng)中氫氣含量不超過(guò)4%，當(dāng)衰變箱中的壓力降低至0.02 MPa時(shí)，排放閥自動(dòng)關(guān)閉，避免空氣進(jìn)入系統(tǒng)。在各衰變箱之間連有倒箱管線(xiàn)，在緊急情況下可以將廢氣從一個(gè)衰變箱倒入其他衰變箱；為避免氫濃度過(guò)高而發(fā)生爆炸，在系統(tǒng)中還設(shè)置了氮?dú)獯祾吖芫€(xiàn)。

自系統(tǒng)投運(yùn)以來(lái)，已經(jīng)安全運(yùn)行10多年，處理后的廢氣滿(mǎn)足排放要求。但在運(yùn)行中也發(fā)現(xiàn)衰變箱容量較緊張，尤其在對(duì)容控箱定期吹掃或大修期間對(duì)一回路吹掃時(shí)，最大廢氣流量達(dá)75 Nm3/h，衰變箱容量更顯不足，后來(lái)通過(guò)技術(shù)改造增設(shè)了兩個(gè)18 m3的衰變箱；其次是緩沖罐的容量也較小，廢氣流量大時(shí)，壓縮機(jī)啟動(dòng)頻繁，容易損壞壓縮機(jī)的薄膜。

在改進(jìn)的CPR機(jī)組中，增大了衰變箱的容量，一共設(shè)計(jì)了4個(gè)18 m3和4個(gè)60 m3的衰變箱。

圖1　大亞灣核電站廢氣處理系統(tǒng)流程圖Fig .1　Process of gaseous waste treatment system in Daya Bay NPP

圖2　田灣核電站廢氣處理系統(tǒng)流程圖Fig .2　Process of gaseous waste treatment system in Tianwan NPP

2.2活性炭滯留床吸附法

田灣核電站則采用活性炭滯留床處理放射性廢氣，在每臺(tái)機(jī)組都設(shè)置了兩條完全相同的活性炭滯留床處理線(xiàn)，一主一輔。主線(xiàn)處理來(lái)自除氣器、穩(wěn)壓器卸壓箱和反應(yīng)堆冷卻劑疏水箱的含氫放射性廢氣，流程見(jiàn)圖2。

在正常運(yùn)行工況下廢氣流量為2.26 Nm3/h，最大為5 Nm3/h，放射性水平為108～1013Bq/m3。由于來(lái)自除氣器的廢氣中氫氣含量高達(dá)30%～50%，為使廢氣中的氫含量不超過(guò)2.5%，進(jìn)入緩沖罐的廢氣采用234 Nm3/h的循環(huán)氮?dú)庀♂?。稀釋后的廢氣與外加的氧氣一起被加熱至140 ℃并在復(fù)合器中由PtO2催化復(fù)合成水，復(fù)合后的氫氣含量不超過(guò)0.2%。為監(jiān)測(cè)復(fù)合效果，在復(fù)合器前后都設(shè)置了氫氣和氧氣監(jiān)測(cè)儀表。尾氣經(jīng)冷卻后，其中的絕大部分返回緩沖罐循環(huán)，其余部分（2～4 Nm3/h）通過(guò)進(jìn)一步冷卻除濕，并經(jīng)沸石床干燥，進(jìn)入4個(gè)串列的活性炭滯留床。為保證活性炭的處理效果，進(jìn)入滯留床的廢氣濕度被限值在0.5 g/Nm3以下。滯留床裝填CKT-3型活性炭，總量為20 m3，在30 ℃和常壓條件下對(duì)Xe和Kr的吸附系數(shù)分別為280和14，平均滯留時(shí)間分別為72.1天和3.6天。處理后的廢氣經(jīng)劑量監(jiān)測(cè)后從煙囪排入環(huán)境。廢氣排放管線(xiàn)上設(shè)置了輻射監(jiān)測(cè)儀表，如果測(cè)得廢氣中的放射性濃度超過(guò)3×107Bq/Nm3時(shí)，系統(tǒng)報(bào)警；當(dāng)放射性濃度超過(guò)1×109Bq/Nm3，系統(tǒng)將被自動(dòng)切除?；钚蕴繙舸睬斑€設(shè)置有空氣吹掃管線(xiàn)，以便在其停運(yùn)時(shí)進(jìn)行吹掃。

輔線(xiàn)處理來(lái)自冷卻劑貯槽、補(bǔ)給水箱和含硼疏水箱的廢氣，廢氣流量正常運(yùn)行工況下為2Nm3/h，在一回路大流量換水工況下最大為61 Nm3/h，廢氣放射性水平為106～1010Bq/m3。由于該廢氣中的含氫量較少，廢氣直接經(jīng)冷卻除濕和沸石干燥后，進(jìn)入活性炭滯留床進(jìn)行處理，處理后的廢氣用風(fēng)機(jī)排入環(huán)境，系統(tǒng)運(yùn)行壓力為-0.1 MPa，為保證風(fēng)機(jī)的恒流量運(yùn)行，在風(fēng)機(jī)的入口處設(shè)有平衡管線(xiàn)，從房間抽取空氣。當(dāng)主線(xiàn)在故障時(shí)，其廢氣將自動(dòng)切換到輔線(xiàn)處理，而原由輔線(xiàn)處理的廢氣將切換到含氧廢氣處理系統(tǒng)進(jìn)行處理。

田灣核電站的兩臺(tái)機(jī)組的廢氣處理系統(tǒng)自投入運(yùn)行以來(lái)，都安全運(yùn)行了兩個(gè)燃料循環(huán)周期，處理后的廢氣滿(mǎn)足排放要求。運(yùn)行中的主要問(wèn)題是廢氣中濕度過(guò)高，沸石干燥床很快就失效，引起系統(tǒng)頻繁報(bào)警，后來(lái)通過(guò)變更，將主線(xiàn)的濕度限值修改為5 g/Nm3，輔線(xiàn)的濕度限值改為10 g/Nm3，但沸石干燥床仍然需要每周再生一次。

AP1000機(jī)組也采用活性炭吸附處理放射性廢氣，放射性廢氣設(shè)計(jì)流量為0.85 Nm3/h，廢氣經(jīng)冷凍除濕后依次進(jìn)入一個(gè)保護(hù)床和兩個(gè)2×100%功能的活性炭滯留床，保護(hù)床中的活性炭可定期更換，滯留床可以單獨(dú)使用，也可串列使用。處理后的廢氣排入核輔助廠(chǎng)房的通風(fēng)系統(tǒng)。整個(gè)處理系統(tǒng)為非能動(dòng)設(shè)計(jì)，廢氣在系統(tǒng)中的動(dòng)力來(lái)源于自身壓力。在系統(tǒng)上還設(shè)置了氮?dú)獯祾吖芫€(xiàn)，當(dāng)廢氣壓力太低時(shí)，由氮?dú)獯祾呦到y(tǒng)，保證系統(tǒng)內(nèi)有一定正壓，避免外部空氣進(jìn)入系統(tǒng)。

表1　不同核電機(jī)組中放射性惰性氣體的滯留時(shí)間Table 1　Delay time for the noble gas in different nuclear power units

3　工藝系統(tǒng)的分析和比較

3.1放射性惰性氣體的滯留時(shí)間

采用不同的處理工藝，對(duì)放射性惰性氣體滯留效果是不同的，國(guó)內(nèi)主要核電機(jī)組在正常運(yùn)行工況下對(duì)惰性氣體的滯留時(shí)間如表1所示。

從表1中可以看出：用加壓貯存法處理放射性廢氣時(shí)，Xe和Kr在衰變箱中的滯留時(shí)間都是相同的，約為45天；當(dāng)使用活性炭吸附處理時(shí)，因?qū)e和Kr的吸附系數(shù)不同，相應(yīng)的滯留時(shí)間也相差較大。活性炭吸附法對(duì)Xe的滯留能力與加壓貯存法相當(dāng)或者略高些，而對(duì)Kr的滯留時(shí)間則低于加壓儲(chǔ)存法。但在裂變的Kr同位素中，除85Kr外，其余核素的半衰期都較短，經(jīng)過(guò)2.2天的滯留后，絕大部分已經(jīng)衰變殆盡，完全滿(mǎn)足排放要求。

不同種類(lèi)的活性炭對(duì)惰性氣體的吸附能力也相差很大，AP1000機(jī)組所用的活性炭對(duì)Xe和Kr的吸附系數(shù)為1 050和38，分別是田灣核電站所用活性炭的3.75倍和2.7倍，加上廢氣流量小，所以盡管每個(gè)滯留床只裝填了1 050 kg活性炭，僅相當(dāng)于田灣核電站裝填量的1/18，一樣可以得到同樣的滯留效果；如果兩個(gè)床串聯(lián)使用再加上一個(gè)0.23 m3活性炭保護(hù)床，滯留效果將會(huì)更好。

在處理大流量廢氣時(shí)，由于CPR1000機(jī)組中增大了衰變箱容量，基本可以滿(mǎn)足容控箱定期吹掃或一回路吹掃時(shí)大流量廢氣量的貯存問(wèn)題。而活性炭對(duì)惰性氣體的滯留時(shí)間與所處理的廢氣的流量成反比關(guān)系，當(dāng)廢氣流量增大，對(duì)惰性氣體的滯留時(shí)間相應(yīng)縮短，如田灣核電站輔線(xiàn)的廢氣最大流量增加到61 Nm3/h時(shí)，系統(tǒng)對(duì)Xe和Kr的滯留時(shí)間分別僅有91. 8 h和4.6 h，滯留效果明顯降低。

3.2系統(tǒng)安全性

在傳統(tǒng)的加壓貯存工藝中，一般都要將廢氣加壓至0.6～0.7 MPa，一旦發(fā)生泄漏，將造成放射性的不可控釋放，而且泄漏出來(lái)的氫氣還存在爆炸的可能性。雖然在系統(tǒng)中設(shè)置了倒箱管線(xiàn)，但倒空一個(gè)衰變箱需要較長(zhǎng)的時(shí)間，而且衰變箱體積越大，倒空所需時(shí)間越長(zhǎng)。為降低“氫爆”的可能性，對(duì)系統(tǒng)設(shè)備的設(shè)計(jì)、布置以及所在房間的通風(fēng)、照明都提出更嚴(yán)格的要求。

活性炭滯留床運(yùn)行壓力一般都很低，略高于常壓，所以放射性泄漏的可能性相對(duì)較低。田灣核電站還采用了把氫氣預(yù)先稀釋和復(fù)合的方法，降低了在系統(tǒng)內(nèi)形成“氫爆”的可能性。在氫氣含量非常低的情況下，活性炭滯留床也可在微負(fù)壓下運(yùn)行（田灣核電站的輔線(xiàn)），這更降低了放射性泄漏的可能性。

3.3系統(tǒng)操作的方便性

加壓貯存處理工藝中，系統(tǒng)中的壓縮機(jī)和衰變箱等設(shè)備都是間歇運(yùn)行，在廢氣的充注、貯存衰變、取樣分析以及排放過(guò)程中需要對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行頻繁地切換操作，增加了人員的勞動(dòng)強(qiáng)度以及誤操作的可能性?；钚蕴课焦に囍?，系統(tǒng)為連續(xù)運(yùn)行，對(duì)排入環(huán)境的放射性也在線(xiàn)監(jiān)測(cè)，除非設(shè)備需要定期試驗(yàn)或者設(shè)備故障，沒(méi)有過(guò)多操作。但是田灣核電站因廢氣除濕效果不明顯，沸石干燥床需要頻繁再生。AP1000機(jī)組廢氣處理系統(tǒng)的非能動(dòng)設(shè)計(jì)理念很先進(jìn)，但實(shí)際處理效果還有待日后的運(yùn)行來(lái)驗(yàn)證，而且保護(hù)床中活性炭需要定期更換，將產(chǎn)生二次廢物。

4　結(jié)論

加壓貯存法處理放射性廢氣，其安全性和操作的方便性都不如活性炭吸附法，但系統(tǒng)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，適合處理流量變化較大的放射性廢氣，加上多年的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，已經(jīng)成為非常成熟的廢氣處理工藝，今后仍將會(huì)在一些壓水堆核電站得到應(yīng)用。如果能夠?qū)U氣中的氫氣預(yù)先復(fù)合后再加壓貯存，不僅可以提高系統(tǒng)安全性，還可以減少衰變箱的體積。

活性炭吸附是近幾年才發(fā)展起來(lái)的新工藝，具有安全性高，設(shè)備占用空間小，操作簡(jiǎn)單的特點(diǎn)，適合于處理流量較小的放射性廢氣。目前該工藝的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)還不多，隨著新一代壓水堆核電站的建設(shè)，會(huì)得到更多的應(yīng)用和進(jìn)一步完善和發(fā)展。選擇高性能的活性炭不僅可以延長(zhǎng)對(duì)惰性氣體的滯留時(shí)間，提高處理效果，而且還可以減少活性炭的裝填量，減少二次廢物量。

參考文獻(xiàn)：

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[4] 林誠(chéng)格. 非能動(dòng)安全核電廠(chǎng)AP1000[M]. 北京：原子能出版社，2008：314-318.

中圖分類(lèi)號(hào)：TL27

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1674-1617（2009)03-0262-05

收稿日期：2009-06-18

作者簡(jiǎn)介：陳 良（1969－），男，四川人，高級(jí)工程師，現(xiàn)從事放射性廢物處理工作。

Application of pressurized gas storage system and activated carbon sorption system in gaseous radioactive waste processing for NPPs

CHEN Liang1, RAO Zhong-qun2
(1.Jiangsu Nuclear Power Corporation，Lianyungang of Jiangsu Prov. 222042，China；2.Nuclear Power Institute of China，Chengdu of Sichuan Prov. 610005，China)

Abstract:Pressurized gas storage system and activated carbon sorption system are tow of the most popular processing for the gaseous radioactive waste in PWR NPPs. The application of the processing were respectively introduced with instance of the systems in Daya Bay NPP and Tianwan NPP as well as the analogous systems in other domestic NPPs， the advantage and shortage of them were also analyzed in this paper. The pressurized gas storage system is simple in components with large volume and suitable to the widely changeable gas flow； while the activated carbon sorption system is more safe and easy for operation and suitable to the small gas flow.

Key words：gaseous radioactive waste；pressurized gas storage； decay tank； activated carbon sorption； delay time