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    制氫中變氣活化MDEA法脫碳工藝流程模擬與優(yōu)化

    2021-09-14 06:48:48劉卜瑋林文勝
    關(guān)鍵詞:脫碳吸收塔制氫

    劉卜瑋,林文勝

    (上海交通大學(xué) 制冷與低溫工程研究所,上海200240)

    由于氫的環(huán)境友好性,氫作為能源載體占據(jù)越來(lái)越重要的地位[1,2]。從全球范圍來(lái)看,天然氣制氫是制氫的重要方式之一,其所制氫氣產(chǎn)量占全球氫氣產(chǎn)量的49%[3]。工業(yè)上天然氣制氫主要有甲烷蒸汽重整轉(zhuǎn)化(SMR)、部分氧化(POM)和自熱重整(ATR)三種工藝技術(shù)[4-7]。其中SMR制氫是現(xiàn)階段國(guó)內(nèi)外天然氣制氫最成熟最主流的方式,約占天然氣制氫的70%。此工藝包括天然氣和水蒸汽經(jīng)重整轉(zhuǎn)化及中溫變換得到以CO2和H2為主的中溫變換氣(中變氣),以及變壓吸附(PSA)提純中變氣中的氫氣兩個(gè)步驟[8]。PSA工藝工業(yè)應(yīng)用成熟,但是H2回收率低,一般約為85%,且提純氫氣后解析氣壓力低常用作燃料,既浪費(fèi)未回收的H2也不利于CO2的回收利用[9]。制氫中變氣脫碳提氫技術(shù)集節(jié)能和減排于一身,既可提高氫氣回收率,同時(shí)還可實(shí)現(xiàn)食品級(jí)CO2的捕集,為進(jìn)一步利用CO2鋪平了道路。工業(yè)上常用的脫碳技術(shù)主要有低溫分離法、物理吸附法、化學(xué)溶劑吸收法、PSA法和膜分離法[10]。

    一些學(xué)者[11-13]對(duì)天然氣脫碳常用的醇胺化學(xué)法進(jìn)行了諸多研究,該法在天然氣脫酸裝置中得以廣泛應(yīng)用,并取得良好效果,且有大量研究學(xué)者[14-17]進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與HYSYS軟件模擬結(jié)果良好吻合?;罨谆掖及罚∕DEA)溶劑化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,對(duì)CO2的吸收負(fù)載量大,可達(dá)較高凈化度,同時(shí)氫氣回收率高,因此活化MDEA是目前國(guó)內(nèi)脫碳裝置主要采用的一種工藝[18]。朱迎新等[19]用Aspen Plus軟件模擬相同條件下分別用一乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、MDEA、2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)四種溶液吸收CO2,結(jié)果表明,采用MDEA為吸收劑進(jìn)行脫碳的運(yùn)行成本最低,單位CO2脫除能耗約3 GJ/t。王茹潔等[20]采用MEA活化MDEA法進(jìn)行了天然氣脫硫脫碳研究,可實(shí)現(xiàn)凈化氣中CO2物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)小于2%。

    同時(shí),也有一些學(xué)者對(duì)中變氣醇胺法脫碳進(jìn)行了研究。沈喜洲等[9]在中變氣脫碳-PSA聯(lián)合提取H2和CO2工藝條件下,測(cè)定了不同解析壓力下CO2在4.28 mol/L MDEA水溶液中的溶解度,實(shí)驗(yàn)結(jié)果為提高解吸壓力、降低能耗的聯(lián)合工藝提供了參考依據(jù)。劉睿等[21]在模擬處理量3.5×104t/a中變氣脫碳裝置的基礎(chǔ)上,指出中變氣MDEA脫碳—PSA聯(lián)合提取氫氣比單獨(dú)采用PSA或脫碳單元具有更大的效益,但文中未對(duì)不同流程具體能耗計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。同時(shí),劉睿[22]也研究了在滿足產(chǎn)品指標(biāo)凈化氣中CO2小于2%(干基物質(zhì)的量分?jǐn)?shù))的前提下,對(duì)MDEA脫碳流程各操作參數(shù)進(jìn)行了詳細(xì)的模擬分析,使脫碳裝置能耗最低、投資最省。周琴等[10]分析了MDEA脫碳、VPSA(抽真空)、PSA脫碳及其相互組合的中變氣脫碳工藝,分析了不同脫碳工藝流程對(duì)制氫成本的影響。田進(jìn)軍等[23]在制氫裝置中增加活化MDEA中變氣脫碳流程,并從工藝流程、原料、產(chǎn)品、公用工程消耗、經(jīng)濟(jì)評(píng)價(jià)方面分析了項(xiàng)目可行性,結(jié)果表明,可提高氫氣回收率5%左右,同時(shí)回收85620 t/a的CO2副產(chǎn)品。

    目前中變氣MDEA法脫碳相關(guān)研究中,對(duì)產(chǎn)品氣凈化要求高的研究較少,大多為中變氣先通過(guò)MDEA法脫碳,再送至PSA單元進(jìn)行提純,這一工藝流程大大增加了流程裝置的復(fù)雜度,也提高了運(yùn)營(yíng)成本。本文按照純氫產(chǎn)品指標(biāo)要求[24](CO2物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)低于0.0005%)進(jìn)行中變氣MDEA法脫碳研究,分析不同參數(shù)對(duì)工藝流程脫碳凈化效果和系統(tǒng)能耗的影響,從而確定工藝流程的最佳運(yùn)行參數(shù)。

    1 工藝流程模擬

    1.1 工藝流程

    圖1 為中變氣活化MDEA法脫碳基本工藝流程。天然氣重整制氫所得中變氣脫水干燥后經(jīng)壓縮機(jī)升壓后進(jìn)入吸收塔,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35%MDEA+3.5%PZ+61.5% H2O的貧胺液經(jīng)泵加壓且冷卻后送至吸收塔頂部,胺液逆流吸收進(jìn)塔原料氣中的CO2。經(jīng)胺液分離CO2后的凈化氣從塔頂排出,吸收了CO2的富胺液從塔底流出至節(jié)流閥。經(jīng)節(jié)流閥降壓后,富胺液進(jìn)入壓力較低的閃蒸罐解吸出少量CO2、微量CH4及部分水蒸氣,隨后進(jìn)入熱交換器被再生塔底部流出的貧胺液加熱。升溫后的富胺液自上而下流過(guò)再生塔,通過(guò)塔內(nèi)分壓逐漸降低汽提解析出CO2實(shí)現(xiàn)再生。再生氣從塔頂引出,大部分為CO2和水蒸氣,經(jīng)冷卻后凝結(jié)水再利用,CO2得到富集。再生液經(jīng)再沸器加熱,產(chǎn)生的部分蒸汽作為熱源流回再生塔,未被汽化部分直接流入貧富液熱交換器進(jìn)行降溫,隨后經(jīng)冷卻器進(jìn)一步冷卻后流入吸收塔頂部。

    圖1 中變氣活化MDEA法脫碳工藝流程

    1.2 條件設(shè)定

    本流程采用以下基本假設(shè):(1)不考慮脫碳后凈化氣的再分離液化等處理過(guò)程;(2)忽略MDEA的氧化降解及腐蝕性;(3)流程過(guò)程無(wú)氣體損失。

    假設(shè)重整原料天然氣僅有CH4一種組分,重整過(guò)程中轉(zhuǎn)化爐反應(yīng)為:CH4+H2O→CO+3H2,中溫變換器反應(yīng)為:CO+H2O→CO2+H2。設(shè)定用于重整的天然氣流量為1000 kmol/h,根據(jù)工業(yè)中變氣經(jīng)典組分組成[25],2%的CH4未完成轉(zhuǎn)化反應(yīng),2%的CO未完成中溫變換反應(yīng),由此計(jì)算得干燥后中變氣流量為4545.45 kmol/h。根據(jù)工業(yè)實(shí)際,設(shè)定中變氣溫度為30~70 °C,壓力為1.4 MPa,組分組成如表1所示。最終產(chǎn)品氣要求為:脫碳后的凈化氣CO2含量≤0.0005%,達(dá)到純氫要求,富集CO2純度大于95%(干基)。

    表1 中變氣組成

    1.3 流程模擬

    根據(jù)設(shè)定的工作條件,建立活化MDEA法中變氣脫碳工藝模擬流程,如圖2所示。(1)脫碳流程按一段吸收、一段解吸設(shè)計(jì)吸收塔和再生塔,吸收塔壓降50 kPa,再生壓力按150 kPa設(shè)計(jì);(2)采用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35% MDEA+3.5% PZ+61.5% H2O貧胺吸收液[26];(3)狀態(tài)方程采用Acid Gas-Chemical Solvents方程[27];(4)吸收塔、再生塔塔板數(shù)分別為15、18塊;(5)富胺液經(jīng)節(jié)流閥降壓到300 kPa后進(jìn)入閃蒸罐;(6)貧胺液經(jīng)水冷器冷卻至40°C后進(jìn)入吸收塔,水冷器壓降為0 kPa;(7)換熱器冷熱端壓降均為70 kPa,換熱器溫度矯正系數(shù)大于0.75;(8)按照當(dāng)前工業(yè)水平,泵的等熵效率設(shè)定為75%。

    圖2 中變氣活化MDEA法脫碳工藝模擬流程

    1.4 模擬結(jié)果

    以中變氣溫度40 °C、壓力1.4 MPa,進(jìn)塔氣溫度40 °C、壓力3.0 MPa,富胺液進(jìn)再生塔溫度為86 °C,貧胺液流量為150000 kmol/h為例,模擬得出的上述流程各節(jié)點(diǎn)狀態(tài)參數(shù)如表2所示。

    表2 脫碳流程各節(jié)點(diǎn)的運(yùn)行參數(shù)

    在表2所示流程各節(jié)點(diǎn)狀態(tài)參數(shù)下,所得凈化氣中CO2含量為0.00046%,氫氣回收率為98.34%,CO2捕集率99.9%,純度99.93%(干基)。流程模擬得到的凈化氣中CO2含量符合純氫的要求。后續(xù)計(jì)算結(jié)果表明,雖然凈化氣對(duì)CO2脫除率要求較高,但在本文討論的各影響因素變化范圍內(nèi),均可調(diào)整貧胺液流量及其他參數(shù)來(lái)達(dá)到高CO2脫除率,且系統(tǒng)CO2捕集率及其干基純度均能達(dá)到99%以上。這說(shuō)明,本文構(gòu)建的制氫中變氣脫碳工藝流程可滿足高脫碳性能的需求。

    2 工藝參數(shù)分析

    2.1 工藝性能指標(biāo)與關(guān)鍵參數(shù)

    衡量脫碳工藝流程性能的主要指標(biāo)是系統(tǒng)能耗、H2回收率和CO2捕集率。系統(tǒng)能耗主要包含再生塔的熱耗Qreb、中變氣壓縮機(jī)功耗Wcomp和貧胺液升壓泵功耗Wpump三部分。因此,本文定義系統(tǒng)總能耗Q,H2回收率a,CO2捕集率b為:

    式中,n1,H2為凈化氣中H2物質(zhì)的量,kmol;n0,H2為中變氣中H2物質(zhì)的量,kmol;n1,CO2為酸氣中CO2物質(zhì)的量,kmol;n0,CO2為中變氣中CO2物質(zhì)的量,kmol。

    根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)[28,29],選取對(duì)系統(tǒng)影響較大的工藝參數(shù)如下:吸收塔吸收壓力、貧胺液循環(huán)流量、富胺液進(jìn)再生塔溫度。

    2.2 吸收塔吸收壓力的影響

    其他流程參數(shù)不變,研究了吸收塔吸收壓力(2.0~3.3 MPa)對(duì)脫碳效果及系統(tǒng)能耗的影響,如圖3、圖4所示。從圖3可以看出,CO2脫除率隨吸收壓力的增大而增加,當(dāng)壓力大于2.5 MPa,凈化氣CO2含量下降速率變慢且趨于平緩,因?yàn)楫?dāng)壓力增加到一定值時(shí),MDEA+PZ吸收CO2的過(guò)程以化學(xué)吸收為主。從圖4可以看出,隨著吸收壓力升高,壓縮機(jī)和升壓泵的能耗不斷增加,再沸器能耗略有下降,系統(tǒng)能耗之和隨著壓力升高不斷增加。當(dāng)吸收壓力大于2.9 MPa時(shí)可滿足產(chǎn)品氣凈化要求,考慮到節(jié)省能耗,后續(xù)研究中取吸收塔操作壓力為3.0 MPa。

    圖3 凈化氣CO2含量隨吸收塔吸收壓力的變化

    圖4 系統(tǒng)能耗隨吸收塔吸收壓力的變化

    2.3 貧胺液循環(huán)流量的影響

    在進(jìn)塔氣溫度為40°C,吸收塔操作壓力3.0 MPa,其他操作參數(shù)不變的條件下,得到貧胺液循環(huán)流量對(duì)系統(tǒng)凈化氣CO2含量、酸氣負(fù)荷(n(CO2)/n(MDEA))及能耗的影響,如圖5、圖6所示。從圖5可以看出,在設(shè)定的操作參數(shù)下,隨著貧胺液循環(huán)流量的增加,凈化氣CO2含量從0.0005%降低至0.00047%,酸氣負(fù)荷從0.0746下降到0.0683。貧胺液循環(huán)量的增加,能促進(jìn)MDEA與CO2反應(yīng)。從圖6可以看出,隨著貧胺液流量的增加,再沸器熱耗逐漸增加,升壓泵功耗也逐漸增加。貧胺液流量從140000 kmol/h增加到154000 kmol/h時(shí),再沸器熱耗增加了6.7%。因此,在滿足產(chǎn)品氣要求的條件下,應(yīng)減少貧胺液流量。本文條件下,貧胺液循環(huán)流量最小為142000 kmol/h時(shí)即可滿足凈化要求,因此下節(jié)研究選取貧胺液循環(huán)流量為142000 kmol/h。

    圖5 凈化氣CO2含量和酸氣負(fù)荷隨貧胺液循環(huán)流量的變化

    圖6 系統(tǒng)能耗隨貧胺液循環(huán)流量的變化

    2.4 富胺液進(jìn)再生塔溫度的影響

    在貧胺液循環(huán)流量為142000 kmol/h的條件下,富胺液進(jìn)再生塔溫度對(duì)系統(tǒng)能耗的影響如圖7所示。從圖7可知,隨著進(jìn)再生塔富胺液流股溫度的升高,貧胺液出再生塔溫度與富胺液進(jìn)再生塔溫度之差減小,再沸器熱負(fù)荷也減少且影響較大。再沸器熱負(fù)荷在溫差為43.3 °C時(shí)比37.3 °C時(shí)高出了8.9%。在操作范圍內(nèi)可提高富液進(jìn)塔溫度,但不宜過(guò)高,否則換熱器溫差校正因子太低(小于0.75)。

    圖7 再沸器能耗隨進(jìn)再生塔流股溫度的變化

    3 工藝參數(shù)優(yōu)化

    3.1 優(yōu)化方法與結(jié)果

    中變氣活化MDEA法脫碳工藝流程復(fù)雜,壓縮機(jī)、升壓泵及再沸器能耗之和為系統(tǒng)主要運(yùn)營(yíng)成本。通過(guò)上述對(duì)工藝流程關(guān)鍵參數(shù)的分析,在凈化氣CO2含量≤0.0005%要求下,以最小系統(tǒng)總能耗為優(yōu)化目標(biāo),對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行優(yōu)化。由于吸收塔操作復(fù)雜,不能利用HYSYS軟件將吸收塔操作壓力和其他參數(shù)同時(shí)優(yōu)化,因此選用單一變量法對(duì)吸收壓力進(jìn)行優(yōu)化。同時(shí),也需對(duì)其他關(guān)鍵參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。

    遺傳算法是模擬生物進(jìn)化過(guò)程的計(jì)算模型,通過(guò)在多個(gè)參數(shù)優(yōu)化上、下限之間全局搜索組合,從而使得系統(tǒng)能耗最小化,得到最優(yōu)結(jié)果。該方法在多參數(shù)流程模擬優(yōu)化研究方面已經(jīng)獲得非常廣泛的應(yīng)用[30,31]。本文采用遺傳算法對(duì)貧胺液循環(huán)流量和富胺液進(jìn)再生塔溫度兩個(gè)參數(shù)進(jìn)行同時(shí)優(yōu)化,設(shè)置種群規(guī)模為30,最大代數(shù)為200,變異因子自適應(yīng)。優(yōu)化變量范圍及優(yōu)化結(jié)果如表3所示。優(yōu)化后氫氣回收率幾乎不變,系統(tǒng)總能耗降低了2.4%,脫除單位CO2能耗降低了4.14%。

    表3 優(yōu)化變量范圍及優(yōu)化前后結(jié)果對(duì)比

    圖8 為不同CO2凈化程度要求下,進(jìn)行優(yōu)化得到的系統(tǒng)總能耗。隨著凈化程度的提高,系統(tǒng)能耗增長(zhǎng)呈非線性增加,增加幅度越來(lái)越大,這是因?yàn)殡S著凈化程度的提高,所需貧胺液流量大量增加,再生能耗及泵能耗急劇增加,從而系統(tǒng)總能耗較高。

    圖8 凈化氣不同CO2含量要求下最小系統(tǒng)總能耗

    3.2 不同中變氣條件下的優(yōu)化

    在不同的工業(yè)生產(chǎn)條件下,中變氣中CO2含量往往不同,本節(jié)對(duì)中變氣中CO2含量為20%、25%、30%、35%的脫碳系統(tǒng)進(jìn)行了優(yōu)化計(jì)算。按照前文研究方法,在凈化氣CO2含量≤0.0005%要求下,以最小系統(tǒng)總能耗為優(yōu)化目標(biāo),選定吸收塔操作壓力為3.0 MPa,利用遺傳算法對(duì)貧胺液循環(huán)流量和富胺液進(jìn)再生塔溫度同時(shí)進(jìn)行優(yōu)化,結(jié)果如表4所示。可以看出,隨著中變氣CO2含量的增加,優(yōu)化后的單位CO2脫除能耗降低,氫氣回收率也略有降低,表明該流程可優(yōu)先用于高CO2含量中變氣進(jìn)行脫碳。

    表4 不同CO2含量中變氣脫碳優(yōu)化結(jié)果

    4 結(jié)論

    為脫除天然氣重整所得中變氣中的CO2,本文建立了基本脫碳工藝流程,進(jìn)行了模擬分析與優(yōu)化,得到如下主要結(jié)論。

    (1)通過(guò)MDEA法對(duì)中變氣進(jìn)行脫碳,可以達(dá)到純氫產(chǎn)品指標(biāo)要求,氫氣回收率達(dá)97%以上,并且獲得捕集率及純度均達(dá)到99%以上的CO2副產(chǎn)品。

    (2)采用單一變量法對(duì)吸收塔吸收壓力進(jìn)行優(yōu)化,采用遺傳算法對(duì)貧胺液循環(huán)流量和進(jìn)再生塔富液溫度進(jìn)行同時(shí)優(yōu)化,優(yōu)化后系統(tǒng)總能耗降低了2.4%,脫除單位CO2能耗為23.17 GJ/t,降低了4.14%。

    (3)隨著中變氣CO2含量的增加,脫除單位CO2的能耗逐漸降低,氫氣回收率略有降低,該流程可優(yōu)先應(yīng)用于含碳量較高的中變氣脫碳。

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